抽拉速率對定向凝固DZ4125 合金溫度場及晶粒競爭生長的影響

劉國懷 ,張相龍 ,耿小奇 ,徐 莽 ,王 曄 ,王昭東 ,郭景杰

（1.東北大學(xué) 軋制技術(shù)及連軋自動化國家重點實驗室,沈陽 110819；2.哈爾濱理工大學(xué) 材料科學(xué)與化學(xué)工程學(xué)院,哈爾濱 150080；3.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院,哈爾濱 150001）

鎳基高溫合金由于具有良好的中高溫綜合性能和優(yōu)良的熱疲勞性能，被廣泛應(yīng)用于制造航空發(fā)動機零件和工業(yè)燃氣輪機[1-3]。定向凝固技術(shù)可以改善鎳基高溫合金的高溫性能，因此常用于生產(chǎn)單晶和柱狀晶組織的葉片鑄件[4]。在定向凝固（DS）過程中，澆注液態(tài)金屬的陶瓷型殼以特定的速率從加熱爐的加熱區(qū)向冷卻區(qū)抽出，導(dǎo)致凝固前沿沿澆注高度移動[5]。

定向凝固鑄件的性能與顯微組織緊密相關(guān)[6]。而鑄件顯微組織的優(yōu)劣又與定向凝固工藝參數(shù)密切相關(guān)。在HRS 法定向凝固工藝中，溫度梯度和抽拉速率是兩個重要工藝參數(shù)，但目前對溫度梯度的精確控制難以實現(xiàn)，因此常用抽拉速率的變化來對微觀組織進行調(diào)控。Wang 等[7]通過研究不同抽拉速率下CMSX-6 單晶渦輪葉片凝固組織變化，發(fā)現(xiàn)雖然葉片復(fù)雜的幾何形狀導(dǎo)致枝晶臂間距局部不均勻，但一次枝晶間距和二次枝晶間距隨著抽拉速率的增加均減小。Wilson 等[8]研究了抽拉速率對CMSX-10 鎳基單晶高溫合金組織和性能的影響，結(jié)果表明，在一定范圍內(nèi)提高抽拉速率會減少鑄件中缺陷數(shù)量，尤其是細條和雀斑缺陷。Zhang等[9]通過對不同抽拉速率下定向凝固鑄件組織與性能的分析，獲得了抽拉速率對高溫合金鑄件的顯微組織及熱處理后蠕變性能的影響規(guī)律。

除此之外，在實際定向凝固過程中，鑄件內(nèi)部的溫度分布、界面形狀都對晶粒的生長造成影響，但是這些在實際生產(chǎn)中是很難直接觀察到的。本工作通過ProCAST 軟件模擬HRS 法定向凝固柱晶試棒的凝固過程，研究定向凝固過程中試棒中溫度場、溫度梯度及糊狀區(qū)變化情況。對定向凝固DZ4125 合金試棒進行實際澆鑄，并與模擬結(jié)果相結(jié)合，探究定向凝固柱晶高溫合金凝固過程中溫度場、糊狀區(qū)與晶粒實際生長的變化規(guī)律，為定向凝固柱晶高溫合金的微觀組織調(diào)控提供一定的理論指導(dǎo)，并為后續(xù)定向凝固柱晶葉片的制備提供技術(shù)積累。

1 實驗及方法

1.1 模擬研究方法

定向凝固過程中的傳熱方式為兩種：一種是型殼與鑄件、鑄件與水冷盤之間的熱傳導(dǎo)，另一種是型殼與爐壁之間的熱輻射[10]。根據(jù)能量守恒定律，定向凝固的傳熱方式可以簡單地表示為[11]：

式中：ρ為合金密度；cp為合金比熱容；λ為熱導(dǎo)率；T為溫度；t為時間；Lf為結(jié)晶潛熱；fS為固相體積分數(shù)；QR為一給定熱源的熱量。

采用Procast 模擬軟件對定向凝固柱晶試棒的凝固過程進行模擬研究，定向凝固系統(tǒng)如圖1 所示?？紤]到計算效率，Bridgman 定向凝固爐簡化為一個由加熱區(qū)、冷卻區(qū)和隔熱擋板組成的二維網(wǎng)絡(luò)封閉結(jié)構(gòu)，如圖1（a）所示。利用UG 軟件制備鑄件、水冷盤等的三維模型，鑄件組模方式為12 根試棒的組模方式，試棒直徑為16 mm，試棒間隔30°均勻分布；水冷盤直徑為300 mm，厚度為2 mm，如圖1（b）所示。利用Mesh 模塊進行面網(wǎng)格剖分、校驗并生成體網(wǎng)格，網(wǎng)格劃分如圖1（c）所示。利用CAST 模塊進行參數(shù)設(shè)置。所用合金為DZ4125 高溫合金，型殼所用材料為耐火氧化鋁，水冷盤所用材料為銅，其他熱物性參數(shù)在ProCAST 軟件數(shù)據(jù)庫中選取。

圖1 定向凝固系統(tǒng)示意圖（a）系統(tǒng)模型；（b）鑄件及水冷盤；（c）網(wǎng)格劃分Fig.1 Schematic diagram of directional solidification system（a）system model；（b）casting and water-cooled copper plate；（c）mesh division

1.2 實驗驗證方法

DZ4125 高溫合金柱晶試棒采用Bridgman 定向凝固爐制備，其名義合金成分為Ni-0.1C-8.9Cr-10Co-7W-2Mo-5.2Al-0.9Ti-3.8Ta-1.5Hf-0.015B（質(zhì)量分數(shù)/%）。定向凝固過程先對型殼進行預(yù)熱，當(dāng)型殼達到預(yù)熱溫度后，將熔化后的合金進行澆注。熔體在型殼中靜置2 min 后，分別以3、5、7 mm/min抽拉速率進行定向凝固實驗。試樣經(jīng)脫模、切割、打磨、拋光后，用腐蝕劑（2 g CuSO4+20 mL HCl+20 mL H2O）進行腐蝕。使用GX-71 金相顯微鏡（OM）進行微觀組織觀察和分析。

2 結(jié)果與討論

2.1 定向凝固柱晶試棒溫度場分布基本規(guī)律

圖2 為凝固過程中某時刻試棒中的溫度場分布。從圖2 中可以看出，當(dāng)試棒位于保溫區(qū)時，等溫線呈外側(cè)低內(nèi)側(cè)高的傾斜分布；當(dāng)試棒位于下方冷卻區(qū)時，等溫線呈外側(cè)高內(nèi)側(cè)低的傾斜分布；當(dāng)試棒位于隔熱擋板處時，等溫線基本保持水平方向。圖3 為試棒同一水平線上內(nèi)外側(cè)兩點溫度隨時間變化曲線。在1200 ℃以上時，兩點處于保溫區(qū)，Point 1 處的溫度始終高于Point 2；當(dāng)溫度降至1200 ℃左右時，Point 1 和Point 2 處的溫度逐漸趨近；1200 ℃以下時，兩點處于冷卻區(qū)，Point 1 處的溫度始終低于Point 2。

圖2 柱晶試棒凝固過程中某時刻的溫度場分布Fig.2 Temperature distribution at certain time during the solidification of cylindrical test rod

圖3 兩點處溫度隨時間變化（a）變化總趨勢；（b）1200 ℃以上的溫度變化；（c）1200 ℃以下的溫度變化Fig.3 Temperature changes of two points（a）general trend of change；（b）temperature changes above 1200℃；（c）temperature changes below 1200 ℃

當(dāng)位于保溫區(qū)，此時保溫區(qū)溫度持續(xù)保持在1520 ℃，而試棒外側(cè)更靠近爐壁，使得外側(cè)的散熱能力較弱，導(dǎo)致等溫線呈外側(cè)低內(nèi)側(cè)高的傾斜分布；而當(dāng)試棒位于冷卻區(qū)時，試棒外側(cè)散熱能力增強，從而使等溫線呈外側(cè)高內(nèi)側(cè)低的傾斜分布[12]。另外等溫線的形態(tài)也取決于試棒與周圍爐壁的輻射散熱[13]。某點處的輻射總量取決于該點的定向輻射和輻射所在的空間，定向輻射力的計算公式為[10]：

式中：Eα為某點與法線夾角方向上的定向輻射力；E為法線方向上的輻射力。

圖4 為不同位置處的輻射角變化圖。從圖4（a）中可以看出，A 點的輻射角大于B 點，根據(jù)公式（2）可知，A 點的定向輻射力小于B 點，且A 點的輻射空間又小于B 點的輻射空間，導(dǎo)致A 點的輻射總量小于B 點，因此試棒位于保溫區(qū)時等溫線呈外低內(nèi)高；在圖4（b）中，D 點的輻射空間大于C 點，因此D 點的輻射總量大于C 點，導(dǎo)致試棒位于冷卻區(qū)時等溫線呈外高內(nèi)低[11]。

圖4 輻射角變化圖（a）A、B 點在隔熱擋板上方；（b）C、D 點在隔熱擋板上方Fig.4 Radiation angle changes（a）A and B above heat shield；（b）C and D under heat shield

2.2 抽拉速率對定向凝固試棒溫度梯度的影響

溫度梯度是定向凝固過程中最重要的影響因素。溫度梯度的改變影響糊狀區(qū)的形狀及寬度，溫度梯度越大，糊狀區(qū)寬度越窄、越平直，固液界面前沿越穩(wěn)定，越有利于各種合金成分的均勻分布，并且溫度梯度增大可以細化枝晶組織，減少雀斑、縮松、取向偏差等缺陷的產(chǎn)生[14]。圖5 為不同抽拉速率下試棒的溫度梯度變化圖。在試棒底部，溫度梯度最大，三種抽拉速率下的溫度梯度無明顯變化，均約為250 K/cm 左右；隨著高度的增加，溫度梯度急劇降低，當(dāng)高度超過70 mm 時，溫度梯度趨于穩(wěn)定狀態(tài)，大約在30～40 K/cm 之間，并且隨著抽拉速率的增加，溫度梯度逐漸減小。

在定向凝固過程中，水冷盤由于循環(huán)水的作用溫度保持在20 ℃左右，當(dāng)過熱的合金熔體流動到鑄件底部時，水冷盤強烈激冷作用使得合金急劇凝固，從而產(chǎn)生極大的溫度梯度，此時水冷盤的接觸換熱效果遠大于輻射換熱，因此抽拉速率對溫度梯度的影響可以忽略不計[15]。使用快速凝固法進行定向凝固時，固液界面前沿的溫度梯度的計算公式為[16]：

式中：GL為溫度梯度；λL為金屬的熱導(dǎo)率；σ為常數(shù)；α為散熱系數(shù)；ε為輻射系數(shù)；ν為抽拉速率；Tm為液相線溫度；T0為固相線溫度；ρm為糊狀區(qū)熔體密度；L為結(jié)晶潛熱。

從式（3）中可知，當(dāng)其他條件不變時，增大抽拉速率會導(dǎo)致溫度梯度減小，這一結(jié)果與圖5 相吻合。另外鑄件的熱量傳遞是需要一定時間的，抽拉速率的增大會導(dǎo)致熱量傳遞時間減小，熱量無法完全散失，從而導(dǎo)致溫度梯度減小[17]。

圖5 不同抽拉速率下溫度梯度分布（a）溫度梯度云圖；（b）沿高度方向溫度梯度分布Fig.5 Temperature gradient distributions at different withdrawal rates（a）temperature gradient cloud chart；（b）temperature gradient distribution along height direction

2.3 抽拉速率對定向凝固試棒糊狀區(qū)的影響

圖6 為不同抽拉速率下試棒不同高度處糊狀區(qū)特征圖。可以看出，在高度小于10 mm 時，糊狀區(qū)形狀均為下凹形（（a-1）、（b-1）、（a-2）、（b-2）、（a-3）、（b-3））。當(dāng)抽拉速率為3mm/min 時，糊狀區(qū)在10～90 mm之間時形狀為上凸形；隨著抽拉速率的增加，糊狀區(qū)形狀逐漸從傾斜狀到水平狀再到下凹形轉(zhuǎn)變，并且液相線逐漸從保溫區(qū)向冷卻區(qū)下移。

圖6 不同合金試棒高度及不同抽拉速率下糊狀區(qū)分布（a）2 mm；（b）10 mm；（c）30 mm；（d）60 mm；（e）90 mm；（f）120 mm；（1）3 mm/min；（2）5 mm/min；（3）7 mm/minFig.6 Mushy zone distributions at different heights of columnar test bar and different withdrawal rates（a）2 mm；（b）10 mm；（c）30 mm；（d）60 mm；（e）90 mm；（f）120 mm；（1）3 mm/min；（2）5 mm/min；（3）7 mm/min

在鎳基高溫合金鑄件中，糊狀區(qū)形狀往往會影響枝晶的生長和缺陷的形成[18]。Elliott 等[19]在研究中發(fā)現(xiàn)，鑄件凝固前沿的曲率、柱狀晶形貌和缺陷與抽拉速率有關(guān)。在6.8 mm/min 抽拉速率下，液相線位于隔熱擋板處時，形成的凝固前沿為水平狀，此時鑄件的缺陷最少。在本實驗中，當(dāng)抽拉速率為5 mm/min 時，凝固前沿水平狀保持的時間最長。Miller 等[20]在數(shù)值模擬的基礎(chǔ)上，精確的確定了糊狀區(qū)形狀取決于鑄件相對于隔熱擋板的位置、抽拉速率、鑄型厚度以及保溫區(qū)溫度。研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)糊狀區(qū)位于隔熱擋板下方時，其前沿的曲率大大增加；與鑄件中心相比，鑄件表面的曲率較大。

抽拉速率的改變可以使液相線的位置發(fā)生變化。從圖6 中可以看出，液相線可以位于保溫區(qū)、隔熱擋板處及冷卻區(qū)。在凝固初期，水冷盤與鑄件底部接觸，產(chǎn)生的接觸換熱較強，從而使液相線位于保溫區(qū)。隨著凝固高度的增加，水冷盤的冷卻效果降低，此時的換熱方式以鑄件與四周的輻射換熱為主，但是輻射換熱的效率較低，使得鑄件凝固前沿的凝固速率趕不上抽拉速率，從而使得液相線隨著抽拉速率的增加逐漸向下移動[21]。

圖7 顯示了不同抽拉速率下試棒不同高度處糊狀區(qū)寬度變化。從圖7 中可以看出：在相同的抽拉速率下，糊狀區(qū)寬度隨著高度的增加逐漸增加；隨著抽拉速率的增加，糊狀區(qū)寬度也逐漸增加。在鑄件底部，由于溫度梯度大（圖5），使得熔體很快發(fā)生凝固，導(dǎo)致糊狀區(qū)寬度較窄，此時抽拉速率的影響不大，因此在10 mm 以下時不同抽拉速率下的糊狀區(qū)寬度無較大差別。隨著高度的增加，溫度梯度減小，從而使寬度增加。在實際凝固過程中，凝固組織的穩(wěn)定生長取決于糊狀區(qū)的寬度和傾斜程度，糊狀區(qū)寬度越窄且越水平，凝固越接近逐層凝固，獲得鑄件的組織缺陷越小，當(dāng)糊狀區(qū)寬度增加，凝固也將從逐層凝固向體積凝固轉(zhuǎn)變，從而使鑄件產(chǎn)生缺陷的幾率增大[22-23]。在抽拉過程中，由于鑄件底部與水冷盤的接觸換熱及四周與鑄件之間的輻射換熱能力幾乎不變，當(dāng)抽拉速率增加時，進入冷卻區(qū)的熔體增加，使凝固過程中釋放的熱量超出與外界的換熱能力，從而導(dǎo)致糊狀區(qū)向下移動且寬度變大[18]。因此，在實際生產(chǎn)中，在考慮糊狀區(qū)形狀（圖6）的同時也要考慮糊狀區(qū)的寬度（圖7），從而制定出合適的抽拉速率來保證枝晶組織穩(wěn)定的生長和避免缺陷的產(chǎn)生，生產(chǎn)出組織均勻、性能優(yōu)異的定向凝固柱晶葉片。

圖7 不同抽拉速率下的糊狀區(qū)寬度Fig.7 Widths of mushy zone at different withdrawal rates

2.4 定向凝固過程溫度梯度及糊狀區(qū)與晶粒生長關(guān)系

鎳基高溫合金鑄件定向凝固時會形成（001）擇優(yōu)取向的樹枝晶，并且枝晶數(shù)目隨著鑄件高度的增加逐漸減少。對于定向凝固過程中晶粒的形態(tài)和數(shù)量的減少，Walton 和Chalmers 提出了晶粒競爭生長機制[24]，其模型如圖8 所示[25]。在該模型下，晶粒A 和B 的（001）取向與溫度梯度G平行，晶粒C 的（001）取向與熱流方向呈角，因此晶粒C 在熱流方向上受阻，導(dǎo)致其前方生長空間減少，最后被淘汰。

圖8 晶粒競爭生長機制示意圖[25]Fig.8 Schematic illustration of competitive grain growth proposed by Walton and Chalmers[25]

圖9 為抽拉速率3 mm/min 和7 mm/min 時柱晶試棒的縱截面微觀組織圖。鎳基高溫合金的定向凝固起始于鑄件底部，液態(tài)金屬與水冷盤接觸產(chǎn)生大的溫度梯度（圖5），在底部形成大量且取向隨機的晶粒。由于晶粒競爭生長機制，隨著試棒高度的增加，晶粒數(shù)目逐漸減少。在試棒底部形成的晶粒若具有良好的（001）取向，那么會沿著試棒軸向方向持續(xù)生長，因此在試棒上部只存在（001）取向與軸向偏差最小的樹枝晶。

圖9 不同抽拉速率下柱晶試棒縱截面不同高度處的顯微組織（a）3 mm/min；（b）7mm/minFig.9 Microstructures at different heights of longitudinal section of columnar test bar at different withdrawal rates（a）3 mm/min；（b）7mm/min

在定向凝固過程中，鑄件內(nèi)熱流方向與溫度梯度G一致，與液相線等溫線垂直[21]：

式中：GZ為軸向溫度梯度；α為傾斜角度。

從圖9 可以看出，在H=2 mm 處，試棒表面附近的晶粒（A1,A2,A4,A5）向試棒中間傾斜，而位于試棒中部的晶粒（A3）幾乎平行于試棒軸線方向生長，傾斜度減小。從圖6（a-1）可以看出，此時液相線呈凹形，根據(jù)式（4）可知，在試棒表面附近的溫度梯度最傾斜于試棒中部。因此，（001）取向幾乎平行于溫度梯度的枝晶A1 和A5 具有生長優(yōu)勢，并阻礙相鄰枝晶A2、A4 的發(fā)展。當(dāng)H=10 mm 時，液相線的曲率減小，溫度梯度G與試棒軸線的夾角減小，此時枝晶的（001）取向近似平行于溫度梯度G，A7、A8 具有明顯的生長優(yōu)勢，開始阻擋位于鑄件表面附近的晶粒A6、A9。在抽拉速率為7 mm/min 的試棒中也觀察到類似的現(xiàn)象。當(dāng)H=60 mm 時，3 mm/min 抽拉速率下試棒的液相線略微凸起，使枝晶A11、A12 逐漸阻礙枝晶A10、A13 的生長，導(dǎo)致晶界略微向外表面傾斜。當(dāng)H=120 mm 時，液相線的形狀同樣影響枝晶的生長。

3 結(jié)論

（1）當(dāng)試棒位于保溫區(qū)時，等溫線呈外側(cè)低內(nèi)側(cè)高的傾斜分布，當(dāng)試棒位于下方冷卻區(qū)時，等溫線呈外側(cè)高內(nèi)側(cè)低的傾斜分布。隨著抽拉速率的增加，溫度梯度逐漸減小。

（2）在試棒底部，溫度梯度最大，三種抽拉速率下的溫度梯度無明顯變化，均為250 K/cm 左右；并且當(dāng)高度超過70 mm 時，溫度梯度隨著抽拉速率的增加逐漸減小。

（3）糊狀區(qū)形狀和液相線曲率取決于抽拉速率和距水冷盤的距離，當(dāng)抽拉速率為5 mm/min 時，凝固前沿水平狀保持的時間最長；并且隨著抽拉速率的增加，糊狀區(qū)寬度逐漸增加。

（4）當(dāng)液相線下凹時，枝晶向試棒中心方向生長；當(dāng)液相線上凸時，枝晶向試棒外表面生長；水平的 液相線能促進晶粒沿試棒軸線方向生長。