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    多功能針式過濾器凈化-UPLC-MS/MS法同步測定香蕉全果、果肉及葉中9種植物生長調(diào)節(jié)劑殘留

    2022-12-14 07:47:16覃國新李慧玲周其峰楊玉霞何潔韋宇寧王海軍陳泳锨王天順陳偉黃曲燕
    現(xiàn)代食品科技 2022年11期
    關鍵詞:針式吲哚果肉

    覃國新,李慧玲,周其峰,楊玉霞,何潔,韋宇寧,王海軍,陳泳锨,王天順,陳偉,黃曲燕

    (1.廣西壯族自治區(qū)農(nóng)業(yè)科學院農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全與檢測技術(shù)研究所,農(nóng)業(yè)部甘蔗品質(zhì)監(jiān)督檢驗測試中心(南寧),廣西南寧 530007)(2.廣西壯族自治區(qū)農(nóng)業(yè)科學院生物技術(shù)研究所,廣西南寧 530007)

    香蕉是全球重要的熱帶水果之一,也是消費量和貿(mào)易量名列前茅的水果品種之一[1,2]。我國是香蕉第二大生產(chǎn)國,香蕉消費量在總水果消費量中排名第4[1,2]。香蕉已成為農(nóng)業(yè)生產(chǎn)國非常重要的糧食和經(jīng)濟作物,在提高農(nóng)村經(jīng)濟收入中起關鍵性的作用。因此,香蕉鮮果的產(chǎn)品質(zhì)量安全一直備受關注,然而長期以來人們的關注點在于香蕉中的農(nóng)藥殘留,忽視了香蕉及香蕉葉中的植物生長調(diào)節(jié)劑(Plant Growth Regulators,PGRs)殘留。PGRs 是一類廣泛用于現(xiàn)代農(nóng)業(yè)種植的植物激素化合物,它們可以促進或者抑制植物的生長,可以調(diào)節(jié)植物的生長發(fā)育過程[3,4]。但若其在香蕉及香蕉葉中殘留量過高,不僅可致畸致癌、影響心機功能等毒副作用,而且會對生態(tài)環(huán)境會造成不可估量的毒害[5]。然而,目前我國國家標準未規(guī)定有香蕉中PGRs的殘留限量值以及檢測標準。所以,建立快速檢測香蕉產(chǎn)品中PGRs 殘留的分析方法具有重要意義。

    目前,對果蔬農(nóng)產(chǎn)品中植物生長調(diào)節(jié)劑殘留的檢測方法主要有液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法[6-8]、液相色譜法[9]、氣相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法[10]。前處理技術(shù)主要有固相萃取法[11,12]、簡單、快速、安全、價格低廉的分散固相萃取凈化法(Quick Easy Cheap Effective Rugged Safe,QuEChERS)[13,14]等。近年來,基于QuEChERS原理,報道了通過式固相萃取前處理凈化技術(shù)[15,16],覃國新等[17]基于通過式固相萃取凈化技術(shù),建立了同步測定蔬菜中克百威和涕滅威及代謝物殘留的檢測方法,該凈化方法明顯縮短了樣品前處理時間,具有方便、快捷等優(yōu)點。多功能針式過濾器凈化是在通過式固相萃取技術(shù)的基礎上,將樣品提取溶液的凈化和過濾集于一步完成而建立的農(nóng)藥多殘留檢測樣品前處理技術(shù)[18],相對于QuEChERS 法,多功能針式過濾器凈化方法節(jié)省了振搖凈化及離心的多個環(huán)節(jié),極大地提高了檢測效率。

    常見的用于果蔬種植中的植物生長調(diào)節(jié)劑主要有矮壯素、縮節(jié)胺、多效唑、丙環(huán)唑、抗倒酯、氯苯胺靈、氯吡脲、烯效唑、抑芽丹、蕓苔素內(nèi)酯、吲哚乙酸、吲哚丁酸、噻苯隆、胺鮮酯、赤霉素等。但我國國家標準GB 2763-2021《食品安全國家標準 食品中農(nóng)藥最大殘留限量》中僅規(guī)定了2,4-D、矮壯素、胺鮮脂、單氰胺、丁酰肼、多效唑、氟節(jié)胺、復硝酸鈉、甲哌鎓(助壯素)、抗倒酯、氯苯胺靈、氯吡脲、萘乙酸、噻苯隆、噻節(jié)因、四氯硝基苯、調(diào)環(huán)酸鈣、烯效唑、乙烯利和抑芽丹等20 種PGRs 在部分果蔬中的殘留限量標準及檢測標準,目前尚未見采用多功能針式過濾器凈化方法對香蕉全果、香蕉果肉及香蕉葉中烯效唑、多效唑、噻苯隆、胺鮮酯、吲哚丁酸、吲哚乙酸、蕓苔素內(nèi)酯、丙環(huán)唑和氯吡脲等9 植物生長調(diào)節(jié)劑殘留檢測前處理的研究報道。因此,本實驗建立了多功能針式過濾器凈化-超高效液相色串聯(lián)質(zhì)譜同步檢測香蕉全果、香蕉果肉和香蕉葉中烯效唑、多效唑、噻苯隆、胺鮮酯、吲哚丁酸、吲哚乙酸、蕓苔素內(nèi)酯、丙環(huán)唑和氯吡脲9 種植物生長調(diào)節(jié)劑殘留的分析方法。

    1 材料和方法

    1.1 儀器和試劑

    Xevo TQ-S 型超高效液相色譜-三重四級桿串聯(lián)質(zhì)譜用儀(UPLC-MS/MS)配有電噴霧離子源,美國Waters 公司;DS-1 型高速組織搗碎機,上海標模儀器廠;LD5-2A 型離心機,北京京立離心機有限責任公司;多功能針式過濾器(含150 mg MgSO4、50 mg 乙二胺-N-丙基硅烷(PSA)、50 mg 十八烷基鍵合相硅膠(C18)),天津阿爾塔科技有限公司;

    烯效唑(純度≥98.0%,m/m)、多效唑(純度≥98.8%,m/m)、噻苯?。兌取?9.4%,m/m);胺鮮酯(純度≥99.7%,m/m)、吲哚丁酸(純度≥99.5%,m/m)、吲哚乙酸(純度≥99.6%,m/m)、蕓苔素內(nèi)酯(純度≥98.0%,m/m)、丙環(huán)唑(純度≥99.0%,m/m)、氯吡脲(純度≥99.5%,m/m)、乙酸(色譜純),上海安普實驗科技股份有限公司;乙腈(色譜純),賽默飛世爾(中國)科技有限公司。

    1.2 標準溶液的配制

    準確稱取適量的9 種待測化合物標準品,用乙腈配制成濃度為1 000 mg/L 的標準儲備液;準確移取9種標準儲備液,用乙腈稀釋成濃度為10.0 mg/L 的標準中間混合溶液;使用時用乙腈或者空白基質(zhì)提取凈化液逐級稀釋至所需要的濃度。

    1.3 樣品前處理

    提取:取香蕉全果、香蕉果肉和香蕉葉試樣,采用組織搗碎機搗碎制備得到混合均勻的樣品,稱取10.00 g,加入20.0 mL 體積分數(shù)1%乙酸乙腈,渦旋提取1 min,加入3 g 氯化鈉,再渦旋提取1 min,4 000 r/min離心5 min,收集上清液待凈化。

    凈化:取上述上清液1.5 mL 以2 滴/s 的速度通過多功能針式過濾器于進樣瓶中,供UPLC-MS/MS 測定。

    1.4 超高效液相色譜-質(zhì)譜條件

    1.4.1 色譜條件

    色譜柱:ACQUITY UPLC BEH C18色譜柱(2.1×100 mm,1.7 μm),美國Waters 公司;流動相A:0.1%甲酸溶液,流動相B:乙腈。梯度洗脫程序為:0~0.8 min,90% A;0.8~1.8 min,90%~70% A;1.8~3.8 min,70%~50% A;3.8~5.5 min,50%~30% A;5.5~7.0 min,30%~10% A;7.0~8.5 min,10% A;8.5~ 9.2 min,10%~50% A;9.2~9.6 min,50%~90% A;9.6~10.0 min,90%;柱溫35 ℃,流速0.25 mL/min,進樣體積2.0 μL。

    1.4.2 質(zhì)譜條件

    采用電噴霧ESI+離子源和多反應監(jiān)測(MRM)的模式;脫溶劑氣溫度350 ℃,電噴霧電壓3.0 kV,離子源的溫度為150 ℃,脫溶劑的氣體流速為700 L/hr。在儀器檢測分析過程的中,以母離子和兩個子離子的信息比較來定性分析;用母離子及響應值最高的子離子來定量分析。9 種PGRs 的多反應監(jiān)測模式質(zhì)譜參數(shù)如表1所示。

    表1 9 種植物生長調(diào)節(jié)劑的質(zhì)譜分析參數(shù)Table 1 MS/MS analysis parameters for the 9 PGRs

    2 結(jié)果與討論

    2.1 儀器條件的確定

    2.1.1 質(zhì)譜條件的優(yōu)化

    由于9 種PGRs 中絕大多數(shù)化合物屬于含氮的堿性化合物,根據(jù)目標化合物的性質(zhì),在質(zhì)譜掃描時堿性化合物適合選擇正離子(ESI+)模式掃描。因此,本實驗采用正離子的掃描方式,以濃度大小為0.1 mg/L 的標準溶液掃描測定,優(yōu)化了烯效唑、多效唑、噻苯隆、胺鮮酯、吲哚丁酸、吲哚乙酸、蕓苔素內(nèi)酯、丙環(huán)唑和氯吡脲的母離子分別為m/z292.2、294.1、221、216、204、176、481.2、342、248.1。其它質(zhì)譜參數(shù)見表1。

    2.1.2 色譜條件的優(yōu)化

    當用正離子(ESI+)模式進行掃描時,加酸可以向待測化合物提供H+,以提高化合物在質(zhì)譜中的響應值;實驗考察了以甲醇及乙腈做為有機流動相的分離效果,當選用乙腈時9 種PGRs 的峰形更好且響應值更高,綜合考慮,本文采用乙腈和0.1%甲酸作為流動相,并優(yōu)化了流動相的梯度洗脫程序,以獲得更好的分離效果。

    在優(yōu)化的色譜-質(zhì)譜條件下,烯效唑、多效唑、噻苯隆、胺鮮酯、吲哚丁酸、吲哚乙酸、蕓苔素內(nèi)酯、丙環(huán)唑和氯吡脲在香蕉全果、香蕉果肉和香蕉葉混合空白基質(zhì)加標下的MRM 色譜圖如圖1,出峰時間依次為6.16、5.73、4.22、3.51、4.56、3.75、5.73、6.74、4.95 min,由圖1可見,樣品基質(zhì)不干擾待測化合物的測定。

    圖1 9 種PGRs 在香蕉全果、香蕉果肉和香蕉葉混合空白基質(zhì)加標(0.1 mg/kg)下的MRM 色譜圖Fig.1 MRM chromatograms of 9 PGRs of mixed blank samples of banana whole fruit,banana pulp and banana leaf spiked at 0.1 mg/kg level

    2.2 凈化方式的選擇

    目標物的提取及凈化是植物源性樣品農(nóng)藥殘留測定的重要環(huán)節(jié),其直接影響檢測方法的重現(xiàn)性和回收率。本文采用體積分數(shù)1%乙酸乙腈渦旋提取,加入氯化鈉,再渦旋提取,離心后,上清液直接經(jīng)過多功能針式過濾器凈化以吸附色素、蛋白質(zhì)等干擾物質(zhì),與QuEChERS 分散固相萃取凈化方式對比,本方法操作更簡便,適合批量快速檢測需求。

    2.3 考察樣品的基質(zhì)效應

    取不含待測PGRs 的香蕉全果、香蕉果肉和香蕉葉樣品,經(jīng)“1.3”方法處理,得到空白樣品基質(zhì)提取的凈化溶液,用此溶液逐漸稀釋10 mg/L 的混合標準溶液,配成0.001、0.005、0.01、0.05、0.1 和0.5 mg/L 的基質(zhì)標準工作溶液。在以上優(yōu)化的實驗條件下上機檢測,用目標物的質(zhì)量濃度(X,mg/L)作為橫坐標,相對應定量離子對的峰面積(Y)作為縱坐標制作基質(zhì)標準曲線?;|(zhì)校準曲線斜率與純?nèi)軇┬是€斜率的比值即為基質(zhì)效應(ME),當計算得到ME值越接近于1時,基質(zhì)效應就越小,具體實驗結(jié)果見表2。從表2可知,烯效唑在香蕉果皮、香蕉果肉和香蕉葉片中以及蕓苔素內(nèi)酯在香蕉果皮、香蕉果肉中的基質(zhì)效應很大(ME>1.7),胺鮮酯的基質(zhì)效應較弱(ME值接近于1),其它化合物均存在程度不同的基質(zhì)效應。這可能與化合物本身性質(zhì)、待測樣品基質(zhì)及目標物離子化的效果有關,為減小基質(zhì)效應,采用基質(zhì)校準進行定量。

    2.4 方法的線性范圍、檢出限及定量限

    在上述優(yōu)化的實驗條件下,香蕉全果、香蕉果肉和香蕉葉中的烯效唑、多效唑、噻苯隆、胺鮮酯、吲哚丁酸、吲哚乙酸、蕓苔素內(nèi)酯、丙環(huán)唑和氯吡脲在0.001~0.5 mg/L 范圍內(nèi)具有良好的線性關系(9 種PGRs 在香蕉全果中的基質(zhì)標準曲線圖如圖2所示),不同基質(zhì)標準曲線線性方程見表2,相關系數(shù)均大于0.999 2。以3 倍信噪比(S/N=3)計算得到9 種PGRs的檢出限(LOD)分別為0.50、0.20、0.50、0.80、10.00、10.00、3.00、0.20 和4.00 μg/kg,以S/N=10計算得到其定量限(LOQ)分別為1.60、0.70、1.60、2.50、33.50足檢測需要。

    圖2 不同質(zhì)量濃度烯效唑(a);多效唑(b);噻苯隆(c);胺鮮酯(d);吲哚丁酸(e);吲哚乙酸(f);蕓苔素內(nèi)酯(g);丙環(huán)唑(h)和氯吡脲(i)在香蕉全果中的線性關系Fig.2 Linear relationship of uniconazole (a); paclobutrazol (b);thidiazuron (c); diethyl aminoethyl hexanoate (d); indolyl butyric acid (e); indolyl acetic acid (f); brassinolide (g);propiconazole (h) and forchlorfenuron (i) with various concentrations in banana whole fruit

    表2 香蕉果皮、香蕉果肉和香蕉葉片中9 種植物生長調(diào)節(jié)劑的基質(zhì)效應Table 2 Matrix effects of 9 PGRs in matrix of banana whole fruit,banana pulp and banana leaf

    2.5 回收率和精密度

    取未檢出有9 種待測目標化合物的香蕉全果、香蕉果肉及香蕉葉為空白樣品進行加標回收實驗(多功能針式過濾器和QuEChERS 對比),10 g 樣品中9 種PGRs 的加標濃度分別為0.05、0.10、0.50 mg/kg。測定結(jié)果見表3。在香蕉全果、香蕉果肉及香蕉葉中,本方法的平均添加回收率在80.50%~113.00%,QuEChERS 法的平均添加回收率在80.70%~112.30%之間,兩種方法的相對標準偏差(RSD)分別為0.40%~5.60%和1.00%~5.90%。可見,它們的回收率及精密度都達到要求,但多功能針式過濾器前處理凈化法,集凈化和過濾一步完成,省去了振搖分散凈化及離心環(huán)節(jié),簡化了凈化步驟、縮短了前處理時間,不但有效提高了檢測效率,而且能很好除去提取液中色素、蛋白質(zhì)等基質(zhì)干擾物質(zhì),本方法更簡便、快捷。

    表3 檢測樣品中9 種植物生長調(diào)節(jié)劑的平均加標回收率與相對標準偏差(n=6)Table 3 Average spiked recoveries and RSD (n=6) of 9 PGRs in real samples

    2.6 實際樣品的檢測

    從種植地中取10 份香蕉及對應的香蕉葉樣品,按“1.3 節(jié)”處理,對其中的烯效唑、多效唑、噻苯隆、胺鮮酯、吲哚丁酸、吲哚乙酸、蕓苔素內(nèi)酯、丙環(huán)唑和氯吡脲進行檢測,均未檢出有上述PGRs 殘留。

    3 結(jié)論

    本研究建立了多功能過濾器凈化-超高效液相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜法同步測定香蕉全果、香蕉果肉及香蕉葉中烯效唑、多效唑、噻苯隆、胺鮮酯、吲哚丁酸、吲哚乙酸、蕓苔素內(nèi)酯、丙環(huán)唑和氯吡脲殘留的分析方法。樣品經(jīng)1%(V/V)乙酸-乙腈提取,多功能針式過濾器一步式凈化后,采用電噴霧ESI+離子源和多反應監(jiān)測(MRM)的模式進行質(zhì)譜測定。方法檢出限(LOD)在0.20~10.00 μg/kg 之間,定量限(LOQ)在0.70~33.50 μg/kg 之間。該方法簡便快捷,具有良好的準確度、靈敏度和精密度,適用于同步批量快速檢測烯效唑等9種PGRs 在香蕉全果、香蕉果肉及香蕉葉片中的殘留。

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