基于灰色神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的小樣本納米TiO2改性聚酰亞胺薄膜壽命評(píng)估

劉道生， 陳亦杰， 張 良

（江西理工大學(xué) 電氣工程與自動(dòng)化學(xué)院，江西 贛州 341000）

0 引 言

聚酰亞胺（PI）薄膜是電氣領(lǐng)域中重要的絕緣材料之一，其憑借出色的性能，廣泛應(yīng)用在電工絕緣、柔性顯示、航空航天以及5G通信等領(lǐng)域[1-2]。納米粒子改性PI薄膜的可靠性隨著制備工藝進(jìn)步、介電性能調(diào)控技術(shù)發(fā)展得到提高[3-5]，導(dǎo)致其壽命試驗(yàn)時(shí)間延長(zhǎng)、試驗(yàn)成本增加和失效數(shù)據(jù)少等問題，使得基于大樣本容量的傳統(tǒng)絕緣壽命評(píng)估方法解決小樣本數(shù)據(jù)的絕緣壽命評(píng)估問題存在局限性。因此，有必要研究能夠在小樣本容量下準(zhǔn)確評(píng)估納米粒子改性PI薄膜壽命的方法。

文獻(xiàn)[6]假設(shè)電纜的先驗(yàn)分布是Weibull比例風(fēng)險(xiǎn)分布，運(yùn)用貝葉斯推斷提出不同工況下小樣本容量電纜個(gè)體的可靠性評(píng)估方法。貝葉斯方法不依賴樣本數(shù)量，使用少量數(shù)據(jù)和先驗(yàn)信息可以得到較好的估計(jì)，但假設(shè)的先驗(yàn)信息不同會(huì)產(chǎn)生不同的評(píng)估結(jié)果，導(dǎo)致評(píng)估中存在主觀誤差。受PI薄膜運(yùn)行的特殊性影響，其先驗(yàn)信息較少，因此使用貝葉斯推斷評(píng)估PI薄膜可靠性存在較大的主觀不確定性。文獻(xiàn)[7]采用Bootstrap方法擴(kuò)充絕緣樣本容量，建立非恒定形狀參數(shù)的壽命評(píng)估模型，但Bootstrap方法得到的分布參數(shù)估計(jì)結(jié)果偏移大，且過分依賴原始樣本的數(shù)據(jù)質(zhì)量。文獻(xiàn)[8]指出基于Bootstrap方法的壽命評(píng)估結(jié)果可能不準(zhǔn)確。文獻(xiàn)[9]以平均電荷密度作為退化特征量，選取Weibull分布作為偽失效壽命分布，利用虛擬增廣法對(duì)絕緣可靠性進(jìn)行評(píng)估。虛擬增廣法的準(zhǔn)確性取決于偽失效壽命數(shù)據(jù)分布模型能否客觀表征絕緣壽命實(shí)際的概率分布。文獻(xiàn)[10]通過蒙特卡羅仿真比較不同參數(shù)估計(jì)方法、樣本容量等確定最佳的絕緣直流耐壓壽命評(píng)估方案。但蒙特卡羅算法需已知絕緣壽命概率密度分布函數(shù)，因此蒙特卡羅依賴絕緣壽命分布形式和參數(shù)特征的準(zhǔn)確性，且無(wú)通解公式。文獻(xiàn)[11]通過支持向量機(jī)（SVM）和網(wǎng)格搜索法對(duì)原始數(shù)據(jù)進(jìn)行訓(xùn)練，預(yù)測(cè)得到服從原始樣本失效規(guī)律的大樣本容量數(shù)據(jù)，表現(xiàn)出優(yōu)秀的學(xué)習(xí)性能。SVM方法通過原始樣本訓(xùn)練得到懲罰因子、核函數(shù)參數(shù)以及不敏感系數(shù)等模型參數(shù)，基于訓(xùn)練后的SVM模型擴(kuò)充樣本容量。但野值點(diǎn)、數(shù)據(jù)序列波動(dòng)程度對(duì)SVM方法影響較大，單純使用SVM難以保證模型參數(shù)的準(zhǔn)確性。神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的輸入是原始樣本或?qū)υ紭颖具M(jìn)行處理后得到的數(shù)據(jù)特征量，訓(xùn)練并保存網(wǎng)絡(luò)的結(jié)構(gòu)與參數(shù)，輸出與原始數(shù)據(jù)具備相同特性的大樣本數(shù)據(jù)。文獻(xiàn)[12]針對(duì)小樣本失效數(shù)據(jù)，使用BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對(duì)擴(kuò)充后的數(shù)據(jù)進(jìn)行可靠性分析，發(fā)現(xiàn)預(yù)測(cè)結(jié)果與實(shí)際情況之間具有較好的一致性。神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)完全不需要先驗(yàn)信息，也不需要假設(shè)失效數(shù)據(jù)的分布模型，有助于降低其他小樣本容量壽命評(píng)估方法的誤差。

綜上，本文針對(duì)納米TiO2改性PI薄膜壽命試驗(yàn)成本高、失效數(shù)據(jù)少等特點(diǎn)，提出基于灰色神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的樣本擴(kuò)充壽命評(píng)估方法。將4種經(jīng)驗(yàn)累計(jì)失效概率公式計(jì)算得到的失效率作為灰色神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)輸入，輸出是改性PI薄膜失效時(shí)間，分別對(duì)不同電壓下灰色神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行自主學(xué)習(xí)訓(xùn)練，通過訓(xùn)練后具有相同結(jié)構(gòu)參數(shù)的模型對(duì)相應(yīng)電壓下的樣本數(shù)量進(jìn)行仿真擴(kuò)容，得到與原始數(shù)據(jù)特征和變化規(guī)律相似的擴(kuò)容數(shù)據(jù)。最后，利用擴(kuò)容前后的數(shù)據(jù)分別在對(duì)數(shù)正態(tài)分布和Weibull分布下，采用最小二乘法得到不同電壽命評(píng)估模型的結(jié)果并進(jìn)行比較。

1 試 驗(yàn)

1.1 主要原材料

納米TiO2顆粒，粒徑為20 nm，南京海泰納米材料有限公司；二甲基乙酰胺（DMAC），濃度≥99.8%，Mackin公司；4,4-二氨基二苯醚（ODA），濃度≥98.0%，Aladdin公司；吡喃二酸酐（PMDA），濃度≥98.5%，Aladdin公司。

1.2 樣品制備

采用原位聚合法制備納米TiO2改性PI薄膜，制備步驟見圖1。在圓底燒瓶中加入納米TiO2顆粒和二甲基乙酰胺（DMAC）溶液，用攪拌器攪拌1.5 h，獲得分散均勻的懸濁液。向燒瓶中加入提前在真空干燥箱中干燥3 h的4,4＇-二氨基二苯醚（ODA），利用超聲波振蕩溶液30 min，直到ODA完全溶解。然后，將同樣干燥完成的吡喃二酸酐（PMDA）分成5份依次緩慢的倒入懸濁液中，ODA和PMDA的質(zhì)量比為1∶1.05。在PMDA完全溶解后，用攪拌器攪拌混合物1 h，將其澆鑄在涂有中性脫模劑的定制玻璃板上。將玻璃板放入真空干燥箱中干燥2 h。最后將樣品放入烘箱中，分別在100、140、180、220、260℃下進(jìn)行梯度固化1 h，從玻璃板上剝離得到厚度為（25±1）μm的納米TiO2改性PI薄膜。

圖1 納米TiO2改性PI薄膜制備流程圖Fig.1 Preparation flow chart of PI film modified by nano TiO2

1.3 電壽命試驗(yàn)

把采用相同工藝制備得到的性能差別微小的同批次32個(gè)改性PI薄膜分為4組，每組8個(gè)樣品，再將4組樣品分別在800、900、1 000、1 100 V下進(jìn)行電老化試驗(yàn)；使用柱板電極，電極間隙為13 mm，試驗(yàn)溫度為80℃，電壓頻率為2 kHz，得到不同電壓下試樣的失效時(shí)間，如表1所示。

表1 不同電壓下的失效時(shí)間Tab.1 Failure time under different voltages

1.4 電老化壽命評(píng)估模型

納米TiO2改性PI的電老化壽命L與外施電壓U存在符合反冪函數(shù)模型（IPM）的經(jīng)驗(yàn)關(guān)系式，如式（1）[13]所示。

式（1）中：L為樣品在試驗(yàn)電壓下的失效時(shí)間，s；U為施加在樣品上的試驗(yàn)電壓，kV；n是絕緣的壽命表征指數(shù)，其值越大說明絕緣壽命越長(zhǎng)；a是與材料性能相關(guān)的常數(shù)。

2 納米TiO2改性PI薄膜壽命分布模型

對(duì)數(shù)正態(tài)分布和Weibull分布是絕緣壽命評(píng)估中常用的概率分布，本文將分別在對(duì)數(shù)正態(tài)分布和Weibull分布下，使用原始失效數(shù)據(jù)和樣本容量擴(kuò)充后的數(shù)據(jù)，對(duì)納米TiO2改性PI薄膜進(jìn)行電老化壽命評(píng)估，并比較評(píng)估結(jié)果。

2.1 對(duì)數(shù)正態(tài)分布

當(dāng)納米TiO2改性PI薄膜的電壽命數(shù)據(jù)服從對(duì)數(shù)正態(tài)概率模型時(shí)，其壽命的概率分布函數(shù)和密度函數(shù)分別如式（2）和式（3）所示。

式（2）～（3）中：Φ(x)是標(biāo)準(zhǔn)正態(tài)分布函數(shù)；t是試樣的失效時(shí)間；μ、σ分別是對(duì)數(shù)正態(tài)分布的數(shù)學(xué)期望和標(biāo)準(zhǔn)差。

對(duì)式（2）進(jìn)行整理，得到式（4）。

2.2 Weibull分布

當(dāng)納米TiO2改性PI薄膜的電壽命數(shù)據(jù)服從Weibull概率模型時(shí)，其壽命的概率分布函數(shù)如式（5）所示。

對(duì)式（5）求導(dǎo)可得密度函數(shù)式（6）。

對(duì)式（6）取兩次對(duì)數(shù)運(yùn)算可得式（7）。

式（7）中：Fi(t)為累計(jì)失效概率；t為試樣失效時(shí)間；α為尺度參數(shù)；β為形狀參數(shù)。

在絕緣壽命評(píng)估中，采用不同的絕緣失效概率分布形式、壽命評(píng)估模型和經(jīng)驗(yàn)累計(jì)函數(shù)等將得到不同的參數(shù)估計(jì)結(jié)果，最終影響絕緣統(tǒng)計(jì)壽命的準(zhǔn)確性[14-15]，因此避免人為選擇帶來(lái)的主觀誤差是十分必要的。大量精確的失效數(shù)據(jù)是絕緣壽命評(píng)估結(jié)果準(zhǔn)確可靠的前提，但隨著PI薄膜納米調(diào)控技術(shù)、制備工藝和生產(chǎn)成本等提高，采集大量失效數(shù)據(jù)已成為難題，小樣本失效數(shù)據(jù)壽命評(píng)估問題更為常見。

由于小樣本數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)特征不顯著，可能導(dǎo)致多種分布模型擬合效果良好且相似[16]，從而不能準(zhǔn)確反映納米TiO2改性PI薄膜的實(shí)際失效進(jìn)程，也不能表征其實(shí)際失效特性。本研究運(yùn)用最小二乘法擬合擴(kuò)充前后的失效數(shù)據(jù)，通過相關(guān)系數(shù)對(duì)比和確定納米TiO2改性PI薄膜壽命評(píng)估的最佳方案。

3 灰色神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型

3.1 灰色神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型建立

小樣本擴(kuò)容的實(shí)質(zhì)是選取合適的方法，挖掘有限信息量中的潛在信息，找出并運(yùn)用信息之間的變化規(guī)律進(jìn)行準(zhǔn)確預(yù)測(cè)。

神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測(cè)精度高，具備良好的非線性函數(shù)逼近能力，可以揭示絕緣失效進(jìn)程的發(fā)展趨勢(shì)。而灰色模型針對(duì)小樣本、貧信息的原始數(shù)據(jù)，通過對(duì)“部分”原始數(shù)據(jù)進(jìn)行生成、挖掘，建立微分方程，從而預(yù)測(cè)未來(lái)數(shù)據(jù)[17]。本文將兩者相結(jié)合對(duì)納米TiO2改性PI薄膜的小樣本失效數(shù)據(jù)進(jìn)行數(shù)據(jù)擴(kuò)充，不僅可以表征納米TiO2改性PI薄膜失效數(shù)據(jù)的整體變化規(guī)律，還無(wú)需假設(shè)原始數(shù)據(jù)的分布模型，減小主觀誤差。

為弱化納米TiO2改性PI薄膜原始失效數(shù)據(jù)序列的離散性，灰色理論通過正向累加序列生成法，得到規(guī)律性強(qiáng)、隨機(jī)性弱的新數(shù)列x(1)(k)，設(shè)原始失效序列為x(0)(k)(k=1,2,...,N)，如式（8）所示。

式（8）中：k=1,2,…,N，N是單一電壓水平下失效數(shù)據(jù)的個(gè)數(shù)。

建立x(1)(k)的微分方程為式（9）。

求解式（9）對(duì)應(yīng)的離散時(shí)間序列響應(yīng)函數(shù)得到式（10）。

整理式（10）得到式（11）。

將式（11）引入BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)中，得到1個(gè)輸出參數(shù)、n個(gè)輸入?yún)?shù)的灰色神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型，圖2是其網(wǎng)絡(luò)拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)。

圖2 灰色神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)示意圖Fig.2 Structure of Grey neural networks model

圖2中：y2(t),...,yn(t)是網(wǎng)絡(luò)的輸入?yún)?shù)；ω11,ω21,ω22,...,ω2n,ω31,ω32,...,ω3n是網(wǎng)絡(luò)權(quán)值，y1是輸出值；LA、LB、LC、LD分別為神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的4層。

令2b1/a=u1，2b2/a=u2，…，2bn-1/a=un-1，初始權(quán)值可轉(zhuǎn)化為：ω11=a，ω21=y1(0)，ω22=u1，ω23=u2,…,ω2n=un-1，ω31=ω32=…=ω3n=1+e-at。則L4層輸出節(jié)點(diǎn)閾值為θ=(1+e-at)(d-y1(0))。

首先通過灰色方法對(duì)原始數(shù)據(jù)進(jìn)行預(yù)測(cè)，將原始值和預(yù)測(cè)值作為輸入對(duì)神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行訓(xùn)練，修正灰色神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)預(yù)測(cè)的誤差。通過對(duì)累加生成的新失效壽命序列進(jìn)行誤差修正，降低了原始序列的分散性，進(jìn)而突出失效數(shù)據(jù)的變化規(guī)律。

3.2 基于灰色神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的樣本擴(kuò)充

在不確定改性PI薄膜壽命分布模型時(shí)，可用多種經(jīng)驗(yàn)累計(jì)失效概率作為灰色神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的輸入，降低累計(jì)失效函數(shù)主觀選擇造成的誤差。

數(shù)學(xué)期望公式為式（12）。

中值公式為式（13）。

Blom公式為式（14）。

海森公式為式（15）。

式（12）和式（13）都是通過Fi的特征值進(jìn)行估計(jì)，式（12）結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單且不受分布形式影響；式（13）是F?i中值近似公式；式（14）是通過xi的特征值進(jìn)行估計(jì)，由正態(tài)分布推導(dǎo)得到的近似公式；式（15）是古典概率公式的修正式，適合對(duì)偏態(tài)系數(shù)為正的分布。式（12）～（15）有一定理論基礎(chǔ)或來(lái)自工程經(jīng)驗(yàn)，需要確定最適合納米TiO2改性PI薄膜壽命評(píng)估的經(jīng)驗(yàn)公式，降低評(píng)估中的誤差，以提高評(píng)估結(jié)果的準(zhǔn)確性。

根據(jù)圖3所示基于灰色神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的納米TiO2改性PI薄膜壽命評(píng)估后流程，將得到的納米TiO2改性PI薄膜電老化試驗(yàn)的失效數(shù)據(jù)，通過上述的累計(jì)失效概率公式計(jì)算出相應(yīng)的失效概率值Fi，把向量{F1,F2,...,FN}作為灰色神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的輸入，把原始失效序列{t1,t2,...,tN}作為灰色神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的輸出，對(duì)灰色神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行學(xué)習(xí)訓(xùn)練，以優(yōu)化確定網(wǎng)絡(luò)內(nèi)部的權(quán)參數(shù)和閾值參數(shù)，并應(yīng)用該網(wǎng)絡(luò)模擬生成新的失效數(shù)據(jù)。

圖3 基于灰色神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的納米TiO2改性PI薄膜壽命評(píng)估流程圖Fig.3 Life evaluation flow chart of PI film modified by nano TiO2 based on grey neural network

灰色神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的特性決定其仿真生成的失效數(shù)據(jù)與原始數(shù)據(jù)有近似的規(guī)律和特性，因此可用于壽命評(píng)估。

4 實(shí)例分析

通過灰色神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)仿真生成的擴(kuò)充失效數(shù)據(jù)具備與原始失效數(shù)據(jù)相似的特征和變化規(guī)律，分別對(duì)樣本量擴(kuò)充前后的失效數(shù)據(jù)在Weibull分布和對(duì)數(shù)正態(tài)分布下使用數(shù)學(xué)期望公式、中值公式、Blom公式和海森公式進(jìn)行納米TiO2改性PI薄膜的壽命評(píng)估，得到不同評(píng)估方案下的參數(shù)值；根據(jù)最小二乘法的相關(guān)系數(shù)ρ確定擴(kuò)充前后失效數(shù)據(jù)最佳的壽命評(píng)估方案，即ρ的絕對(duì)值越接近于1，說明該方案越能反映真實(shí)的失效進(jìn)程。

將采集到的納米TiO2改性PI薄膜失效數(shù)據(jù)按數(shù)值排序：t1≤t2≤???≤tN?；疑窠?jīng)網(wǎng)絡(luò)的輸入是通過數(shù)學(xué)期望公式、中值公式、Blom公式和海森公式計(jì)算的累計(jì)失效概率向量F1(ti)、F2(ti)、F3(ti)、F4(ti)，輸出分別是不同電壓下原始失效時(shí)間的向量T800V、T900V、T1000V、T1100V。對(duì)4個(gè)電壓下的灰色神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行訓(xùn)練，當(dāng)訓(xùn)練誤差小于0.001時(shí)，保存灰色神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的結(jié)構(gòu)和參數(shù)。向量F1(ti)、F2(ti)、F3(ti)、F4(ti)和T800V、T900V、T1000V、T1100V分別為：

取n=50，按式（12）～（15）分別計(jì)算累計(jì)失效概率得到4×50的向量矩陣，將矩陣各行分別按從小到大排序，作為4個(gè)電壓下已完成訓(xùn)練的灰色神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的輸入，預(yù)測(cè)4個(gè)電壓下失效數(shù)據(jù)樣本量為50的灰色神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)仿真擴(kuò)容數(shù)據(jù)。

采用最小二乘法對(duì)擴(kuò)充前后的失效數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合，得到對(duì)數(shù)正態(tài)和Weibull分布下不同經(jīng)驗(yàn)累計(jì)失效函數(shù)的評(píng)估結(jié)果，見表2，分析擬合參數(shù)和評(píng)估結(jié)果發(fā)現(xiàn)：

表2 納米TiO2改性PI薄膜壽命評(píng)估結(jié)果Tab.2 Life evaluation results of PI film modified by nano TiO2

（1）相關(guān)系數(shù)ρ表征失效數(shù)據(jù)與對(duì)應(yīng)概率分布的符合程度，對(duì)比Weibull分布和對(duì)數(shù)正態(tài)分布的相關(guān)系數(shù)可知，對(duì)于原始數(shù)據(jù)，在各個(gè)經(jīng)驗(yàn)累積失效函數(shù)下Weibull分布擬合的相關(guān)系數(shù)都顯著優(yōu)于對(duì)數(shù)正態(tài)分布，因此Weibull分布更符合納米TiO2改性PI薄膜原始失效數(shù)據(jù)的失效分布模型。

（2）對(duì)比擴(kuò)充前后的失效數(shù)據(jù)擬合情況，發(fā)現(xiàn)擴(kuò)充后的相關(guān)系數(shù)ρ普遍大于小樣本數(shù)據(jù)，說明經(jīng)灰色神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)擴(kuò)充后的壽命評(píng)估方案一方面降低了來(lái)自分布模型選擇的主觀性誤差，另一方面減小了失效數(shù)據(jù)樣本量小造成的評(píng)估誤差。

（3）不同的經(jīng)驗(yàn)累積失效函數(shù)下，兩種失效概率分布模型的擬合曲線及參數(shù)略有差異，但樣本容量擴(kuò)充后的相關(guān)系數(shù)更接近于1，說明曲線擬合的效果得到提高，即表明隨著失效樣本容量的增加，經(jīng)驗(yàn)累積失效函數(shù)對(duì)壽命評(píng)估的影響得到減弱。

5 結(jié) 論

（1）灰色神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的特性決定其擴(kuò)充得到的失效數(shù)據(jù)與原始數(shù)據(jù)具備相似的特征和變化規(guī)律，不會(huì)改變其統(tǒng)計(jì)分布規(guī)律。此外，灰色神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)還能降低失效數(shù)據(jù)分布模型選擇錯(cuò)誤造成的主觀誤差。

（2）選擇合適的壽命評(píng)估方案，可以降低絕緣壽命評(píng)估誤差。當(dāng)失效數(shù)據(jù)為小容量時(shí)，納米TiO2改性PI薄膜的電壽命評(píng)估方案應(yīng)選擇IPM模型、Weibull分布和數(shù)學(xué)期望公式的組合，該方案在小樣本下誤差最小；當(dāng)失效數(shù)據(jù)為大容量時(shí)，應(yīng)選擇IPM模型、對(duì)數(shù)正態(tài)分布和中值公式的組合，該方案在大樣本下誤差最小。

（3）評(píng)估方案受樣本量影響發(fā)生改變的主要原因是不同樣本容量的最優(yōu)擬合分布模型可能不一致，且失效數(shù)據(jù)分散性大小發(fā)生變化。樣本容量擴(kuò)充后的擬合相關(guān)系數(shù)比原始失效數(shù)據(jù)更接近于1，說明樣本擴(kuò)充后的曲線擬合效果更好，參數(shù)估計(jì)也更精確，因此壽命評(píng)估結(jié)果也更準(zhǔn)確。