2.8 μm Er∶ZBLAN中紅外光纖激光器研究

趙文凱，王雨辰，李彥潮，張龍飛，劉瑞特，周志明，張 龍，姜益光

(中國科學(xué)院上海光學(xué)精密機械研究所,上海 201800)

0 引 言

工作波長位于3 μm附近波段的中紅外激光器在大氣遙感[1-2]、環(huán)境檢測[3-4]、材料加工[5]和軍事領(lǐng)域[6]廣泛應(yīng)用。目前中紅外波段激光產(chǎn)生主要分兩種形式：(1)可以在中紅外波段直接發(fā)射的激光器如量子級聯(lián)激光器(quantum cascade laser，QCLs)[7]和稀土摻雜氟化物光纖激光器[8]；(2)通過光學(xué)非線性轉(zhuǎn)化將近紅外激光光源下轉(zhuǎn)換到中紅外波段[9-10]。量子級聯(lián)激光器是由兩種或兩種以上半導(dǎo)體合金材料制備的多層結(jié)構(gòu)，其工作原理是基于電子在半導(dǎo)體量子阱中導(dǎo)帶子帶件躍遷和聲子輔助共振隧穿，理論上通過人為設(shè)計，QCLs的輸出波長可以覆蓋中遠紅外波段[11]。QCLs的有源區(qū)是由多周期納米級外延層形成的超晶格結(jié)構(gòu)，電子的躍遷需要通過在外部施加足夠偏壓進行激發(fā)，低電光轉(zhuǎn)換效率使有源區(qū)產(chǎn)生大量的焦耳熱且熱量無法有效耗散，會進一步產(chǎn)生電子泄露或電子回填，使激光器增益下降，甚至導(dǎo)致器件退化，大大縮短激光器壽命，因此解決有源區(qū)發(fā)熱量巨大的問題是能夠讓QCLs在室溫下運行的關(guān)鍵[12-13]。目前利用非線性轉(zhuǎn)化實現(xiàn)中紅外波段輸出通常采用光參量振蕩(optical parametric oscillation，OPO)[14]和光學(xué)參量放大(optical parametric amplifier，OPA)[15]兩種方式。非線性頻率轉(zhuǎn)化主要通過紅外晶體的非線性效應(yīng)將泵浦光轉(zhuǎn)變?yōu)橹屑t外信號光或閑頻光，因此非線性紅外晶體是關(guān)鍵器件。常見的紅外非線性晶體主要有AgGaS2[16]、AgGaSe2[17]、ZnGeP2[18]等，得益于晶體制備水平的提高，目前中紅外固體激光器在3～5 μm已經(jīng)實現(xiàn)百瓦級的輸出[19]，單脈沖能量不小于200 mJ[20]，基本能滿足應(yīng)用需求。盡管OPO和OPA在輸出頻率的獲取上具有一定的靈活性，這些系統(tǒng)在工作的過程中均需要高功率、高光束質(zhì)量的泵浦激光器和非線性光轉(zhuǎn)換器，這使得系統(tǒng)非常復(fù)雜且成本昂貴。

中紅外光纖激光器相較于上述兩種中紅外激光器，具有光束質(zhì)量好、轉(zhuǎn)換效率高、散熱性能好等特點，同時具有體積小、質(zhì)量輕、易于集成等優(yōu)點[21]，未來有望成為3 μm附近的主流激光器。對于光纖激光器，其核心是稀土離子摻雜的增益光纖?，F(xiàn)階段，中紅外增益光纖主要有硫系光纖、重金屬氧化物光纖和氟化物光纖三種，其中氟化物光纖具有低的聲子能量、高的稀土離子溶解度、適中的損傷閾值、優(yōu)異的成纖性能等優(yōu)點，被認(rèn)為是最有前景的中紅外增益光纖，目前公認(rèn)最穩(wěn)定的氟化物光纖組分為53%ZrF4-20%BaF2-3%LaF3-4%AlF3-20%NaF(ZBLAN)。稀土離子摻雜ZBLAN光纖是3 μm附近光纖激光器的首選增益光纖，常見的稀土摻雜粒子包括Er3+、Ho3+、Dy3+。980 nm激光器已經(jīng)實現(xiàn)商業(yè)化，且該波長抽運Er3+具有較高的量子效率，因此Er3+摻雜ZBLAN光纖激光器的研究最為廣泛，而Ho3+、Dy3+摻雜ZBLAN光纖激光器缺乏成熟穩(wěn)定的泵浦源，因此相關(guān)研究相對匱乏[22-23]。

本文系統(tǒng)綜述了國內(nèi)外Er∶ZBLAN光纖激光器的研究進展并論述制約激光器性能進一步提升的關(guān)鍵因素，最后對中紅外Er∶ZBLAN光纖激光器的發(fā)展趨勢進行展望。

1 Er3+能級結(jié)構(gòu)

Er作為稀土元素具有豐富的能級結(jié)構(gòu)。Er3+/Pr3+部分能級結(jié)構(gòu)和ETU、ET過程示意圖如圖1所示，粒子通過基態(tài)吸收(ground-state absorption，GSA)在泵浦波長655 nm、790 nm和980 nm處被激發(fā)到較高能級，通過輻射躍遷從4I13/2能級躍遷至4I15/2能級可以產(chǎn)生1.55 μm的發(fā)射，由4I11/2能級向4I13/2能級躍遷產(chǎn)生2.8 μm的發(fā)射，粒子從4F9/2能級向4I9/2能級躍遷能夠產(chǎn)生3.5 μm發(fā)射。1.55 μm是主要通信波段之一，相關(guān)研究主要集中在Er摻雜光纖放大器，而3.5 μm的發(fā)射由于激光閾值高且缺乏成熟的泵浦條件，因此關(guān)于Er∶ZBLAN光纖激光器研究較少，目前相關(guān)研究主要集中在2.8 μm波長激光輸出。

圖1 Er3+/Pr3+部分能級結(jié)構(gòu)和ETU、ET過程示意圖

Er的上能級壽命(4I11/2，τ2=7.5 ms)明顯短于下能級壽命(4I13/2，τ1=9.4 ms)，因此Er3+的2.8 μm發(fā)射實質(zhì)上是一個自終止過程，這導(dǎo)致Er∶ZBLAN光纖激光器難以實現(xiàn)穩(wěn)定高效的激光輸出[24]。解決這個問題的核心思想是轉(zhuǎn)移4I13/2能級的粒子實現(xiàn)2.8 μm激光的粒子數(shù)反轉(zhuǎn)。實現(xiàn)該想法的途徑有三種：一是利用1.55 μm和3 μm激光級聯(lián)激射，由于1.55 μm的激光輻射發(fā)生在能級4I13/2和基態(tài)4I15/2之間，通過1.55 μm的激光輻射使能級4I13/2上粒子數(shù)的顯著減少進而實現(xiàn)2.8 μm激光的粒子數(shù)反轉(zhuǎn)，該方法一般采用泵浦低濃度Er∶ZBLAN光纖并且泵浦長度較長，激光器的效率比較低。二是利用Pr3+作為鈍化劑，通過Er3+的4I13/2與Pr3+的3F3之間的能量轉(zhuǎn)移(energy transfer，ET)，減少Er3+的4I13/2能級的粒子數(shù)并形成反轉(zhuǎn)，這種方法只能將每個泵浦光子轉(zhuǎn)化為一個激光光子，導(dǎo)致激光器斜率效率最高只能達到斯托克斯極限[25]。三是通過提高Er3+摻雜濃度利用Er3+與Er3+之間的能量轉(zhuǎn)移上轉(zhuǎn)換(energy transfer upconversion, ETU)，ETU主要包括4I13/2，4I13/2→4I9/2，4I15/2(ETU1)和4I11/2，4I11/2→4F7/2，4I15/2(ETU2)兩個過程，高濃度摻雜下ETU1過程發(fā)生概率更大，可以使較低能級的粒子快速耗盡形成粒子數(shù)反轉(zhuǎn)。更為重要的是ETU1過程通過對4I13/2能級的能量回收使得激光器的斜率效率最高兩倍于斯托克斯極限[26]，因此通過高濃度摻雜Er∶ZBLAN光纖獲得2.8 μm激光是目前的主流方法。

2 Er∶ZBLAN中紅外光纖激光器

根據(jù)輸出模式可將Er∶ZBLAN光纖激光器大體分為連續(xù)波激光器和脈沖激光器。連續(xù)波激光器在材料加工、外科手術(shù)等方面有很大的應(yīng)用前景，還可作為更有效的長波泵浦光源，因此引起了廣泛的關(guān)注。經(jīng)過幾十年的研究改進，連續(xù)波激光器已經(jīng)從最初的毫瓦級發(fā)展到現(xiàn)在的最高近百瓦輸出[27]，盡管輸出功率得到了很大的提升，但現(xiàn)有的中紅外光纖激光器輸出水平相較于2 μm波長以下的近紅外激光器還有很大的提升空間。進一步提高激光器的輸出功率主要受限于ZBLAN光纖的化學(xué)穩(wěn)定性、損耗等，因此進一步優(yōu)化改進Er∶ZBLAN光纖性能將是未來實現(xiàn)中紅外光纖激光器高功率、穩(wěn)定輸出的主要研究方向之一。典型的脈沖激光器主要分為調(diào)Q和鎖模兩類，一般來說，調(diào)Q光纖激光器能夠產(chǎn)生微秒或納秒量級的脈沖，而鎖模光纖激光器能夠產(chǎn)生更短的皮秒或飛秒量級的脈沖，峰值功率可達數(shù)十千瓦，更高的峰值功率使其可以作為超連續(xù)譜的泵浦光源，也可以應(yīng)用于材料改性等領(lǐng)域。可調(diào)諧激光器能夠在一定波長范圍內(nèi)實現(xiàn)調(diào)諧輸出，很多分子在中紅外波段具有強烈的特征吸收，通常這些分子在中紅外波段的吸收強度遠大于近紅外波段，因此檢測靈敏度高，可用于痕量檢測、精密光譜分析等領(lǐng)域，發(fā)展中紅外可調(diào)諧光纖激光器意義重大。

2.1 Er∶ZBLAN連續(xù)光纖激光器

1988年Brierley報道了第一臺2.7 μm Er3+摻雜光纖激光器[28]。得益于高功率半導(dǎo)體激光器的發(fā)展，1999年Er∶ZBLAN光纖激光器的輸出功率實現(xiàn)了瓦級的突破，Jackson等[29]利用Er3+/Pr3+共摻ZBLAN光纖實現(xiàn)了1.7 W的激光輸出，同年Sandrock等[30]利用Er3+摻雜M型光纖實現(xiàn)了1 W的2.8 μm激光輸出，斜率效率達25%。隨著高功率半導(dǎo)體激光器的發(fā)展，2007年Zhu等[31]實現(xiàn)了輸出功率10 W級的突破，他們采用980 nm二極管激光器泵浦4 m長Er3+摻雜濃度6%(摩爾分?jǐn)?shù))ZBLAN雙包層光纖實現(xiàn)了>9 W的激光輸出。實驗發(fā)現(xiàn)隨著泵浦功率的提高，可能是由于光纖中熱量累積，輸出功率表現(xiàn)出類似脈沖的波動性，甚至損傷光纖尾端斷面，嚴(yán)重影響光纖激光器運行的穩(wěn)定性。為了進一步提高光纖激光器的輸出功率，提高泵浦功率是必然的選擇，由于Er∶ZBLAN光纖的熱學(xué)性能較差，損耗相對較高，高功率泵浦時由于Er3+的ETU過程會產(chǎn)生大量熱量，在光纖中產(chǎn)生熱累積進而影響激光器的性能，所以解決光纖冷卻問題變得尤為迫切。日本京都大學(xué)Tokita等[32]采用液冷的方式，實現(xiàn)了24 W的3 μm波長的連續(xù)激光輸出，斜率效率達14.5%。激光器在24 W功率下穩(wěn)定輸出5 min,實驗裝置如圖2所示。采用975 nm激光器雙泵浦長4.2 m，摻雜濃度為6%(摩爾分?jǐn)?shù))的D型雙包層Er∶ZBLAN光纖，光纖整體浸入氟碳液體冷卻劑中，通過冷卻劑的循環(huán)使光纖始終處于20 ℃的環(huán)境，光纖末端由帶有V形凹槽的光纖夾頭固定。為防止激光在冷卻液中吸收并傳導(dǎo)冷卻光纖末端，光纖的兩端都經(jīng)過球形拋光，并緊貼在厚度為1 mm的CaF2窗口。盡管對光纖采取了主動冷卻，當(dāng)輸出功率>5 W時激光器輸出功率仍出現(xiàn)了一定的波動。

圖2 氟碳冷卻雙泵浦中紅外光纖激光器結(jié)構(gòu)示意圖[32]

上述工作均采用空間耦合的方式實現(xiàn)對工作介質(zhì)的泵浦，采用空間耦合的方式存在耦合效率低、容易導(dǎo)致端面損傷等缺點，泵浦過程中光纖端面存在熱負(fù)荷，光纖端面裸露在大氣中極易受OH-侵蝕，導(dǎo)致光纖尾端端面損傷，一般在光纖尾端熔接CaF2或AlF3端帽能夠明顯提高損傷閾值。Goya等[33]在光纖尾端熔接CaF2端帽，實現(xiàn)了30 W的2.8 μm激光60 min穩(wěn)定輸出。激光器結(jié)構(gòu)全光纖化能夠提高耦合效率、保護光纖端面并提高激光器的穩(wěn)定性。加拿大拉瓦爾大學(xué)于2007年首次報道在ZBLAN光纖上利用800 nm飛秒激光器完成光柵結(jié)構(gòu)刻蝕[34]，兩年后利用光纖光柵刻蝕技術(shù)實現(xiàn)了5 W的中紅外激光輸出，光光轉(zhuǎn)換效率達32%，功率的進一步提升受限于光纖尺寸(芯層直徑6 μm)和泵浦功率(36 W)[23]。2011年他們利用芯徑16 μm，摻雜濃度為7%(摩爾分?jǐn)?shù))的Er∶ZBLAN多模光纖實進一步將輸出功率提升到20.6 W，值得注意的是，由于激光斜率效率高達35.4%，激光泵浦過程中并未采用主動冷卻裝置[35]。2015年他們再次打破紀(jì)錄，通過單端泵浦實現(xiàn)了30.5 W的激光輸出,裝置結(jié)構(gòu)如圖3所示，在ZBLAN光纖和Er∶ZBLAN光纖分別刻蝕高反光柵(high-reflective fiber bragg grating, HR-FBG)和低反光柵(low-reflective fiber bragg grating, LR-FBG)構(gòu)成10 m長的諧振腔，光纖尾端接有AlF3端帽以減輕水汽的侵蝕，提高激光器穩(wěn)定性[36]。2018年該團隊直接在整段Er∶ZBLAN光纖內(nèi)完成光柵刻蝕，利用雙泵浦方式實現(xiàn)了41.6 W的激光輸出[37]，裝置結(jié)構(gòu)如圖4所示，這是Er∶ZBLAN中紅外光纖激光器已知報道的最高輸出功率。

圖3 單泵浦FBG刻蝕全光纖中紅外激光器示意圖[36]

圖4 雙泵浦FBG刻蝕全光纖中紅外激光器示意圖[37]

2.2 Er∶ZBLAN脈沖光纖激光器

2.2.1 Er∶ZBLAN調(diào)Q光纖激光器

調(diào)Q技術(shù)是產(chǎn)生脈沖激光的常用手段之一，Q值的大小由諧振腔的腔內(nèi)損耗和反射鏡光學(xué)反饋能力兩個因素決定。調(diào)Q技術(shù)分為主動調(diào)Q和被動調(diào)Q，主動調(diào)Q主要包括轉(zhuǎn)鏡調(diào)Q、電光調(diào)Q和聲光調(diào)Q等，被動調(diào)Q一般采用可飽和體吸收實現(xiàn)調(diào)Q操作[38-40]。

主動調(diào)Q具有脈沖頻率可控、脈沖能量高、峰值功率高等優(yōu)點備受研究者關(guān)注[41]。2011年日本京都大學(xué)Tokita等[42]利用聲光調(diào)Q首次實現(xiàn)平均功率大于10 W的中紅外調(diào)Q激光輸出，脈沖能量100 μJ，重頻120 kHz，脈寬90 ns，相對應(yīng)的脈沖峰值功率達900 mW。2017年Shen等[41]利用機械調(diào)Q進一步將脈沖的峰值功率提高到1.6 kW，實驗利用光柵和鍍金反射鏡進行反饋并做對比實驗，發(fā)現(xiàn)以金鏡進行反饋峰值功率最高只能達到1 kW，利用光柵能抑制Er3+的放大自發(fā)輻射(amplified spontaneous emission, AES)效應(yīng)，因此能夠獲得更高峰值能量的激光脈沖，在重頻10 kHz下獲得最大脈沖能量0.15 mJ。2020年Sojka等[43]采用30 W的975 nm激光泵浦芯徑15 μm 7%(摩爾分?jǐn)?shù))Er∶ZBLAN雙包層光纖，在重復(fù)頻率10 kHz時實現(xiàn)光纖激光器在～2.8 μm波長下的聲光調(diào)Q輸出。實驗探究了泵浦功率、增益光纖長度和重復(fù)頻率對調(diào)Q脈沖脈寬、峰值功率的影響，最終在1.1 m長Er∶ZBLAN光纖實現(xiàn)脈沖能量46 μJ的激光輸出，脈沖的峰值功率0.821 kW，脈寬56 ns。2021年他們采用芯徑35 μm的Er∶ZBLAN多模光纖，在一定程度上犧牲了光束質(zhì)量進一步縮短脈寬至26 ns，峰值功率提高到12.7 kW，此時脈沖輸出的能量高達330 μJ[44]。這一紀(jì)錄在2021年被Shen等[45]打破，他們利用電光調(diào)Q首次實現(xiàn)了～2.8 μm的脈沖激光輸出。實驗裝置如圖5所示，采用芯徑33 μm摻Er濃度為6%(摩爾分?jǐn)?shù))的ZBLAN光纖作為增益介質(zhì)，光纖數(shù)值孔徑(numerical aperture, NA)為0.12。在Er∶ZBLAN光纖和光柵之間加入電光調(diào)制器，電光調(diào)制器由偏振器、RbTiOPO4(RTP)晶體和四分之一波長波片組成，通過外部的周期電場作用于RTP晶體實現(xiàn)Q開關(guān)。激光器輸出脈沖脈寬13.1 ns，脈沖能量達205.7 μJ，相應(yīng)的峰值功率達15.7 kW，功率的進一步提高受限于激光器的占空比，這是目前已知最高峰值功率Er∶ZBLAN調(diào)Q光纖激光器的報道。

圖5 電光調(diào)Q脈沖光纖激光器結(jié)構(gòu)示意圖[45]

盡管主動調(diào)Q具有峰值能量高的優(yōu)勢，但是需要在設(shè)備內(nèi)放置調(diào)制器，導(dǎo)致設(shè)備的結(jié)構(gòu)復(fù)雜、難集成，而被動調(diào)Q光纖激光器利用價格低廉、易制備的可飽和吸收體(saturable absorber，SA)進行調(diào)Q，其設(shè)備結(jié)構(gòu)簡單、緊湊。一般用于被動調(diào)Q的可飽和吸收體有：石墨烯、黑磷、過渡金屬二硫化物等。石墨烯具有零帶隙、線性能量色散關(guān)系、易制備等特性，使其表現(xiàn)出跨越可見光到中紅外寬波段的可飽和吸收。2013年日本京都大學(xué)的Tokita等[46]首次利用石墨烯實現(xiàn)2.8 μm Er∶ZBLAN光纖激光器調(diào)Q輸出，激光脈沖能量為6.4 μJ，重頻59 kHz，脈寬400 ns。由于制備的石墨烯均勻性較差，只能在特定條件下獲得調(diào)Q模式輸出。Chen等[47]在2013年在硅基光纖端面引入石墨烯作為可飽和吸收體，在980 nm下泵浦10 m 8%(摩爾分?jǐn)?shù))Er∶ZBLAN光纖，當(dāng)泵浦功率達到207.2 mW光纖激光器開始實現(xiàn)調(diào)Q操作，進一步提高泵浦功率至406.4 mW激光器穩(wěn)定輸出脈沖。最終激光器的輸出脈寬為2.9 μs，脈沖能量達1.67 μJ，重頻37 kHz，減少增益光纖長度可以進一步縮短脈沖寬度。黑磷是一種新型的二維材料，其帶隙由黑磷的層數(shù)控制，通過機械剝離法或液相剝離法可實現(xiàn)黑磷帶隙可控制備，多層黑磷的結(jié)構(gòu)性能與石墨烯類似，因此也可以作為SA用于實現(xiàn)調(diào)Q操作。2015年Qin等[48]利用液相剝離法成功制備多層黑磷并引入到鍍金反射鏡形成飽和吸收鏡，首次實現(xiàn)了對2.8 μm波長的調(diào)Q激光輸出，激光器最大平均功率485 mW，脈寬1.18 μs，重復(fù)頻率63 kHz，脈沖能量7.7 μJ。2016年Tang等[49]利用拓?fù)浣^緣體Bi2Te3作為吸收體，實現(xiàn)了2.8 μm Er∶ZBLAN光纖激光器調(diào)Q輸出，最大輸出平均功率856 mW，脈寬1.3 μs，重復(fù)頻率92 kHz，脈沖能量為9.3 μJ。同年Shen等[50]基于半導(dǎo)體可飽和吸收鏡(semiconductor saturable absorption mirror, SESAM)獲得了平均輸出功率達瓦級的調(diào)Q輸出，脈沖峰值功率達21.9 W。2019年，Lai等[51]利用SESAM作為SA設(shè)計了Er∶ZBLAN光纖被動調(diào)Q激光系統(tǒng)，激光器最大平均輸出功率達3.01 W，脈寬0.45 μs，脈沖能量10.82 μJ，峰值功率24.45 W，這是目前已知基于SESAM的Er∶ZBLAN光纖激光器被動調(diào)Q最高平均輸出功率。Wang等[52]探究了過渡金屬二硫化物作為飽和吸收體對調(diào)Q性能的影響，將多層MoS2引入鍍金反射鏡作為SA，MoS2SA的調(diào)制深度為5%，激光脈沖寬度806 ns，平均輸出功率140 mW，峰值功率2.48 W，脈沖能量達2 μJ。

2.2.2 Er∶ZBLAN鎖模光纖激光器

鎖模激光器通過對激光器中縱模進行相位鎖定，經(jīng)相干疊加產(chǎn)生超短脈沖。激光鎖模技術(shù)分為主動鎖模和被動鎖模兩種，主動鎖模通過外部向激光器提供調(diào)制信號來周期性地改變激光器的增益或損耗，從而達到鎖模的目的，該技術(shù)能實現(xiàn)高重頻且穩(wěn)定性高，但是設(shè)備結(jié)構(gòu)復(fù)雜。而被動鎖模則是利用自然或人造可飽和吸收體來產(chǎn)生超短脈沖，一般只需要在腔內(nèi)加入SA即可，激光器的結(jié)構(gòu)緊湊且成本低。目前絕大多數(shù)的光纖激光器研究工作均采用被動鎖模技術(shù)，主要采用以下兩種：(1)以具有光學(xué)可飽和吸收特性的材料作為鎖模器件(真實SA)。由于材料對不同強度的光線具有不同的透過率，脈沖在諧振腔內(nèi)不斷振蕩并發(fā)生時域窄化，最終達到平衡狀態(tài)形成穩(wěn)定的脈沖輸出。典型的材料SESAM，金屬摻雜晶體如Fe∶ZnSe以及二維納米材料如石墨烯、黑磷(black phosphorus, BP)和過渡金屬二硫化物(transition metal dichalcogenide, TMD)等；(2)利用光學(xué)非線性效應(yīng)等方式產(chǎn)生等效可飽和吸收體，也稱為人造可飽和吸收體，代表結(jié)構(gòu)有非線性偏振旋轉(zhuǎn)(nonlinear polarization rotation，NPR)、非線性光學(xué)環(huán)形鏡(nonlinear optical loop mirror，NOLM)等。下面分別介紹兩類被動鎖模技術(shù)應(yīng)用在Er∶ZBLAN光纖激光器的進展。

由于缺乏中紅外飽和吸收體，3～5 μm鎖模光纖激光器鮮有報道。2012年亞利桑那大學(xué)Wei等[53]報道利用Fe∶ZnSe晶體作為SA實現(xiàn)2.8 μm Er∶ZBLAN光纖激光器鎖模輸出，以長度為1.6 m、摻雜濃度為8%(摩爾分?jǐn)?shù))的雙包層ZBLAN光纖作為增益介質(zhì)，光纖尾端以一定角度切割減少菲涅爾反射的影響，F(xiàn)e∶ZnSe晶體放置在CaF2棱鏡和高反射鏡之間實現(xiàn)鎖模操作，激光最終輸出平均功率為51.4 mW，脈寬19 ps，脈沖能量只有0.93 nJ，該工作并未對激光器的穩(wěn)定性進行測試。兩年后Haboucha等[54]重復(fù)了Wei的工作，認(rèn)為腔內(nèi)的光學(xué)反饋僅由光纖端面的弱寬帶菲涅爾反射提供，因此腔內(nèi)的脈沖能量無法達到足夠高的值來獲得穩(wěn)定的鎖模機制，以SESAM作為可飽和吸收體，同時在Er∶ZBLAN光纖內(nèi)刻入布拉格光柵(fiber bragg grating, FBG)以提供高質(zhì)量、可控的光譜反射，減少因插件引起的損耗，提高光纖激光器的穩(wěn)定性，基于此實現(xiàn)了激光器在數(shù)小時內(nèi)保持連續(xù)鎖模輸出，平均輸出功率為440 mW，脈寬60 ps，重頻51.75 MHz。值得注意的是技術(shù)上很難在氟化物光纖中刻蝕FBG，而且窄帶FBG的刻入也會嚴(yán)重限制激光器輸出脈沖功率，因此Tang等[55]并未采用刻蝕FBG的方法來提升激光器的穩(wěn)定性，而是在光學(xué)輸出端和SESAM中間引入了一套凹面鏡系統(tǒng)，實現(xiàn)了瓦級的2.8 μm的鎖模脈沖激光的穩(wěn)定輸出，激光脈寬25 ps，峰值功率1.86 kW，激光器功率進一步提高受限于SESAM的閾值。最終激光器在1.05 W輸出功率下穩(wěn)定鎖模輸出4 h。雖然可以通過材料設(shè)計實現(xiàn)對SESAM的調(diào)制深度和帶寬的調(diào)節(jié)，但是傳統(tǒng)的SESAM受限于材料最小帶隙，近年來鮮有基于SESAM長波鎖模激光輸出的報道。2022年，上海交通大學(xué)Qin等[56]利用分子束外延生長技術(shù)制備了InAs/GaSb超晶格(superlattice，SL)SESAM，通過對InAs/GaSb SL的設(shè)計可以靈活調(diào)整可飽和吸收體的響應(yīng)范圍、飽和能量密度和恢復(fù)時間等參數(shù)，激光器具體結(jié)構(gòu)如圖6(a)所示，主要包括雙泵浦源、雙色鏡(dichroic mirror, DM)、透鏡、輸出耦合器(output couplers, OC)、Er∶ZBLAN光纖和InAs/GaSb超晶格SESAM，基于此實現(xiàn)了3.5 μm的Er∶ZBLAN光纖激光器的穩(wěn)定鎖模輸出，輸出脈寬14.8 ps(如圖6(b)所示)，平均功率149 mW，重復(fù)頻率36.56 MHz，經(jīng)過長達8 h的鎖模輸出激光波動率小于1.4%。

圖6 基于InAs/GaSb超晶格(SL)SESAM鎖模光纖激光器結(jié)構(gòu)(a)及脈沖自相關(guān)軌跡(b)[56]

盡管利用SESAM在中紅外波段進行鎖模操作取得了一定進展，但是SESAM制作過程復(fù)雜、成本昂貴且適用的工作波長范圍窄，因此研究人員開始尋求低成本、易制備的新材料來實現(xiàn)中紅外光纖激光器的鎖模操作。近年來一些新型的二維納米材料如石墨烯[57]、黑磷[58]、過渡金屬硫化物[59]等材料因具備超快的寬帶可飽和吸收、易制備等特性，引起學(xué)者對其應(yīng)用在中紅外波段鎖模特性的研究興趣。以石墨烯為SA在1～2.5 μm波段已實現(xiàn)鎖模操作，展現(xiàn)出低飽和強度、超快弛豫時間和大調(diào)制深度等特性，有望應(yīng)用于長波的鎖模操作[60]。Zhu等[61]采用化學(xué)氣相沉積法在鍍金反射鏡上制備多層石墨烯薄膜，首次實現(xiàn)基于石墨烯SA在2.8 μm的鎖模脈沖輸出。脈沖平均功率18 mW，脈寬42 ps，重復(fù)頻率25.4 MHz，脈沖能量0.7 nJ。受限于石墨烯的低損傷閾值，目前尚未有基于石墨烯SA更高功率的鎖模輸出報道。黑磷作為一種典型的二維材料其顯著特點是利用制備手段可實現(xiàn)帶隙從0.2 eV到2 eV的擴展調(diào)控、電子遷移率高、制備工藝簡單且成本低，作為光纖鎖模激光器的可飽和吸收體的特性被廣泛研究[62]。2016年Qin等[63]利用機械剝離法將黑磷薄片引入到鍍金反射鏡上，首次實現(xiàn)了基于黑磷SA在2.8 μm波長處的Er∶ZBLAN光纖激光器鎖模脈沖輸出，脈沖平均功率達613 mW，脈寬42 ps，重頻24 MHz，信噪比達60 dB。兩年后該組利用970 nm和1 793 nm雙波長泵浦首次實現(xiàn)了大于3 μm的鎖模輸出，盡管輸出功率只有40 mW，該成果揭示了黑磷作為SA實現(xiàn)3 μm以上長波激光輸出的巨大潛力。TMD相較于傳統(tǒng)的SA具有更大的調(diào)制深度，目前常見的TMD包括WS2、WSe2等并已實現(xiàn)近紅外波段的調(diào)Q輸出[64-65]?；赥MD在2.8 μm波長獲得鎖模脈沖輸出的工作在2019年由Guo等[66]報道，利用CVD生長WSe2薄膜作為SA并轉(zhuǎn)移至鍍金反射鏡形成WSe2-SAM，基于此利用980 nm激光泵浦6%(摩爾分?jǐn)?shù))Er∶ZBLAN光纖，實現(xiàn)脈寬21 ps，重頻42.43 MHz，平均功率360 mW的鎖模脈沖。

NPR技術(shù)是借助光纖本身的非線性克爾效應(yīng)對不同方向的偏振光施加不同非線性相移，從而實現(xiàn)可飽和吸收鎖模。利用NPR技術(shù)實現(xiàn)可飽和吸收需要構(gòu)建人造SA，其結(jié)構(gòu)一般由起偏器、半波片、四分之一波片、雙折射光纖和檢偏器組成。利用可飽和吸收材料進行鎖模雖然結(jié)構(gòu)簡單，但是產(chǎn)生的脈沖一般很難突破到飛秒級，同時峰值功率較低難以滿足實際應(yīng)用需求，如材料改性、超連續(xù)譜產(chǎn)生等，NPR技術(shù)的出現(xiàn)給高峰值功率飛秒激光器的研究注入新的活力。2015年Duval等[10]首次實現(xiàn)2.8 μm的Er∶ZBLAN光纖激光器的飛秒鎖模輸出，同年Hu等[67]利用NPR技術(shù)實現(xiàn)脈寬497 fs的鎖模輸出。2019年上海交通大學(xué)Qin等[68]采用Ge棒進行色散管理進一步將鎖模脈寬縮短至215 fs，脈沖能量9.3 nJ，峰值功率達43.3 kW。次年上海交通大學(xué)Gu等[69]報道了基于NPR技術(shù)實現(xiàn)2.8 μm的Er∶ZBLAN光纖激光器的131 fs鎖模輸出。經(jīng)過實驗和數(shù)值模擬證實了減短增益光纖長度是縮短脈寬的有效途徑，在犧牲閾值的條件下獲得脈寬131 fs，峰值功率22.68 kW的孤子脈沖，脈沖能量3 nJ。該工作為Er∶ZBLAN鎖模光纖激光器產(chǎn)生亞100 fs中紅外脈沖提供了思路。目前暫未實現(xiàn)通過NPR技術(shù)直接獲得瓦級平均功率，脈寬低于100 fs的鎖模脈沖，因此研究人員采用脈沖種子源+非線性放大技術(shù)來進一步壓縮脈寬，獲得更高功率的脈沖輸出。2020年Huang等[70]利用NPR技術(shù)在980 nm下泵浦3.3 m長Er∶ZBLAN光纖實現(xiàn)脈寬～126 fs，脈沖能量～10 nJ的鎖模輸出，為了進一步壓縮脈寬，將上述鎖模輸出作為種子光源并采用馬丁內(nèi)茲展寬器進行色散調(diào)節(jié)管理，結(jié)合Er∶ZBLAN放大器和ZBLAN非線性光纖進一步壓縮脈寬至15.9 fs，最終脈沖峰值功率達～500 kW。2021年，上海交通大學(xué)Zhou等[71]報道了2 MW峰值功率的鎖模輸出。同年，Cui等[72]報道了一種高功率結(jié)構(gòu)緊湊的中紅外激光系統(tǒng)，在不使用任何外部脈沖壓縮器或色散管理展寬器下實現(xiàn)了脈寬～85 fs，平均功率高達2.4 W，脈沖能量>40 nJ的激光輸出。隨著脈沖能量的增加，由于拉曼效應(yīng)的影響主脈沖經(jīng)歷孤子裂變，低脈沖平均功率，可通過調(diào)整輸入偏振來提高放大器的拉曼閾值。2022年Yu等[73]利用2.4 m長摻雜濃度達7%(摩爾分?jǐn)?shù))的Er∶ZBLAN光纖制備脈寬283 fs的脈沖種子光源，利用非線性放大技術(shù)在放大器中將線性極化轉(zhuǎn)變?yōu)闄E圓極化，進一步將脈寬壓縮到59 fs，獲得的脈沖平均功率高達4.13 W，是迄今為止亞100 fs鎖模光纖激光器最高的平均輸出功率，其結(jié)構(gòu)示意圖如圖7所示。

圖7 ～59 fs鎖模中紅外光纖激光器結(jié)構(gòu)[73]

2.3 Er∶ZBLAN波長可調(diào)諧光纖激光器

波長可調(diào)諧激光器是指輸出波長在一定范圍內(nèi)連續(xù)可調(diào)的，在光譜學(xué)、光通信、頻率計量等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用前景。盡管利用非線性頻率轉(zhuǎn)化技術(shù)如光參量振蕩(optical parametric oscillation, OPO)、差頻產(chǎn)生(difference frequency generation, DFG)已被應(yīng)用于實現(xiàn)波長可調(diào)諧的中紅外激光器，但是轉(zhuǎn)化效率低、設(shè)備結(jié)構(gòu)復(fù)雜、維護成本高等缺點限制了其應(yīng)用場景。以稀土摻雜光纖作為增益介質(zhì)通過光柵實現(xiàn)調(diào)諧輸出波長，該系統(tǒng)簡單、高效同時具有出色的散熱能力和光束質(zhì)量，因此波長可調(diào)諧光纖激光器極具應(yīng)用潛力。

首個3 μm波長可調(diào)諧光纖激光器于2000年被報道[74]，采用20 m長2%(摩爾分?jǐn)?shù))Er∶ZBLAN光纖實現(xiàn)2.71～2.83 μm的波長調(diào)諧，但是只有30 mW的輸出功率且效率不高，限制了其在諸多場景的實際應(yīng)用。隨著光纖制備技術(shù)的發(fā)展推動，2007年Zhu等[75]采用Er摻雜濃度更高(6%摩爾分?jǐn)?shù))的ZBLAN光纖實現(xiàn)了波長可調(diào)諧光纖激光器的輸出功率和效率的進一步提升。在2 705～2 805 nm波長范圍內(nèi)激光器的輸出功率達1.14 W，但是進一步提高泵浦功率至20 W，調(diào)制范圍縮短至20 nm(2 780～2 800 nm)。激光器效率的提高(效率效率為10%)是由于Er摻雜濃度的提高大大提升了ETU過程。三年后日本京都大學(xué)Tokito等[76]將輸出功率提升并突破至10 W級。該課題組對激光器系統(tǒng)多項結(jié)構(gòu)進行改進優(yōu)化，激光裝置如圖8所示，激光系統(tǒng)采用主動冷卻的方式使光纖處于20 ℃恒溫環(huán)境，大大增加光纖承受高功率泵浦能力。為了提高輸出端部熱傳導(dǎo)，將輸出端面拋光成球形并緊貼在厚度為2 mm的藍寶石板上，同時為了防止空氣中的水汽侵蝕輸出端面導(dǎo)致激光器工作過程中出現(xiàn)端面損傷，在端面處始終有N2吹拂，泵浦端光纖端面切以15°角以防止寄生激光的產(chǎn)生。與之前工作不同的是，泵浦功率的提高并未導(dǎo)致激光器調(diào)制范圍嚴(yán)重變窄，而是調(diào)制中心波長往長波方向偏移。最終在93 W泵浦功率下實現(xiàn)2 770～2 880 nm波長范圍內(nèi)11 W的可調(diào)諧輸出，激光器斜率效率為12.2%。Liu等[77]研究了體光柵對Er∶ZBLAN光纖激光器調(diào)Q輸出模式下波長調(diào)諧的影響，最終獲得62 nm(2 762～2 824 nm)的調(diào)諧效果。Wei等[78]首次報道增益開關(guān)Er∶ZBLAN光纖激光器實現(xiàn)170 nm寬的波長調(diào)諧。

圖8 波長可調(diào)諧Er∶ZBLAN光纖激光器結(jié)構(gòu)示意圖[75]

綜上所述，Er∶ZBLAN波長可調(diào)諧光纖激光器存在輸出功率低、調(diào)制范圍窄、斜率效率低等缺點。導(dǎo)致激光器效率低的主要原因是內(nèi)包層含有少量的Er3+引起大量額外的吸收損耗，因此提高光纖制備工藝水平能夠進一步提高激光器的效率。Er3+單摻波長可調(diào)諧光纖激光器的輸出功率和調(diào)制范圍彼此矛盾，提高泵浦功率能提高激光器的輸出功率，但是會導(dǎo)致調(diào)制范圍嚴(yán)重收縮，主要表現(xiàn)為失去對短波調(diào)諧，對該現(xiàn)象產(chǎn)生的可能原因解釋如下：一方面，在高功率泵浦下，ETU1過程不能有效的耗盡4I13/2的粒子數(shù)，導(dǎo)致有助于短波發(fā)射的4I13/2能級中更低的斯塔克分裂能級與4I11/2能級間粒子數(shù)反轉(zhuǎn)變?nèi)酰涣硪环矫嬉驗镋r3+下能級4I13/2壽命比上能級4I11/2壽命長，因此在連續(xù)光泵浦下4I13/2能級上存在大量的激發(fā)粒子，導(dǎo)致在短波方向存在很強的吸收(4I11/2←4I13/2)，在這兩種機制的影響下引起高泵浦功率時激光器失去對短波長的調(diào)諧能力。該問題可以通過Pr3+、Dy3+共摻解決。如當(dāng)采用980 nm激光器泵浦Dy3+/Er3+∶ZBLAN光纖，Er3+粒子從基態(tài)受激到激發(fā)態(tài)，由于Dy3+的6F9/2能級與Er3+的4I11/2能級接近，因此部分能量從Er3+的4I11/2能級轉(zhuǎn)移到Dy3+的6F9/2能級，由于Er3+和Dy3+的共同作用，理論上可實現(xiàn)2.7～3.4 μm的波長可調(diào)諧。

2021年Wang等[79]利用0.25%(摩爾分?jǐn)?shù))Dy3+/4%(摩爾分?jǐn)?shù))Er3+共摻ZBLAN光纖實現(xiàn)了從2 709.2 nm 到3 373.6 nm波段的調(diào)諧。實驗裝置如圖9所示，采用商用980 nm激光二極管作為泵浦源，使用一對焦距為2.54 cm的CaF2透鏡對泵浦光進行準(zhǔn)直，并將泵浦耦合到4.5 m長的D型Dy3+/Er3+共摻雜ZBLAN光纖，在光纖耦合端放置雙色鏡(具有在70%的高反射率@3 μm，高透過率@980 nm特性)，在光纖輸出端放置透鏡用以準(zhǔn)直3 μm激光，在距離該透鏡3 cm處放置閃耀光柵將特定波長的衍射光束反射進光纖纖芯，另一個雙色鏡以45°放置在泵浦端CaF2透鏡組之間，將3 μm激光傳輸?shù)教綔y器。該激光系統(tǒng)實現(xiàn)了674.4 nm的調(diào)諧寬度，但是輸出功率和效率比較低，需要進一步優(yōu)化稀土離子摻雜濃度和泵浦條件。需要注意的是，以上工作均采用塊狀光柵來實現(xiàn)波長調(diào)諧，這導(dǎo)致諧振腔難以實現(xiàn)全光纖化使激光系統(tǒng)穩(wěn)定性下降。

圖9 Er3+/Dy3+共摻ZBLAN可調(diào)諧光纖激光器結(jié)構(gòu)示意圖[78]

3 結(jié)語與展望

Er∶ZBLAN光纖激光器經(jīng)過幾十年的發(fā)展，在性能上已經(jīng)取得了長足進步，但仍未達到實用水平，因此需要進一步優(yōu)化激光器結(jié)構(gòu)提升性能。

對Er∶ZBLAN連續(xù)光纖激光器而言，如何進一步穩(wěn)定提升光纖激光器的輸出功率是未來的主要研究方向。目前能夠?qū)崿F(xiàn)數(shù)十瓦的激光輸出，更高功率(百瓦級)的激光輸出主要受限于光纖材料本身的性能和相關(guān)的處理技術(shù)，應(yīng)關(guān)注以下三個方面：(1)發(fā)展優(yōu)化光纖拉制技術(shù)，制備超低損耗、穩(wěn)定性高的Er∶ZBLAN光纖提高光纖激光器的輸出能力；(2)在泵浦過程中由于熱量在端面累積導(dǎo)致光纖端面損傷、激光輸出不穩(wěn)定等問題，需要尋求更有效的冷卻方式，降低光纖內(nèi)熱量對激光器穩(wěn)定性的影響，或是發(fā)展光纖光柵刻蝕技術(shù)、光纖熔接技術(shù)等，促進光纖激光器全光纖化；(3)研究影響激光器斜率效率的內(nèi)在機制，如泵浦方式、Er3+的摻雜濃度、增益光纖長度等因素對激光器斜率效率的影響，提升斜率效率有望進一步提高光纖激光器的輸出功率。

對Er∶ZBLAN脈沖光纖激光器而言，調(diào)Q是獲得短脈沖(微秒～納秒量級)的有效手段。短脈沖兼具高峰值功率和高脈沖能量的特點在高效組織切割、紅外制導(dǎo)致盲等方面有實際應(yīng)用需求。相關(guān)前沿研究主要集中在利用二維納米材料作為可飽和吸收體來實現(xiàn)被動調(diào)Q操作，目前存在以下問題：(1)光器輸出脈沖能量低。主要原因在于所制備的二維材料SA損傷閾值低，提高泵浦功率會導(dǎo)致SA出現(xiàn)熱解現(xiàn)象，需要進一步優(yōu)化改進SA的制備工藝提高其損傷閾值。(2)激光器穩(wěn)定性差。這可能是剩余泵浦功率在光纖中和SA表面的熱累積導(dǎo)致，因此需要對激光器的諧振腔參數(shù)、泵浦條件和SA的調(diào)制深度、恢復(fù)時間等方面進行調(diào)整優(yōu)化。超短脈沖(皮秒～飛秒級)的獲取可以通過鎖模操作實現(xiàn)。目前Er∶ZBLAN鎖模激光器最優(yōu)性能指標(biāo)均由NPR鎖模技術(shù)實現(xiàn)，該技術(shù)理論上不受材料帶隙和時間弛豫的影響，是目前最適合產(chǎn)生飛秒脈沖的方法，但是會引入空間偏振器件使結(jié)構(gòu)復(fù)雜化的同時對環(huán)境擾動敏感，激光器全光纖化是有效解決方案。需要注意的是，雖然利用非線性展寬及放大技術(shù)可以獲得高峰值功率和超短脈寬，其包含增益提取、色散補償、非線性展寬等諸多過程，大大增加了系統(tǒng)的復(fù)雜程度，因此能否從鎖模振蕩器直接產(chǎn)生數(shù)十飛秒的中紅外超短脈沖是簡化系統(tǒng)的關(guān)鍵，仍需要大量的實驗實踐和理論探索。波長可調(diào)諧光纖激光器的研究開展的還不多且還處于實驗室研制階段，提升激光器輸出功率和擴大波長調(diào)諧范圍是未來需要突破的方向。