InGaP/GaAs/InGaAs 倒裝結(jié)構(gòu)三結(jié)太陽電池的輻照損傷仿真分析

王 彪，方美華*，陸宏波，周宏濤，陳建飛，梁 箏，魏志勇

（1. 南京航空航天大學(xué) 航天學(xué)院，南京 210016； 2. 上?？臻g電源研究所，上海 200245）

0 引言

由InGaP/GaAs/InGaAs 材料構(gòu)成的倒裝結(jié)構(gòu)三結(jié)（inverted metamorphic triple-junction, 3J IMM）太陽電池由于優(yōu)化了子電池的帶隙寬度與太陽光譜的匹配程度，其太陽光轉(zhuǎn)化效率超過32%（AM0,1 SC），比晶格匹配（lattice-matched, LM）的InGaP/GaAs/Ge 正裝三結(jié)太陽電池的高[1-2]。但是倒裝電池會由于子電池之間的晶格不匹配而引入位錯缺陷，影響電池的輸出性能；并且在軌工作的太陽電池會因空間輻射產(chǎn)生位移損傷而導(dǎo)致性能衰減[3]，同時位錯缺陷的存在也會影響電池的抗輻射性能。因此有必要研究倒裝結(jié)構(gòu)太陽電池在輻射環(huán)境中的性能變化規(guī)律。

國內(nèi)外對III-V 族多結(jié)電池的輻照損傷衰減研究主要圍繞正裝電池展開，而針對倒裝結(jié)構(gòu)電池的研究較少。地面等效實驗方面，根據(jù) ISO 23038:2018《空間系統(tǒng) 空間太陽電池 電子和質(zhì)子輻照試驗方法》[4]，多采用1 MeV 電子對IMM 電池進行輻照，研究其輻照后宏觀電性能，包括短路電路Isc、開路電壓Voc和最大功率Pmax的變化。研究發(fā)現(xiàn)：倒裝多結(jié)電池的抗輻射性能比正裝多結(jié)電池的要好；倒裝多結(jié)電池中的InGaAs 底電池Isc衰減最大，輻照前后限流子電池會從InGaP 頂電池轉(zhuǎn)變?yōu)镮nGaAs底電池[5-7]。此外，輻照實驗后結(jié)合外量子效率（EQE）、光致發(fā)光PL 等測量方法對輻照后倒裝多結(jié)電池子電池的微觀參數(shù)進行分析，發(fā)現(xiàn)倒裝三結(jié)電池中InGaAs 底電池少數(shù)載流子壽命衰減最嚴重[8-9]。在仿真方面，借助ANSYS、MATLAB 等軟件工具采用載流子漂移和擴散方程對IMM 電池進行建模，研究輻照和位錯缺陷對電池的影響，發(fā)現(xiàn)：輻照和位錯缺陷都會導(dǎo)致電池少數(shù)載流子壽命縮短，進而影響電池電學(xué)性能；位錯缺陷存在臨界密度——此密度以下的位錯缺陷對電池電學(xué)性能影響很小，而此密度之上的位錯缺陷可造成電池電學(xué)性能明顯衰減[2,10]。根據(jù)以上理論和實驗研究，少數(shù)載流子壽命降低是電池損傷的主要原因。但是對于倒裝電池而言，少數(shù)載流子壽命的減少不僅與輻照產(chǎn)生的缺陷相關(guān)，還來自于倒裝結(jié)構(gòu)帶來的位錯缺陷，但目前學(xué)界對此尚沒有明確的關(guān)聯(lián)研究。

對于InGaP/GaAs/InGaAs 倒裝三結(jié)電池，通過在其GaAs 中間電池層和InGaAs 底電池層之間插入緩沖層，可將缺陷限制在緩沖層內(nèi)，但不能完全消除InGaAs 子電池中的位錯缺陷[11-12]。本文采用多物理場仿真軟件COMSOL 建立InGaP/GaAs/InGaAs倒裝三結(jié)電池的物理仿真模型，在模型中考慮輻照缺陷和電池位錯，從宏觀上研究輻照后電池電性能的衰減變化，從微觀上研究電池位錯和輻照缺陷對少數(shù)載流子壽命的影響，以期為IMM 電池在空間的應(yīng)用和防護提供研究基礎(chǔ)。

1 仿真方法及建模

1.1 仿真建模方法

太陽電池的仿真基于半導(dǎo)體物理中的泊松方程和載流子輸運方程[13]：

式(1)～(3)中：ε0為真空介電常數(shù)；V為空間電勢分布；q為電荷常數(shù)；n和p分別為電子和空穴濃度；N為摻雜濃度；Dn和Dp分別為電子和空穴的擴散系數(shù)；μn和μp分別為電子和空穴的遷移率；RSRH為輻射復(fù)合率。

1.1.1 輻照對電池參數(shù)影響的計算方法

空間帶電粒子對電池造成損傷的主要原因是帶電粒子與電池材料的原子核發(fā)生相互作用，使得晶格原子離開正常的晶格位置成為間隙原子，形成Frenkel 缺陷。這相當(dāng)于在電池中引入一些能級深淺不一的俘獲陷阱，將導(dǎo)致載流子發(fā)生復(fù)合，縮短少數(shù)載流子壽命，進而導(dǎo)致電池性能衰減[3,13]?？臻g輻射造成的這種復(fù)合方式屬于非輻射復(fù)合中的Shockley-Read-Hall （SRH）復(fù)合。SRH 復(fù)合過程中少數(shù)載流子壽命為[14]

式中：Nt為復(fù)合中心濃度；σ為俘獲截面；v為載流子熱運動速度；k為玻耳茲曼常數(shù)；m*為載流子有效質(zhì)量。

1.1.2 位錯對電池參數(shù)影響的計算方法

中間和底部子電池之間的晶格失配將引起應(yīng)變，導(dǎo)致在失配子電池內(nèi)形成一定密度的位錯缺陷，以穿透位錯密度（threading dislocation density, TDD）表示。緩沖層可以最小化底部子電池中的位錯，但并不能完全消除。因此底電池InGaAs 中少數(shù)載流子壽命不僅受輻照缺陷的影響，同時也受到電池位錯缺陷的影響，可由式(5)和式(6)表示[15]。根據(jù)文獻[16-18]結(jié)論，在模擬倒裝三結(jié)電池時將底電池InGaAs 中的TDD 固定為1×106cm-2。

式中：τ為少數(shù)載流子壽命；τr為輻射載流子壽命；τnr為非輻射載流子壽命；D為擴散系數(shù)；τAuger為俄歇復(fù)合壽命；τSur為表面非輻射復(fù)合壽命。

1.2 仿真建模過程

本文用有限元分析軟件COMSOL Multiphysics建立電池物理模型并開展仿真[13,19]，所模擬的電池為上?？臻g電源研究所制備的InGaP/GaAs/InGaAs倒裝三結(jié)電池，結(jié)構(gòu)如圖1 所示。該電池的仿真模型由3 種子電池模型組成，子電池的帶寬分別為1.88 eV、1.41 eV、1.08 eV。仿真過程中使用的電池材料參數(shù)見表1。除了表1 參數(shù)外，將輻照缺陷和位錯缺陷對電池的影響通過COMSOL 陷阱輔助復(fù)合接口添加進入模型中；并在摻雜分布的邊界選擇節(jié)點添加2 個金屬接觸邊界條件，用于施加一個小的正向偏壓以輸出電池的I-V特性曲線。

圖1 InGaP/GaAS/InGaAs 倒裝三結(jié)電池結(jié)構(gòu)示意Fig. 1 Structure of inverted InGaP/GaAs/InGaAs triplejunction cell

表1 模擬過程中使用的材料參數(shù)Table 1 Materials parameters used in the simulation

2 結(jié)果與分析

空間太陽電池主要暴露在高能電子、質(zhì)子環(huán)境下，本文通過模擬1 MeV 電子輻照來分析電池宏觀參數(shù)隨輻照退化的仿真結(jié)果，并與實驗結(jié)果進行對比驗證模型的可靠性；通過仿真模型，獲取少數(shù)載流子壽命信息，分析輻照和位錯缺陷對少數(shù)載流子壽命的影響，進而評估輻照和位錯缺陷對電池電學(xué)性能的影響。

2.1 子電池輸出特性

通過模擬，獲得輻照前后InGaP、GaAs、InGaAs子電池的I-V曲線（如圖2 所示），其中：實線是單結(jié)子電池在AM0 光譜下的輸出結(jié)果；虛線是子電池形成疊層結(jié)構(gòu)后在AM0 光譜下的輸出結(jié)果。從圖2可以看出：形成疊層結(jié)構(gòu)后，GaAs 和InGaAs 子電池因為上層電池對光的阻擋，電流密度減小到16 mA/cm2，與InGaP 頂電池的電流密度接近。隨著電子注量的增加，子電池的短路電流Isc、開路電壓Voc均有所衰減且衰減程度不同，如表2 所示，可以看出：在同樣輻照條件下，頂電池的抗輻照性能最好，Isc、Voc和Pmax參數(shù)衰減均最小；底電池的Isc參數(shù)衰減最嚴重。

表2 1 MeV 電子輻照下InGaP、GaAs、InGaAs 子電池性能剩余因子Table 2 Performance remaining factors of InGaP, GaAs and InGaAs sub-cells under 1 MeV electron irradiation

圖2 模擬1 MeV 電子輻照下電池I-V 曲線變化Fig. 2 Changes of cell I-Vcurves under 1 MeV electron irradiation

電池的電性能參數(shù)隨輻照注量的衰減常用經(jīng)驗式

進行擬合，式中：X和X0分別為輻照前/后的輸出參數(shù)值；Φ為電子注量；A和Φ0均為擬合參數(shù)。擬合后參數(shù)如表3 所示，Adj.R-Square 系數(shù)均大于0.99，擬合效果很好。將擬合參數(shù)代入式(7)分析發(fā)現(xiàn)：在注量超過1.57×1013cm-2時，電流的限制結(jié)由頂電池變?yōu)榈纂姵亍?/p>

表3 1 MeV 電子輻照下InGaP、GaAs、InGaAs 子電池的擬合參數(shù)Table 3 Fitting parameters of InGaP, GaAs and InGaAs subcells under 1 MeV electron irradiation

為了驗證模型的準確性，開展了InGaP/GaAs/InGaAs 倒裝三結(jié)電池地面等效實驗，并將實驗結(jié)果與子電池模型輸出結(jié)果進行對比，以驗證各子電池模型的準確性。由于實驗無法直接獲得倒裝三結(jié)電池中各子電池的I-V特性曲線，所以由上?？臻g電源研究所制備了與倒裝三結(jié)電池子電池結(jié)構(gòu)尺寸和制備工藝（金屬有機化學(xué)氣相沉積）一致的InGaP、GaAs、InGaAs 單結(jié)電池。

采用1 MeV 電子照射樣品，輻照注量分別為1×1014、5×1014和1×1015cm-2。輻照前/后均用太陽模擬器模擬AM0 光譜（能量密度135.3 mW/cm2），在室溫（300 K）下用Keithley2636 數(shù)字源表測試所有子電池樣品的I-V特性曲線[20]。短路電流Isc、開路電壓Voc和填充因子（FF）的實驗結(jié)果與仿真結(jié)果的對比如表4 所示，可見，模型相對誤差在10%以內(nèi)。

表4 1 MeV 電子輻照前/后子電池輸出性能實驗值與模擬值的比較Table 4 Comparison of experimental and simulated output performance of sub-cells before and after 1 MeV electron irradiation

2.2 倒裝三結(jié)電池的輸出特性

輻照前/后倒裝三結(jié)電池的I-V曲線如圖3 所示，其中：實線為模型輸出，虛線為實驗數(shù)據(jù)?？梢钥闯?，經(jīng)過注量為1015cm-2的1 MeV 電子輻照后，倒裝三結(jié)電池的短路電流和開路電壓衰減幅度較大，輻照前、后模型輸出衰減比例分別為78.39%、91.85%。圖4 為仿真輸出電性能參數(shù)與實驗數(shù)值的相對誤差，可以看出，相對誤差在5%以內(nèi)，兩者符合較好。

圖3 1 MeV 電子輻照前/后InGaP/GaAs/InGaAs 電池的I-V曲線Fig. 3 I-Vcurves of InGaP/GaAs/InGaAs cell before and after 1 MeV electron irradiation

圖4 1 MeV 電子輻照前后InGaP/GaAs/InGaAs 電池輸出性能模擬值與實驗值的相對誤差Fig. 4 Relative error of simulated and experimental output performance of InGaP/GaAs/InGaAs cell before and after 1 MeV electron irradiation

2.3 輻照對倒裝三結(jié)電池的影響

圖5 所示為三結(jié)子電池中非輻射少數(shù)載流子壽命τnr與輻照注量之間的關(guān)系。可以發(fā)現(xiàn)：在1 MeV 電子注量＜1012cm-2時，輻照對InGaP 和GaAs 子電池τnr影響很小；當(dāng)1 MeV 電子注量較高時（≥1012cm-2）τnr有明顯下降；InGaAs 底電池由于位錯缺陷的影響導(dǎo)致初始τnr低，在1 MeV 電子注量＞1013cm-2時τnr才有明顯下降。圖6 所示為倒裝三結(jié)電池剩余因子（剩余值除以初始值）呈現(xiàn)隨電子輻照注量增加而減小的趨勢。由圖6 可見：Isc和Voc開始衰減對應(yīng)的電子注量均在1013cm-2之后，且稍大于τnr發(fā)生衰減時對應(yīng)的電子注量。這是因為倒裝三結(jié)電池的少數(shù)載流子的復(fù)合以輻射復(fù)合方式為主，只有輻照到達一定程度后才會以非輻射復(fù)合方式為主。當(dāng)1 MeV 電子注量達到1014cm-2時剩余因子開始明顯下降，說明此時非輻射復(fù)合開始起到主要作用，故可以大致認為，1 MeV 電子注量為1014cm-2是少數(shù)載流子由輻射復(fù)合起主要作用轉(zhuǎn)變?yōu)榉禽椛鋸?fù)合起主要作用的轉(zhuǎn)折點。當(dāng)電子注量為1015cm-2時，InGaP、GaAs、InGaAs 子電池的少數(shù)載流子壽命分別為0.317、0.214、0.095 ns，其數(shù)量級與文獻[2]中的一致，此時倒裝三結(jié)電池的I和Voc分別下降到初始值的78.39%和91.85%。

圖5 非輻射少數(shù)載流子壽命隨電子注量的變化Fig. 5 Variation of non-radiative minority carrier lifetime with electron fluence

圖6 倒裝三結(jié)電池Isc、Voc 剩余因子隨電子注量的變化Fig. 6 Variation of remaining factors of Iscand Vocof inverted triple-junction cell with electron fluence

2.4 位錯缺陷對倒裝三結(jié)電池輻射響應(yīng)的影響

位錯缺陷直接影響InGaAs 底電池的非輻射少數(shù)載流子壽命，進而影響電池的光電轉(zhuǎn)換效率。在仿真模型中通過設(shè)置不同的電子輻照注量和TDD 獲得InGaAs 電池的非輻射少數(shù)載流子壽命τnr和TDD 之間的關(guān)系，如圖7 所示，可以看出：在1 MeV 電子輻射注量不變的情況下，TDD 對τnr的影響存在一個閾值，超過該閾值τnr才有明顯下降；在較低的TDD 處，τnr受輻照影響大，而在較高的TDD 處（≥106cm-2）τnr受輻照的影響很小。這也同時說明TDD 的增加反而“增強”了電池的耐輻照性能。

圖7 不同輻照條件下，InGaAs 底電池非輻射少數(shù)載流子壽命隨TDD 的變化Fig. 7 Variation of non-radiative minority carrier lifetime of InGaAs bottom cell with TDD under different irradiation conditions

圖8 所示為注量為1015cm-2的1 MeV 電子輻照前/后，倒裝三結(jié)電池的Isc、Voc和Pmax參數(shù)與TDD 之間的關(guān)系，輻照前/后電學(xué)參數(shù)隨TDD 衰減的結(jié)果如表5 所示?？梢园l(fā)現(xiàn)：當(dāng)TDD 較小時（＜106cm-2）電學(xué)參數(shù)幾乎不受影響；TDD 較大時（≥106cm-2） 電學(xué)參數(shù)明顯下降，這是由于位錯影響了3J IMM 電池的初始質(zhì)量；TDD 較大時，輻照造成的電學(xué)性能衰減率更低，表現(xiàn)出TDD 可以“增強電池抗輻射性能”的現(xiàn)象，這與參考文獻中出現(xiàn)的結(jié)果一致[8,21]。

圖8 1 MeV 電子輻照前/后倒裝三結(jié)電池Isc、Voc、Pmax 隨TDD 的變化Fig. 8 Variation of Isc, Vocand Pmaxwith TDD for inverted triple-junction cells before and after 1 MeV electron irradiation

表5 1 MeV 電子輻照前后InGaP/GaAs/InGaAs 電池電學(xué)參數(shù)隨TDD 變化衰減結(jié)果Table 5 Degradation of electrical parameters of InGaP/GaAs/InGaAs cells with TDD before and after 1 MeV electron irradiation

3 結(jié)束語

本文采用多物理場仿真軟件COMSOL 對InGaP/GaAs/InGaAs 倒裝三結(jié)電池在1 MeV 電子輻照條件下的損傷效應(yīng)進行模擬仿真，并通過地面等效實驗對模型的準確性進行了驗證，結(jié)果表明模型結(jié)果的最大相對誤差在10%以內(nèi)。該電池仿真模型可用于關(guān)聯(lián)分析輻照和位錯缺陷對3J IMM 電池輸出性能的影響、預(yù)測空間中此類電池性能衰減情況，并可在該模型基礎(chǔ)上研究電池防護手段的有效性。

后續(xù)將構(gòu)建倒裝結(jié)構(gòu)InGaP/GaAs/InGaAs 三結(jié)太陽電池輻照位移損傷模型，從微觀角度研究輻照產(chǎn)生的位移損傷缺陷，進一步分析1 MeV 電子在電池中產(chǎn)生的位移損傷效應(yīng)，并探究電池中位錯缺陷是否會對電子誘發(fā)的位移損傷缺陷造成影響。