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    電場(chǎng)和應(yīng)力作用下氮鈍化扶手型氧化鋅納米帶的電子結(jié)構(gòu)和磁特性

    2023-02-27 03:29:26溫俊青史秋生張建民韓玉順
    關(guān)鍵詞:磁矩費(fèi)米磁性

    溫俊青 余 凡 史秋生 楊 洋 吳 華 馮 霞 張建民 韓玉順

    (1西安石油大學(xué)理學(xué)院,西安 710065)

    (2內(nèi)蒙古工業(yè)大學(xué)機(jī)械工程學(xué)院,呼和浩特 010051)

    (3陜西師范大學(xué)物理學(xué)與信息技術(shù)學(xué)院,西安 710119)

    0 引 言

    近10年來,半導(dǎo)體金屬氧化物因其獨(dú)特的光電特性而引起了廣泛的研究[1?3]。纖鋅礦結(jié)構(gòu)的ZnO晶體具有寬的直接禁帶(3.37 eV)、大的激子結(jié)合能(60 meV)和固有的n型電導(dǎo)率。這些優(yōu)異的性能使得ZnO材料在光催化、自旋電子學(xué)、氣體傳感器等諸多領(lǐng)域得到了廣泛的研究和應(yīng)用[4?5]。

    2010年,Lin等[6]成功制備了單層ZnO薄膜,該薄膜具有和石墨烯相似的結(jié)構(gòu),稱為類石墨烯結(jié)構(gòu)(g?ZnO)。此后,人們發(fā)現(xiàn)并研究了各種ZnO納米結(jié)構(gòu)(納米帶、納米線、納米管)[7?9]。大量研究表明,扶手型 ZnO 納米帶(A?ZnONRs)是非磁性半導(dǎo)體[10?11],而鋸齒型ZnO納米帶(Z?ZnONRs)具有鐵磁金屬性[12]。文獻(xiàn)[13]的研究結(jié)果表明,具有鋸齒型邊界的ZnO納米帶具有磁性,并且磁矩隨納米帶寬度的增加而增加。

    大量研究表明,摻雜、缺陷、吸附、邊緣鈍化以及施加電場(chǎng)和應(yīng)變等都可以顯著改變納米帶的電子結(jié)構(gòu)和性能[14?19]。Abbas等[20]研究了氫(H)和鎂(Mg)原子鈍化的 Z?ZnONRs的態(tài)密度(DOS),結(jié)果表明,隨著Z?ZnONRs寬度的增加帶隙減小。Shaheen研究小組對(duì)ZnO納米帶進(jìn)行了功能化研究[21?23]:將過渡金屬Pt、Pd、Fe、Ag、Au作為催化劑添加到ZnO納米帶上,并測(cè)試其對(duì)H2、H2S和CO2等污染氣體的選擇性吸附[21];Shaheen等[22]研究了氮摻雜 Z?ZnONRs的磁行為起源。Paliwal等[24]、Bhati等[25]的研究結(jié)果表明ZnO納米帶具有良好的氣敏性能。

    通過邊緣結(jié)構(gòu)重建和邊緣鈍化可以有效調(diào)節(jié)ZnO 納米帶的電子結(jié)構(gòu)[26?28]。Wu 等[26]發(fā)現(xiàn),當(dāng)Z?ZnONRs的Zn邊被H原子鈍化時(shí),2個(gè)邊上的自旋分布是反鐵磁耦合的。如果除去鋅邊緣的所有H原子,納米帶就會(huì)變得具有鐵磁性。Kou等[29]的研究結(jié)果表明,通過施加橫向電場(chǎng),可以有效地調(diào)節(jié)鋸齒狀ZnO納米帶的磁性。Pan等[30]發(fā)現(xiàn),施加適當(dāng)軸應(yīng)變可以引起鋸齒型ZnO納米帶的金屬?半導(dǎo)體轉(zhuǎn)變。Kilic等[31]發(fā)現(xiàn),在應(yīng)變作用下,ZnO納米帶的結(jié)構(gòu)發(fā)生變化,這一變化取決于溫度、缺陷的位置和類型。

    據(jù)我們所知,雖然對(duì)有關(guān)A?ZnONRs的電子結(jié)構(gòu)和磁特性已經(jīng)有很多研究,但對(duì)于外電場(chǎng)和應(yīng)力作用對(duì)氮鈍化扶手型氧化鋅納米帶(NA8?ZnONRs)的磁性和電子結(jié)構(gòu)的影響還沒有系統(tǒng)的研究?;赯nO納米帶的廣泛應(yīng)用,我們將通過基于密度泛函的LDA+U方法,對(duì)電場(chǎng)作用及應(yīng)力作用下的NA8?ZnONRs納米帶的電子結(jié)構(gòu)和磁性進(jìn)行系統(tǒng)的研究。

    1 計(jì)算方法

    DFT是研究多電子系統(tǒng)電子結(jié)構(gòu)的有效方法。我們采用基于 DFT 框架[32?33]下的 VASP 軟件[34?35]對(duì)所有設(shè)計(jì)結(jié)構(gòu)進(jìn)行了自旋極化計(jì)算。計(jì)算中采用局域密度近似(LDA+U)交換關(guān)聯(lián)泛函及投影綴加平面波(PAW)[36]作為贗勢(shì)。由于LDA計(jì)算方法低估體系的帶隙,為了得到與實(shí)驗(yàn)值接近的帶隙,通過查閱文獻(xiàn)[37]以及結(jié)合課題組對(duì)氧化鋅體系的計(jì)算[38?39]和能帶結(jié)構(gòu)的測(cè)試,我們采用LDA+U方法進(jìn)行計(jì)算。其中U值設(shè)置如下:O2p軌道的U值為9,Zn3d軌道的U值為10。選取截?cái)嗄転?00 eV[40]。結(jié)構(gòu)弛豫的收斂標(biāo)準(zhǔn)為每個(gè)原子所受的力小于0.1 eV·nm?1。所有計(jì)算中電子弛豫的精度設(shè)為10?5eV。采用以Gamma為中心的 20×1×1的K點(diǎn)網(wǎng)格[40?41]。計(jì)算中,為了避免周期性結(jié)構(gòu)引起的相互作用,在Y軸和Z軸方向設(shè)置了1.5 nm的真空層。在施加電場(chǎng)作用時(shí),在施加電場(chǎng)方向加了1.5 nm的真空層;在施加應(yīng)力作用時(shí),沿著單軸應(yīng)力方向施加了1.5 nm的真空層。

    2 計(jì)算結(jié)果及討論

    未鈍化長(zhǎng)度為8的扶手型氧化鋅納米帶簡(jiǎn)寫為A8?ZnONRs。這一結(jié)構(gòu)可以通過ZnO(001)晶面裁剪得到。首先我們對(duì)單層ZnO薄膜進(jìn)行結(jié)構(gòu)優(yōu)化,優(yōu)化過程中采用4×4×1的超胞。為了避免層間相互作用,層間真空層厚度為1.5 nm。優(yōu)化后的晶格常數(shù)a=b=0.325 0 nm,鄰近Zn—O鍵長(zhǎng)為0.189 nm,所得結(jié)構(gòu)參數(shù)與文獻(xiàn)中0.186 nm[42]、0.190 nm[43]和實(shí)驗(yàn)值0.192 nm[44]相一致。在單層ZnO薄膜的基礎(chǔ)上裁剪得到扶手型ZnO納米帶。計(jì)算模型如圖1a所示。計(jì)算得到A8?ZnONRs納米帶為無磁性體系,這一結(jié)果與文獻(xiàn)[30]相一致。通過N原子鈍化A8?ZNONRS調(diào)控其電子結(jié)構(gòu)和磁特性,其中N原子鈍化位置位于O終結(jié)邊界,結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)寫為NA8?ZnONRs,結(jié)構(gòu)如圖1b所示。

    圖1 設(shè)計(jì)的結(jié)構(gòu)模型:(a)本征A8?ZnONRs;(b)NA8?ZnONRsFig.1 Model structures designed:(a)A8?ZnONRs;(b)NA8?ZnONR

    2.1 NA8?ZnONRs納米帶的電子結(jié)構(gòu)和磁特性

    為了系統(tǒng)研究氮鈍化對(duì)本征A8?ZnONRs的電子結(jié)構(gòu)和磁性的影響,我們計(jì)算了相應(yīng)體系的DOS(總態(tài)密度:TDOS,分波態(tài)密度:PDOS)和能帶。計(jì)算得到的TDOS與PDOS繪制在圖2中。如圖2a所示,A8?ZnONRs納米帶的TDOS呈現(xiàn)對(duì)稱性,這表示未經(jīng)鈍化的本征體系為無磁性體系。費(fèi)米能級(jí)位于禁帶且靠近價(jià)帶,說明體系是無磁性P型半導(dǎo)體,與文獻(xiàn)[45]的結(jié)果一致。從圖2b可以發(fā)現(xiàn)O2p軌道對(duì)TDOS有較大貢獻(xiàn),并且O2p和Zn3d軌道電子在導(dǎo)帶和價(jià)帶有較大重合,表明兩者相互作用較強(qiáng)。從圖2c可以發(fā)現(xiàn),在費(fèi)米能級(jí)附近,NA8?ZnONRs的自旋向上與自旋向下TDOS不對(duì)稱,這說明體系具有磁性,磁矩為3.21μB。并且費(fèi)米能級(jí)穿過自旋向上與自旋向下通道,表明NA8?ZnONRs體系具有鐵磁金屬特性。從PDOS圖2d可以發(fā)現(xiàn),鈍化后體系的磁性主要來源于鈍化元素N2p軌道(2.56μB)電子和O2p軌道(0.69μB)電子的自旋極化。上述分析表明N原子邊界鈍化可以有效調(diào)節(jié)A8?ZnONRs體系的導(dǎo)電性能,這在電子器件中具有重要的應(yīng)用。

    圖2 A8?ZnONRs的(a)TDOS和(b)PDOS;NA8?ZnONRs的(c)TDOS和(d)PDOSFig.2 (a)TDOS and(b)PDOS of A8?ZnONRs;(c)TDOS and(d)PDOS of NA8?ZnONRs

    2.2 電場(chǎng)作用下NA8?ZnONRs的電子結(jié)構(gòu)和磁特性

    接下來我們研究了電場(chǎng)作用對(duì)NA8?ZnONRs的電子結(jié)構(gòu)和磁性的調(diào)控特性,NA8?ZnONRs上電場(chǎng)作用示意圖繪制在圖3中。計(jì)算得到的NA8?ZnONRs體系的原子磁矩和總磁矩列在表1中,并在圖4中繪出了體系總磁矩大小隨施加電場(chǎng)的變化,繪圖時(shí)只考慮了磁矩的大小,沒有考慮磁矩的方向。從圖3中可以發(fā)現(xiàn),施加Z方向電場(chǎng)后,NA8?ZnONRs納米帶的總磁矩隨電場(chǎng)的調(diào)節(jié)變化不明顯,表明NA8?ZnONRs對(duì)Z方向電場(chǎng)響應(yīng)較弱。施加Y方向電場(chǎng)后,計(jì)算得到體系接近無磁性體系。后面不再討論體系對(duì)電場(chǎng)響應(yīng)較弱的情況。

    表1 在X方向電場(chǎng)作用下NA8?ZnONRs納米帶中的局域原子磁矩和總磁矩Table 1 Atomic magnetic moments and total magnetic moments of NA8?ZnONRs under the action of X?axial electric field

    圖3 NA8?ZnONRs上電場(chǎng)作用示意圖Fig.3 Diagram of electric field action on NA8?ZnONRs

    施加X方向電場(chǎng)后,從圖4可以發(fā)現(xiàn)NA8?ZnONRs在正向電場(chǎng)的作用下總磁矩具有不斷減小的趨勢(shì);施加負(fù)向電場(chǎng)后,NA8?ZnONRs總磁矩具有先減小而后再增大再減少的變化趨勢(shì)。表明NA8?ZnONRs納米帶對(duì)X方向電場(chǎng)有較強(qiáng)的響應(yīng)。

    圖4 NA8?ZnONRs總磁矩在電場(chǎng)作用下的變化Fig.4 Variation of total magnetic moments of NA8?ZnONRs under electric field

    從表1可以發(fā)現(xiàn)施加X方向正電場(chǎng)作用后,NA8?ZnONR體系的總磁矩均為負(fù)值。施加負(fù)電場(chǎng)后,體系的總磁矩除?3 V·nm?1外均為正值。這表明通過施加電場(chǎng)可以有效調(diào)節(jié)軌道電子對(duì)電場(chǎng)的響應(yīng),從而進(jìn)一步調(diào)節(jié)體系的磁矩。同時(shí)可以發(fā)現(xiàn)未加電場(chǎng)時(shí)體系NA8?ZnONRs的磁矩主要來源與N2p(2.56μB)軌道電子和 O2p(0.69μB)軌道電子的自旋極化,與DOS分析得到的結(jié)果相一致。

    為了進(jìn)一步分析外加電場(chǎng)對(duì)NA8?ZnONRs納米帶電子結(jié)構(gòu)的影響,圖5繪出了NA8?ZnONRs體系在X方向電場(chǎng)作用下的TDOS和PDOS。NA8?ZnONRs納米帶在零電場(chǎng)作用下表現(xiàn)為鐵磁金屬性,從圖中可以發(fā)現(xiàn)施加外加電場(chǎng)后體系費(fèi)米能級(jí)附近的電子結(jié)構(gòu)發(fā)生了改變。所有施加電場(chǎng)體系的自旋向上和自旋向下TDOS在費(fèi)米能級(jí)附近不對(duì)稱,且費(fèi)米能級(jí)穿過自旋向上及自旋向下DOS,表明電場(chǎng)作用下體系仍具有鐵磁金屬性。從表1可以發(fā)現(xiàn)外電場(chǎng)作用下NA8?ZnONRs納米帶的磁矩發(fā)生了變化(表1),所以通過外加電場(chǎng)可以有效調(diào)節(jié)NA8?ZnONRs納米帶體系磁矩。

    圖5 在X方向電場(chǎng)作用下NA8?ZnONRs的TDOS和PDOSFig.5 TDOS and PDOS of NA8?ZnONRs under the action of X?axial electric field

    對(duì)于N鈍化后扶手型ZnO納米帶磁性的來源問題,我們將通過分析NA8?ZnONRs納米帶的PDOS來進(jìn)行。NA8?ZnONRs納米帶具有鐵磁性,其磁性主要來源于N2p和O2p軌道電子的貢獻(xiàn)。當(dāng)施加正向或負(fù)向電場(chǎng)時(shí),N2p和O2p軌道電子被自旋極化。所以施加外電場(chǎng)后,體系的磁性也主要來源于N2p和O2p軌道電子的自旋極化。因此通過外加電場(chǎng)作用可以有效調(diào)節(jié)體系費(fèi)米能級(jí)附近的電子結(jié)構(gòu),從而調(diào)節(jié)NA8?ZnONRs納米帶的磁矩。

    圖6為X方向電場(chǎng)作用下NA8?ZnONRs的自旋電荷密度分布圖,分別繪出了?5、0和5 V·nm?1作用下的自旋電荷密度分布。從圖6b可以發(fā)現(xiàn),無外加電場(chǎng)時(shí),NA8?ZnONRs的磁性來源主要是O終結(jié)邊界的O原子與鈍化N原子的自旋極化。所以NA8?ZnONRs的磁性主要來源于N2p和O2p軌道。當(dāng)施加負(fù)向及正向電場(chǎng)作用時(shí),體系磁性來源也主要是NA8?ZnONRs的O終結(jié)邊界的氧原子與鈍化N原子的軌道自旋極化。所以無論有無外電場(chǎng),NA8?ZnONRs納米帶磁性主要來源于N2p軌道電子和O終結(jié)邊界的O2p軌道電子的自旋極化。這一結(jié)論與DOS分析得到的結(jié)論相一致。

    圖6 NA8?ZnONRs納米帶在X方向電場(chǎng)作用下的自旋電荷密度分布圖Fig.6 Spin charge density distributions of NA8?ZnONRs under the action of X?axial electric field

    2.3 應(yīng)力作用下NA8?ZnONRs的電子結(jié)構(gòu)和磁特性

    NA8?ZnONRs受到應(yīng)力的作用方向如圖7所示,沿著箭頭的方向表示體系受到拉伸作用,相反反向則表示體系受到壓縮作用。體系的拉伸或壓縮是通過增大或減小模型的晶格常數(shù)來實(shí)現(xiàn)的,公式如下:

    圖7 應(yīng)力作用于NA8?ZnONRs的方向示意圖Fig.7 Direction diagram of strains acting on NA8?ZnONRs

    公式中L為形變后的晶格常數(shù),L0為體系初始晶格常數(shù),ε是晶格形變的百分比。

    我們計(jì)算了應(yīng)力為?5%~5%體系的電子結(jié)構(gòu)和磁特性,其中負(fù)號(hào)代表對(duì)NA8?ZnONRs納米帶施加壓縮作用,正號(hào)代表對(duì)NA8?ZnONRs納米帶施加拉伸作用。NA8?ZnONRs體系的總磁矩隨應(yīng)力的變化關(guān)系如圖8所示。從圖中可以發(fā)現(xiàn)施加拉伸作用后,與NA8?ZnONRs納米帶磁矩相比,體系的總磁矩均發(fā)生了較大幅度的增長(zhǎng);施加壓縮作用后,除?5%應(yīng)力作用下體系總磁矩略有減小外,其余應(yīng)力作用下體系總磁矩均增加。表明體系對(duì)應(yīng)力作用具有較明顯的相應(yīng)。但隨著對(duì)應(yīng)力的調(diào)節(jié)(1%~5%,?1%~?4%),總磁矩的變化較平坦。表明施加應(yīng)力可以有效調(diào)節(jié)體系的磁矩,但在較小應(yīng)力范圍內(nèi),體系對(duì)應(yīng)力變化的相應(yīng)不明顯。

    圖8 NA8?ZnONRs納米帶總磁矩隨應(yīng)力作用的變化Fig.8 Variation of the total magnetic moments of NA8?ZnONRs with strains

    為了進(jìn)一步研究應(yīng)力作用對(duì)NA8?ZnONRs納米帶磁矩調(diào)節(jié)的特性,在表2列出了磁矩變化較為明顯的應(yīng)力點(diǎn)(?5%、?1%、1%)的原子磁矩(Zn3d、O2p、N2p)和體系的總磁矩。我們可以發(fā)現(xiàn)未施加應(yīng)力時(shí)即NA8?ZnONRs的磁矩主要來源于N2p和O2p軌道電子的貢獻(xiàn)。施加應(yīng)力后,體系的磁矩仍然主要來源于N2p和O2p軌道電子的自旋極化。所以N鈍化可以有效調(diào)節(jié)體系的磁性。

    表2 NA8?ZnONRs在X方向應(yīng)力作用下的原子磁矩及總磁矩Table 2 Local atomic magnetic moments and total magnetic moments of NA8?ZnONRs under X?axis strains

    NA8?ZnONRs體系在應(yīng)力為?5%、?1%、0%、1%時(shí)的TDOS如圖9所示。應(yīng)力作用為0%時(shí)NA8?ZnONRs體系的TDOS圖見圖9c,圖中可以看出體系具有鐵磁金屬特性。當(dāng)施加應(yīng)力作用后,在費(fèi)米能級(jí)附近體系的電子結(jié)構(gòu)發(fā)生了一定的變化。當(dāng)施加?1%、?5%和1%的應(yīng)力作用于體系后,在費(fèi)米能級(jí)附近電子被自旋極化,且費(fèi)米能級(jí)穿過自旋向上和自旋向下DOS,表明體系具有鐵磁金屬性。上述分析表明施加應(yīng)力后體系仍具有鐵磁金屬性,施加應(yīng)力可以調(diào)節(jié)體系的磁矩。

    圖9 (a)?5%、(b)?1%、(c)0%、(d)1%應(yīng)力作用下NA8?ZnONRs的TDOSFig.9 TDOS of NA8?ZnONRs under(a)?5%,(b)?1%,(c)0%,and(d)1% strains

    圖10繪出了應(yīng)力作用為?5%、?1%、0%、1%時(shí)體系的PDOS圖。未施加應(yīng)力作用時(shí)本征體系的PDOS見圖10c,可以發(fā)現(xiàn)在費(fèi)米能級(jí)附近N2p和O2p軌道的PDOS呈現(xiàn)不對(duì)稱性,說明本征體系磁性主要由費(fèi)米能級(jí)附近N2p和O2p軌道電子的自旋極化貢獻(xiàn)。

    圖10 NA8?ZnONRs納米帶在(a)?5%、(b)?1%、(c)0%、(d)1%應(yīng)力作用下的PDOSFig.10 PDOS of NA8?ZnONRs under(a)?5%,(b)?1%,(c)0%,and(d)1% strains

    當(dāng)施加拉伸作用(1%)時(shí),從圖10d可以發(fā)現(xiàn)PDOS主要由N2p和O2p軌道電子組成,且在費(fèi)米能級(jí)附近呈現(xiàn)出不對(duì)稱性,體系總磁矩為4.41μB,其主要來源于N2p軌道(3.585μB)與O2p(0.761μB)軌道的貢獻(xiàn)。當(dāng)施加壓縮應(yīng)力(?1%、?5%)時(shí),同樣發(fā)現(xiàn)N2p和O2p軌道DOS呈現(xiàn)出不對(duì)稱性,磁性也主要來源于N2p和O2p軌道電子的貢獻(xiàn)。施加很小的應(yīng)力(?1%)就可以使NA8?ZnONRs納米帶的磁矩發(fā)生大幅增加,這一特性對(duì)實(shí)現(xiàn)基于ZnO納米材料的電子器件應(yīng)用領(lǐng)域有重要參考意義。

    3 結(jié) 論

    我們采用DFT方法在LDA+U水平下詳細(xì)研究了氮鈍化扶手型氧化鋅納米帶在電場(chǎng)和應(yīng)力作用下的電子結(jié)構(gòu)和磁特性。計(jì)算結(jié)果表明:

    (1)本征A8?ZnONRs納米帶是無磁性P型半導(dǎo)體。氮鈍化后NA8?ZnONRs納米帶具有鐵磁金屬特性,總磁矩為3.21μB,其磁性主要來源于鈍化元素N2p軌道(2.56μB)以及邊界O2p軌道(0.69μB)。

    (2)對(duì)NA8?ZnONRs納米帶施加外電場(chǎng)作用后計(jì)算表明:NA8?ZnONRs體系對(duì)X方向電場(chǎng)有較強(qiáng)的響應(yīng),對(duì)Y方向和Z方向電場(chǎng)相應(yīng)較弱。在X方向電場(chǎng)作用下體系仍具有鐵磁金屬性,磁性也主要來源于N2p軌道和邊界O2p軌道電子的自旋極化。

    (3)對(duì)NA8?ZnONRs納米帶施加應(yīng)力作用后計(jì)算表明:施加X方向應(yīng)力作用后,與NA8?ZnONRs納米帶磁矩相比,體系的總磁矩均發(fā)生了較大幅度的增長(zhǎng),表明體系對(duì)應(yīng)力作用具有較明顯的相應(yīng)。但隨著應(yīng)力的變化,總磁矩的變化較平坦,表明施加應(yīng)力可以有效調(diào)節(jié)體系的磁矩,但在較小應(yīng)力變化范圍內(nèi),體系磁矩對(duì)應(yīng)力變化的相應(yīng)不明顯。

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