• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    蜜桃烏龍復合茶中“桃香”關鍵揮發(fā)性成分分析

    2023-05-08 07:33:50徐麗麗王佳童朱蔭施江林智
    茶葉科學 2023年2期
    關鍵詞:蜜桃芳樟醇烏龍

    徐麗麗,王佳童,朱蔭,施江*,林智*

    蜜桃烏龍復合茶中“桃香”關鍵揮發(fā)性成分分析

    徐麗麗1,2,王佳童1,朱蔭1,施江1*,林智1*

    1. 農(nóng)業(yè)農(nóng)村部茶樹生物學與資源利用重點實驗室,中國農(nóng)業(yè)科學院茶葉研究所,浙江 杭州 310008; 2. 中國農(nóng)業(yè)科學院研究生院,北京 100081

    天然花果與傳統(tǒng)茶組合能夠顯著提升復合茶的風味豐富度,蜜桃烏龍復合茶兼具烏龍茶與桃的特征性風味品質,深受茶葉消費者追捧,目前針對市售蜜桃烏龍復合茶特征風味品質形成機理的系統(tǒng)研究較為缺乏。利用攪拌棒吸附萃?。⊿tir bar sorptive extraction,SBSE)結合氣相色譜質譜(Gas chromatography-mass spectrometry,GC-MS)技術,對14個具有典型“桃香”屬性的蜜桃烏龍復合茶樣品進行分析,鑒定出14個醇類、3個酚類、3個含氮雜環(huán)類、6個含氧雜環(huán)類、8個內(nèi)酯類、14個醛類、16個酮類、8個烯類、5個有機酸類和41個酯類化合物,其中-癸內(nèi)酯(16.75%)、-十一烷酸內(nèi)酯(11.72%)、芳樟醇(10.31%)、癸內(nèi)酯(10.23%)、乙酸葉醇酯(5.28%)、-辛內(nèi)酯(4.77%)、反式-紫羅酮(3.30%)是較為重要的揮發(fā)性成分。此外,感官審評和相對氣味活度值(Relative odor activity value,ROAV)分析結果表明,反式-紫羅酮、大馬士酮、芳樟醇、-癸內(nèi)酯、乙酸異戊酯、-十一烷酸內(nèi)酯、乙酸葉醇酯和正己酸乙酯是蜜桃烏龍復合茶關鍵風味貢獻化合物,并通過與桃香精油的香氣成分比對進一步分析其對桃香的貢獻。本研究結果豐富了復合茶香氣品質化學的理論基礎,為傳統(tǒng)茶與天然花果跨界利用及品質評價提供科學依據(jù)。

    蜜桃烏龍復合茶;攪拌棒吸附萃取;氣相色譜-質譜聯(lián)用;相對氣味活度值;桃香

    近年來,飲茶群體趨向年輕化,促進了風味多元化的復合茶快速發(fā)展。復合茶由傳統(tǒng)茶搭配不同花果拼配而成,常見的有柑橘復合茶、茉莉花茶、玫瑰紅茶、桂花綠茶、蜜桃烏龍茶等。烏龍茶具有獨特的保健功效[1]與花果香氣品質特征[2],十分適宜拼配復合茶,蜜桃烏龍復合茶兼具烏龍茶與桃子的特征風味品質,深受年輕茶葉消費人群追捧。目前國內(nèi)外市售蜜桃烏龍復合茶花色眾多,由于質量標準缺乏,產(chǎn)品良莠不齊,針對其特征香氣風味品質形成的物質基礎尚未見系統(tǒng)研究。

    香氣是衡量茶葉品質優(yōu)劣的重要指標。目前研究人員對于烏龍茶香氣品質解析日趨完善,鐵觀音的主要香氣成分為橙花叔醇、法尼烯、吲哚、芳樟醇和苯乙醛等[3],優(yōu)質肉桂烏龍茶的主要香氣成分有癸醛、壬醛、芳樟醇和正辛醛等[4]。桃樹起源于中國[5],是僅次于蘋果的世界第二大溫帶水果作物[6],其果實營養(yǎng)豐富[7],香氣怡人[8]。-己內(nèi)酯、-十一內(nèi)酯、-癸內(nèi)酯、己醇、己醛、乙酸順-3-己烯酯、乙酸己酯和苯甲醛等8種主要香氣成分是桃果實的特征香氣成分[9],其中以-癸內(nèi)酯為代表的內(nèi)酯類化合物是構成水蜜桃果實香氣的關鍵成分[10]。蜜桃烏龍復合茶與傳統(tǒng)烏龍茶相比,存在關鍵香氣物質疊加互作后產(chǎn)生的更為豐富的風味[11-12],因此其風味品質形成機理更加復雜。

    攪拌棒吸附萃?。⊿tir bar sorptive extraction,SBSE)是新型的樣品前處理技術[13],具有萃取量大、操作簡單、茶葉香氣成分還原度高、回收率及重復性較好等特點[14],已經(jīng)廣泛應用于酒[15]、水果[16]、煙草[17]、純茶[18]、復合茶[19]等香氣物質檢測。Wang等[19]優(yōu)化了攪拌棒吸附萃取法結合氣相色譜-質譜(Gas chromatography-mass spectrometry,GC-MS),解析出柑橘白茶中99種關鍵揮發(fā)性成分。

    本研究以國內(nèi)外市售多種花色蜜桃烏龍復合茶為研究對象,擬鑒定出“桃香”關鍵香氣成分,深入解析蜜桃烏龍復合茶特征香氣品質形成的物質基礎,旨在為復合茶香氣品質的科學評價提供參考,為傳統(tǒng)茶與天然花果跨界利用與加工品質調控奠定科學依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    市售蜜桃烏龍復合茶樣品共19個,主要成分有烏龍茶和桃干等,詳細信息如表1所示。市售桃香精油購自廈門雪爾樂食品香料有限公司,無水氯化鈉購自上海Sigma-Aldrich公司,純凈水購自杭州娃哈哈集團有限公司。

    1.2 儀器與設備

    聚二甲氧基硅烷(Polydimethylsiloxane,PDMS)攪拌棒(長10?mm,厚0.5?mm,體積24?μL),德國Gerstel公司;SP200-2T多通道磁力攪拌器,杭州米歐儀器有限公司;Agilent 7890B-5977B氣相色譜質譜聯(lián)用儀、HP-5 MS色譜柱(30?m×0.25?mm×0.25?μm),美國Agilent公司。

    1.3 方法

    1.3.1 感官審評

    參照GB/T 23776—2018《茶葉感官審評方法》對市售蜜桃烏龍復合茶的感官風味品質進行評價。取蜜桃烏龍復合茶一包(3?g)置于150?mL評茶杯中,注滿沸水,加蓋浸泡5?min后將茶湯瀝入評茶碗中,由5名高級評茶員(2女,3男)采用評語和評分相結合的方式,對蜜桃烏龍復合茶樣品進行感官品質評定。在此基礎上,對感官審評方法進行優(yōu)化[14],要求每位審評者為每個蜜桃烏龍復合茶樣品的桃香、烏龍茶香及風味均衡屬性進行打分及評語描述。感官審評對每個樣品的茶香、桃香特征以0~10的強度進行打分,0表示強度最弱,10為最強。

    1.3.2 SBSE萃取方法

    參照Wang等[18]方法對蜜桃烏龍復合茶香氣進行富集處理,茶樣萃取具體步驟如下:準確稱取400?mg均勻研磨的茶樣與500?mg氯化鈉加入20?mL頂空瓶中,加入10?mL沸水平衡1?min后,加入PDMS攪拌子,將頂空瓶置于磁力攪拌器上以1?000?r·min-1的轉速攪拌萃取30?min后取出攪拌子,使用純凈水洗凈攪拌子表面殘留,無紡布擦干后暫存于1.5?mL棕色氣相瓶中待用。

    桃香精油萃?。涸?0?mL頂空瓶中加入10?mL常溫水,取10?μL桃香精油于水中充分溶合,平衡1?min后,加入PDMS攪拌子,將頂空瓶置于磁力攪拌器上以1?000?r·min-1的轉速攪拌萃取30?min后取出攪拌子,使用純凈水洗凈攪拌子表面殘留,無紡布擦干后暫存于1.5?mL棕色氣相瓶中待用。

    1.3.3 熱脫附、冷卻進樣系統(tǒng)方法

    利用熱脫附單元對磁轉子進行熱解吸,單元參數(shù)設置如下:初始溫度為30?℃,保持1?min,然后以100?℃·min-1的速率升溫至240?℃,保持4?min,傳輸溫度為300?℃。揮發(fā)性化合物解吸后,使用冷卻進樣系統(tǒng)(Gerstel CIS-4-PTV注射器,Gerstel,德國Gerstel)進行進樣。冷卻進樣系統(tǒng)參數(shù):初始溫度為–100?℃,保持1?min后使用液氮(99.99%)冷卻,然后以12?℃·min-1的速率將溫度升高到280?℃,保持3?min[19]。

    1.3.4 GC-MS分析

    色譜柱為HP-5 MS柱,進樣器溫度為250?℃,氦氣(99.999%)流速為1.6?mL·min-1,分流比為10∶1。GC程序:0~3?min,50?℃,以4?℃·min-1遞增至265?℃,保持5?min。在整個分析過程中,傳送線溫度設置為270?℃。質譜儀的離子源溫度為220?℃,質量范圍為50~550/,探測器電壓為1?300?V,電子電離為–70?eV。

    1.4 關鍵揮發(fā)性物質評價

    采用劉登勇等[20]報道的方法通過峰面積均一化法計算各揮發(fā)性化合物的相對氣味活度值(Relative odor activity value,ROAV)。將對樣品風味貢獻最大的組分的ROAV值定義為100,其他化合物的ROAV值計算如式(1)所示。

    式中,CT分別表示對樣品風味貢獻最大組分的百分含量(%)和閾值(μg·kg-1);和分別表示各揮發(fā)性化合物的百分含量(%)和閾值(μg·kg-1)。

    1.5 數(shù)據(jù)處理

    使用SIMCA 14.1軟件進行偏最小二乘分析,使用SPSS Statistics 26進行方差分析,使用Origin 2018 進行餅圖的繪制,使用Multiple Array Viewer version 4.9.0進行熱圖的繪制,使用Jvenn網(wǎng)絡服務器繪制韋恩圖(http://jvenn.toulouse.inra.fr/app/index.html)。

    2 結果與分析

    2.1 市售蜜桃烏龍復合茶的風味感官評價

    感官審評是檢驗茶葉香氣品質的基本方法,本研究對19個蜜桃烏龍復合茶樣品的香氣特征進行感官審評,結果如表1所示。樣品的桃香評分結果介于2.60~8.80,得分≥5的樣品被認為具有顯著的桃香特征,共篩選出14個具有典型桃香的樣品進行編號并開展后續(xù)的揮發(fā)性成分分析。計算各組桃香得分的平均值,蜜桃組的桃香品質最突出,為6.70,其中樣品HP3得分最高,達到8.80;其他組得分為6.65,其中樣品OP4得分最高,為7.60;白桃組平均分最低,為6.38。不同組別蜜桃烏龍復合茶桃香品質的差異除了與桃干種類有關外,可能還與蜜桃烏龍復合茶加工拼配方式及香精香料的添加密切相關。

    表1 蜜桃烏龍復合茶樣品信息及審評得分

    注:樣品風味張力強時,風味評分值較高,以0~10的強度進行打分,0表示強度最弱,依次增強,10為最強;帶有*標記樣品的感官審評結果中桃香得分≥5,具有代表性的桃香風味。未進行樣品編號的表明該樣品通過感官審評后未被篩選為具有典型“桃香”風味的茶樣,不進行后續(xù)揮發(fā)性成分分析

    Note: When the flavor tension of the sample is strong, the flavor score is high, and it is scored at a strength of 0 to 10. 0 indicates that the intensity is the weakest, which in turn increases, and 10 is the strongest. In the sensory evaluation results of * labeled samples, the “peach fragrance” score was ≥5 points, which has a representative peach flavor. The unnumbered sample indicates that the sample was not screened as a tea sample with typical “peach fragrance” flavor after sensory evaluation, and no subsequent volatile component analysis was performed

    2.2 市售蜜桃烏龍復合茶特征性香氣物質構成分析

    采用SBSE-GC-MS對蜜桃烏龍復合茶樣品揮發(fā)性成分進行富集分析鑒定,在初步鑒定出的197個化合物中進一步篩選得到118個揮發(fā)性化合物,相對含量在0.20%以上的揮發(fā)性成分44個,累計占總峰面積的95.80%(表2)。其中,占比較高的內(nèi)酯類、醇類、酯類、酮類、醛類和含氮雜環(huán)類化合物對蜜桃烏龍復合茶的香氣品質影響較大。

    內(nèi)酯類占總揮發(fā)性化合物的48.54%,主要為蜜桃烏龍復合茶貢獻果香、桃香、椰香、奶油香和甜香的香氣特征。其中平均相對含量較高的是-癸內(nèi)酯(16.75%)、-十一烷酸內(nèi)酯(11.72%)、-癸內(nèi)酯(10.23%)和-辛內(nèi)酯(4.77%),這些內(nèi)酯類化合物主要來自于桃果實,在許多關于桃果實香氣的研究中都有報道[21-22]。呈現(xiàn)椰香、奶油香、桃香的-癸內(nèi)酯和具有果香桃香的-十一烷酸內(nèi)酯的閾值較低,相對含量較高,對樣品的總體風味有較大的影響。分別分析內(nèi)酯類化合物在各組中的相對含量,白桃組中的內(nèi)酯類化合物占比最高(57.23%),其次是蜜桃組(47.14%)和其他組(41.57%)。內(nèi)酯類化合物是體現(xiàn)桃香的重要的揮發(fā)性化合物類別,其含量差異是不同品種桃果實芳香特征的重要體現(xiàn),其中-癸內(nèi)酯和-辛內(nèi)酯等對品種的典型桃香香氣及獨特芳香氣味的形成具有重要貢獻[23]。

    注:A為平均相對含量。保留指數(shù)(RI)表示參考文獻中報道過的RI(來源于NIST Chemistry WebBook網(wǎng)站,https://webbook.nist.gov/chemistry),選擇相似的分離條件和色譜柱DB-5 MS或HP-5 MS(30?m×250?μm,0.25?μm),保留RI差值在20以內(nèi)的化合物,刪除RI差值大于20的化合物。表中標注的數(shù)值僅以其平均值呈現(xiàn)

    Note: A was average relative contents. The retention index (RI) represents the RI reported in the references (from the NIST Chemistry WebBook website, https://webbook.nist.gov/chemistry), selects similar separation conditions and chromatographic columns DB-5 MS or HP-5 MS (30?m×250?μm, 0.25?μm), retains compounds with RI difference within 20, and deletes compounds with RI difference greater than 20. The values marked in the table are only presented as their average values

    醇類占總揮發(fā)性化合物的18.16%,其中平均相對含量較高的是芳樟醇(10.31%)、-松油醇(2.59%)、正己醇(0.87%)、香葉醇(0.74%),在本研究中鑒定到相對含量較高的醇類物質主要呈現(xiàn)以花香為主,果香、甜香、木香為輔的香氣特征,在蜜桃組中占比最高(22.63%),其次是其他組(17.54%)和白桃組(13.24%)。其中具有花香的芳樟醇相對含量較高且閾值偏低,存在于桃果實和茶中,對樣品風味有較大影響。-松油醇具有木香和花香的香氣特征,在其他組(4.78%)中的相對含量比蜜桃組(1.35%)和白桃組(1.94%)高,推測該物質可能是其他組中“桃香顯”的貢獻成分。正己醇與香葉醇相對含量相近,但香葉醇的閾值更低,所以具備花香的香葉醇對樣品風味的貢獻度要高于有草本木香和果香的正己醇。

    酯類占總揮發(fā)性化合物的16.01%,其中平均相對含量較高的是乙酸葉醇酯(5.28%)、苯甲酸芐酯(2.64%)、乙酸己酯(2.11%)、乙酸異戊酯(1.38%)、乙酸苯乙酯(0.69%)和水楊酸甲酯(0.63%)。本研究中鑒定到的酯類揮發(fā)性化合物在其他組中的相對含量為21.44%,高于蜜桃組(13.89%)和白桃組(13.21%),主要呈現(xiàn)果香、藥香、甜香和花香的香氣特征。其中體現(xiàn)果香和藥香的乙酸葉醇酯主要來自于桃,是相對含量最高的酯類物質,其閾值相對較低(12.1?μg·kg-1),故對總體風味有較大的影響。具有杏仁香的苯甲酸芐酯雖然相對含量較高,但是其閾值也較高(10?000?μg·kg-1),故對總體風味的影響不大。來自于桃的乙酸己酯等酯類含量的增加會帶來誘人的甜香果香[24],且其風味閾值較小,對桃香風味有較大貢獻[25]。此外,體現(xiàn)果香的正己酸乙酯相對含量雖然僅為0.27%,但其閾值很低(0.5?μg·kg-1),所以對總體風味也有較高的貢獻度。

    酮類物質占總揮發(fā)性化合物的5.32%,在蜜桃組、白桃組和其他組占比分別為5.15%、5.20%、5.67%。酮類物質中平均相對含量較高的有反式-紫羅酮(3.30%)、丙炔丙酮(0.40%)、-紫羅酮(0.37%)、-二氫大馬酮(0.33%)和大馬士酮(0.27%)。其中具有玫瑰花香的大馬士酮主要來自于桃,閾值極低(0.004?95?μg·kg-1),對樣品的風味有較大的影響;具有花果香的反式-紫羅酮在桃和茶中均存在,在蜜桃組中的相對含量為2.84%,白桃組為3.42%,其他組為3.74%,相對含量較高且閾值較低(0.007?μg·kg-1),對樣品風味的影響更為顯著。具有脂肪和柑橘香氣的丙炔丙酮雖然相對含量較高,但其閾值也較高(1?000?μg·kg-1),故對樣品風味的貢獻不大。

    醛類物質占總揮發(fā)性化合物的5.03%,其中平均相對含量較高的是苯甲醛(1.76%)、苯甲醛丙二醇縮醛(1.16%)、苯乙醛(1.06%)、(,)-2,4-庚二烯醛(0.46%)和-環(huán)檸檬醛(0.22%)。其中具有玫瑰花香的苯乙醛因其較高的相對含量和較低的閾值,成為對風味有重要影響的醛類化合物。其他組中醛類物質的相對含量為7.01%,高于蜜桃組(4.19%)和白桃組(4.11%)。

    含氮雜環(huán)類物質占總揮發(fā)性化合物的4.50%,包括2-異丙基-4-甲基噻唑(2.55%)、吲哚(1.86%)和茶吡咯(0.09%)。含氮雜環(huán)類物質在蜜桃組、白桃組和其他組的占比較為相似,分別為4.59%、4.49%和4.39%。2-異丙基-4-甲基噻唑主要來自于桃,且在桃香香精的調配中被認為是桃香的特征性成分[10]。吲哚是烏龍茶中常見的香氣物質,可為茶葉風味貢獻花香特征,臺灣烏龍茶與閩南烏龍茶的香氣品質都與吲哚的含量有顯著相關性[26]。本研究中白桃組(2.81%)和蜜桃組(2.20%)吲哚的相對含量較高,其他組的相對含量較低,僅為0.49%,推測該物質可能是蜜桃組和白桃組中“桃香顯”的貢獻成分。

    在蜜桃組(圖1A)、白桃組(圖1B)和其他組(圖1C)中,相對含量占比排名靠前的10個揮發(fā)性物質中有7種揮發(fā)性成分(-癸內(nèi)酯、芳樟醇、-十一烷酸內(nèi)酯、-癸內(nèi)酯、乙酸葉醇酯、-辛內(nèi)酯、反式-紫羅酮)是共有成分,但存在相對含量上的顯著差異。

    利用層次聚類分析(HCA)分析了3組樣品揮發(fā)性化合物的平均相對含量差異,如圖2所示,各物質的相對含量分布在3組樣品中有較為明顯的區(qū)別。蜜桃組的酚類(0.29%)、含氮雜環(huán)類(4.59%)、醇類(22.63%)化合物相對含量高于白桃組和其他組,其他組中含氧雜環(huán)類(0.59%)、醛類(7.01%)、烯類(1.00%)、酯類(21.44%)和酮類(5.67%)化合物相對含量高于蜜桃組和白桃組,白桃組中內(nèi)酯類(57.22%)和有機酸類(1.31%)化合物的相對含量與蜜桃組相似,略高于其他組。

    圖1 蜜桃烏龍復合茶中的主要揮發(fā)性化合物

    圖2 蜜桃烏龍復合茶的各組分熱圖

    為進一步探究3組之間的差異,對118個揮發(fā)性化合物進行了OPLS-DA分析。OPLS-DA模型明確區(qū)分了蜜桃組、白桃組和其他組(2=0.509,2=0.126;圖3A),通過200個排列測試對OPLS-DA模型進行交叉驗證,證實了該模型的可靠性(2=0.671,2=–0.144;圖3B)。以VIP(Variable importance of projection)大于1為標準,篩選出反式--法尼烯、橙花叔醇、茉莉酮、2-莰烷醇、2-異丙基-4-甲基噻唑、反-3-己烯醇、順式-2-庚烯醛、苯甲醛丙二醇縮醛、-十一內(nèi)酯等51個關鍵差異揮發(fā)性化合物,這些物質在不同蜜桃烏龍復合茶中的占比對特征風味有較為顯著的影響。

    2.3 ROAV法分析市售蜜桃烏龍復合茶關鍵揮發(fā)性物質

    蜜桃烏龍復合茶的風味是由各種揮發(fā)性化合物的閾值與其在整體體系的相對百分含量共同決定的,化合物含量的差異呈現(xiàn)出果實香氣的品種差異[27]。為進一步確定市售蜜桃烏龍復合茶的關鍵性揮發(fā)性化合物,結合各組分的相對含量和閾值計算了各組分的ROAV值并開展分析。如表3所示,本研究中ROAV大于1的化合物有反式-紫羅酮、大馬士酮、芳樟醇和-癸內(nèi)酯,這4種化合物對于市售蜜桃烏龍復合茶的香氣有著重要的貢獻。反式-紫羅酮、大馬士酮、芳樟醇和-癸內(nèi)酯是蜜桃組和白桃組的重要揮發(fā)性化合物,在其他組中,反式-紫羅酮、大馬士酮和-癸內(nèi)酯是重要的揮發(fā)性化合物,芳樟醇的ROAV未達到1。在不同的分組間,大馬士酮在蜜桃組的重要性高于白桃組和其他組,芳樟醇對蜜桃組風味的影響程度高于白桃組,對其他組的影響相對較小。-癸內(nèi)酯的重要性在蜜桃組、白桃組和其他組中逐漸降低。

    反式-紫羅酮、大馬士酮和-癸內(nèi)酯在3組中的ROAV均大于1,且在蜜桃組中的ROAV更高,賦予蜜桃組更為強烈的花果香、奶油香、椰香和桃香。芳樟醇在蜜桃組和白桃組中的ROAV大于1,賦予了蜜桃組和白桃組更濃郁的花香風味特征。比較各組蜜桃烏龍復合茶中芳樟醇的ROAV可知,蜜桃組具有較為強烈的花香,白桃組的花香氣息較淡,其他組的花香氣息不明顯。比較各組蜜桃烏龍復合茶中-癸內(nèi)酯的ROAV可知,3組均具有較為強烈的奶油香、椰香和桃香特征。比較各組蜜桃烏龍復合茶中大馬士酮的ROAV可知,蜜桃組具有較為強烈的玫瑰花香,白桃組和其他組的玫瑰花氣息較淡。

    在蜜桃組樣品中,乙酸異戊酯、-十一烷酸內(nèi)酯、乙酸葉醇酯和正己酸乙酯的ROAV分布在0.1~1,這些物質也是對市售蜜桃烏龍復合茶樣品風味影響較大的揮發(fā)性物質。其中乙酸異戊酯、-十一烷酸內(nèi)酯和乙酸葉醇酯呈現(xiàn)果香、甜香藥香等,對蜜桃組總體風味有修飾作用。在白桃組中未鑒定到ROAV分布在0.1~1的物質。其他組中芳樟醇、乙酸異戊酯、乙酸葉醇酯和正己酸乙酯的ROAV分布在0.1~1,對其他組總體風味有修飾作用。

    2.4 市售桃香精油特征性香氣物質構成分析

    為了更加準確地明確蜜桃烏龍復合茶中桃香的成分,采用SBSE-GC-MS對市售桃香精油樣品的揮發(fā)性成分進行富集分析,通過譜庫檢索、保留指數(shù)、特征離子對比,初步鑒定出269個揮發(fā)性化合物。通過計算所有化合物的保留指數(shù)(RI)并與來源于NIST Chemistry WebBook網(wǎng)站報道的已知RI值進行對比,剔除數(shù)值相差大于20的化合物。最終在桃香精油中鑒定出44個揮發(fā)性化合物,主要成分如表4所示。

    將桃香精油的揮發(fā)性成分與市售蜜桃烏龍復合茶進行對比,發(fā)現(xiàn)28個共有成分(圖4),包括-辛內(nèi)酯、芳樟醇、-紫羅酮、-己內(nèi)酯、二氫芳樟醇、反式-紫羅酮、乙酸芐酯、-壬內(nèi)酯、乙酸芳樟酯、香葉醇、乙酸苯乙酯、反式呋喃型芳樟醇氧化物、醋酸辛酯、順式呋喃型芳樟醇氧化物、乙酸葉醇酯、戊基丙二醇縮醛、月桂烯、苯甲醛丙二醇縮醛、乙酸壬酯、-癸內(nèi)酯、壬酸、癸醛、-松油醇、,-二氫偽紫羅蘭酮、肉豆蔻酸異丙酯、-松油烯、乙酸香葉酯和乙酸己酯,表明這些物質為市售蜜桃烏龍復合茶貢獻了桃香特征。

    圖3 蜜桃烏龍復合茶的OPLS-DA分析

    表3 蜜桃烏龍復合茶中關鍵揮發(fā)性化合物的ROAV

    表4 市售桃精油的主要揮發(fā)性成分

    圖4 蜜桃烏龍復合茶和桃香精油韋恩圖

    3 結論

    本研究采用SBSE-GC-MS技術在14個市售蜜桃烏龍復合茶樣品中鑒定得到10類118個揮發(fā)性化合物,分析了揮發(fā)性化合物在3組蜜桃烏龍復合茶樣品中的相對含量及ROAV,明確了反式-紫羅酮、大馬士酮、芳樟醇和-癸內(nèi)酯在市售蜜桃烏龍復合茶樣品風味中的重要性,以及乙酸異戊酯、-十一烷酸內(nèi)酯、乙酸葉醇酯和正己酸乙酯對蜜桃烏龍復合茶風味的重要影響。從平均相對含量的計算結果來看,內(nèi)酯類、醇類、酯類、酮類、醛類和含氮雜環(huán)類物質是市售蜜桃烏龍復合茶中主要的揮發(fā)性組分,其峰面積之和占總峰面積的97.57%。其中具有桃香的內(nèi)酯類成分的平均相對含量最高,達到48.54%,其次是醇類(18.16%)和酯類(16.01%)。蜜桃組、白桃組、其他組之間的差異主要體現(xiàn)在揮發(fā)性物質的相對含量上,關鍵揮發(fā)性成分之間協(xié)同貢獻效應仍有待后續(xù)深入研究。

    經(jīng)過與市售桃香精油成分對比發(fā)現(xiàn),-辛內(nèi)酯、芳樟醇、-紫羅酮、-己內(nèi)酯、二氫芳樟醇、反式-紫羅酮、乙酸芐酯、-壬內(nèi)酯、乙酸芳樟酯、香葉醇、乙酸苯乙酯、反式呋喃型芳樟醇氧化物、醋酸辛酯、順式呋喃型芳樟醇氧化物、乙酸葉醇酯、戊基丙二醇縮醛、月桂烯、苯甲醛丙二醇縮醛、乙酸壬酯、-癸內(nèi)酯、壬酸、癸醛、-松油醇、,-二氫偽紫羅蘭酮、肉豆蔻酸異丙酯、-松油烯、乙酸香葉酯和乙酸己酯等28個成分為蜜桃烏龍復合茶總體風味貢獻典型桃香。本研究結果豐富了復合茶香氣品質化學的理論基礎,有助于為復合茶香氣品質的科學評價、質量等級判別以及加工品質調控等提供依據(jù)。

    [1] Ng K W, Cao Z J, Chen H B, et al. Oolong tea: a critical review of processing methods, chemical composition, health effects, and risk [J]. Critical Reviews in Food Science and Nutrition, 2018, 58(17): 2957-2980.

    [2] 陳林, 余文權, 張應根, 等. 基于SDE和HS-SPME/GC-MS的烏龍茶香氣組成特征分析[J]. 茶葉科學, 2019, 39(6): 692-704.Chen L, Yu W Q, Zhang Y G, et al. Aroma profiling of oolong tea by SDE and HS-SPME in combination with GC-MS [J]. Journal of Tea Science, 2019, 39(6): 692-704.

    [3] 李梅紅. 基于代謝組學的鐵觀音香氣及滋味品質的研究[D]. 福州: 福建農(nóng)林大學, 2017.Li M H. Metabolomics analyses of aroma and flavor quality of Tieguanyin [D]. Fuzhou: Fujian Agriculture and Forestry University, 2017.

    [4] 畢婉君, 鄭玉成, 柳鎮(zhèn)章, 等. 烏龍茶ATD-GC-MS檢測方法優(yōu)化及不同等級肉桂烏龍茶香氣成分分析[J]. 食品科學, 2022, 43(12): 243-251.Bi W J, Zheng Y C, Liu Z Z, et al. Optimization of an automatic thermal desorption-gas chromatography-mass spectrometry detection method for oolong tea and analysis of aroma components in different grades of rougui oolong tea [J]. Food Science, 2022, 43(12): 243-251.

    [5] 俞明亮, 馬瑞娟, 沈志軍, 等. 中國桃種質資源研究進展[J]. 江蘇農(nóng)業(yè)學報, 2010, 26(6): 1418-1423.Yu M L, Ma R J, Shen Z J, et al. Research advances in peach germplasm in China [J]. Jiangsu Journal of Agricultural Sciences, 2010, 26(6): 1418-1423.

    [6] Manganaris G A, Minas I, Cirilli M, et al. Peach for the future: a specialty crop revisited [J]. Scientia Horticulturae, 2022, 305: 111390. doi: 10.1016/j.scienta.2022.111390.

    [7] 趙曉珍, 馬玉華, 張洪禮, 等. 桃果實中酚類物質及其生物活性的研究進展[J]. 貴州農(nóng)業(yè)科學, 2019, 47(9): 83-87.Zhao X Z, Ma Y H, Zhang H L, et al. Research progress in biological activity of phenolic substance in peach fruit [J]. Guizhou Agricultural Sciences, 2019, 47(9): 83-87.

    [8] 謝凱麗. 不同種質資源桃果實芳香物質研究[D]. 杭州: 浙江大學, 2021.Xie K L. Study of fruit volatiles in peach germplasm resources [D]. Hangzhou: Zhejiang University, 2021.

    [9] Li Q Q, Yang S P, Zhang R, et al. Characterization of honey peach ((L.) Batsch) aroma variation and unraveling the potential aroma metabolism mechanism through proteomics analysis under abiotic stress [J]. Food Chemistry, 2022, 386: 132720. doi: 10.1016/j.foodchem.2022.132720.

    [10] 宋秀梅. 水蜜桃香氣分析及香精創(chuàng)擬[C]//中國香料香精化妝品工業(yè)協(xié)會. 第十屆中國香料香精學術研討會論文集. 杭州: 第十屆中國香料香精學術研討會論文評審工作專家委員會, 2014.Song X M. Aroma analysis and flavor creation of peach [C]//China Association of Fragrance Flavour and Cosmetic Industries. Proceedings of the 10th Chinese Spice and Flavor Symposium. Hangzhou: Expert Committee on Paper Review of the Tenth China Flavor Essence Symposium, 2014.

    [11] Li H H, Luo L Y, Ma M J, et al. Characterization of volatile compounds and sensory analysis of jasmine scented black tea produced by different scenting processes [J]. Journal of Food Science, 2018, 83(11): 2718-2732.

    [12] 朱建才. 花果類香氣成分協(xié)同作用研究[D]. 無錫: 江南大學, 2019.Zhu J C. Study on the synergism of aroma compounds in flower and fruits [D]. Wuxi: Jiangnan University, 2019.

    [13] Baltussen E, Sandra P, David F, et al. Stir bar sorptive extraction (SBSE), a novel extraction technique for aqueous samples: theory and principles [J]. The Journal of Microcolumn Separations, 1999, 11(10): 737-747.

    [14] 王夢琪, 朱蔭, 張悅, 等. 攪拌棒吸附萃取結合氣相色譜-質譜聯(lián)用技術分析西湖龍井茶的揮發(fā)性成分[J]. 食品科學, 2020, 41(4): 140-148.Wang M Q, Zhu Y, Zhang Y, et al. Analysis of volatile compounds in “Xihu Longjing” tea by stir bar sorptive extraction combine with gas chromatography-mass spectrometry [J]. Food Science, 2020, 41(4): 140-148.

    [15] 李賀賀, 胡蕭梅, 李安軍, 等. 采用頂空固相微萃取和攪拌棒吸附萃取技術分析古井貢酒中香氣成分[J]. 食品科學, 2017, 38(4): 155-164.Li H H, Hu X M, Li A J, et al. Comparative analysis of volatile components in Gujinggong liquor by headspace solid-phase microextraction and stir bar sorptive extraction [J]. Food Science, 2017, 38(4): 155-164.

    [16] Raffo A, Nardo N, Tabilio M R, et al. Effects of cold storage on aroma compounds of white- and yellow-fleshed peaches [J]. European Food Research and Technology, 2008, 226(6): 1503-1512.

    [17] 李晶, 劉欣, 倪朝敏, 等. 極性攪拌棒吸附萃取-熱脫附-氣相色譜/質譜法測定主流煙氣捕集液中4種酚類物質[J]. 分析科學學報, 2018, 34(2): 181-185.Li J, Liu X, Ni Z M, et al. Determination of four phenolic compounds in mainstream flue gas capture liquid by polar stir bar adsorption extraction-thermal desorption-gas chromatography/mass spectrometry [J]. Journal of Analytical Science, 2018, 34(2): 181-185.

    [18] Wang M Q, Ma W J, Shi J, et al. Characterization of the key aroma compounds in Longjing tea using stir bar sorptive extraction (SBSE) combined with gas chromatography-mass spectrometry (GC-MS), gas chromatography-olfactometry (GC-O), odor activity value (OAV), and aroma recombination [J]. Food Research International, 2020, 130: 108908. doi: 10.1016/j.foodres.2019.108908.

    [19] Wang J T, Shi J, Zhu Y, et al. Insights into crucial odourants dominating the characteristic flavour of citrus-white teas prepared fromBlanco ‘Chachiensis’ and‘Fudingdabai’ [J]. Food Chemistry, 2022, 377: 132048. doi: 10.1016/j.foodchem.2022.132048.

    [20] 劉登勇, 周光宏, 徐幸蓮. 確定食品關鍵風味化合物的一種新方法:“ROAV”法[J]. 食品科學, 2008, 29(7): 370-374.Liu D Y, Zhou G H, Xu X L. "ROAV" method: a new method for determining key odor compounds of rugao ham [J]. Food Science, 2008, 29(7): 370-374.

    [21] 王超, 張連忠, 彭福田. 頂空固相微萃取法分析肥桃香氣成分[C]//中國園藝學會桃分會. 中國園藝學會桃分會第三屆學術研討會論文集. 西安: 中國園藝學會桃分會, 2011.Wang C, Zhang L Z, Peng F T. Analysis of aroma components in peach by headspace solid phase microextraction [C]//Peach Branch of Chinese Society for Horticultural Science. Proceedings of the 3rd Academic Seminar of Peach Branch of Chinese Society for Horticultural Science. Xi'an: Peach Branch of Chinese Society for Horticultural Science, 2011.

    [22] 王貴章, 王貴禧, 梁麗松, 等. 桃果實芳香揮發(fā)物及其生物合成研究進展[J]. 食品科學, 2014, 35(17): 278-284.Wang G Z, Wang G X, Liang L S, et al. Recent progress in research on the composition and synthesis of aroma volatiles in peach fruits [J]. Food Science, 2014, 35(17): 278-284.

    [23] 張圓圓, 劉文敬, 張斌斌, 等. 不同類型桃果實內(nèi)酯芳香物質構成與重要性評價[J]. 中國農(nóng)業(yè)科學, 2022, 55(10): 2026-2037.Zhang Y Y, Liu W J, Zhang B B, et al. Characterization of the lactone volatile compounds in different types of peach (L.) fruit and evaluations of their contributions to fruit overall aroma [J]. Scientia Agricultura Sinica, 2022, 55(10): 2026-2037.

    [24] Leng P, Hu H W, Cui A H, et al. HS-GC-IMS with PCA to analyze volatile flavor compounds of honey peach packaged with different preservation methods during storage [J]. LWT, 2021, 149: 111963. doi: 10.1016/j.lwt.2021.111963.

    [25] 閆秋菊, 王海鷗, 朱華, 等. 凍干水蜜桃揮發(fā)性風味成分的變化及遷移[J]. 食品與機械, 2019, 35(7): 20-25.Yan Q J, Wang H O, Zhu H, et al. Changes and migration of volatile flavor components in freeze-dried peaches [J]. Food and Machinery, 2019, 35(7): 20-25.

    [26] 嵇偉彬, 劉盼盼, 許勇泉, 等. 幾種烏龍茶香氣成分比較研究[J]. 茶葉科學, 2016, 36(5): 523-530.Ji W B, Liu P P, Xu Y Q, et al. Comparative study of the aroma components of several oolong teas [J]. Journal of Tea Science, 2016, 36(5): 523-530.

    [27] 李明, 王利平, 張陽, 等. 水蜜桃品種間果香成分的固相微萃取-氣質聯(lián)用分析[J]. 園藝學報, 2006, 33(5): 1071-1074.Li M, Wang L P, Zhang Y, et al. Solid phase microextraction-GC-MS analysis of fruit aroma components of peach cultivars[J]. Acta Horticulture Sinica, 2006, 33(5): 1071-1074.

    Identification of Key Volatile Components of “Peach Fragrance” in Blended Peach Oolong Tea

    XU Lili1,2, WANG Jiatong1, ZHU Yin1, SHI Jiang1*, LIN Zhi1*

    1. Key Laboratory of Tea Biology and Resources Utilization, Ministry of Agriculture and Rural Affairs, Tea Research Institute, Chinese Academy of Agricultural Sciences, Hangzhou 310008, China; 2. Graduate School of Chinese Academy of Agricultural Sciences, Beijing 100081, China

    The combination of natural flowers and fruits with traditional tea can significantly enrich the flavor of blended tea. The blended peach oolong tea has the characteristic flavor quality of oolong tea and peach, which is popular in tea consumers. However, there is a lack of systematic research on the formation mechanism of the characteristic flavor quality of commercially available blended peach oolong tea. In this study, stir bar sorptive extraction (SBSE) combined with gas chromatography-mass spectrometry (GC-MS) was used to analyze 14 blended peach oolong tea samples with typical “peach fragrance” properties. A total of 14 alcohols, 3 phenols, 3 nitrogen heterocycles, 6 oxygen heterocycles, 8 lactones, 14 aldehydes, 16 ketones, 8 alkenes, 5 organic acids and 41 esters were identified. Among them,-decalactone (16.75%),-undecalactone (11.72%), linalool (10.31%),-decalactone (10.23%), phytol acetate (5.28%),-octanolactone (4.77%),--ionone (3.30%) were the most abundant volatile components. In addition, the results of sensory evaluation and relative odor activity value (ROAV) analysis show that--ionone, damascenone, linalool,-decalactone, isoamyl acetate,-undecanoic acid lactone, phytol acetate and ethyl caproate were the key flavor contributing compounds of blended peach oolong tea, and their contributions to “peach fragrance” were further analyzed by comparing with the aroma components of peach essential oil. The results of this study enriched the theoretical basis of aroma quality chemistry of blended tea, and provided scientific basis for cross-border utilization and quality evaluation of traditional tea and natural flowers and fruits.

    blended peach oolong tea, SBSE, GC-MS, ROAV, peach fragrance

    S571.1;TS275.2

    A

    1000-369X(2023)02-237-13

    2022-12-12

    2023-03-09

    財政部和農(nóng)業(yè)農(nóng)村部:國家現(xiàn)代農(nóng)業(yè)產(chǎn)業(yè)技術體系建設專項(CARS-19)、中國農(nóng)業(yè)科學院創(chuàng)新工程項目(CAAS-ASTIP-2019-TRICAAS)

    徐麗麗,女,碩士研究生,主要從事茶葉加工與品質調控方面的研究。*通信作者:shijiang32@tricaas.com;linz@tricaas.com

    猜你喜歡
    蜜桃芳樟醇烏龍
    壞心情小姐
    氧化芳樟醇合成及應用的研究進展*
    廣州化工(2021年19期)2021-10-25 14:03:02
    陰差陽錯鬧烏龍
    烏龍泄密事件
    紅秋蜜桃主要病蟲害綜合防治歷
    河北果樹(2020年2期)2020-05-25 06:59:00
    蜜桃方陣
    花椒酒中檸檬烯和芳樟醇的測定
    中國調味品(2017年2期)2017-03-20 16:18:22
    從八角茴香油前餾分中單離芳樟醇和草蒿腦工藝研究
    芳樟型樟樹葉精油減壓連續(xù)精餾分離芳樟醇的工藝模擬
    刷牙記
    日本a在线网址| 免费高清视频大片| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 69精品国产乱码久久久| 最近最新中文字幕大全电影3 | 日韩视频一区二区在线观看| 亚洲激情在线av| 亚洲自拍偷在线| 在线观看一区二区三区激情| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 男女下面进入的视频免费午夜 | 国产区一区二久久| 欧美成人免费av一区二区三区| 成人亚洲精品av一区二区 | 日韩精品免费视频一区二区三区| 免费高清在线观看日韩| 一级作爱视频免费观看| 日日夜夜操网爽| 亚洲精品在线美女| 亚洲激情在线av| 亚洲五月天丁香| 色综合欧美亚洲国产小说| 黄色怎么调成土黄色| 91在线观看av| 日韩大尺度精品在线看网址 | 欧美人与性动交α欧美软件| 久久久久久久久中文| 国产激情欧美一区二区| 国产伦一二天堂av在线观看| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 一边摸一边做爽爽视频免费| 欧美+亚洲+日韩+国产| 村上凉子中文字幕在线| 一区福利在线观看| 欧美黑人欧美精品刺激| 免费高清在线观看日韩| 久久精品91无色码中文字幕| 一区在线观看完整版| 老司机午夜十八禁免费视频| 久久久国产一区二区| 精品一区二区三区av网在线观看| 国产成人av激情在线播放| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 最新美女视频免费是黄的| 怎么达到女性高潮| 午夜日韩欧美国产| 免费日韩欧美在线观看| 热re99久久精品国产66热6| 91字幕亚洲| 天天影视国产精品| 午夜免费观看网址| 国产成人精品在线电影| 亚洲av熟女| 嫁个100分男人电影在线观看| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 夜夜夜夜夜久久久久| 亚洲情色 制服丝袜| 一区二区三区激情视频| 黄色视频不卡| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 美国免费a级毛片| 最好的美女福利视频网| 国产成人精品久久二区二区91| 操美女的视频在线观看| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 男人舔女人下体高潮全视频| 亚洲精品中文字幕一二三四区| 女人被狂操c到高潮| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 午夜免费成人在线视频| 日日干狠狠操夜夜爽| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 成人永久免费在线观看视频| 在线观看免费视频网站a站| 99国产精品一区二区蜜桃av| 久久午夜综合久久蜜桃| 午夜视频精品福利| 成人亚洲精品一区在线观看| 亚洲人成电影免费在线| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 男人舔女人下体高潮全视频| 日韩大码丰满熟妇| 9色porny在线观看| 99久久人妻综合| 一个人免费在线观看的高清视频| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 少妇 在线观看| 一进一出好大好爽视频| 久久久国产成人免费| 国产精品电影一区二区三区| 国产三级在线视频| 日韩av在线大香蕉| 欧美日韩精品网址| 欧美黑人欧美精品刺激| 免费不卡黄色视频| 97人妻天天添夜夜摸| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 黄片大片在线免费观看| 国产亚洲精品综合一区在线观看 | 成人亚洲精品av一区二区 | 国产极品粉嫩免费观看在线| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 天天影视国产精品| 久久精品91无色码中文字幕| 一区二区三区国产精品乱码| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 99国产精品一区二区蜜桃av| 精品久久久久久久久久免费视频 | 一边摸一边抽搐一进一小说| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 久久精品91蜜桃| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 国产欧美日韩精品亚洲av| 午夜视频精品福利| 久久亚洲精品不卡| 黄片小视频在线播放| 在线天堂中文资源库| 欧美在线一区亚洲| 99久久国产精品久久久| 成人国语在线视频| 精品日产1卡2卡| 99精品在免费线老司机午夜| 村上凉子中文字幕在线| 人成视频在线观看免费观看| 女人被狂操c到高潮| 成人影院久久| 国产成年人精品一区二区 | 国产精品秋霞免费鲁丝片| 精品第一国产精品| 一级a爱视频在线免费观看| 久久国产乱子伦精品免费另类| 精品一区二区三卡| 欧美日本中文国产一区发布| 丝袜美腿诱惑在线| 最近最新中文字幕大全免费视频| 亚洲五月婷婷丁香| 久久久久国产一级毛片高清牌| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 一本综合久久免费| 亚洲成人久久性| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 成人黄色视频免费在线看| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 亚洲精品av麻豆狂野| 亚洲成人免费电影在线观看| 老熟妇仑乱视频hdxx| 色综合站精品国产| 国产成人啪精品午夜网站| 精品国产亚洲在线| 黄频高清免费视频| 中文字幕最新亚洲高清| 日韩欧美国产一区二区入口| 嫁个100分男人电影在线观看| 啦啦啦在线免费观看视频4| 精品久久久久久,| 一级片免费观看大全| 亚洲在线自拍视频| 天天影视国产精品| 在线观看免费午夜福利视频| 中文字幕精品免费在线观看视频| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 精品国产一区二区久久| 久久国产精品影院| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 满18在线观看网站| 一级毛片精品| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 波多野结衣一区麻豆| 一本综合久久免费| 亚洲熟妇熟女久久| 久久草成人影院| 在线观看免费视频日本深夜| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 欧美黄色淫秽网站| 欧美亚洲日本最大视频资源| 午夜亚洲福利在线播放| 日日夜夜操网爽| 国产精品久久久av美女十八| 久久午夜亚洲精品久久| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 国产精品免费一区二区三区在线| 性欧美人与动物交配| 久热爱精品视频在线9| 婷婷丁香在线五月| 高清在线国产一区| 国产免费男女视频| 色老头精品视频在线观看| 女同久久另类99精品国产91| 俄罗斯特黄特色一大片| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 精品人妻1区二区| 日韩人妻精品一区2区三区| 午夜免费鲁丝| 黄色女人牲交| 在线av久久热| 天堂俺去俺来也www色官网| 亚洲人成77777在线视频| 成人18禁在线播放| 无遮挡黄片免费观看| 这个男人来自地球电影免费观看| 男男h啪啪无遮挡| 一区福利在线观看| 亚洲一区高清亚洲精品| 18禁观看日本| 久久性视频一级片| 国产精品乱码一区二三区的特点 | 交换朋友夫妻互换小说| 亚洲 欧美一区二区三区| 久久国产乱子伦精品免费另类| 大香蕉久久成人网| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 国产欧美日韩精品亚洲av| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 亚洲熟女毛片儿| 黑丝袜美女国产一区| 男女高潮啪啪啪动态图| 国产在线观看jvid| 精品无人区乱码1区二区| 麻豆成人av在线观看| 久久久精品欧美日韩精品| svipshipincom国产片| 三上悠亚av全集在线观看| av网站免费在线观看视频| 一级毛片精品| 另类亚洲欧美激情| 99久久精品国产亚洲精品| 国产亚洲av高清不卡| 精品久久久久久久毛片微露脸| 国产高清国产精品国产三级| 啦啦啦免费观看视频1| 99在线视频只有这里精品首页| 美女国产高潮福利片在线看| 99国产综合亚洲精品| 淫妇啪啪啪对白视频| 美女午夜性视频免费| 一级作爱视频免费观看| 激情视频va一区二区三区| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 一区福利在线观看| 国产单亲对白刺激| 国产av在哪里看| 嫁个100分男人电影在线观看| 国产免费男女视频| 天天添夜夜摸| 国产激情欧美一区二区| 99精品欧美一区二区三区四区| 久久久久国产一级毛片高清牌| 一进一出抽搐gif免费好疼 | 国产野战对白在线观看| 日韩有码中文字幕| 999久久久精品免费观看国产| 黄频高清免费视频| 搡老熟女国产l中国老女人| 亚洲av美国av| 成人18禁在线播放| 亚洲片人在线观看| 亚洲成a人片在线一区二区| 动漫黄色视频在线观看| 中国美女看黄片| 国产成+人综合+亚洲专区| 欧美日本中文国产一区发布| 人人澡人人妻人| 精品一品国产午夜福利视频| 欧美成人免费av一区二区三区| 97碰自拍视频| 精品熟女少妇八av免费久了| 999精品在线视频| a级毛片在线看网站| 韩国av一区二区三区四区| 深夜精品福利| 久久热在线av| 久久天堂一区二区三区四区| 精品午夜福利视频在线观看一区| 新久久久久国产一级毛片| 久久九九热精品免费| 老司机在亚洲福利影院| 51午夜福利影视在线观看| 可以在线观看毛片的网站| 1024香蕉在线观看| 精品久久久久久成人av| 一级a爱片免费观看的视频| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 老熟妇仑乱视频hdxx| 一区二区三区精品91| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 亚洲av第一区精品v没综合| 国产亚洲精品综合一区在线观看 | 国产免费男女视频| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 看免费av毛片| 亚洲精品美女久久av网站| 成人影院久久| 1024香蕉在线观看| 91大片在线观看| avwww免费| 国产97色在线日韩免费| 国产三级在线视频| 亚洲免费av在线视频| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 国产av又大| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 中文字幕精品免费在线观看视频| 免费观看人在逋| 国产亚洲精品综合一区在线观看 | www日本在线高清视频| 亚洲狠狠婷婷综合久久图片| 热re99久久国产66热| 一本综合久久免费| 日本五十路高清| 夜夜爽天天搞| 国产精品一区二区免费欧美| 成人国产一区最新在线观看| 亚洲av第一区精品v没综合| 男女高潮啪啪啪动态图| 亚洲中文字幕日韩| 99国产精品免费福利视频| bbb黄色大片| 亚洲欧美一区二区三区久久| 国产又爽黄色视频| 日韩高清综合在线| 91老司机精品| 国产深夜福利视频在线观看| cao死你这个sao货| xxxhd国产人妻xxx| 久久国产乱子伦精品免费另类| 久久久久九九精品影院| 国产1区2区3区精品| 午夜影院日韩av| 99riav亚洲国产免费| 亚洲中文日韩欧美视频| 男女下面进入的视频免费午夜 | 国产男靠女视频免费网站| bbb黄色大片| 午夜视频精品福利| 人人妻人人澡人人看| 午夜视频精品福利| 国产成人av教育| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 午夜精品久久久久久毛片777| 久久久久久免费高清国产稀缺| 视频在线观看一区二区三区| 国产亚洲av高清不卡| 中国美女看黄片| 国产精品一区二区精品视频观看| 精品福利永久在线观看| 少妇 在线观看| 一级片免费观看大全| 亚洲色图av天堂| 人成视频在线观看免费观看| 久热爱精品视频在线9| av超薄肉色丝袜交足视频| 久久久久国产精品人妻aⅴ院| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 国产精品乱码一区二三区的特点 | 欧美另类亚洲清纯唯美| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 国产一卡二卡三卡精品| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| av欧美777| 美女扒开内裤让男人捅视频| 美女午夜性视频免费| 成熟少妇高潮喷水视频| av视频免费观看在线观看| 高清在线国产一区| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 精品国内亚洲2022精品成人| 五月开心婷婷网| 国产成人免费无遮挡视频| 国产亚洲欧美在线一区二区| 亚洲午夜理论影院| 一夜夜www| 岛国在线观看网站| 视频在线观看一区二区三区| 久久久久久免费高清国产稀缺| 欧美成狂野欧美在线观看| 亚洲精品在线美女| 99在线视频只有这里精品首页| 精品一区二区三区视频在线观看免费 | 女性生殖器流出的白浆| 丝袜美足系列| 性色av乱码一区二区三区2| 国产免费男女视频| 久久久久久久久久久久大奶| 成人特级黄色片久久久久久久| 国产色视频综合| 亚洲国产欧美日韩在线播放| x7x7x7水蜜桃| 在线视频色国产色| 精品久久久久久成人av| 国产91精品成人一区二区三区| 成人影院久久| 99在线人妻在线中文字幕| 日日爽夜夜爽网站| 丝袜美腿诱惑在线| 欧美日韩精品网址| 久久久久九九精品影院| 久久久久久人人人人人| 夜夜夜夜夜久久久久| 搡老岳熟女国产| 欧美中文综合在线视频| 国产成年人精品一区二区 | 亚洲狠狠婷婷综合久久图片| 国产精品乱码一区二三区的特点 | av网站在线播放免费| 啦啦啦免费观看视频1| 午夜成年电影在线免费观看| 精品乱码久久久久久99久播| 中文字幕av电影在线播放| 亚洲人成77777在线视频| 无限看片的www在线观看| 国产成人精品无人区| 精品福利观看| 国产黄色免费在线视频| 久久婷婷成人综合色麻豆| 一进一出抽搐动态| 亚洲国产精品999在线| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 精品国产美女av久久久久小说| 后天国语完整版免费观看| 一区二区三区激情视频| bbb黄色大片| 最好的美女福利视频网| 亚洲avbb在线观看| 亚洲av美国av| 午夜日韩欧美国产| 大型av网站在线播放| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 97碰自拍视频| 婷婷丁香在线五月| 黄片小视频在线播放| 99精品在免费线老司机午夜| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 国产精品98久久久久久宅男小说| 久久久久九九精品影院| 成人国产一区最新在线观看| 亚洲欧美精品综合久久99| 在线永久观看黄色视频| 脱女人内裤的视频| av在线天堂中文字幕 | 国内毛片毛片毛片毛片毛片| av免费在线观看网站| 欧美精品一区二区免费开放| 久久久久亚洲av毛片大全| 性欧美人与动物交配| 日韩欧美一区视频在线观看| 亚洲情色 制服丝袜| 国产一区二区三区综合在线观看| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 精品国产美女av久久久久小说| 精品一区二区三区av网在线观看| 国产三级黄色录像| 免费观看精品视频网站| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 亚洲国产欧美网| 亚洲av第一区精品v没综合| 久热爱精品视频在线9| 69精品国产乱码久久久| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 国产成人啪精品午夜网站| 欧美黑人欧美精品刺激| 搡老熟女国产l中国老女人| 大型av网站在线播放| 久久精品91蜜桃| 精品国产一区二区久久| 久久亚洲精品不卡| 啦啦啦在线免费观看视频4| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 在线观看免费视频日本深夜| 99久久国产精品久久久| 天天影视国产精品| 久久久久久久久免费视频了| 99国产综合亚洲精品| 色老头精品视频在线观看| 久久性视频一级片| 国产三级在线视频| 天堂影院成人在线观看| 女性生殖器流出的白浆| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 午夜免费成人在线视频| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 91精品三级在线观看| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 亚洲专区字幕在线| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 久久久水蜜桃国产精品网| 久久青草综合色| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 制服人妻中文乱码| 1024香蕉在线观看| 久久久久久久久免费视频了| 国产精品二区激情视频| 亚洲精品久久午夜乱码| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 免费观看精品视频网站| 天堂√8在线中文| 怎么达到女性高潮| 一二三四社区在线视频社区8| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 黄片小视频在线播放| 久久伊人香网站| 婷婷六月久久综合丁香| 色尼玛亚洲综合影院| 国产主播在线观看一区二区| av网站在线播放免费| 日韩成人在线观看一区二区三区| 国产国语露脸激情在线看| 久久久久亚洲av毛片大全| aaaaa片日本免费| 亚洲精品一区av在线观看| 午夜老司机福利片| 999久久久国产精品视频| 一进一出抽搐动态| www.自偷自拍.com| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 纯流量卡能插随身wifi吗| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 一区在线观看完整版| 成人av一区二区三区在线看| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 亚洲 国产 在线| 免费不卡黄色视频| 无遮挡黄片免费观看| 色综合欧美亚洲国产小说| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 日本三级黄在线观看| 精品国产美女av久久久久小说| 91大片在线观看| 亚洲av成人av| 国产精品电影一区二区三区| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 色综合婷婷激情| 国产有黄有色有爽视频| 老司机深夜福利视频在线观看| 中文字幕人妻丝袜制服| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 99精品欧美一区二区三区四区| 亚洲在线自拍视频| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 国产在线精品亚洲第一网站| www.999成人在线观看| 国产精品一区二区免费欧美| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 亚洲在线自拍视频| 国产亚洲欧美在线一区二区| 国产亚洲精品综合一区在线观看 | 国产精品秋霞免费鲁丝片| 涩涩av久久男人的天堂| 狂野欧美激情性xxxx| 亚洲片人在线观看| 最近最新中文字幕大全电影3 | 亚洲情色 制服丝袜| 亚洲精品粉嫩美女一区| 色播在线永久视频| 免费观看人在逋| 欧美不卡视频在线免费观看 | 久久影院123| 天堂√8在线中文| 精品国产国语对白av| 亚洲精品中文字幕一二三四区| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 高清毛片免费观看视频网站 | 亚洲性夜色夜夜综合| 一本综合久久免费| 啪啪无遮挡十八禁网站| 女同久久另类99精品国产91| 一区在线观看完整版| 99国产极品粉嫩在线观看| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 91老司机精品| 精品久久久久久久毛片微露脸| 日韩免费高清中文字幕av| 母亲3免费完整高清在线观看| 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| 国产av又大| 丝袜在线中文字幕| 99久久精品国产亚洲精品| 在线观看一区二区三区| 伦理电影免费视频| 国产精品九九99| 国产伦一二天堂av在线观看| 一级,二级,三级黄色视频| 日韩中文字幕欧美一区二区| 国产极品粉嫩免费观看在线| 亚洲国产精品999在线| 国产高清videossex| 欧美激情极品国产一区二区三区| 午夜91福利影院| 69av精品久久久久久| 日韩精品中文字幕看吧| 国产精品成人在线| 精品人妻1区二区| 久久伊人香网站| 啦啦啦 在线观看视频| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| a级毛片在线看网站| 色哟哟哟哟哟哟| e午夜精品久久久久久久| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 高潮久久久久久久久久久不卡| 国产有黄有色有爽视频| 亚洲五月色婷婷综合| 无人区码免费观看不卡| 男女下面进入的视频免费午夜 | 午夜免费观看网址|