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    生物炭促進(jìn)市政污泥兩相厭氧消化性能研究

    2022-12-19 10:26:08宇,
    關(guān)鍵詞:產(chǎn)氫產(chǎn)甲烷雞糞

    潘 宇, 盛 濤

    (黑龍江科技大學(xué) 環(huán)境與化工學(xué)院, 哈爾濱 150022)

    0 引 言

    在單相厭氧消化反應(yīng)器中,產(chǎn)氫菌群和產(chǎn)甲烷菌群在相同的代謝條件下生存,兩類(lèi)菌群的代謝平衡難以維持,容易造成系統(tǒng)處理效率下降,甚至運(yùn)行失敗[1-2]。針對(duì)上述問(wèn)題,兩相厭氧消化技術(shù)被開(kāi)發(fā)且被廣泛應(yīng)用于固體廢物的處理中[3-6]。

    在改善厭氧消化性能的途徑中,添加碳基添加劑已被證明是一種有效的方法[7]。生物炭是一種新型的碳基添加劑,微孔結(jié)構(gòu)特性使其具有較大的比表面積,能夠?yàn)榫禾峁┚薮蟮拇x空間,有效提高微生物的代謝活性[8-10]。同時(shí)生物炭可以由城市垃圾、市政污泥等廢棄物制成,實(shí)現(xiàn)以廢治廢,成本低[10]。許彩云等[9]以麥稈為原料制備生物炭,發(fā)現(xiàn)生物炭能夠有效提高豬糞中溫厭氧消化系統(tǒng)的甲烷產(chǎn)量,提高幅度為80.1%~97.8%。Tao團(tuán)隊(duì)[10]利用城市垃圾在中溫條件下建立厭氧消化系統(tǒng),并投加水稻秸稈生物炭,發(fā)現(xiàn)系統(tǒng)甲烷產(chǎn)率提高了72%。Sunyoto等[11]利用蚯蚓糞高溫制備生物炭,并應(yīng)用于玉米秸稈厭氧消化中,發(fā)現(xiàn)在最佳投加量6.5 g/L時(shí)可使系統(tǒng)甲烷產(chǎn)量提高56.8%。

    筆者以市政污泥為底物構(gòu)建兩相厭氧消化系統(tǒng),以雞糞生物炭為添加劑,考察雞糞生物炭添加對(duì)兩相厭氧消化系統(tǒng)的影響,此研究能為市政污泥的厭氧消化處理提供一定的技術(shù)支撐。

    1 材料與方法

    1.1 污泥底物及雞糞生物炭制備

    本研究接種污泥取自哈爾濱某環(huán)保有限公司污泥處理處置廠消化池。污泥收集后分成兩部分:一部分在120 ℃的高溫下持續(xù)加熱1 h后用于產(chǎn)氫相接種污泥;另一部分在35 ℃下進(jìn)行45 d的厭氧培養(yǎng)后用于產(chǎn)甲烷相接種污泥。實(shí)驗(yàn)用市政污泥底物取自哈爾濱某污水廠污泥濃縮池。經(jīng)實(shí)驗(yàn)室分析,接種污泥和底物的具體特性如表1所示。

    雞糞取自哈爾濱阿城家禽飼養(yǎng)場(chǎng),首先收集的雞糞放置在烘烤箱中烘烤36 h,烘烤溫度設(shè)置為75±1 ℃。然后烘烤后的雞糞裝入坩堝在馬弗爐中高溫分解6 h,溫升速率為200至600 ℃/h。高溫分解后的雞糞即為雞糞生物炭,雞糞生物炭用研磨機(jī)進(jìn)行破碎后,再用30×30目的篩網(wǎng)進(jìn)行篩分。雞糞生物炭特性:比表面積為243.6 m2/g,粒徑為0.4~0.8 mm。

    表1 接種污泥和市政污泥底物的化學(xué)組分

    1.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)

    實(shí)驗(yàn)容器采用玻璃材質(zhì)的圓柱形反應(yīng)器,產(chǎn)酸相和產(chǎn)甲烷相反應(yīng)器的有效容積分別為5 和20 L。反應(yīng)器裝帶變頻電機(jī)立式框式攪拌機(jī),設(shè)定攪拌速率為35 r/min。反應(yīng)器內(nèi)部設(shè)電阻絲,通過(guò)電加熱控制溫度在35±1 ℃。

    產(chǎn)酸相和產(chǎn)甲烷相反應(yīng)器之間設(shè)中間水箱,由可調(diào)頻率蠕動(dòng)泵進(jìn)行輸送。兩相厭氧消化裝置共設(shè)計(jì)5組,其中4組分別投加雞糞生物炭濃度為0、3、6、9和12 g/L,剩余1組未投加雞糞生物炭作為對(duì)照組。產(chǎn)酸相和產(chǎn)甲烷相反應(yīng)器的污泥投配率分別為50%和30%,污泥停留時(shí)間(SRT)分別為3和 15 d。

    1.3 分析方法

    1.4 Gompertz修正模型

    采用修正型Gompertz模型來(lái)預(yù)測(cè)兩相厭氧系統(tǒng)產(chǎn)氣性能,其公式為

    式中:B——累積甲烷產(chǎn)量,mL/L;

    B0——最大甲烷產(chǎn)量,mL/L;

    t——反應(yīng)時(shí)間,d;

    λ——延滯期,d;

    Rm——?dú)錃?甲烷產(chǎn)率,mL/(L·d-1);

    e——常數(shù),2.712 8;

    2 結(jié)果與討論

    2.1 市政污泥產(chǎn)氫、產(chǎn)甲烷性能

    圖1為市政污泥進(jìn)行單獨(dú)的兩相厭氧消化時(shí)的產(chǎn)氫、產(chǎn)甲烷性能(未投加生物炭)。從圖1可以看出,在產(chǎn)氫相,從運(yùn)行的第2 d開(kāi)始?xì)錃猱a(chǎn)生并在第9 d停止產(chǎn)氣。在運(yùn)行的第 3 d,氫氣產(chǎn)率達(dá)到最高值,為(398.6±15.2) mL/L/d。系統(tǒng)最大累積氫氣產(chǎn)量為(1 084.4±18.9) mL/L。生物氣中氫氣含量為52%~64%(表2),且未檢測(cè)到甲烷。在厭氧消化過(guò)程中氫氣的產(chǎn)生會(huì)伴隨VFAs的生成,從表2可以看出,主要的VFAs為乙酸和丁酸。在厭氧消化結(jié)束時(shí),系統(tǒng)消化液中總VFAs濃度為(27.6±2.9) mmol/L,且系統(tǒng)pH穩(wěn)定在(4.6±0.4)。

    圖1 市政污泥兩相厭氧消化產(chǎn)氫產(chǎn)甲烷性能(未投加生物炭)Fig. 1 Hydrogen and methane production performance of municipal sludge by two-phase anaerobic digestion (without biochar)

    在產(chǎn)甲烷相,從運(yùn)行的第6 d開(kāi)始甲烷產(chǎn)生且產(chǎn)氣期持續(xù)至第35 d。在運(yùn)行的第 15 d,甲烷產(chǎn)率達(dá)到最高值為(186±13.1) mL/L/d。系統(tǒng)最大累積甲烷產(chǎn)量為(1 570.6±34.5) mL/L。生物氣中甲烷含量為68%~77%(表2)。在產(chǎn)甲烷過(guò)程中,產(chǎn)氫相的VFAs主要被產(chǎn)甲烷菌群降解生成生物氣,從表2可以看出,在厭氧消化結(jié)束時(shí),系統(tǒng)消化液中總VFAs濃度下降至(1.7±0.3) mmol/L,且系統(tǒng)pH穩(wěn)定在(6.9±0.1)。

    表2 市政污泥兩相厭氧消化運(yùn)行性能(未投加生物炭)

    2.2 生物炭對(duì)產(chǎn)氫性能的影響

    圖2為不同生物炭濃度ρ下各組產(chǎn)氫相累積氫氣產(chǎn)量變化情況??梢钥闯?,產(chǎn)氫相投加生物炭后,系統(tǒng)最大累積氫氣產(chǎn)量均高于對(duì)照組且產(chǎn)氣延滯期(λ)低于對(duì)照組(圖1),這表明雞糞生物炭的添加提高了產(chǎn)酸相產(chǎn)氫菌群的代謝活性,從而提高了其產(chǎn)氫性能。當(dāng)生物炭濃度由0升高到9 g/L時(shí),最大累積氫氣產(chǎn)量隨之升高,由(1 084.4±18.9) mL/L升高至(1 638.6±11.7) mL/L。各組系統(tǒng)最大累積氫氣產(chǎn)量分別為(1 227.3±15.3) mL/L(3 g/L)、(1 350.2±12.1) mL/L(6 g/L)和(1 638.6±11.7) mL/L(9 g/L),較對(duì)照組分別提高了13.2%、24.5%和51.1%;當(dāng)生物炭濃度進(jìn)一步提高至12 g/L時(shí),最大累積氫氣產(chǎn)量下降至(1 390.7±17.2) mL/L,但仍高于對(duì)照組28.2%。

    圖2 不同生物炭濃度下各組系統(tǒng)累積氫氣產(chǎn)量變化Fig. 2 Variations of cumulative hydrogen production in each system under different biochar concentrations

    將產(chǎn)氫相的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)擬合到Gompertz修正模型中,得出延滯期(λ)、氫氣產(chǎn)率(Rm)及產(chǎn)氫潛能(P)動(dòng)力學(xué)參數(shù),總結(jié)在表3中。從表3中可以看出,產(chǎn)酸相各組數(shù)據(jù)的擬合度R2均在0.97以上,顯示了模型預(yù)測(cè)數(shù)據(jù)與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的高度一致性。模型得到的數(shù)據(jù)變化與圖1和圖2呈現(xiàn)的數(shù)據(jù)變化趨勢(shì)一致。添加生物炭的試驗(yàn)組產(chǎn)氣λ可由對(duì)照組的2.1 d下降至1.2~1.4 d,Rm和P由對(duì)照組的(356.4±17.4) mL/L/d和(1 023.7±22.2) mL/L分別升高至(398.5±10.6)~(433.2±11.4) mL/L/d和(1 218.6±16.9)~(1 599.3±19.2) mL/L之間。

    表3 產(chǎn)氫相Gompertz修正模型動(dòng)力參數(shù)

    圖3為各組產(chǎn)氫相在第3、6、9 d VFAs濃度的變化情況。由圖3可知,生物炭投加后,產(chǎn)氫相的總VFAs濃度較對(duì)照組有所升高,但VFAs的組分未發(fā)生變化。在生物炭濃度為3、6和9 g/L的實(shí)驗(yàn)組中,主要VFAs組分為乙酸和丁酸。隨著生物炭添加濃度的提高,在生物炭濃度為12 g/L的實(shí)驗(yàn)組中,VFAs的組分發(fā)生了明顯的變化,乙酸和丁酸濃度略有降低,而丙酸則顯著升高。分析原因?yàn)椋?dāng)生物炭濃度為12 g/L時(shí),高濃度的生物炭使反應(yīng)器中厭氧消化反應(yīng)中的酸化速率過(guò)快,嘌呤二核苷酸(NADH)產(chǎn)生較多,而NADH的積累則需要系統(tǒng)產(chǎn)生更多的NAD+來(lái)進(jìn)行平衡,因此,系統(tǒng)就會(huì)自發(fā)的進(jìn)行丙酸產(chǎn)生過(guò)程,產(chǎn)生更多NAD+以平衡系統(tǒng)NADH/NAD+比例[11]。這也是隨著生物炭添加濃度的增加造成累積氫氣產(chǎn)量下降的主要原因,眾所周知,在厭氧消化過(guò)程中丙酸的產(chǎn)生是不利于產(chǎn)氫的[11,13],因此,在采用添加生物炭促進(jìn)厭氧消化產(chǎn)氫的過(guò)程中,高濃度的生物炭對(duì)系統(tǒng)產(chǎn)氫的效果是不佳的,最優(yōu)的生物炭添加濃度為9 g/L。由圖3可知,本研究中雞糞生物炭的添加可有效促進(jìn)污泥厭氧消化產(chǎn)氫產(chǎn)甲烷效率。在最優(yōu)添加濃度9 g/L下,氫氣和甲烷的累積產(chǎn)量分別達(dá)到(1 638.6±11.7) mL/L和(2 353.3±35.2) mL/L。

    圖3 不同生物炭濃度下各組系統(tǒng)VFAs濃度變化Fig. 3 Variations of VFAs concentration in each system under different biochar concentrations

    2.3 生物炭對(duì)產(chǎn)甲烷性能的影響

    圖4為不同生物炭濃度下各組產(chǎn)甲烷相累積甲烷產(chǎn)量變化情況??梢钥闯?,產(chǎn)甲烷相投加生物炭后,產(chǎn)氣延滯期λ由對(duì)照組的5 d下降至2 d,縮短了60%。生物炭濃度為3、6和9 g/L時(shí),各組系統(tǒng)最大累積甲烷產(chǎn)量均高于對(duì)照組(圖1),分別為(1 784.6±30.7)、(1 940.2±25.5)和(2 353.3±35.2) mL/L,較對(duì)照組分別提高了13.6%、23.5%和49.8%。當(dāng)生物炭濃度升高至12 g/L,系統(tǒng)最大累積甲烷產(chǎn)量大幅度下降至(1 596.1±26.1) mL/L,產(chǎn)甲烷性能與對(duì)照組基本相同。

    圖4 不同生物炭濃度下各組系統(tǒng)累積甲烷產(chǎn)量變化Fig. 4 Variations of cumulative methane production in each system under different biochar concentrations

    將產(chǎn)甲烷相各組實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)擬合到Gompertz修正模型中,得到的動(dòng)力學(xué)參數(shù)如延滯期λ、甲烷產(chǎn)率Rm及產(chǎn)甲烷潛能P可見(jiàn)表4。從表4可以看出,各組的擬合度R2均在0.98以上,這表明模型數(shù)據(jù)與實(shí)驗(yàn)結(jié)果有較高的一致性。Gompertz修正模型得到的數(shù)據(jù)變化與圖1和圖4呈現(xiàn)的數(shù)據(jù)變化趨勢(shì)一致。添加生物炭的試驗(yàn)組產(chǎn)氣λ可由對(duì)照組的5.7 d下降至1.7~2.0 d,Rm和P由對(duì)照組的(192.5±13.5) mL/L和(1 599.3±30.3) mL/L分別升高至(205.8±6.6)~(238.6±10.6) mL/L和(1 802.6±20.4)~(2 378.5±26.9) mL/L之間。

    表4 產(chǎn)甲烷相Gompertz修正模型動(dòng)力參數(shù)

    表5為不同生物炭濃度下各組產(chǎn)甲烷相在厭氧消化結(jié)束期的VFAs濃度??梢钥闯?,生物炭濃度為3、6和9 g/L實(shí)驗(yàn)組的乙酸和丁酸濃度均低于對(duì)照組(產(chǎn)甲烷相),這表明生物炭加速了乙酸和丁酸的降解。但各實(shí)驗(yàn)組均發(fā)生了丙酸的累積,丙酸濃度均高于對(duì)照組,尤其是生物炭濃度為12 g/L試驗(yàn)組,丙酸濃度高達(dá)(5.4±0.4) mmol/L。

    表5 各產(chǎn)甲烷相厭氧消化結(jié)束期VFAs濃度

    2.4 微生物群落結(jié)構(gòu)分析

    在每組實(shí)驗(yàn)運(yùn)行末期對(duì)產(chǎn)氫相和產(chǎn)甲烷相的污泥取樣,進(jìn)行菌群種類(lèi)及相對(duì)豐富度分析,分析結(jié)果可見(jiàn)圖5和圖6。根據(jù)圖5,產(chǎn)氫相檢測(cè)到的產(chǎn)酸菌群主要包括Chloroflexi、Bacteroidetes、Proteobacteria、Spirochaetae、Synergistetes、Actinobacteria和Tenericutes,其中Chloroflexi菌群是優(yōu)勢(shì)菌群,其主要代謝產(chǎn)物為乙酸,相對(duì)豐富度為33%~36%。另一種優(yōu)勢(shì)菌群為Bacteroidetes,相對(duì)豐富度為19%~29%,其主要代謝產(chǎn)物為乙酸和丁酸。本研究?jī)?yōu)勢(shì)菌群種類(lèi)與其他研究類(lèi)似,Ma等[5]曾以廚余垃圾和麥稈混合物為底物進(jìn)行中溫兩相厭氧消化研究,發(fā)現(xiàn)產(chǎn)酸菌優(yōu)勢(shì)菌群為Chloroflexi和Bacteroidetes。當(dāng)生物炭濃度為12 g/L時(shí),主要代謝產(chǎn)物為丙酸的Proteobacteria菌群,相對(duì)豐富度由12.2%~14.1%升高至21.5%,因此實(shí)驗(yàn)結(jié)果中會(huì)顯示丙酸的累積。

    由圖6可知,優(yōu)勢(shì)產(chǎn)甲烷菌群的分布受生物炭的添加影響較大。在對(duì)照組,Methanobacterium是主要的優(yōu)勢(shì)菌群,相對(duì)豐富度為48.5%,其次為Methanomassiliicoccus,相對(duì)豐富度為33.8%。以上兩種菌群在中溫厭氧消化的研究中經(jīng)常被報(bào)道,它們利用乙酸為底物進(jìn)行代謝產(chǎn)甲烷[13]。當(dāng)生物濃度為3 g/L時(shí),系統(tǒng)優(yōu)勢(shì)菌群發(fā)生了變化,Methanospirillum演變?yōu)閮?yōu)勢(shì)菌群(相對(duì)豐富度40.9%),其同樣可以利用乙酸進(jìn)行代謝產(chǎn)甲烷,是中溫厭氧消化常見(jiàn)的另外一種菌群[14]。Methanobacterium和Methanomassiliicoccus菌群的相對(duì)豐富度分別下降至18.4%和25.9%。在生物炭濃度升高的條件下,Methanobacterium和Methanomassiliicoccus菌群的相對(duì)豐富度繼續(xù)下降而Methanospirillum菌群的對(duì)豐富度升高至53.9%~65.0%,這表明Methanospirillum菌群在生物炭表面更容易富集。

    圖6 產(chǎn)甲烷相產(chǎn)甲烷菌群種類(lèi)及相對(duì)豐富度Fig. 6 Microbial species and relative abundance of methane phase

    3 結(jié) 論

    (1)兩相厭氧消化處理市政污泥在TS含量15%條件下,氫氣和甲烷的最大累積產(chǎn)量分別為(1 084.4±18.9) mL/L和(1 570.6±34.5) mL/L。

    (2)雞糞生物炭能夠有效提高兩相厭氧消化產(chǎn)氫產(chǎn)甲烷性能。在最優(yōu)生物炭濃度9 g/L下,氫氣和甲烷的最大累積產(chǎn)量分別為(1 638.6±11.7) mL/L和(2 353.3±35.2) mL/L。

    (3)產(chǎn)氫相優(yōu)勢(shì)菌群為Chloroflexi和Bacteroidetes,其相對(duì)豐富度隨生物炭的添加變化不大。而生物炭添加對(duì)產(chǎn)甲烷相優(yōu)勢(shì)菌群分布影響較大,由Methanobacterium和Methanomassiliicoccus演替為Methanospirillum。

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