• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    食品包裝用抗菌膜研究進展

    2022-11-17 07:28:12柴三中趙亞珠
    包裝工程 2022年15期
    關(guān)鍵詞:抗菌劑食品包裝精油

    柴三中,趙亞珠

    食品包裝用抗菌膜研究進展

    柴三中,趙亞珠

    (天津職業(yè)大學,天津 300410)

    通過對國內(nèi)外食品包裝用抗菌膜研究現(xiàn)狀進行分析,并針對抗菌膜目前存在的問題總結(jié)出今后發(fā)展趨勢,為促進食品包裝用抗菌膜的研發(fā)提供指導。介紹抗菌劑的抑菌作用機制及其在食品包裝膜中的應用現(xiàn)狀;總結(jié)國內(nèi)外食品包裝用抗菌膜最新研究成果,并分析國內(nèi)外研究成果之間存在的差距。食品包裝用抗菌膜的研究取得了一定成果,還需在抑菌效果及作用方式、食品安全風險評估、產(chǎn)業(yè)化應用等方面進行深入研究。隨著抗菌膜在食品安全、抗菌能力、產(chǎn)業(yè)化工藝等方面存在的問題被解決,食品包裝用抗菌膜將在食品包裝領(lǐng)域發(fā)揮重要作用。

    食品包裝;抗菌膜;抑菌機理;防腐保鮮

    食品中含有豐富的營養(yǎng)物質(zhì),細菌/霉菌容易在食品外表/內(nèi)部生長繁殖,極易導致食品變質(zhì)[1],不僅會造成巨大的經(jīng)濟損失[2],還可能影響人體健康[3]。美國曾發(fā)生過由菠菜中大腸桿菌引起食源性疾病的事件,導致3人死亡,多人患病[4]。在眾多的食品中,由于防腐保鮮措施不當,會造成果蔬等生鮮食品損失嚴重。目前,我國果蔬等因貯藏保鮮措施不當導致?lián)p失率高達20%~35%[5],而發(fā)達國家這一損失率約為10%~20%[6]。為減少因食品腐爛造成的損耗,人們經(jīng)常將防腐劑添加到食品中[7]或直接噴灑至食品表面。一些防腐劑(如化學防腐劑)一旦被過量攝入會影響人體健康,甚至會出現(xiàn)致癌性、致畸性和中毒等危害[8]。此外,向食品直接添加防腐劑也會影響食品的口感和風味,降低其品質(zhì)。

    如何有效減少果蔬等生鮮食品的腐爛成為人們亟待解決的問題。塑料薄膜作為一種常用的食品包裝材料,將其與抗菌劑結(jié)合可制備出食品包裝用抗菌膜,可在一定程度上降低食品的腐爛損耗。近年來,科研工作者對食品包裝用抗菌膜進行了一些研究。在食品包裝用抗菌膜中,抗菌劑作為主要功能成分,對抗菌材料及產(chǎn)品的抗菌活性起著至關(guān)重要作用。如何將抗菌劑與成膜基材結(jié)合,制備出滿足食品防腐保鮮要求(抗菌能力、抗菌有效期、食品安全性等)的抗菌膜產(chǎn)品,成為目前食品包裝領(lǐng)域的一個重要研究方向。文中闡述抗菌劑的抑菌作用機制及其在食品包裝膜中的應用現(xiàn)狀,介紹抗菌膜的主要加工方法,并針對國內(nèi)外最新研究成果進行分析和總結(jié),結(jié)合抗菌膜目前存在的問題指出未來研究方向,為促進今后食品包裝用抗菌膜的研發(fā)及其產(chǎn)業(yè)化應用提供指導。

    1 食品包裝用抗菌膜常用抗菌劑

    抗菌膜可有效減少食品中致腐細菌/霉菌等微生物的繁殖和生長,從而延長食品的貨架壽命??咕鷦┑倪x用應著重考慮其食品安全性、抑菌能力、生產(chǎn)成本、綠色環(huán)保等因素。目前,食品包裝用抗菌膜常用抗菌劑主要有:無機抗菌劑(金屬系抗菌劑、光催化型無機抗菌劑等)、有機抗菌劑(低分子有機抗菌劑、高分子有機抗菌劑)、天然抗菌劑(植物精油、殼聚糖等)[9]。

    1.1 無機抗菌劑

    在食品包裝用抗菌膜中,使用較多的無機抗菌劑有金屬系抗菌劑和光催化型無機抗菌劑。目前應用較多的金屬系抗菌劑為金屬離子(如Ag+、Cu2+、Zn2+等),在實際操作過程中經(jīng)常使用沸石、介孔材料等吸附介質(zhì),在負載金屬離子后形成一種載體型抗菌劑(如載銀沸石)。在金屬系抗菌劑中,銀離子對微生物的殺菌作用極為顯著,銀離子的抑菌機制研究較多。已有研究評估了銀納米粒子及其相關(guān)產(chǎn)品的抗菌潛力,發(fā)現(xiàn)這些納米銀粒子會引發(fā)氧化應激、蛋白質(zhì)功能障礙、細胞膜和DNA損傷,從而導致微生物細胞損傷[10]。

    在光催化型無機抗菌劑中,TiO2和ZnO的應用最為廣泛。TiO2的抑菌機制主要包括以下幾方面[11]。

    1)輔酶A氧化。微生物細胞內(nèi)的輔酶A被氧化,造成微生物細胞呼吸作用衰退,從而導致微生物菌體死亡。

    2)破壞細胞壁/膜。TiO2會損傷細胞壁和細胞膜,導致鉀離子發(fā)生非正常泄漏,最終造成微生物細胞失活。

    3)破壞遺傳物質(zhì)。TiO2產(chǎn)生的·OH可直接破壞微生物的DNA雙鏈螺旋結(jié)構(gòu),從而阻礙微生物細胞的DNA復制及細胞膜的代謝功能。納米ZnO具有自激活特性,在紫外光/可見光照射條件下,表面電子(e?)被激發(fā),形成的帶正電荷空穴易與O2和H2O生成·OH、H2O2、O2?等活性氧物質(zhì)。部分活性氧物質(zhì)可以穿透細胞壁(如H2O2)或積聚在菌體表面引起菌體細胞膜破裂(如·OH)[12]。

    無機抗菌劑由于具有抗菌能力不易失效、耐熱穩(wěn)定性較好等特點,被廣泛應用于制備食品包裝用抗菌膜,尤其適用于加工溫度較高的制備工藝(如擠出吹塑等)中。在實際應用中,也存在一些缺陷,例如無機抗菌劑的食品安全性需進行評估;抗菌劑從抗菌膜向食品中的遷移規(guī)律尚不明確;無機抗菌劑大多為接觸型抗菌劑,對未直接接觸部位的抗菌效果不明顯。

    1.2 有機抗菌劑

    食品包裝用抗菌膜常用有機抗菌劑:低分子有機抗菌劑,主要包括有機酸類、季銨鹽類、季鏻鹽類、雙胍類等;高分子有機抗菌劑,一般由高分子聚合物結(jié)合抗菌基團(多以均聚、共聚、接枝等方式引入)制得。在有機抗菌劑中,季銨鹽類抗菌劑使用最廣泛。目前,一般認為季銨鹽的抑菌機制[13]為單鏈和雙鏈季銨鹽均可破壞微生物的細胞壁和細胞膜的完整性,還可抑制酶的活性,并影響細胞代謝。雙鏈季銨鹽處理微生物時還可阻礙微生物核酸和蛋白質(zhì)的合成。聚合季銨鹽對微生物的主要作用方式是破壞細胞壁和細胞膜結(jié)構(gòu),引起細胞內(nèi)物質(zhì)泄漏,導致微生物細胞死亡。

    有機抗菌劑具有抗菌效果較好、來源廣泛、容易與成膜基材混合等優(yōu)點,但也存在耐熱穩(wěn)定性較差、抗菌有效期不長、食品安全性不高、微生物容易對有機抗菌劑產(chǎn)生耐藥性等缺點[9,14],以上這些因素影響了有機抗菌劑在抗菌膜產(chǎn)品中的應用。

    1.3 天然抗菌劑

    天然抗菌劑一般是指從植物、動物、微生物等來源獲得的具有抗菌活性的成分。目前在食品包裝用抗菌膜制備過程中常用的天然抗菌劑主要有植物精油和殼聚糖等。

    1)植物精油。一般采用水蒸氣蒸餾或物理壓榨等方式從植物的果實、根、莖、葉等部位獲得的具有揮發(fā)性的混合物。一些研究表明,部分植物精油對食品中常見致腐微生物具有很強的抑制和殺滅作用[15-17]。植物精油的抗菌活性可歸因于其含有的萜類化合物和酚類化合物[18-19]。在植物精油中,代表性抑菌活性成分主要有百里香酚、香芹酚、反式肉桂醛、丁香酚、香茅醛等。由于植物精油大多來源于食藥同源的植物,普遍認為其安全性較高。由于植物精油具有優(yōu)異的抑菌性能,使得它在食品活性包裝中的研究比較廣泛。植物精油的抑菌機制[20-22]:引起細胞膜結(jié)構(gòu)破壞,導致細胞內(nèi)蛋白質(zhì)和電解質(zhì)滲漏;精油能夠穿透細菌細胞膜并作用于細菌的DNA;通過影響微生物三羧酸循環(huán)(TCA Cycle)的代謝物和關(guān)鍵酶來抑制其呼吸和代謝。

    2)殼聚糖。殼聚糖具有較好的成膜特性、抗菌能力和生物降解性,是一種良好的抗菌包裝候選材料。殼聚糖的抗菌機制[23]:殼聚糖帶正電荷,由于靜電引力作用,擾亂了微生物細胞中負電荷原有的分布,從而干擾其細胞壁的合成,由于缺少細胞壁的支撐,細胞膜承受不了滲透壓,從而導致細胞膜破裂,細胞內(nèi)重要成分滲出,菌體死亡;殼聚糖可以透過細胞壁,影響細胞內(nèi)部DNA和RNA的合成和復制。

    天然抗菌劑具有綠色環(huán)保、對人體安全性高、抗菌效果強、抗菌譜廣、來源廣泛等優(yōu)點,是近年來研究較多的一類抗菌劑。天然抗菌劑在加工和使用過程中也存在一些問題:部分天然抗菌劑的熱穩(wěn)定性較差,在較高溫度的加工過程中容易分解/揮發(fā)從而導致抗菌效果下降;植物精油類抗菌膜在自然條件下由于易揮發(fā)可能會造成抗菌效果降低;此外,部分天然抗菌劑的價格相對較高。

    2 食品包裝用抗菌膜的種類及其研究現(xiàn)狀

    2.1 抗菌膜主要種類

    1)聚烯烴基材抗菌膜。聚烯烴基材抗菌膜主要指以聚烯烴為基材,通過加入抗菌劑制得的抗菌薄膜,目前研究較多的基材主要有聚乙烯、聚丙烯等。聚烯烴基材抗菌膜的生產(chǎn)加工方法主要有2種:首先將抑菌劑(如納米銀或納米ZnO等)負載于其他無機粒子(如沸石)中,然后將其與聚烯烴顆?;旌?、均勻分散、吹膜制得抗菌薄膜;將抗菌單體采用接枝法負載于聚烯烴薄膜表面制備抗菌膜。

    2)可降解抗菌膜??山到饪咕ねǔV笇⒖咕鷦┡c可降解成膜材料混合制備而成的抗菌薄膜。目前研究較多的可降解抗菌膜的基材主要有殼聚糖、聚乳酸(PLA)、淀粉、纖維素等,其制備方法主要有溶液澆鑄法、流延法等。

    3)可食用抗菌涂膜??墒秤每咕磕づc傳統(tǒng)意義上的包裝抗菌膜有所區(qū)別,是一層附著在食品表面很薄的抗菌膜,其成膜基材通常由生物聚合物(如多糖、蛋白質(zhì)等)單獨或組合制成??墒秤每咕磕さ难芯枯^廣泛,其制備方法大多為將抗菌劑、成膜物質(zhì)和各種助劑制備成具有抗菌功能、質(zhì)地均勻的乳液,然后將乳液涂覆于食品表面,以延長食品的貨架期。

    2.2 抗菌膜國外研究成果

    低密度聚乙烯(LDPE)作為一種常見的包裝薄膜原料,國外一些科研工作者將抗菌劑與其混合來制備抗菌膜,并取得了一些成果。Boschetto等[24]利用載銀沸石和LDPE采用澆鑄法制備了一種抗菌薄膜,這種摻入載銀沸石的LDPE抗菌膜對大腸桿菌有明顯抑制作用,顯示出在食品包裝中的應用潛力。Ittiachen等[25]以生香蕉皮提取物為還原劑,與硝酸銀溶液反應生成納米銀粒子,將LDPE原料與納米銀粒子經(jīng)熔融共混后,熱壓成型制得納米銀粒子質(zhì)量分數(shù)為3%的LDPE抗菌膜,經(jīng)該抗菌膜處理后的大腸桿菌生長曲線從對數(shù)期開始發(fā)生下降,并且在整個測試期內(nèi)保持穩(wěn)定。Rojas等[26]將LDPE與納米ZnO顆粒在氮氣中加熱攪拌后通過熱壓成型制得一種抗菌LDPE納米復合材料,它對大腸桿菌的抗菌率可達96%~99%。Suppakul等[27]將含有羅勒精油成分(芳樟醇、甲基黑椒酚)與乙烯醋酸乙烯酯(EVA)的預混母料與LDPE粒料混合,通過擠出機制備出厚度為45~50 μm的LDPE抗菌膜,該抗菌膜在固體培養(yǎng)基和干酪系統(tǒng)中均表現(xiàn)出對微生物的抑制作用。Azlin–Hasim等[28]將不同濃度的納米Ag粒子與LDPE混合制備納米Ag/LDPE復合膜,該抗菌膜結(jié)合氣調(diào)包裝可延長雞胸肉片的保質(zhì)期,還可顯著提高雞胸肉片的氧化穩(wěn)定性(<0.05)。Lomate等[29]將納米銅粒子(Cu–NPs)摻入LDPE基質(zhì)(預先在110 ℃下用二甲苯溶解LDPE),超聲分散均勻后使用刮刀涂膜器制得一種具有強抗菌活性和阻隔性能的抗菌膜,將它用于Peda(一種印度甜乳制品)的活性包裝,可有效延長Peda的保質(zhì)期。以上這些抗菌膜雖然取得了一些初步成果,但仍存在一些問題,例如納米銀粒子、納米銅粒子在與食品接觸時是否會發(fā)生遷移缺乏后續(xù)研究;制備過程中使用有機溶劑是否會帶來食品安全風險亦值得進一步研究。

    PLA、聚乙烯醇、醋酸纖維素等作為常見的可降解材料,將抗菌劑與它們結(jié)合可制備出多種可降解抗菌膜。Muller等[30]以乙酸乙酯為溶劑,采用澆鑄法獲得負載肉桂醛的PLA薄膜,通過熱壓PLA活性層和壓縮成型的木薯淀粉膜制備雙層膜。體外抑菌試驗證明了負載肉桂醛的PLA/木薯淀粉的雙層膜對大腸桿菌和李斯特菌都具有抗菌活性。Shankar等[31]使用溶液流延法制備PLA基薄膜,使用氯化鋅和NaOH合成ZnO納米顆粒(ZnO NPs),并制備成PLA/ZnO NPs復合薄膜,該復合膜對大腸桿菌和李斯特菌均具有很強的抑制作用,將該復合膜應用于魚糜的包裝,顯示出很強的抗菌效果。Panisa等[32]采用PLA和負載不同濃度Ag+的天然橡膠接枝改性殼聚糖,通過熔融混合工藝制備成一種新型抗菌包裝膜。使用菌落計數(shù)法對5種細菌進行抑菌活性測試,發(fā)現(xiàn)抗菌薄膜可減少細菌達99%以上。Lee等[33]以瓊脂和聚乙烯醇為基材,通過在基材中添加肉桂精油制得一種抗菌膜。該抗菌膜對革蘭氏陽性菌和革蘭氏陰性菌均具有較好的抑制作用。研究還分析了該抗菌膜中肉桂精油的釋放動力學方程,通過數(shù)學模型發(fā)現(xiàn)肉桂精油釋放率隨溫度和相對濕度的上升成比例增加,其中相對濕度是影響肉桂精油釋放率的主要因素。Nassima等[34]使用銀納米顆粒(AgNPs)/明膠改性蒙脫石納米填料(AgM)和百里香酚制備了基于增塑醋酸纖維素/檸檬酸三乙酯(CA/TEC)的納米生物復合膜。該復合膜具有顯著的抗氧化活性,對細菌性病原菌和真菌都具有綜合抗菌活性,該研究還發(fā)現(xiàn)有機黏土的加入可控制銀的釋放,從而獲得更持久的抗菌效果。

    盡管目前塑料聚合物在食品包裝領(lǐng)域應用最為廣泛,但其回收效率低(不到5%),容易導致環(huán)境中產(chǎn)生大量塑料污染物[35]。活性可食用薄膜被認為是食品包裝中常用合成聚合物的可接受替代品[36]。Agarwal等[37]制備了一種含有香葉醇的可食用薄膜。載有香葉醇的薄膜對蠟狀芽孢桿菌和大腸桿菌均顯示出很強的抗菌效果,該薄膜在食品包裝應用方面具有很高的潛力。Emiro?lu等[38]對摻入牛至精油或百里香精油的大豆蛋白可食用薄膜的抗菌活性進行了評估,發(fā)現(xiàn)其對金黃色葡萄球菌、假單胞菌等5種細菌表現(xiàn)出相似的抗菌活性。通過探索在4 ℃冷藏期間該抗菌薄膜對新鮮碎牛肉的影響,發(fā)現(xiàn)抗菌膜可使得牛肉中大腸菌群和假單胞菌屬顯著減少(<0.05)。Zareie等[39]制備了一種含有殼聚糖和γ氨基丁酸的大豆蛋白可食用膜,該抗菌可食用膜具有很強的抗氧化和抑菌性能。

    2.3 抗菌膜國內(nèi)研究成果

    國內(nèi)科研工作者在抗菌膜的研究方面也做了很多工作,主要包括將抗菌劑與LDPE采用吹膜工藝制備抗菌膜,將PLA與抗菌劑采用流延法制備抗菌薄膜,采用靜電紡絲制備抗菌膜等。抗菌膜在雞胸肉、櫻桃果實等的防腐保鮮應用中取得了一些成果。

    國內(nèi)學者利用LDPE和抗菌劑通過采用不同工藝制備了多種抗菌膜。薄艷娜等[40]將納米銀粉末、添加劑、LDPE母粒按一定比例熔融共混造粒,并采用吹膜工藝制備了一種納米銀–LDPE包裝膜。賈曉云等[41]采用共混擠出吹塑法制備了留蘭香提取物/聚丙烯和留蘭香提取物–β–環(huán)糊精–聚丙烯抗菌包裝袋,將這2種抗菌包裝袋對中溫乳化香腸進行真空包裝,結(jié)果表明,質(zhì)量分數(shù)為1%的留蘭香取物–β–環(huán)糊精–聚丙烯抗菌薄膜具有持久抑菌效果,可延長香腸貨架壽命至50 d。張臻臻[42]通過共混擠出吹塑的方法制備了一種線性低密度聚乙烯/改性納米ZnO抗菌膜,其對大腸桿菌的抗菌率可達90%以上。汪敏等[43]以SiO2負載納米銀顆粒為抗菌劑,以PE為基材,通過共混改性、擠出造粒、吹膜制備出納米銀PE薄膜。當納米銀質(zhì)量分數(shù)為4%時,該抗菌膜可抑制白菜的主要致腐微生物的生長,可有效降低白菜的腐爛率。曹國洲[44]將改性納米銀與雜多酸鹽抗菌劑進行復配,并與聚丙烯(PP)進行熔融共混,通過平板硫化機熱壓成型制得一種PP復合抗菌膜。當改性納米銀(M–Ag)和季磷鹽(P4–PW)的質(zhì)量分數(shù)分別為0.05%和0.5%時,該抗菌膜對大腸桿菌和金黃色葡萄球菌的抗菌率均超過97%。鐘樂等[45]在聚乙烯膜(PE)表面依次涂布丙烯酸樹脂陰離子乳液和殼聚糖/檸檬油成膜液,制備了一種可用于食品包裝的抗菌膜。在4 ℃貯藏條件下,該抗菌膜與PE膜相比可延長豬肉保質(zhì)期2 d。然而,上述抗菌膜中抗菌劑是否會向食品遷移,遷移量是否會超標,抗菌膜的抗菌能力是否滿足食品包裝的實際需求還有待一步研究。

    不少研究人員采用流延法/刮膜法制備了多種基于PLA/殼聚糖的抗菌膜。歐陽銳等[46]將殼聚糖溶液與PLA溶液、肉桂醛、丁香油、甘油按照一定比例共混攪勻,倒入模具,在60 ℃下干燥成膜,制得一種復合抗菌膜。當該復合抗菌膜中肉桂醛和丁香油的體積比為1∶1和2∶1時,可以延長雞胸肉的貨架期2~3 d。成淑君等[47]以肉桂精油、殼聚糖、木薯淀粉等為原料,采用流延法制備木薯淀粉–殼聚糖–肉桂精油復合膜,該抗菌膜可延長紅提的貯藏期。魏曉奕等[48]將丁香油添加至菠蘿葉纖維–離子液體膜液中,使用流延法制備抗菌膜,在4 ℃條件下將它應用于豬肉包裝中,可延緩豬肉菌落總數(shù)的上升時間,延長豬肉貨架期3~5 d。李洋洋等[49]以PLA、聚羥基脂肪酸酯為基材,使用吸附薄荷精油的硅藻土為抑菌劑,采用雙螺桿擠出機共混后使用流延機制備可降解抗菌膜,在4 ℃下包裝櫻桃,可有效保持櫻桃果實品質(zhì),延長其貯藏期。張健等[50]通過在殼聚糖溶液中加入石墨烯粉末,超聲處理后刮膜、干燥制得石墨烯/殼聚糖抗菌膜,該抗菌膜可抑制冷鮮豬肉菌落總數(shù)的上升,當石墨烯質(zhì)量分數(shù)為4%時,可延長豬肉貨架期3 d。

    靜電紡絲和接枝改性也是近年來制備抗菌膜的主要方法。李林建等[51]以肉桂醛和PLA為主要原料,使用靜電紡絲方法制備了一種基于肉桂醛的PLA抗菌膜,并在4 ℃條件下將它應用于豬肉保鮮包裝,當肉桂醛質(zhì)量分數(shù)為3%時,該抗菌膜可延長豬肉貨架期6 d。林珊等[52]以ZnCl2水溶液為溶劑,采用鹽酸胍改性氧化纖維素,制備一種具有抗菌功能的原位接枝纖維素膜,該纖維素膜可明顯抑制大腸桿菌和葡萄球菌生長。然而,上述抗菌膜制備過程中使用的溶劑是否會存在殘留超標,抗菌膜的力學性能是否滿足食品包裝要求仍有待進一步探索。

    通過對比分析近年來國內(nèi)外研究成果可知,國內(nèi)外科研工作者關(guān)于食品包裝用抗菌膜的研究大多集中在聚烯烴基材抗菌膜、可降解抗菌膜和可食用抗菌涂膜等研究上。國內(nèi)外研究成果在抗菌膜的產(chǎn)品種類、制備方法及其在食品防腐保鮮中的應用等方面存在相似之處,但在具體研究內(nèi)容和分析方法上,國內(nèi)外研究成果之間還存在一些差距。部分國外研究成果在研究抗菌膜對被包裝食品中微生物的影響時,研究的微生物種類相對全面一些。Emiro?lu等[38]不僅研究了可食用大豆抗菌薄膜對被包裝碎牛肉中菌落總數(shù)的影響,還研究了它對碎牛肉中乳酸菌、葡萄球菌屬、假單胞菌屬、大腸菌群等微生物的影響;而國內(nèi)研究內(nèi)容一般主要測試食品中的菌落總數(shù)[48,50]。大多國內(nèi)科研工作者在研究聚烯烴基材抗菌膜時,側(cè)重于將抗菌劑與聚烯烴母?;旌洗的ず鬁y試其抑菌效果,而部分國外研究成果對聚烯烴基材抗菌膜不僅研究抗菌膜的抑菌性能,還研究了其抗菌劑(如Zn2+)的釋放規(guī)律[26]。總體而言,與國外研究成果相比,國內(nèi)關(guān)于食品包裝抗菌膜的研究工作起步較晚,尤其在以下幾個方面有待進一步深入研究,如抗菌膜對食品中多種微生物的抑制效果,抗菌膜中抗菌劑的釋放規(guī)律,以及抗菌劑的抑菌機理等。

    3 食品包裝用抗菌膜今后研究方向

    3.1 優(yōu)化抗菌膜的抑菌效果及作用方式

    按照抗菌作用方式可將食品包裝用抗菌膜分為直接接觸型抗菌膜和氣相緩釋型抗菌膜。直接接觸型抗菌膜所用抑菌劑多為無機型抗菌劑、有機抗菌劑和部分天然抗菌劑(如殼聚糖),氣相緩釋型抗菌膜多使用植物精油。目前抗菌膜存在的問題在于抗菌膜采用體外抑菌測試法具有一定的抑菌效果,但是在使用抗菌膜包裝食品時,對未接觸抗菌膜的部位抑菌作用不明顯,導致抗菌膜對于延長食品貨架期的效果不顯著。一些氣相緩釋型抗菌膜對食品具有熏蒸抑菌效果,對抑制食品中致腐微生物的生長具有較理想的效果。氣相緩釋抗菌膜也存在一些問題,例如抗菌劑的緩釋速率目前無法進行有效調(diào)控。在今后食品包裝用抗菌膜的研發(fā)過程中,應注重提升抗菌膜的抑菌能力,并優(yōu)化其作用方式,實現(xiàn)抗菌劑的可控釋放,既可持久抑菌又不會對食品造成副作用。

    3.2 開展食品安全性風險評估

    隨著人們對食品安全重視程度的提升,食品包裝用抗菌膜使用的抗菌劑越來越趨于選用一些安全性較高的抗菌劑。無機抗菌劑中使用較多的金屬系抗菌劑和光催化型抗菌劑對人體的安全性值得探究,其添加量的關(guān)鍵限值應更加明確,尤其要對一些新型納米抗菌劑的安全性進行風險評估。植物精油作為食品包裝抗菌膜中常用的一種抗菌劑,它從包裝材料中的釋放量也需要進行控制和風險評估。在食品包裝用抗菌膜的研發(fā)過程中,對抗菌劑進行食品安全風險評估至關(guān)重要。近年來,國家相關(guān)部門頒布了一系列針對食品接觸材料的國家標準,GB 4806.1—2016規(guī)范了食品接觸材料在食品安全方面的總體要求,GB 4806.7— 2016針對塑料材質(zhì)食品接觸材料的理化指標及添加劑提出了具體要求,塑料材質(zhì)食品接觸材料所用原輔料必須符合GB 9685—2016。食品包裝用抗菌膜的原輔料及成品是否符合相應國家標準,在目前的研究中容易被忽視,今后需加強這方面的研究。

    3.3 加強抗菌膜產(chǎn)業(yè)化應用研究

    截至目前,國內(nèi)外一些科研工作者對食品包裝用抗菌膜進行了很多研究,但這些研究絕大部分仍處于實驗階段,未見產(chǎn)業(yè)化的商品上市。分析其主要原因:食品包裝用抗菌膜的抗菌效果目前還未能滿足食品包裝的要求;抗菌膜在食品安全風險方面的評估工作還未得到深入開展,某些實驗成果是否能滿足食品安全要求還未可知;抗菌膜產(chǎn)業(yè)化生產(chǎn)工藝的探索及生產(chǎn)成本控制還有待研究。今后需要針對特定的食品開發(fā)相應的抗菌膜,使其在應用方式上更加實用,同時在食品安全風險方面進行必要的評估,并在生產(chǎn)成本方面進行控制,最終推動食品包裝用抗菌膜的產(chǎn)業(yè)化。

    4 結(jié)語

    經(jīng)過近年來的發(fā)展,食品包裝用抗菌膜的研究取得了長足進步。由于存在技術(shù)、成本、安全等方面的問題,目前食品包裝用抗菌膜距離產(chǎn)業(yè)化應用仍有一段距離,需廣大科研工作者從技術(shù)上攻克食品包裝用抗菌膜抑菌效果不夠強、作用方式不夠?qū)嵱玫葐栴},同時要對使用的抗菌劑和其他原輔料從食品安全角度進行風險評估,并從產(chǎn)業(yè)化應用方面不斷改進生產(chǎn)工藝、降低生產(chǎn)成本。隨著上述問題被逐漸解決,食品包裝用抗菌膜將在減少食品損耗、延長食品貨架壽命、保障消費者身體健康方面發(fā)揮重要作用。

    [1] SHI Ce, ZHAO Xing-chen, YAN Hai-yang, et al. Effect of Tea Tree Oil on Staphylococcus Aureus Growth and Enterotoxin Production[J]. Food Control, 2016, 62: 257-263.

    [2] WU Yu-mei, WANG Zhi-wei, HU Chang-ying, et al. Influence of Factors on Release of Antimicrobials from Antimicrobial Packaging Materials[J]. Critical Reviews in Food Science and Nutrition, 2018, 58(7): 1108-1121.

    [3] MARDER E P, CIESLAK P R, CRONQUIST A B, et al. Incidence and Trends of Infections with Pathogens Transmitted Commonly through Food and the Effect of Increasing Use of Culture-Independent Diagnostic Tests on Surveillance - Foodborne Diseases Active Surveillance Network, 10 US Sites, 2013-2016[J]. MMWR Morbidity and Mortality Weekly Report, 2017, 66(15): 397-403.

    [4] PATRIGNANI F, SIROLI L, SERRAZANETTI D I, et al. Innovative Strategies Based on the Use of Essential Oils and Their Components to Improve Safety, Shelf-Life and Quality of Minimally Processed Fruits and Vegetables[J]. Trends in Food Science & Technology, 2015, 46(2): 311-319.

    [5] 孟曉美, 張麗芬, 陳復生, 等. 生物防治機理及其在采后果蔬病害應用中的研究進展[J]. 食品工業(yè), 2017, 38(10): 223-227.

    MENG Xiao-mei, ZHANG Li-fen, CHEN Fu-sheng, et al. Advances in Application of Biological Control in Postharvest Diseases of Fruits and Vegetables[J]. The Food Industry, 2017, 38(10): 223-227.

    [6] 鄭賀云, 張翠環(huán), 耿新麗, 等. 果蔬天然保鮮劑研究進展[J]. 黑龍江農(nóng)業(yè)科學, 2018(7): 158-162.

    ZHENG He-yun, ZHANG Cui-huan, GENG Xin-li, et al. Research Progress on Fruit and Vegetable Natural Preservative[J]. Heilongjiang Agricultural Sciences, 2018(7): 158-162.

    [7] 陳曦, 盧立新, 丘曉琳, 等. 食品控釋抗菌包裝膜的控釋機理研究進展[J]. 食品與生物技術(shù)學報, 2020, 39(1): 1-7.

    CHEN Xi, LU Li-xin, QIU Xiao-lin, et al. Advances in Mechanism Research on Controlled Release Antimicrobial Food Packaging Films[J]. Journal of Food Science and Biotechnology, 2020, 39(1): 1-7.

    [8] CALO J, CRANDALL P, O'BRYAN C, et al. Essential Oils as Antimicrobials in Food Systems-a Review[J]. Food Control, 2015, 54: 111-119.

    [9] 白露, 李志明, 周成琳, 等. 抗菌劑在食品包裝領(lǐng)域的研究進展[J]. 農(nóng)產(chǎn)品加工, 2020(10): 72-73.

    BAI Lu, LI Zhi-ming, ZHOU Cheng-lin, et al. Research Progress of Antibacterial Agents in Food Packaging[J]. Farm Products Processing, 2020(10): 72-73.

    [10] AHMAD S A, DAS S S, KHATOON A, et al. Bactericidal Activity of Silver Nanoparticles: A Mechanistic Review[J]. Materials Science for Energy Technologies, 2020, 3: 756-769.

    [11] 張慧書, 劉守新. TiO2光催化殺菌機理及應用研究進展[J]. 科學技術(shù)與工程, 2009, 9(17): 5049-5056.

    ZHANG Hui-shu, LIU Shou-xin. Progress of Mechanism and Application of Photocatalytic Bactericidal Effect of TiO2[J]. Science Technology and Engineering, 2009, 9(17): 5049-5056.

    [12] 何增. 納米氧化鋅和鹵胺對棉織物抗菌整理工藝研究[D]. 上海: 東華大學, 2020: 4-5.

    HE Zeng. Study on Antibacterial Finishing of Cotton Fabrics with Nano Zinc Oxide and N-Haloamine[D]. Shanghai: Donghua University, 2020: 4-5.

    [13] 張躍軍, 趙曉蕾. 季銨鹽殺生劑殺生性能與機理研究進展[J]. 精細化工, 2010, 27(12): 1145-1151.

    ZHANG Yue-jun, ZHAO Xiao-lei. Research Progress in the Biocidal Performance and Mechanism of Quaternary Ammonium Salt Biocide[J]. Fine Chemicals, 2010, 27(12): 1145-1151.

    [14] 梁真真, 白繪宇. 抗菌性聚乙烯醇包裝材料的研究進展[J]. 塑料包裝, 2019, 29(5): 13-23.

    LIANG Zhen-zhen, BAI Hui-yu. Research Progress on Antibacterial Polyvinyl Alcohol for Packaging[J]. Plastics Packaging, 2019, 29(5): 13-23.

    [15] ABDOLLAHZADEH E, REZAEI M, HOSSEINI H. Antibacterial Activity of Plant Essential Oils and Extracts: The Role of Thyme Essential Oil, Nisin, and Their Combination to Control Listeria Monocytogenes Inoculated in Minced Fish Meat[J]. Food Control, 2014, 35(1): 177-183.

    [16] BAYDAR H, SA?DI? O, ?ZKAN G, et al. Antibacterial Activity and Composition of Essential Oils from Origanum, Thymbra and Satureja Species with Commercial Importance in Turkey[J]. Food Control, 2004, 15(3): 169-172.

    [17] YANG Kuan, LIU Ai-ping, HU Ao-xue, et al. Preparation and Characterization of Cinnamon Essential Oil Nanocapsules and Comparison of Volatile Components and Antibacterial Ability of Cinnamon Essential Oil before and after Encapsulation[J]. Food Control, 2020, 123: 107783.

    [18] COSENTINO S, TUBEROSO C I, PISANO B, et al. In-Vitro Antimicrobial Activity and Chemical Composition of Sardinian Thymus Essential Oils[J]. Letters in Applied Microbiology, 1999, 29(2): 130-135.

    [19] BURT S. Essential Oils: Their Antibacterial Properties and Potential Applications in Foods—a Review[J]. International Journal of Food Microbiology, 2004, 94(3): 223-253.

    [20] CUI Hai-ying, ZHANG Cheng-hui, LI Chang-zhu, et al. Antibacterial Mechanism of Oregano Essential Oil[J]. Industrial Crops & Products, 2019, 139: 111498.

    [21] ZHANG Yun-bin, LIU Xiao-yu, WANG Yi-fei, et al. Antibacterial Activity and Mechanism of Cinnamon Essential Oil Against Escherichia Coli and Staphylococcus Aureus[J]. Food Control, 2016, 59: 282-289.

    [22] BARBOSA L N, ALVES F C B, ANDRADE B F M T, et al. Proteomic Analysis and Antibacterial Resistance Mechanisms of Salmonella Enteritidis Submitted to the Inhibitory Effect of Origanum Vulgare Essential Oil, Thymol and Carvacrol[J]. Journal of Proteomics, 2020, 214: 103625.

    [23] 方健. 殼聚糖基膜材料的制備、性能與結(jié)構(gòu)表征[D]. 北京: 北京林業(yè)大學, 2013: 1-2.

    FANG Jian. Preparation, Properties and Characterizations of Chitosan-Based Film Materials[D]. Beijing: Beijing Forestry University, 2013: 1-2.

    [24] BOSCHETTO D L, LERIN L, CANSIAN R, et al. Preparation and Antimicrobial Activity of Polyethylene Composite Films with Silver Exchanged Zeolite-Y[J]. Chemical Engineering Journal, 2012, 204-206: 210-216.

    [25] ITTIACHEN L, BABU S. Evaluation of Antibacterial Activity of Biosynthesized Silver Nanoparticles Coated Low Density Polyethylene Films[J]. Materials Today: Proceedings, 2022, 64: 1-10.

    [26] ROJAS K, CANALES D, AMIGO N, et al. Effective Antimicrobial Materials Based on Low-Density Polyethylene (LDPE) with Zinc Oxide (ZnO) Nanoparticles[J]. Composites Part B: Engineering, 2019, 172: 173-178.

    [27] SUPPAKUL P, SONNEVELD K, BIGGER S W, et al. Efficacy of Polyethylene-Based Antimicrobial Films Containing Principal Constituents of Basil[J]. LWT - Food Science and Technology, 2007, 41(5): 779-788.

    [28] AZLIN-HASIM S, CRUZ-ROMERO M C, MORRIS M A, et al. Effects of a Combination of Antimicrobial Silver Low Density Polyethylene Nanocomposite Films and Modified Atmosphere Packaging on the Shelf Life of Chicken Breast Fillets[J]. Food Packaging and Shelf Life, 2015, 4: 26-35.

    [29] LOMATE G B, DANDI B, MISHRA S. Development of Antimicrobial LDPE/Cu Nanocomposite Food Packaging Film for Extended Shelf Life of Peda[J]. Food Packaging and Shelf Life, 2018, 16: 211-219.

    [30] MULLER J, QUESADA A C, GONZáLEZ-MARTíNEZ C, et al. Antimicrobial Properties and Release of Cinnamaldehyde in Bilayer Films Based on Polylactic Acid (PLA) and Starch[J]. European Polymer Journal, 2017, 96: 316-325.

    [31] SHANKAR S, WANG Long-feng, RHIM J W. Incorporation of Zinc Oxide Nanoparticles Improved the Mechanical, Water Vapor Barrier, UV-Light Barrier, and Antibacterial Properties of PLA-Based Nanocomposite Films[J]. Materials Science & Engineering C, 2018, 93: 289-298.

    [32] PANISA S, PETRUNG S, PHILIPPE D, et al. Antimicrobial Film from PLA/NR-Grafted-Modified Chitosan-Chelated-Silver Ions Blend[J]. Reactive and Functional Polymers, 2021, 169: 105073.

    [33] LEE J S, CHOI I, HAN J. Mathematical Modeling of Cinnamon (Cinnamomum Verum) Bark Oil Release from Agar/PVA Biocomposite Film for Antimicrobial Food Packaging: The Effects of Temperature and Relative Humidity[J]. Food Chemistry, 2021, 363: 130306.

    [34] NASSIMA D, HAFIDA F H, MARINA R, et al. Cellulose Acetate/AgNPs-Organoclay and/or Thymol Nano-Biocomposite Films with Combined Antimicrobial/Antioxidant Properties for Active Food Packaging Use[J]. International Journal of Biological Macromolecules (Structure, Function and Interactions), 2019(121): 508-523.

    [35] ESPITIA P J P, DU Wen xian, DE JESúS AVENA-BUSTILLOS R, et al. Edible Films from Pectin: Physical-Mechanical and Antimicrobial Properties - a Review[J]. Food Hydrocolloids, 2014, 35: 287-296.

    [36] HAGHIGHI H, LEO R, BEDIN E, et al. Comparative Analysis of Blend and Bilayer Films Based on Chitosan and Gelatin Enriched with LAE (Lauroyl Arginate Ethyl) with Antimicrobial Activity for Food Packaging Applications[J]. Food Packaging and Shelf Life, 2019, 19: 31-39.

    [37] AGARWAL S, HOQUE M, BANDARA N, et al. Synthesis and Characterization of Tamarind Kernel Powder-Based Antimicrobial Edible Films Loaded with Geraniol[J]. Food Packaging and Shelf Life, 2020, 26: 100562.

    [38] EMIRO?LU Z K, YEMI? G P, CO?KUN B K, et al. Antimicrobial Activity of Soy Edible Films Incorporated with Thyme and Oregano Essential Oils on Fresh Ground Beef Patties[J]. Meat Science, 2010, 86(2): 283-288.

    [39] ZAREIE Z, TABATABAEI YAZDI F, MORTAZAVI S A. Development and Characterization of Antioxidant and Antimicrobial Edible Films Based on Chitosan and Gamma-Aminobutyric Acid-Rich Fermented Soy Protein[J]. Carbohydrate Polymers, 2020, 244: 116491.

    [40] 薄艷娜, 林勤保, 蘇啟枝, 等. 納米銀–聚乙烯復合薄膜的制備及表征[J]. 包裝工程, 2017, 38(19): 8-13.

    BO Yan-na, LIN Qin-bao, SU Qi-zhi, et al. Preparation and Characterization of Nanosilver-Polyethylene Composite Films[J]. Packaging Engineering, 2017, 38(19): 8-13.

    [41] 賈曉云, 張順亮, 劉文營, 等. 留蘭香環(huán)糊精抑菌緩釋功能改性對聚丙烯基薄膜包裝性能及乳化香腸貨架期的影響[J]. 食品科學, 2018, 39(11): 241-246.

    JIA Xiao-yun, ZHANG Shun-liang, LIU Wen-ying, et al. Effect of Incorporation of Spearmint Extract Microencapsulated with Β-Cyclodextrin on Properties of Polypropylene Packaging Films and Emulsion Sausage Shelf Life[J]. Food Science, 2018, 39(11): 241-246.

    [42] 張臻臻. LLDPE/Nano–ZnO/CCA納米復合強抗菌薄膜的制備及表征[D]. 鄭州: 鄭州大學, 2017: 15-36.

    ZHANG Zhen-zhen. Study on Preparation and Properties of the Strong Antibacterial LLDPE/Nano-ZnO/CCA Nanocomposites Films[D]. Zhengzhou: Zhengzhou University, 2017: 15-36.

    [43] 汪敏, 趙永富, 侯喜林, 等. 納米銀抗菌膜對白菜的保鮮效果[J]. 江蘇農(nóng)業(yè)科學, 2018, 46(22): 204-206.

    WANG Min, ZHAO Yong-fu, HOU Xi-lin, et al. The Fresh-Keeping Effect of Nano-Silver Antibacterial Film on Cabbage[J]. Jiangsu Agricultural Sciences, 2018, 46(22): 204-206.

    [44] 曹國洲. 海產(chǎn)品包裝用納米改性抗菌膜的制備、表征及其安全性研究[D]. 寧波: 寧波大學, 2019: 44-58.

    CAO Guo-zhou. Preparation, Characterization and Safety of Nano-Modified Antibacterial Film for Marine Product Packaging[D]. Ningbo: Ningbo University, 2019: 44-58.

    [45] 鐘樂, 曾綺穎, 肖乃玉, 等. 聚乙烯/殼聚糖-檸檬精油抗菌膜的制備及應用[J]. 包裝工程, 2019, 40(13): 58-66.

    ZHONG Le, ZENG Qi-ying, XIAO Nai-yu, et al. Preparation and Application of Polyethylene/Chitosan- Lemon Essential Oil Antibacterial Film[J]. Packaging Engineering, 2019, 40(13): 58-66.

    [46] 歐陽銳, 張鶯營, 王駿杰, 等. 基于肉桂醛–丁香油的殼聚糖/聚乳酸抗菌膜的應用研究[J]. 福建師大福清分校學報, 2020(5): 21-27.

    OUYANG Rui, ZHANG Ying-ying, WANG Jun-jie, et al. Antibacterial Potential of CS/PLA Film Loaded with Cinnamaldehyde and Clove Oil[J]. Journal of Fuqing Branch of Fujian Normal University, 2020(5): 21-27.

    [47] 成淑君, 李秋錚, 曾瑤英, 等. 肉桂精油抗菌膜的制備及應用[J]. 食品工業(yè), 2020, 41(6): 19-23.

    CHENG Shu-jun, LI Qiu-zheng, ZENG Yao-ying, et al. Preparation and Application of Antibacterial Film of Cinnamon Essential Oil[J]. The Food Industry, 2020, 41(6): 19-23.

    [48] 魏曉奕, 常剛, 崔麗虹, 等. 丁香油/菠蘿葉纖維抗菌復合膜在豬肉保鮮中的應用[J]. 食品工業(yè), 2018, 39(12): 198-200.

    WEI Xiao-yi, CHANG Gang, CUI Li-hong, et al. Preservation Performance of Clove Oil/Pineapple Leaf Fiber Composite Antibacterial Membrane on Pork[J]. The Food Industry, 2018, 39(12): 198-200.

    [49] 李洋洋, 宋文龍, 郜海燕, 等. 聚乳酸活性抗菌薄膜的性能及其對櫻桃保鮮效果的影響[J]. 食品科學, 2020, 41(17): 216-222.

    LI Yang-yang, SONG Wen-long, GAO Hai-yan, et al. Properties of Antimicrobial Polylactic Acid-Based Film and Its Effect on Cherry Quality Preservation[J]. Food Science, 2020, 41(17): 216-222.

    [50] 張健, 劉園園, 周倜, 等. 石墨烯/殼聚糖抗菌膜的制備及其保鮮性能評價[J]. 造紙科學與技術(shù), 2018, 37(3): 42-45.

    ZHANG Jian, LIU Yuan-yuan, ZHOU Ti, et al. Graphene/Chitosan Antibacterial Membrane: Preparation and Fresh Keeping Performance[J]. Paper Science & Technology, 2018, 37(3): 42-45.

    [51] 李林建. 肉桂醛/聚乳酸納米纖維抗菌膜的制備[D]. 長春: 吉林農(nóng)業(yè)大學, 2014: 23-50.

    LI Lin-jian. Preparation of Cinnamaldehyde/Poly Lactic Acid Nanofiber Antimicrobial Membrane[D]. Changchun: Jilin Agricultural University, 2014: 23-50.

    [52] 林珊. 纖維素抗菌膜的制備及其深度水處理研究[D]. 福州: 福建農(nóng)林大學, 2013: 42-55.

    LIN Shan. Preparation of Antibacterial Cellulose Membranes and Their Application in the Depth Treatment of Water[D]. Fuzhou: Fujian Agriculture and Forestry University, 2013: 42-55.

    Research Progress of Antimicrobial Films for Food Packaging

    CHAI San-zhong, ZHAO Ya-zhu

    (Tianjin Vocational Institute, Tianjin 300410, China)

    The work aims to analyze the research status of antimicrobial films for food packaging at home and abroad and summarize the future development trends considering the existing problems, thus providing guidance for the research and development of antimicrobial films for food packaging. The antimicrobial mechanisms of antimicrobial agents and their application status in preparing antimicrobial films for food packaging were introduced. The latest researches of antimicrobial films for food packaging at home and abroad were summarized and the gaps between these researches were analyzed. Some progresses have been achieved in researches of antimicrobial films for food packaging and in-depth researches are still required in terms of antimicrobial effects, assessment of food safety risks, and industrialization. With the problems of antimicrobial films in food safety, antimicrobial ability, industrial technology, etc. being solved, antimicrobial films for food packaging will play an important role in the field of food packaging.

    food packaging; antimicrobial films; antimicrobial mechanism; preservation

    TS206.4

    A

    1001-3563(2022)15-0178-08

    10.19554/j.cnki.1001-3563.2022.15.020

    2021–11–22

    天津職業(yè)大學校企協(xié)同創(chuàng)新項目(2021070204);天津職業(yè)大學橫向課題(60002/604180)

    柴三中(1978—),碩士,天津職業(yè)大學副教授,主要研究方向包裝印刷材料、包裝與印刷機械設計與優(yōu)化、運動分析等。

    責任編輯:曾鈺嬋

    猜你喜歡
    抗菌劑食品包裝精油
    食品包裝設計優(yōu)秀作品選登
    食品包裝設計優(yōu)秀作品選登
    食品與機械(2022年7期)2022-07-31 03:43:54
    氨基糖苷類抗生素與抗菌劑不同毒性比混合對大腸桿菌的聯(lián)合效應研究
    板栗花精油提取研究
    河北果樹(2021年4期)2021-12-02 01:14:46
    食品包裝機械的自動化技術(shù)
    酸橙精油GC-MS分析及其生物活性
    中成藥(2019年12期)2020-01-04 02:03:08
    為自己調(diào)香,造一座精油芳香花園
    中國化妝品(2018年6期)2018-07-09 03:12:28
    食品包裝發(fā)展趨勢
    中國果菜(2016年9期)2016-03-01 01:28:42
    織物抗菌劑有機硅季銨鹽POASC和PFASC的制備及應用
    絲綢(2015年11期)2015-02-28 14:56:49
    復配精油對采后葡萄灰霉菌抑制作用的研究
    国产又爽黄色视频| 岛国在线观看网站| 亚洲色图综合在线观看| 淫妇啪啪啪对白视频 | 国产亚洲av高清不卡| 少妇粗大呻吟视频| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 韩国高清视频一区二区三区| 免费在线观看影片大全网站| 中文字幕制服av| 日本欧美视频一区| 国产欧美日韩精品亚洲av| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 亚洲欧美精品自产自拍| 精品福利永久在线观看| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 操出白浆在线播放| 狂野欧美激情性xxxx| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 精品卡一卡二卡四卡免费| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 国产精品1区2区在线观看. | 久久精品成人免费网站| 午夜精品久久久久久毛片777| 各种免费的搞黄视频| 久久影院123| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 最新在线观看一区二区三区| 高清av免费在线| 色视频在线一区二区三区| 99国产精品99久久久久| 一二三四在线观看免费中文在| 老汉色∧v一级毛片| 丁香六月天网| 国产主播在线观看一区二区| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区 | 另类亚洲欧美激情| 国产伦理片在线播放av一区| 老司机影院毛片| 午夜福利在线观看吧| 女警被强在线播放| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区 | 日韩人妻精品一区2区三区| 日韩人妻精品一区2区三区| 国产av又大| 成年女人毛片免费观看观看9 | 国产精品久久久av美女十八| 亚洲国产精品999| 欧美黑人精品巨大| 亚洲精品一二三| 亚洲精品美女久久av网站| 黑丝袜美女国产一区| 69av精品久久久久久 | 精品久久久久久电影网| 老司机午夜福利在线观看视频 | 18禁黄网站禁片午夜丰满| 国产男女内射视频| 精品高清国产在线一区| 国产精品免费视频内射| 久久久久久人人人人人| 成人国产一区最新在线观看| 十八禁高潮呻吟视频| 宅男免费午夜| 女性生殖器流出的白浆| 国产免费福利视频在线观看| a在线观看视频网站| 日韩大片免费观看网站| 精品国产乱子伦一区二区三区 | 色94色欧美一区二区| 欧美xxⅹ黑人| 国产av又大| 免费av中文字幕在线| 多毛熟女@视频| 脱女人内裤的视频| 下体分泌物呈黄色| 亚洲熟女毛片儿| 久久久精品区二区三区| 国产成人欧美| kizo精华| 亚洲欧美精品自产自拍| 波多野结衣一区麻豆| 婷婷丁香在线五月| 91精品伊人久久大香线蕉| 97人妻天天添夜夜摸| 欧美+亚洲+日韩+国产| 免费在线观看完整版高清| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 精品国产乱码久久久久久男人| 国产精品偷伦视频观看了| 两人在一起打扑克的视频| 久久久久国产一级毛片高清牌| 久久影院123| 咕卡用的链子| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 秋霞在线观看毛片| 日本91视频免费播放| 久久亚洲国产成人精品v| 国产福利在线免费观看视频| 中文字幕人妻熟女乱码| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 欧美精品av麻豆av| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久 | 另类亚洲欧美激情| 亚洲av日韩在线播放| av福利片在线| 午夜久久久在线观看| av电影中文网址| 亚洲 国产 在线| 国产伦理片在线播放av一区| 最近最新中文字幕大全免费视频| 国产成人av教育| 国产精品一区二区免费欧美 | 精品福利永久在线观看| 亚洲av男天堂| 一级毛片女人18水好多| 男人爽女人下面视频在线观看| 一个人免费看片子| 叶爱在线成人免费视频播放| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 国产成人啪精品午夜网站| 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| 狂野欧美激情性bbbbbb| 免费少妇av软件| 黑丝袜美女国产一区| 最黄视频免费看| 人人澡人人妻人| 水蜜桃什么品种好| av线在线观看网站| 免费在线观看完整版高清| 啪啪无遮挡十八禁网站| 最新在线观看一区二区三区| 午夜日韩欧美国产| 丝袜在线中文字幕| 宅男免费午夜| 交换朋友夫妻互换小说| 各种免费的搞黄视频| 一区二区三区乱码不卡18| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 国产免费av片在线观看野外av| 亚洲性夜色夜夜综合| 午夜福利在线观看吧| 桃花免费在线播放| 丝袜美足系列| www.自偷自拍.com| 国产三级黄色录像| tocl精华| 成人影院久久| 国产精品一区二区精品视频观看| 国产在线观看jvid| 国产有黄有色有爽视频| 老司机午夜福利在线观看视频 | 老司机福利观看| 午夜成年电影在线免费观看| av电影中文网址| 丝袜喷水一区| 国产有黄有色有爽视频| av片东京热男人的天堂| 久久久久久久精品精品| 水蜜桃什么品种好| 国产一区有黄有色的免费视频| 91精品三级在线观看| 亚洲五月婷婷丁香| 国产成人啪精品午夜网站| 欧美人与性动交α欧美软件| 嫩草影视91久久| 五月开心婷婷网| 在线观看免费午夜福利视频| 亚洲欧美日韩高清在线视频 | 热re99久久精品国产66热6| 国产一卡二卡三卡精品| a级毛片在线看网站| 国产男女内射视频| 欧美日韩精品网址| 日韩电影二区| 国产成人精品久久二区二区91| 亚洲成国产人片在线观看| 黑人操中国人逼视频| 啦啦啦啦在线视频资源| a级片在线免费高清观看视频| 国产精品 国内视频| 成人三级做爰电影| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 午夜福利视频在线观看免费| 亚洲av电影在线进入| 国产成人av教育| 精品卡一卡二卡四卡免费| 国产深夜福利视频在线观看| 久久久国产精品麻豆| 69精品国产乱码久久久| 亚洲精品av麻豆狂野| 91字幕亚洲| 黄色视频不卡| 丝袜人妻中文字幕| 三级毛片av免费| 美女福利国产在线| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 啦啦啦 在线观看视频| 69精品国产乱码久久久| 看免费av毛片| 一区二区三区激情视频| 另类亚洲欧美激情| 欧美日韩成人在线一区二区| 欧美少妇被猛烈插入视频| 亚洲精品成人av观看孕妇| 亚洲成人国产一区在线观看| 日本av免费视频播放| 黄色a级毛片大全视频| 飞空精品影院首页| 亚洲中文av在线| 99热国产这里只有精品6| 天天影视国产精品| 女人久久www免费人成看片| 一区二区av电影网| 日本av手机在线免费观看| 国产成人欧美| 久久久久精品人妻al黑| 久久久国产成人免费| 中文字幕av电影在线播放| 亚洲国产成人一精品久久久| 美女高潮到喷水免费观看| 久9热在线精品视频| 真人做人爱边吃奶动态| 99热全是精品| 亚洲,欧美精品.| 最新的欧美精品一区二区| 丰满迷人的少妇在线观看| 国产成人欧美| 国产精品一区二区在线观看99| 老司机午夜十八禁免费视频| 人妻人人澡人人爽人人| 无遮挡黄片免费观看| 99国产精品一区二区蜜桃av | 色94色欧美一区二区| 777米奇影视久久| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 青春草视频在线免费观看| a在线观看视频网站| 午夜免费鲁丝| 亚洲精品国产区一区二| videosex国产| 各种免费的搞黄视频| 国产精品熟女久久久久浪| 啦啦啦免费观看视频1| 国产精品 国内视频| 久久国产精品人妻蜜桃| 午夜精品国产一区二区电影| av有码第一页| 成人国语在线视频| a级毛片黄视频| 欧美变态另类bdsm刘玥| 成人手机av| 亚洲国产精品一区三区| 亚洲中文字幕日韩| 在线天堂中文资源库| 国产区一区二久久| 亚洲国产精品成人久久小说| 久久精品国产亚洲av香蕉五月 | 欧美97在线视频| 午夜福利在线观看吧| av在线播放精品| 日本五十路高清| 51午夜福利影视在线观看| 狂野欧美激情性xxxx| 一级a爱视频在线免费观看| 18禁国产床啪视频网站| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 99久久99久久久精品蜜桃| 欧美97在线视频| 色精品久久人妻99蜜桃| 欧美久久黑人一区二区| 久久久久久久大尺度免费视频| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 亚洲精品国产一区二区精华液| 亚洲成人免费电影在线观看| 亚洲国产日韩一区二区| 免费不卡黄色视频| 色婷婷久久久亚洲欧美| 国产免费av片在线观看野外av| 麻豆国产av国片精品| 一本久久精品| 国产主播在线观看一区二区| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 大片免费播放器 马上看| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 精品福利永久在线观看| 久久国产精品人妻蜜桃| 欧美+亚洲+日韩+国产| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 最黄视频免费看| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 亚洲国产精品999| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 欧美精品啪啪一区二区三区 | 18禁黄网站禁片午夜丰满| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 欧美激情 高清一区二区三区| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 午夜福利,免费看| e午夜精品久久久久久久| 夜夜骑夜夜射夜夜干| kizo精华| 午夜老司机福利片| 在线 av 中文字幕| 亚洲久久久国产精品| 一区二区av电影网| 97人妻天天添夜夜摸| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 男女高潮啪啪啪动态图| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 在线看a的网站| 淫妇啪啪啪对白视频 | 精品福利永久在线观看| 精品国产乱子伦一区二区三区 | 老司机福利观看| 动漫黄色视频在线观看| 最近中文字幕2019免费版| 亚洲综合色网址| 午夜两性在线视频| 国产精品.久久久| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 欧美xxⅹ黑人| 精品国产乱子伦一区二区三区 | a级毛片在线看网站| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 在线观看人妻少妇| a级毛片在线看网站| 国产1区2区3区精品| 国产精品久久久av美女十八| 香蕉国产在线看| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 91精品三级在线观看| 国产成人欧美在线观看 | 成人国语在线视频| 黑人巨大精品欧美一区二区mp4| 亚洲性夜色夜夜综合| 中文字幕最新亚洲高清| 久久久久久免费高清国产稀缺| 俄罗斯特黄特色一大片| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 久久久久久久国产电影| 18禁国产床啪视频网站| 操出白浆在线播放| 亚洲欧美精品综合一区二区三区| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 一级黄色大片毛片| 国产一区二区三区在线臀色熟女 | www日本在线高清视频| 热99久久久久精品小说推荐| 少妇人妻久久综合中文| 久久人人爽人人片av| 日韩欧美免费精品| 高潮久久久久久久久久久不卡| 在线观看一区二区三区激情| 国产精品偷伦视频观看了| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 国产一区二区三区综合在线观看| 欧美另类亚洲清纯唯美| 久久久久久久国产电影| 麻豆av在线久日| 一本久久精品| 中文字幕人妻丝袜一区二区| a级毛片黄视频| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 少妇的丰满在线观看| 国产成人欧美| 啪啪无遮挡十八禁网站| 久久精品国产综合久久久| 91麻豆精品激情在线观看国产 | 国产成+人综合+亚洲专区| 99国产精品免费福利视频| 老司机午夜福利在线观看视频 | 久久久久网色| 亚洲精品粉嫩美女一区| 亚洲欧洲日产国产| 成人国产一区最新在线观看| 免费看十八禁软件| 亚洲专区字幕在线| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 国产熟女午夜一区二区三区| 天堂8中文在线网| 亚洲精品中文字幕在线视频| 热99久久久久精品小说推荐| 老鸭窝网址在线观看| 婷婷丁香在线五月| 国精品久久久久久国模美| 中文字幕制服av| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 久久九九热精品免费| 精品国产乱子伦一区二区三区 | 在线观看免费日韩欧美大片| 久久影院123| av视频免费观看在线观看| 在线av久久热| 悠悠久久av| 这个男人来自地球电影免费观看| 国产成人a∨麻豆精品| 亚洲男人天堂网一区| 久久久久精品国产欧美久久久 | 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 日韩免费高清中文字幕av| 亚洲精品粉嫩美女一区| 久久久久精品国产欧美久久久 | 亚洲精品自拍成人| 无限看片的www在线观看| 大香蕉久久网| 久久午夜综合久久蜜桃| 日韩视频在线欧美| 亚洲国产av新网站| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 男女边摸边吃奶| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 青春草亚洲视频在线观看| 精品国产超薄肉色丝袜足j| a级毛片在线看网站| 超碰成人久久| 精品久久久久久久毛片微露脸 | 久久人人97超碰香蕉20202| 两性夫妻黄色片| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 女人久久www免费人成看片| 黄色a级毛片大全视频| 日韩欧美一区二区三区在线观看 | 男人添女人高潮全过程视频| av片东京热男人的天堂| 国产高清视频在线播放一区 | 精品少妇久久久久久888优播| 他把我摸到了高潮在线观看 | 91老司机精品| 亚洲视频免费观看视频| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 午夜老司机福利片| 飞空精品影院首页| 青草久久国产| 亚洲av片天天在线观看| 欧美激情极品国产一区二区三区| 精品第一国产精品| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 午夜激情久久久久久久| 国产成人系列免费观看| e午夜精品久久久久久久| 嫩草影视91久久| 后天国语完整版免费观看| 丰满饥渴人妻一区二区三| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 亚洲国产精品成人久久小说| 成年美女黄网站色视频大全免费| 热re99久久国产66热| 国产精品九九99| 久久青草综合色| 日韩三级视频一区二区三区| 午夜免费鲁丝| 欧美变态另类bdsm刘玥| 欧美中文综合在线视频| avwww免费| av又黄又爽大尺度在线免费看| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 在线av久久热| 丁香六月天网| 一区二区三区精品91| av免费在线观看网站| 日韩欧美免费精品| 丰满少妇做爰视频| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 欧美精品一区二区大全| 最黄视频免费看| 婷婷成人精品国产| 嫁个100分男人电影在线观看| 一二三四在线观看免费中文在| 国产精品 国内视频| 下体分泌物呈黄色| 久久99一区二区三区| 老司机影院成人| 日本a在线网址| 国产精品久久久久成人av| 波多野结衣av一区二区av| 夜夜夜夜夜久久久久| 亚洲精品一区蜜桃| 日本vs欧美在线观看视频| 亚洲精品一区蜜桃| 色婷婷av一区二区三区视频| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 丝瓜视频免费看黄片| 精品国产一区二区久久| 婷婷色av中文字幕| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 999精品在线视频| 免费观看a级毛片全部| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 国产一区二区三区av在线| 亚洲精品在线美女| 日本av免费视频播放| 动漫黄色视频在线观看| 香蕉国产在线看| 热re99久久精品国产66热6| 成年人黄色毛片网站| 999久久久精品免费观看国产| 久久精品亚洲av国产电影网| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 男女免费视频国产| 一本综合久久免费| 欧美激情高清一区二区三区| av不卡在线播放| 久久精品国产亚洲av高清一级| 老司机在亚洲福利影院| 亚洲国产欧美一区二区综合| 丝袜脚勾引网站| 母亲3免费完整高清在线观看| 亚洲专区国产一区二区| 日韩大码丰满熟妇| 亚洲精品在线美女| 国产熟女午夜一区二区三区| 中文字幕制服av| 日本wwww免费看| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 欧美日韩黄片免| 操出白浆在线播放| 十八禁高潮呻吟视频| 亚洲精品乱久久久久久| 精品一区二区三卡| 午夜久久久在线观看| 少妇被粗大的猛进出69影院| www.熟女人妻精品国产| 精品乱码久久久久久99久播| xxxhd国产人妻xxx| 国产精品.久久久| 国产成人精品久久二区二区免费| 黄色视频,在线免费观看| 欧美精品啪啪一区二区三区 | 亚洲第一欧美日韩一区二区三区 | av线在线观看网站| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 久久狼人影院| av一本久久久久| 久久av网站| 国产成人免费无遮挡视频| 亚洲中文av在线| 亚洲精品国产av成人精品| 交换朋友夫妻互换小说| 国产视频一区二区在线看| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 好男人电影高清在线观看| 在线av久久热| 午夜免费观看性视频| 91大片在线观看| 他把我摸到了高潮在线观看 | 亚洲av成人一区二区三| 51午夜福利影视在线观看| 老熟妇乱子伦视频在线观看 | 久久国产亚洲av麻豆专区| 亚洲精品美女久久av网站| 国产成人精品久久二区二区免费| 日韩欧美免费精品| 水蜜桃什么品种好| 成年人黄色毛片网站| 亚洲 国产 在线| 老司机午夜福利在线观看视频 | 国产日韩欧美亚洲二区| 亚洲精品国产一区二区精华液| 国产91精品成人一区二区三区 | 午夜福利影视在线免费观看| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 亚洲专区国产一区二区| 欧美日韩视频精品一区| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 中文字幕色久视频| 国产精品久久久人人做人人爽| 精品国内亚洲2022精品成人 | 国产在视频线精品| 欧美在线一区亚洲| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 中文欧美无线码| 国产精品久久久久久精品古装| 女警被强在线播放| 免费少妇av软件| 男女高潮啪啪啪动态图| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 一本久久精品| 色精品久久人妻99蜜桃| 12—13女人毛片做爰片一| 桃花免费在线播放| 两个人免费观看高清视频| 亚洲精品久久午夜乱码| 丝袜美腿诱惑在线| 欧美日韩av久久| 欧美日韩视频精品一区| videos熟女内射| 久久久久精品国产欧美久久久 | 午夜老司机福利片| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 亚洲国产精品一区三区| 国产免费现黄频在线看| www日本在线高清视频| 青草久久国产| 午夜免费成人在线视频| 大片电影免费在线观看免费| 免费在线观看完整版高清| 美女福利国产在线| 欧美在线一区亚洲| 蜜桃国产av成人99| 亚洲av男天堂| 国产欧美日韩一区二区三 | 丁香六月天网| 成人影院久久| 国产一区二区三区在线臀色熟女 | 欧美黑人精品巨大| 中文字幕av电影在线播放|