核電站中子能譜測量和評價

王平全， 楊竣凱， 張輝， 任忠國， 王仁生， 張健

(1.中國計(jì)量科學(xué)研究院， 北京 100029； 2.中國工程物理研究院 應(yīng)用電子學(xué)研究所，四川 綿陽 621900； 3.蘇州大學(xué) 醫(yī)學(xué)部放射醫(yī)學(xué)與防護(hù)學(xué)院，江蘇 蘇州 215123； 4.江蘇省高校放射醫(yī)學(xué)協(xié)同創(chuàng)新中心，江蘇 蘇州 215123)

中子輻射是反應(yīng)堆核設(shè)施運(yùn)行人員人身安全的重大威脅，準(zhǔn)確測量中子輻射水平是核電站安全運(yùn)行和管理的重要環(huán)節(jié)[1-3]。核電站現(xiàn)場的中子輻射水平通常采用中子周圍劑量當(dāng)量儀(簡稱中子劑量儀)測量[4]，目前中子劑量儀主要根據(jù)ISO 8529-1推薦的中子參考輻射場進(jìn)行校準(zhǔn)和刻度[5]，由于中子劑量儀在標(biāo)稱能量范圍內(nèi)沒有與中子注量-劑量當(dāng)量轉(zhuǎn)換系數(shù)h*(10)變化一致的響應(yīng)函數(shù)，當(dāng)校準(zhǔn)能譜與現(xiàn)場能譜存在差異時，儀器可能無法給出正確的中子周圍劑量當(dāng)量H*(10)。為解決由于能譜差異導(dǎo)致現(xiàn)場測量結(jié)果不準(zhǔn)確的問題，ISO 12789系列標(biāo)準(zhǔn)推薦使用與被測現(xiàn)場中子能譜相近的中子參考輻射場或者直接在現(xiàn)場校準(zhǔn)中子劑量儀[6]。為提高現(xiàn)場H*(10)測量準(zhǔn)確度，測量了秦山核電3個廠區(qū)安全殼內(nèi)不同位置的中子能譜。通過測量現(xiàn)場中子能譜，利用ICRU 74號報告給出的中子注量-劑量當(dāng)量轉(zhuǎn)換系數(shù)h*(10)能夠推導(dǎo)出H*(10)[7]，相較于中子劑量儀直接測量，理論上能譜方法避免了中子劑量儀響應(yīng)隨能量變化的問題，測量結(jié)果相對準(zhǔn)確可靠，同時能譜方法的結(jié)果包含更多的現(xiàn)場中子輻射信息。常見的中子能譜測量儀器包括飛行時間譜儀、反沖質(zhì)子譜儀、多球中子譜儀(簡稱多球譜儀)和閾探測器等[8-11]，與其他能譜測量裝置相比，多球譜儀的中子探測效率高，響應(yīng)幾乎各向同性，盡管響應(yīng)函數(shù)重疊導(dǎo)致能量分辨率稍差，但仍然可以比較精確地給出中子注量和H*(10)，不確定度分別能夠達(dá)到10%和15%[12]，能夠覆蓋熱中子到20 MeV甚至更高能量范圍，且設(shè)備簡單、便于攜帶，非常適合于現(xiàn)場中子能譜測量工作，在中子輻射防護(hù)領(lǐng)域應(yīng)用非常廣泛。

1 多球譜儀

1.1 基本原理

多球譜儀(multisphere neutron spectrometer)由R. L.Bramblett 等提出[10]，主要由多個不同直徑的慢化球和熱中子探測器組成，不同直徑的慢化球與位于其中心的熱中子探測器構(gòu)成了敏感能區(qū)不同的中子探測器(稱為組合探測器)。隨著慢化球直徑增加，組合探測器的中子靈敏區(qū)逐漸向高能移動。

多球譜儀的響應(yīng)函數(shù)代表了其注量響應(yīng)隨中子能量的變化關(guān)系，使用多球譜儀首先需要確定每個探測器的響應(yīng)函數(shù)。假設(shè)有m個慢化球，第i個球的計(jì)數(shù)Mi可以表示為：

(1)

式中：Ri(E)為第i個慢化球?qū)δ芰繛镋的中子響應(yīng)；Φ(E)為能量為E的中子注量。將能譜測量范圍劃為n個能群，為了得到數(shù)值解，將式(1)離散化為：

(2)

式中：Ri,j為第i個慢化球?qū)Φ趈個能群的中子響應(yīng)；Φj為第j個能群的中子注量。在實(shí)際應(yīng)用中，由于n?m，方程(2)沒有唯一解，但當(dāng)實(shí)驗(yàn)計(jì)數(shù)Mi和能量響應(yīng)矩陣Ri,j已知時，通過適當(dāng)?shù)慕庾V算法可以確定中子能譜Φ。

1.2 測量裝置

本次使用的多球譜儀包括1個熱中子探測器、12個高密度聚乙烯慢化球和相應(yīng)配套的電子學(xué)單元。熱中子探測器為英國Centronic公司生產(chǎn)的球形3He正比計(jì)數(shù)器(型號SP9)，通過3He(n, p)T反應(yīng)測量熱中子，并具有優(yōu)異的γ射線甄別能力。3He正比計(jì)數(shù)器不銹鋼球殼內(nèi)直徑32 mm、壁厚1 mm，20 ℃下3He氣體的標(biāo)稱壓力為230 kPa的，36Kr氣體的標(biāo)稱壓力為120 kPa。12個聚乙烯慢化球的直徑分別是7.63、8.88、10.2、11.4、12.7、15.3、17.8、20.3、22.8、24.1、25.4和30.5 cm，平均質(zhì)量密度實(shí)測結(jié)果為0.938 g/cm3。電子學(xué)單元由前置放大器、主放大器、多道脈沖分析器、高壓電源和低壓電源組成。

1.3 響應(yīng)函數(shù)計(jì)算

由于實(shí)驗(yàn)獲得的響應(yīng)函數(shù)信息極為有限，因此采用蒙特卡羅方法(Monte Carlo n-particle transport，MCNP)計(jì)算了多球譜儀的響應(yīng)函數(shù)[13]。模型(見圖1)描述了熱中子探測器和組合探測器各個單元的結(jié)構(gòu)、尺寸和相對位置。中子源模型為面源，距離熱中子探測器中心25 cm，中子入射方向垂直于熱中子探測器長軸方向，平行中子束直徑稍大于慢化球直徑，中子能量范圍10-9～20 MeV，每個數(shù)量級選取20個對數(shù)等間距的能量點(diǎn)，并包含6個在PTB刻度采用的中子能量。中子截面數(shù)據(jù)庫為ENDF/B-VII.0以及熱中子截面庫S(α,β)[14-15]，計(jì)算得到的響應(yīng)函數(shù)見圖2。結(jié)果表明，當(dāng)中子能量為10-9MeV時，熱中子探測器響應(yīng)最大，結(jié)果為6.4 cm2，組合探測器的響應(yīng)函數(shù)峰值約為3 cm2，隨慢化球直徑增加，峰位逐漸向高能區(qū)移動，30.5 cm慢化球響應(yīng)的峰位接近10 MeV，隨著能量進(jìn)一步增加響應(yīng)迅速下降，所有組合探測器在10 MeV以上能區(qū)的響應(yīng)變化趨勢基本相同。

響應(yīng)函數(shù)的不確定度分量主要包括3He充氣壓力(或3He原子數(shù)密度)、聚乙烯慢化球密度、慢化球與熱中子探測器之間的空氣間隙、慢化球各向同性和MCNP計(jì)算的統(tǒng)計(jì)漲落5部分。

1)3He探測器的熱中子響應(yīng)在德國聯(lián)邦物理技術(shù)研究院(PTB)進(jìn)行標(biāo)定[16]，響應(yīng)為(3.21±0.3) cm2，計(jì)算出3He原子數(shù)密度為6.07×1019cm-3，相應(yīng)的充氣壓力為246 kPa。3He充氣壓力造成的響應(yīng)函數(shù)不確定度為1%，主要來自于MCNP計(jì)算模型與實(shí)際模型的結(jié)構(gòu)差異。

2)12個慢化球的平均密度的測量結(jié)果為(0.938±0.01) g/cm3，不確定度分量主要來自于測量誤差、慢化球密度分布均勻性和各慢化球之間的密度差異等方面，當(dāng)慢化球直徑逐漸增加，由密度不確定度造成的響應(yīng)不確定度從5%增加到13%[12]。

3)慢化球直徑越小，與探測器之間的氣隙對響應(yīng)函數(shù)結(jié)果的影響越大，根據(jù)測量結(jié)果，只對7.63 cm和8.88 cm球設(shè)定0.4 mm的氣隙，當(dāng)慢化球直徑逐漸增加，響應(yīng)不確定度從12%減小到4%[12]。

4)多球中子譜儀各向同性不確定度分量隨慢化球尺寸的增加逐漸減小，根據(jù)PTB的刻度結(jié)果，熱中子探測器的各向異性為4.8%。

5)由于能量響應(yīng)差異，MCNP計(jì)算的統(tǒng)計(jì)漲落最大值分別出現(xiàn)在大尺寸慢化球的低能區(qū)和小尺寸慢化球的高能區(qū)，整體小于4%。

合成不確定度從9%到15%，見表1。

圖1 多球譜儀響應(yīng)計(jì)算模型示意Fig.1 Schematic diagram of the model used in the response calculation of multisphere neutron spectrometer

圖2 MCNP計(jì)算的多球譜儀響應(yīng)函數(shù)Fig.2 Response function of the multisphere neutron spectrometer calculated by MCNP

表1 響應(yīng)函數(shù)的不確定度評定Table 1 Uncertainty of response function

1.4 響應(yīng)函數(shù)驗(yàn)證

根據(jù)在PTB進(jìn)行的單能中子響應(yīng)刻度結(jié)果對多球譜儀響應(yīng)函數(shù)的蒙特卡羅計(jì)算結(jié)果進(jìn)行了評價，實(shí)驗(yàn)刻度采用的中子能量分別為0.144、0.250、0.565、1.2、2.5和14.8 MeV[17-18]。單能中子響應(yīng)與計(jì)算響應(yīng)函數(shù)的對比如圖3(a)所示，刻度結(jié)果的不確定度來源主要包括單能中子注量率參考值、能散度、影錐法散射中子修正和計(jì)數(shù)率測量結(jié)果統(tǒng)計(jì)漲落。圖3(b)為每個組合探測器在所有刻度能量點(diǎn)下實(shí)驗(yàn)響應(yīng)與模擬響應(yīng)的比值，由于配備小尺寸慢化球的組合探測器對高能區(qū)中子能量響應(yīng)偏低，14.8 MeV能量時小尺寸慢化球的響應(yīng)比值偏差較大，8.88 cm球偏差最大(18.2%)，其余組合探測器偏差均小于5%。響應(yīng)比值的偏差一方面源自蒙特卡羅計(jì)算模型過于理想，在響應(yīng)函數(shù)計(jì)算過程中有一些關(guān)鍵影響因素?zé)o法確定，主要是慢化球密度和慢化球內(nèi)氣隙的分布均勻性；另一方面源自評估響應(yīng)實(shí)驗(yàn)值時有些因素未被考慮，包括束流不穩(wěn)定性、束流方向散射中子無法扣除等。為了評估計(jì)算值偏離實(shí)驗(yàn)值的整體趨勢，將組合探測器在所有刻度能量點(diǎn)下實(shí)驗(yàn)響應(yīng)與計(jì)算響應(yīng)比值的平均值作為該探測器修正因子Rc，可以看到所有球的修正因子Rc與平均修正因子的偏差小于3%，表明計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值一致性好，利用修正因子Rc分別對每個組合探測器的響應(yīng)計(jì)算結(jié)果進(jìn)行單獨(dú)修正[19]。

2 現(xiàn)場測量及解譜

2.1 現(xiàn)場測量

測量在秦山核電一廠、二廠和三廠反應(yīng)堆安全殼內(nèi)6個位置進(jìn)行，三廠反應(yīng)堆為重水堆，其余均為輕水堆，由于測量點(diǎn)所處位置空曠、空間大，認(rèn)為輻射場分布均勻，且測量儀器對被測位置的中子能譜擾動很小。具體測量位置見表2。

圖3 PTB單能中子響應(yīng)實(shí)驗(yàn)結(jié)果Fig.3 Experimental result of PTB monoenergetic neutron response

表2 秦山核電站測量位置說明

測量開始時先連接多球譜儀組件，預(yù)熱15 min，利用示波器對計(jì)數(shù)管的輸出脈沖進(jìn)行檢查，確認(rèn)無誤后開始測量。熱中子探測器工作電壓為800 V，脈沖信號采用ORTEC 142PC前置放大器和ORTEC 570整形放大器進(jìn)行處理，測量信號采用APG700A多道分析器采集。為減小計(jì)數(shù)率測量結(jié)果的統(tǒng)計(jì)漲落對最終結(jié)果的不確定度貢獻(xiàn)，每個探測器的測量時間不少于200 s，測量總計(jì)數(shù)不少于13 000，保證計(jì)數(shù)的重復(fù)性優(yōu)于1%。測量數(shù)據(jù)的有效性評價是保證多球譜儀測量數(shù)據(jù)可靠的前提，有效性評價主要是通過評價不同尺寸慢化體條件下計(jì)數(shù)率測量結(jié)果的趨勢實(shí)現(xiàn)的，圖4為多球譜儀在各測量位置下各球的歸一化計(jì)數(shù)率，多球譜儀的計(jì)數(shù)率測量結(jié)果有先上升再下降的趨勢，計(jì)數(shù)率峰值在7.63 cm到11.4 cm慢化球組合之間。如果各慢化球的計(jì)數(shù)率隨慢化球尺寸增加出現(xiàn)多個峰值，則測量數(shù)據(jù)存在問題，測量過程中及時發(fā)現(xiàn)問題以便再次測量。

圖4 多球譜儀各尺寸球的歸一化計(jì)數(shù)率Fig.4 Normalized counting rate of Bonner spheres spectrometer

為了比較能譜方法與現(xiàn)有測量方法的差異，在相同位置采用2臺中子劑量儀直接測量H*(10)，2臺中子劑量儀分別為LB123/LB6411(德國Berthold)和FH40 G/FHT762(美國Thermo)，2臺儀器均在采用241Am-Be中子源的中子參考輻射裝置上進(jìn)行校準(zhǔn)，校準(zhǔn)因子分別為0.998和1.089[20]。

2.2 解譜

為保證解譜結(jié)果的有效性和可靠性，采用最大熵算法(maximum entropy deconvolution, MAXED)、迭代算法(GRAVEL)和遺傳算法(genetic algorithm, GA)進(jìn)行解譜，其中最大熵算法和迭代算法由PTB開發(fā)[21-23]，這2種算法的解譜結(jié)果依賴于所選擇的預(yù)制譜，需要根據(jù)測量位置的情況選擇相應(yīng)的預(yù)制譜，本文選擇文獻(xiàn)[1]中核電站工作場所的中子能譜。最大熵算法采用模擬退火算法求解約束條件下的優(yōu)化問題，解譜過程中模擬退火算法的溫度參數(shù)為1，降溫系數(shù)參數(shù)為0.85，迭代算法的最大迭代次數(shù)為2 000，2種算法每自由度的χ2均設(shè)為0.25。遺傳算法是一種隨機(jī)優(yōu)化算法，通過模擬生物進(jìn)化過程在解空間中搜尋最優(yōu)解，解譜過程不需要預(yù)制譜，在本工作中，遺傳算法種群規(guī)模30 000，遺傳代數(shù)500，交叉算子為0.3，遺傳算子為0.2，變異算子為0.001。解譜結(jié)果如圖5所示。

2.3 結(jié)果與討論

如圖5所示，最大熵算法和迭代算法由于選擇了相同的預(yù)制譜，譜形變化一致，整個能譜由3部分組成，快中子區(qū)(En>10 keV)，中能中子區(qū)(1 eV

圖5 秦山核電廠房內(nèi)6個位置的中子解譜結(jié)果Fig.5 The unfolded neutron spectrum at 6 locations in the Qinshan Nuclear Power Plant

由于解譜過程是病態(tài)方程求解的過程，為評判解譜過程的可靠性，利用解譜結(jié)果的反解計(jì)數(shù)率以及能譜的特征參數(shù)進(jìn)行驗(yàn)證。將解譜得到的中子能譜代入式(2)得到反解計(jì)數(shù)率，6個位置3種算法的反解計(jì)數(shù)率Ci與實(shí)際計(jì)數(shù)率Cm的偏差見圖7，平均偏差采用熱中子探測器和12個組合探測器計(jì)數(shù)偏差的均方根來衡量，在圖6中進(jìn)行標(biāo)注，當(dāng)平均偏差小于解譜不確定度時認(rèn)為解譜結(jié)果有效。3種解譜方法在1A位置的平均偏差分別為8.8%、8.7%和8.9%，反解計(jì)數(shù)率與實(shí)際計(jì)數(shù)率偏差的變化趨勢一致，偏差可能來自于響應(yīng)實(shí)驗(yàn)值的評估過程；其余位置解譜結(jié)果的能譜結(jié)構(gòu)相似，3種方法分別在各位置處的偏差變化趨勢基本一致。由于解譜過程中利用偏差作為收斂條件，遺傳算法的平均偏差最小(1.5%)，最大熵算法和迭代算法由于預(yù)制譜的原因平均偏差為8%，均小于響應(yīng)函數(shù)的不確定度，認(rèn)為解譜結(jié)果可靠。

圖6 各能量區(qū)間的中子注量占比Fig.6 Proportion of neutron flux in each energy region

圖7 反解計(jì)數(shù)率與實(shí)測計(jì)數(shù)率的比值Fig.7 The ratio of the folding count rate to the measured count rate

通過能譜推導(dǎo)出總注量率φt和中子周圍劑量當(dāng)量率H*(10)等中子防護(hù)量以及注量平均能量Eφ、劑量當(dāng)量平均能量EH和注量-劑量當(dāng)量轉(zhuǎn)換系數(shù)h*(10)等參數(shù)(見表3)，各參數(shù)相對于平均值的偏差見圖8。由于Eφ、EH和h*(10)結(jié)果可以反映出能譜結(jié)構(gòu)，因此作為特征參數(shù)用于能譜評價。表中最大熵算法的不確定度采用UMG軟件包的IQU子程序進(jìn)行評估，主要來自于響應(yīng)函數(shù)的不確定度和測量數(shù)據(jù)的統(tǒng)計(jì)誤差，迭代算法和遺傳算法主要用來驗(yàn)證最大熵算法的結(jié)果，未評估不確定度?？梢园l(fā)現(xiàn)，3種解譜方法的總注量率結(jié)果一致性很好，相對于平均值偏差-2%～2%；H*(10)和h*(10)結(jié)果的偏差一般-20%～10%，最大熵算法與迭代算法之間偏差小于4%，由于快中子區(qū)注量率偏小，遺傳算法相比其他2種方法整體偏小6%～30%；Eφ和EH結(jié)果偏差-34%～20%，其中最大熵算法和迭代算法之間偏差小于7%，遺傳算法結(jié)果整體偏低40%，主要是在解譜過程中陷入局部最優(yōu)解，譜形波動較大。1A位置處中能中子注量占總注量50%，且多球譜儀中能區(qū)分辨率稍差，Eφ和EH結(jié)果偏差過大。從能譜結(jié)果和Eφ、EH和h*(10)結(jié)果可知，迭代算法和最大熵算法譜形一致，解譜精度高；遺傳算法在不給出預(yù)制譜的情況下與其余2種算法能譜的相似度較高，對于輻照環(huán)境未知的情況有很大優(yōu)勢，得到的H*(10)結(jié)果在輻射防護(hù)范圍內(nèi)可靠。

圖8 各參數(shù)相對于平均值的偏差Fig.8 Deviation of each parameter from the mean

由能譜結(jié)果推算的中子周圍劑量當(dāng)量率H*(10)與中子劑量儀對比結(jié)果見圖9。

3種解譜方法的劑量結(jié)果基本一致，由于快中子占比少，不同位置遺傳算法的H*(10)偏小6%～23%，由于3種解譜算法譜形相近且解譜過程相互獨(dú)立，采用3種方法的平均值作為參考值與中子劑量儀直接測量結(jié)果進(jìn)行比較。對于中子劑量儀的結(jié)果，LB6411和FHT762相對于能譜方法平均值的偏差從-20%到60%不等，主要是由于校準(zhǔn)能譜和現(xiàn)場能譜不一致，導(dǎo)致中子劑量儀響應(yīng)的不確定度較大，分別為40%和50%。FHT762測量值高于平均值25%～61%不等，LB6411低于平均值4%～21%不等(1A位置偏大60%)，說明LB6411對低能區(qū)比較敏感，F(xiàn)HT762對高能區(qū)比較敏感。能譜方法獲得的中子H*(10)不確定度8%～12%，遠(yuǎn)小于中子劑量儀的40%和50%，說明能譜法測中子H*(10)更為準(zhǔn)確可靠，同時為開展中子劑量儀現(xiàn)場校準(zhǔn)提供了基礎(chǔ)。

根據(jù)上述分析，能譜方法不僅可以有效地提高核電站現(xiàn)場中子輻射防護(hù)量的準(zhǔn)確度，同時還可以為現(xiàn)場校準(zhǔn)中子劑量儀提供參考值。根據(jù)多球中子譜儀給出的中子能譜，通過h*(10)計(jì)算校準(zhǔn)位置的中子H*(10)，參考值為最大熵算法得到的H*(10)結(jié)果，將中子劑量儀放置在同一位置進(jìn)行校準(zhǔn)，LB6411和FHT762參考值的不確定度從8%～10%不等，儀器重復(fù)性分別為0.15%和0.87%，2臺中子劑量儀現(xiàn)場校準(zhǔn)因子和不確定度見表4。

表3 各位置處的中子相關(guān)參數(shù)匯總Table 3 Summary of neutron parameters at each location

表4 各位置處中子周圍劑量當(dāng)量儀器校準(zhǔn)因子Table 4 Calibration factors for neutron dose equivalents at each location

3 結(jié)論

1)利用多球中子譜儀對秦山核電站3個廠區(qū)安全殼內(nèi)6個位置的中子能譜進(jìn)行現(xiàn)場測量，各球的響應(yīng)函數(shù)曲線使用MCNP計(jì)算，并在熱中子和單能中子輻射場對響應(yīng)函數(shù)進(jìn)行刻度校準(zhǔn)。

2)采用最大熵算法、迭代算法和遺傳算法3種算法進(jìn)行解譜，通過能譜反解計(jì)數(shù)率、注量占比和能譜分區(qū)結(jié)構(gòu)以及能譜推導(dǎo)出的總注量率φt、周圍劑量當(dāng)量率H*(10)、注量平均能量Eφ、劑量當(dāng)量平均能量EH和注量-劑量當(dāng)量轉(zhuǎn)換系數(shù)h*(10)等結(jié)果的一致性認(rèn)定解譜過程可靠有效。

3)由于預(yù)制譜選擇準(zhǔn)確，最大熵算法與迭代算法之間結(jié)果的偏差小于7%，解譜精度高，H*(10)不確定度8%～10%。在中子輻射環(huán)境已知的情況下，使用最大熵算法和迭代算法的解譜結(jié)果最好，測量時應(yīng)優(yōu)先選擇，遺傳算法稍差，與其余2種算法相比偏差-40%～4%。在未給定預(yù)制譜的情況下遺傳算法與其余2種算法能譜相似度較高，適用于實(shí)際測量時中子輻照環(huán)境未知的情況。

4)由于中子劑量儀的響應(yīng)缺陷以及校準(zhǔn)譜與現(xiàn)場譜有所差異，H*(10)的直接測量結(jié)果與能譜結(jié)果偏差較大，除1A位置外，F(xiàn)HT762測量結(jié)果比能譜方法結(jié)果偏大25%～61%，LB6411的結(jié)果偏小4%～21%，不確定度分別為40%和50%。

5)能譜方法利用能量型探測器代替劑量型探測器進(jìn)行劑量測量，最大程度上消除了中子探測器響應(yīng)隨能量變化對測量結(jié)果的影響，利用能譜方法的結(jié)果現(xiàn)場校準(zhǔn)了中子劑量儀，可以提高現(xiàn)場中子劑量當(dāng)量測量結(jié)果的準(zhǔn)確性。

由于多球中子譜儀在中能區(qū)域響應(yīng)函數(shù)分辨差導(dǎo)致1A位置的結(jié)果偏差較大，下一步工作中將通過摻硼聚乙烯或者添加鎘層的方式改善，利用反應(yīng)堆過濾譜進(jìn)行實(shí)驗(yàn)刻度。