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    密度泛函理論研究ZnGeP2 晶體中缺陷的穩(wěn)定性及遷移機(jī)制*

    2022-12-05 11:15:08馬天慧雷作濤張曉萌付秋月布和巴特爾朱崇強(qiáng)楊春暉
    物理學(xué)報(bào) 2022年22期
    關(guān)鍵詞:原子間過渡態(tài)格點(diǎn)

    馬天慧 雷作濤 張曉萌 付秋月 布和巴特爾 朱崇強(qiáng) 楊春暉

    1)(黑龍江工程學(xué)院材料與化學(xué)工程學(xué)院,哈爾濱 150050)

    2)(哈爾濱工業(yè)大學(xué)化工與化學(xué)學(xué)院,哈爾濱 150001)

    ZnGeP2 晶體是3—5 μm 中紅外激光輸出的最好頻率轉(zhuǎn)換材料,可實(shí)現(xiàn)激光器的全固態(tài)化和大功率輸出.但在8—12 μm 處由于本證缺陷導(dǎo)致的吸收帶與光參量振蕩器的抽運(yùn)波長(zhǎng)交疊,限制了光參量振蕩器的應(yīng)用性能,使其無法實(shí)現(xiàn)遠(yuǎn)紅外激光輸出.本論文采用密度泛函理論討論了ZnGeP2 晶體6 種缺陷結(jié)構(gòu)的形成能與缺陷遷移機(jī)制.結(jié)果表明 VP和VGe 兩種缺陷結(jié)構(gòu)較難形成,四種缺陷容易形成.當(dāng)Ge 原子微富余Zn 原子,溫度為10 K,500 K和600 K時(shí),當(dāng)溫度為273 K和400 K時(shí),晶體的體積膨脹率與缺陷形成能的關(guān)系為負(fù)相關(guān),即晶體體積膨脹率越大,缺陷形成能越低.差分電荷密度分析顯示GeZn和VZn+GeZn 兩種缺陷結(jié)構(gòu)中原子間電子云密度增強(qiáng),空位缺陷(VZn和VGe)與反位缺陷(GeZn和ZnGe)結(jié)合形成聯(lián)合缺陷后,空位缺陷格點(diǎn)處電子云密度增強(qiáng).當(dāng)溫度為10 K時(shí),ZnGeP2 晶體的吸收光譜顯示VGe,VZn,ZnGe和GeZn 四種缺陷結(jié)構(gòu)在0.6—2.5 μm 有較明顯吸收.VZn的遷移能最低,VGe 遷移能最高.VP 在遷移過程中遷移能與空間位阻有關(guān),而VGe和VZn的遷移能與原子間距離有關(guān).

    1 引言

    ZnGeP2(簡(jiǎn)稱ZGP)晶體是目前通過頻率轉(zhuǎn)換產(chǎn)生中、遠(yuǎn)紅外激光輸出的最好的非線性光學(xué)材料之一,利用光參量振蕩(OPO)、差頻產(chǎn)生(DFG)以及光參量放大(OPA)等技術(shù)可實(shí)現(xiàn)中紅外波段(3—5 μm)和遠(yuǎn)紅外波段(8—10 μm)的可調(diào)諧連續(xù)激光輸出[1,2].其在民用和國防領(lǐng)域均具有非常突出的應(yīng)用:民用領(lǐng)域的應(yīng)用包括紅外激光診療、痕量氣體監(jiān)測(cè)、遠(yuǎn)距離化學(xué)傳感、深空探測(cè)、工業(yè)生產(chǎn)過程檢測(cè)和油田開采等;國防領(lǐng)域的應(yīng)用包括紅外激光干擾對(duì)抗、紅外遙感、激光雷達(dá)、戰(zhàn)場(chǎng)中生化武器甄別和作戰(zhàn)目標(biāo)仿真模擬等.但ZnGeP2晶體由于本征的點(diǎn)缺陷引起的光吸收和光散射,導(dǎo)致8—12 μm 處存在嚴(yán)重的雙光子吸收,遠(yuǎn)紅外激光輸出效率較低[3?5].因此有必要對(duì)ZnGeP2晶體缺陷結(jié)構(gòu)進(jìn)行深入研究.

    ZnGeP2晶體在合成和單晶生長(zhǎng)中由于組分揮發(fā),易形成空位點(diǎn)缺陷.ZnGeP2晶體中的缺陷類型可分為受主缺陷和施主缺陷兩種類型,Rakowsky等[6]、Halliburton等[7]和Gehlhoff等[8]分別利用電子順磁共振(EPR)和電子-核雙共振驗(yàn)證了ZnGeP2晶體存在受主缺陷Zn 空位(VZn)、Ge 空位(VGe)和Zn 占Ge 位(ZnGe),受主缺陷是造成近紅外吸收和能帶邊附近吸收的主要原因,其缺陷濃度1019—1020cm–3.實(shí)驗(yàn)表明ZnGeP2晶體含有的載流子濃度達(dá)到1010—1012cm–3,所以晶體中一定還存在大量的施主缺陷來補(bǔ)償受主缺陷.Giles等[9]、Setzler等[10]和Gehlhoff等[11,12]分別利用EPR 數(shù)據(jù)證實(shí)了ZnGeP2晶體存在施主缺陷P 空位(VP)和陽離子反位缺陷GeZn.

    Jiang等[13,14]采用基于第一性原理的全勢(shì)能線性組合法(FP-LMTO),以費(fèi)米能級(jí)為自變量,計(jì)算了ZnGeP2晶體中帶有不同電荷的VP,VGe,VZn,ZnGe和GeZn缺陷的生成能,發(fā)現(xiàn)VGe和VP的生成能較高,VZn和GeZn缺陷的生成能較低,VZn與ZnGe復(fù)合缺陷不穩(wěn)定.Jiang等[15]利用密度泛函理論和Hartree-Fock 方法研究了VZn在Jahn-Teller畸變中的自相互作用.

    目前,ZnGeP2晶體的主要生長(zhǎng)方法有垂直布里奇曼法和水平梯度冷凝法,缺陷結(jié)構(gòu)的研究方法有電子順磁共振、電子-核雙共振、光學(xué)吸收、光致發(fā)光和霍爾效應(yīng)等,消除或降低缺陷的方法有熱退火、高能電子束或γ射線照射.ZnGeP2晶體的缺陷結(jié)構(gòu)是一個(gè)龐大且復(fù)雜的體系,由于晶體的生長(zhǎng)方法、生長(zhǎng)條件以及研究缺陷條件的不同,都會(huì)造成研究結(jié)果的差異.隨著理論計(jì)算的不斷發(fā)展和完善,通過計(jì)算機(jī)模擬研究ZnGeP2晶體的缺陷結(jié)構(gòu)不但可以驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)結(jié)果,而且對(duì)實(shí)驗(yàn)研究提供可靠的理論指導(dǎo).本論文采用基于密度泛函理論的第一性原理方法研究了ZnGeP2晶體六種缺陷結(jié)構(gòu)(VP,VGe,VZn,ZnGe,GeZn+VZn和GeZn)的形成能及其與溫度的關(guān)系.分析了缺陷超晶胞的差分電荷密度分布、缺陷的遷移機(jī)制及不同缺陷結(jié)構(gòu)對(duì)晶體光學(xué)性能的影響.這對(duì)于建立晶體缺陷結(jié)構(gòu)與性能的關(guān)系模型和探索降低缺陷密度的方法具有重要的意義.

    2 計(jì)算模型與方法

    ZnGeP2晶體為四方晶系,黃銅礦結(jié)構(gòu),空間群,是由2 個(gè)簡(jiǎn)單立方閃鋅礦結(jié)構(gòu)派生出來的,GeP4為正四面體結(jié)構(gòu),ZnP4為稍微變形的四面體結(jié)構(gòu).在電子結(jié)構(gòu)和光學(xué)性能模擬計(jì)算中,交換-關(guān)聯(lián)能選擇廣義梯度近似(GGA)中的Perdew-Burke-Ernzerhof(PBE)方法[16],靜電勢(shì)為超軟贗勢(shì)(USP)[17,18].動(dòng)力學(xué)計(jì)算選擇NPT 系綜,即恒定壓強(qiáng)和溫度,壓強(qiáng)為1 atm(1 atm=101.325 kPa),溫度分別設(shè)定10 K,273 K,400 K,500 K和600 K.為了比較缺陷形成能大小,采用2× 1× 1 超胞計(jì)算形成能,缺陷密度為1/8,平面波截?cái)嗄?10 eV,k點(diǎn)數(shù)3×3×1.為更準(zhǔn)確比較完美晶格和缺陷晶格原子間的作用力差別,采用2×1×1 超胞計(jì)算差分電荷密度分布.超晶胞光學(xué)性能計(jì)算導(dǎo)帶數(shù)為60.

    通過對(duì)空位缺陷過渡態(tài)的搜索,獲得了ZnGeP2晶體中VP,VGe和VZn三種空位缺陷向鄰近格點(diǎn)遷移過程中的遷移能,并找到遷移過程中的過渡態(tài).VP遷移能計(jì)算采用2× 1× 1 超胞體系,VGe和VZn遷移能計(jì)算采用1× 2× 2 超胞體系.空位遷移的過程可以看作是對(duì)應(yīng)原子遷移的一個(gè)反過程,在晶體中空位的鄰近原子向空位遷移時(shí)必須要克服能量勢(shì)壘才能完成此過程,這個(gè)必須克服的勢(shì)壘即為空位遷移能,其計(jì)算公式為?E=E2–E1,式中,E1為孤立空位的形成能,E2為過渡態(tài)能量,?E為空位遷移能.

    3 結(jié)果與討論

    3.1 ZnGeP2 晶體缺陷形成能

    式中,?Hf(Xq)為含有缺陷的超晶胞形成能,E(Xq)為含有缺陷的超晶胞總能量,E(per)為無缺陷超晶胞的總能量,q為超晶胞所帶的電荷,μi為缺陷原子i的原子化學(xué)勢(shì),ni為超晶胞中增加或去除i原子的個(gè)數(shù)(增加為正,去除為負(fù)),EF為缺陷超晶胞的費(fèi)米能級(jí),EV為無缺陷晶胞價(jià)帶頂能量,?V為缺陷超晶胞與無缺陷超晶胞平均靜電勢(shì)之差,N為超晶胞中原子總數(shù).

    3.2 ZnGeP2 缺陷晶胞的體積變化率

    圖2 給出了10—600 K的2×1×1 超胞體積變化率V(T)/V0(T),V(T)為T溫度時(shí)含缺陷晶胞體積,V0為T溫度時(shí)無缺陷晶胞體積.圖2顯示晶體體積與溫度之間沒有嚴(yán)格的規(guī)律性,晶體體積變化率V(T)/V0(T)與溫度無關(guān),但溫度升高,晶體體積有膨脹的趨勢(shì).圖1和圖2 對(duì)比發(fā)現(xiàn),除VGe,其他5 種缺陷晶體體積的膨脹率與缺陷形成能負(fù)相關(guān),即形成能越高膨脹率越低,VP,VZn(10 K,273 K,400 K),GeZn+VZn(10 K,400 K),ZnGe(10 K)和GeZn(10 K)缺陷晶體體積收縮,缺陷形成能均較高.

    圖1 缺陷形成能與溫度的關(guān)系曲線Fig.1.Dependent curves of defect formation energy and temperature.

    圖2 ZnGeP2 缺陷晶胞體積變化率Fig.2.Volume change rates of defective cells for ZnGeP2.

    圖3為273 K和500 K 時(shí)ZnGeP2無缺陷晶胞和VP晶胞圖,由圖3 可知,當(dāng)產(chǎn)生P 空位時(shí),大部分VP鄰近的P—Ge 鍵和P—Zn 鍵鍵長(zhǎng)增大,導(dǎo)致晶格扭曲,但是含VP晶胞體積較完美晶胞體積略有減小(見圖2).

    圖3 ZnGeP2 晶胞(a)273 K 完美晶胞;(b)273 K 時(shí)VP 晶胞;(c)500 K 完美晶胞;(d)500 K 時(shí)VP 晶胞Fig.3.Unit cells of ZnGeP2(a)Perfect cell at 273 K;(b)cell containing VP at 273 K;(c)perfect cell at 500 K;(d)cell containing VP at 500 K.

    表1 所示為273 K和600 K 時(shí)完美晶胞與含陽離子反位缺陷晶胞中替換元素電荷和對(duì)應(yīng)的鍵長(zhǎng).可以看出無論是Ge 替換Zn,還是Zn 替換Ge,替換后對(duì)應(yīng)的Zn—P 鍵和Ge—P 鍵均比原來的Ge—P 鍵和Zn—P 鍵鍵長(zhǎng)增大,導(dǎo)致晶格變形,含ZnGe和GeZn的晶胞體積較完美晶胞體積明顯膨脹,替換后Zn的電荷顯著增大,Ge的電荷明顯降低,如273 K時(shí),Zn的電荷由0.01 增大到0.13,Ge的電荷由0.69 降低為0.37,但替換前后P的電荷無明顯變化.

    表1 含 Z nGe和G eZn的缺陷晶胞替換元素電荷和對(duì)應(yīng)的鍵長(zhǎng)Table 1.Charge of substitution element and corresponding bond length of defective cells containing Z nGe and G eZn.

    3.3 ZnGeP2 缺陷晶胞的差分電荷密度分析

    圖4為ZnGeP2完美晶胞和缺陷晶胞在(200)晶面上的差分電荷密度分布圖.與完美晶胞相對(duì)比,GeZn和VZn+GeZn兩種缺陷結(jié)構(gòu)導(dǎo)致Ge-Ge和Ge-Zn 原子間電子云密度顯著增大,表明Ge替Zn 位使得其與周圍原子作用力增強(qiáng).孤立的空位缺陷VZn和VGe,缺陷格點(diǎn)位置電子云密度降低.但當(dāng)空位缺陷與反位缺陷形成聯(lián)合缺陷后,空位缺陷格點(diǎn)處電子云密度增強(qiáng).比較VZn,VZn+GeZn和VZn+ZnGe三種缺陷結(jié)構(gòu),在VZn+GeZn聯(lián)合缺陷中Zn 空位格點(diǎn)處電子云密度顯著增強(qiáng),同樣VGe,VGe+GeZn和VGe+ZnGe相比較,VGe+GeZn聯(lián)合缺陷中Ge 空位格點(diǎn)處電子云密度顯著增強(qiáng).

    圖4 無缺陷晶胞和含缺陷晶胞(200)晶面的差分電荷密度分布圖(紅色圓圈為缺陷位置)Fig.4.Differential charge density distribution of perfect cells and defective cells for(200)plane(red circles are defect positions).

    3.4 ZnGeP2 缺陷晶胞的光吸收

    圖5為10 K 時(shí)ZnGeP2晶體6 種缺陷的吸收譜,其中VGe,VZn,Z nGe和GeZn缺陷在0.6—2.5 μm有較明顯吸收,而VP和GeZn+VZn缺陷吸收較少,這與實(shí)驗(yàn)測(cè)試結(jié)果相符合,Setzler等[21]和Giles等[22]分別采用EPR 證實(shí)ZnGeP2晶體在1 μm和2.2 μm 處的光學(xué)吸收是由受主缺陷VZn造成的.

    圖5 ZnGeP2 缺陷晶胞的吸收譜Fig.5.Absorption spectra of defective cells for ZnGeP2.

    3.5 ZnGeP2 晶體中的缺陷遷移機(jī)制分析

    3.5.1 P 空位遷移

    圖6 給出(010)面P 原子的位置,并標(biāo)記出P1 原子周圍P2—P9 原子的位置.表2 給出P1 原子空位向P2—P9 遷移的遷移能和原子間距.

    圖6 (010)面P 原子標(biāo)記圖(采用2× 1× 1 超胞體系)Fig.6.Map of positions of P atoms for(010)plane(super cells of 2× 1× 1 are used).

    表2 數(shù)據(jù)顯示遷移能與原子間距離無明顯正比例關(guān)系,P1-P3 原子間距離最大,但遷移能并不是最大,遷移能最大的是P1-P4 原子;P1-P8 遷移能最小,原子間距離并不是最小,原子在遷移過程中空間位阻可能是重要因素.

    計(jì)算了P1 原子空位分別向P2,P3,P4,P5,P6,P7,P8和P9 遷移的正向和反向遷移能,每一組正向、反向遷移能并不相同.根據(jù)表2 中數(shù)據(jù),P1 原子空位可以向P3,P6和P9 原子位置遷移,其正向遷移能小于逆向遷移能,遷移難度順序?yàn)镻1-P9 >P1-P3 >P1-P6.剩下5 種遷移方式傾向于逆向遷移,遷移難度排序?yàn)?P4-P1 >P5-P1 >P2-P1 >P7-P1 >P8-P1.比較遷移能數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn)P1-P8 正向和逆向遷移,遷移能都是最小的,因此在ZnGeP2晶體(010)面P 空位的遷移方向?yàn)镻1 空位向P8 遷移或P8 空位向P1 遷移.通過計(jì)算找到8 種遷移方式的過渡態(tài),圖7 給出P1-P4,P1-P6,P1-P8 遷移的過渡態(tài).

    圖7 (010)面P1 格點(diǎn)空位向P4,P6,P8 遷移的過渡態(tài)(a)P1-P4;(b)P1-P6;(c)P1-P8Fig.7.Transition states for migrations from P1 vacancy lattice to P4,P6 and P8 lattices for(010)plane:(a)P1-P4;(b)P1-P6;(c)P1-P8.

    表2 (010)面P 原子間距與遷移能Table 2.P atomic spacing and migration energy for(010)plane.

    3.5.2 Ge 空位遷移

    采用1× 2× 2 超胞體系研究Ge 空位遷移機(jī)制,圖8 給出(100)面Zn,Ge,P 原子的位置,并標(biāo)記出Ge1 原子周圍Ge2—Ge8 原子的位置.表3給出Ge1 原子空位向Ge2—Ge8 遷移的遷移能和原子間距.

    圖8 (100)面Ge 原子標(biāo)記圖Fig.8.Map of positions of Ge atoms for(100)plane.

    從表3 可以看出,Ge1-Ge4 原子間距離最大,遷移能也最大為5.7—5.8 eV,Ge1-Ge2 原子間距離相對(duì)較小,遷移能也較小為2.2—2.4 eV 之間.通過過渡態(tài)搜索,Ge1-Ge2,Ge1-Ge3,Ge1-Ge5,Ge1-Ge6和Ge1-Ge8 分別找到對(duì)應(yīng)的過渡態(tài),Ge1-Ge4和Ge1-Ge7,沒有找到過渡態(tài),只找到中間體,而且這兩組遷移能較大,均大于5 eV,表明這兩組遷移不能發(fā)生.圖9 給出ZnGeP2晶體(100)面Ge1 格點(diǎn)空位向Ge2,Ge3,Ge4,Ge7 遷移的過渡態(tài)和中間體.通過比較遷移能數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn)Ge1-Ge2正向和逆向遷移,遷移能都是最小的,因此在ZnGeP2晶體(100)面Ge 空位的遷移方向?yàn)镚e1空位向Ge2 遷移或Ge2 空位向Ge1 遷移.

    圖9 (100)面Ge1 格點(diǎn)空位向Ge2,Ge3,Ge4,Ge7 遷移的過渡態(tài)和中間體(a)Ge1-Ge2 過渡態(tài);(b)Ge1-Ge3 過渡態(tài);(c)Ge1-Ge4 中間體;(d)Ge1-Ge7 中間體Fig.9.Transition states and intermediate products for migrations from Ge1 vacancy lattice to Ge2,Ge3,Ge4 and Ge7 lattices for(100)plane:(a)Transition state of Ge1-Ge2;(b)transition state of Ge1-Ge3;(c)intermediate product of Ge1-Ge4;(d)intermediate product of Ge1-Ge7.

    表3 (100)面Ge 原子間距與遷移能Table 3.Ge atomic spacing and migration energy for(100)plane.

    3.5.3 Zn 空位遷移

    Zn 空位遷移機(jī)制研究采用1×2×2 超胞體系,圖10 給出(100)面Zn,Ge,P 原子的位置,并標(biāo)記出Zn1 原子周圍Zn2-Zn8 原子的位置.表4給出Zn1 原子空位向Zn2—Zn6 遷移的遷移能和原子間距.由于Zn1-Zn7和Zn1-Zn8 原子間距離較大,搜索不到過渡態(tài)和中間體,因此沒有計(jì)算遷移能.

    圖10 (100)面Zn 原子標(biāo)記圖Fig.10.Map of positions of Zn atoms for(100)plane.

    根據(jù)表4 數(shù)據(jù),Zn1-Zn5和Zn1-Zn6 原子間距離較大,遷移能也較大,并且在搜索過渡態(tài)時(shí),沒有找到對(duì)應(yīng)的過渡態(tài),只找到中間體,表明這兩組遷移不能發(fā)生.Zn1-Zn2,Zn1-Zn3和Zn1-Zn4原子間距離相近,均有相應(yīng)的過渡態(tài),但Zn1-Zn2 遷移能更小一些為1.8 eV,3 組原子空位正向遷移能均小于逆向遷移能,表明Zn 空位的遷移方向?yàn)閆n1 空位可以向Zn2,Zn3和Zn4 遷移,3 組原子空位遷移能大小順序?yàn)閆n1-Zn3 >Zn1-Zn4 >Zn1-Zn2.圖11 給出ZnGeP2晶體(100)面Zn1 格點(diǎn)空位向Zn2和Zn3 遷移的過渡態(tài).通過比較遷移能數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn)Zn1-Zn2 正向和反向遷移,遷移能都是最小的,因此在ZnGeP2晶體(100)面Zn 空位的遷移方向?yàn)閆n1 空位向Zn2 遷移或Zn2 空位向Zn1 遷移.

    圖11 (100)面Zn1 格點(diǎn)空位向Zn2和Zn3 遷移的過渡態(tài)(a)Zn1-Zn2;(b)Zn1-Zn3Fig.11.Transition states for migrations from Zn1 vacancy lattice to Zn2 and Zn3 lattices for(100)plane:(a)Zn1-Zn2;(b)Zn1-Zn3.

    表4 (100)面Zn 原子間距與遷移能Table 4.Zn atomic spacing and migration energy for(100)plane.

    4 結(jié)論

    本論文通過研究VP,VGe,VZn,ZnGe,GeZn+VZn和GeZn六種缺陷的形成能,體積膨脹率,給出了ZnGeP2晶體缺陷結(jié)構(gòu)與光學(xué)性能的關(guān)系.計(jì)算了ZnGeP2晶體中VP,VGe,VZn向鄰近格點(diǎn)遷移過程中的遷移能,并找到遷移過程中的過渡態(tài)或中間體.

    2)晶體的體積和膨脹率與缺陷形成能負(fù)相關(guān),即晶體體積膨脹率越大,缺陷形成能越低.P 空位缺陷和反位缺陷晶胞的Zn—P 鍵和Ge—P 鍵均比無缺陷晶胞的Ge—P 鍵和Zn—P 鍵鍵長(zhǎng)增大,導(dǎo)致晶格變形,但P 空位缺陷的晶胞體積收縮,反位缺陷晶胞體積增大.反位缺陷中Zn的電荷顯著增大,Ge的電荷明顯降低,P的電荷無明顯變化.

    3)缺陷超晶胞的差分電荷密度分析顯示GeZn和VZn+GeZn兩種缺陷結(jié)構(gòu)的Ge-Ge和Ge-Zn 原子間電子云密度增大.當(dāng)VZn和VGe空位缺陷與GeZn和ZnGe反位缺陷形成聯(lián)合缺陷后,空位缺陷格點(diǎn)處電子云密度增強(qiáng).

    4)10 K 時(shí)ZnGeP2晶體6 種缺陷的吸收譜表明VGe,VZn,ZnGe和GeZn4 種缺陷結(jié)構(gòu)在0.6—2.5 μm 有較明顯吸收,而VP和GeZn+VZn缺陷結(jié)構(gòu)在此波段吸收較少,與實(shí)驗(yàn)測(cè)試結(jié)果相符合.

    5)根據(jù)3 種空位缺陷遷移能分析,VZn的遷移能最低,VGe遷移能最高.VGe和VZn在遷移過程中原子間距離是最重要因素,原子間距離大遷移能高,反之亦然.VP在遷移過程中空間位阻是重要因素,這可能與ZnGeP2晶體中P 原子半徑小且密集程度大有關(guān).

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