原油熱演化進程中烴類成熟度參數(shù)有效性探討

韋志偉, 鄧晗宇, 李詩達, 王浩哲, 鄧 倩, 張海祖, 程 斌, 廖澤文*

原油熱演化進程中烴類成熟度參數(shù)有效性探討

韋志偉1, 2, 3, 鄧晗宇1, 2, 3, 李詩達1, 2, 3, 王浩哲1, 2, 3, 鄧 倩1, 2, 3, 張海祖4, 程 斌1, 2, 廖澤文1, 2*

(1. 中國科學(xué)院 廣州地球化學(xué)研究所, 有機地球化學(xué)國家重點實驗室, 廣東 廣州 510640; 2. 中國科學(xué)院深地科學(xué)卓越創(chuàng)新中心, 廣東 廣州 510640; 3. 中國科學(xué)院大學(xué), 北京 100049; 4. 中國石油塔里木油田分公司石油勘探開發(fā)研究院, 新疆 庫爾勒 841000)

原油中烴類生標(biāo)化合物參數(shù)可以用于判識原油的成熟度, 然而這些成熟度指標(biāo)的有效性常受物源及熱成熟階段的影響。本研究主要對原油在熱演化進程中成熟度參數(shù)的有效性進行探討。在進入高成熟階段(o>1.3%)后, 常規(guī)原油成熟度參數(shù)Ts/(Ts+Tm)、C29-20S/(20S+20R)和C29-ββ/(ββ+αα)等, 達到平衡不變或因化合物消耗殆盡難以準確測定, 無法正確評價原油熱演化特征。常用的甲基菲指標(biāo)(MPI)因其具有分段性計算特征, 實際應(yīng)用時較難把握, 容易導(dǎo)致誤判。油藏進入高、過成熟演化階段, 指示芳構(gòu)化程度的參數(shù)或一些熱穩(wěn)定性存在差異的芳烴異構(gòu)化參數(shù)可以合理表征油藏?zé)嵫莼潭?。實驗結(jié)果表明, 高、過成熟油藏中甲苯(Tol)與甲基環(huán)己烷(MCH)存在消長變化關(guān)系, 2-甲基萘(2-MN)和1-甲基萘(1-MN)是熱穩(wěn)定性不同的異構(gòu)體, Tol/(MCH+Tol)值和2-MN/(1-MN+2-MN)值與熱演化成熟度參數(shù)Easyo之間存在良好的相關(guān)性, 可以較好地應(yīng)用于高成熟油藏成熟度的判識。

芳烴化合物; 成熟度參數(shù); 高成熟度油藏; 熱模擬實驗

0 引 言

油藏中的烴類成熟度指標(biāo)有效性主要受控于油藏的兩類演化過程: 一是熱裂解反應(yīng)(伴隨芳構(gòu)化作用); 二是手性碳原子的異構(gòu)化作用(Peters et al., 2005)。常用的成熟度表征參數(shù)Ts/(Ts+Tm)、C29-20S/(20S+20R)和C29-ββ/(ββ+αα)適用于原油低成熟階段,但到高、過成熟階段可能已經(jīng)不具備原生性地球化學(xué)意義(Lorenz and Petra, 2006; Yang et al., 2017); 在高、過成熟階段, 原油中烴類長鏈組分基本被破壞, 以低碳數(shù)烴類為主, 芳烴的相對含量逐漸增加, 因此芳烴中的一些參數(shù)仍可適用, 如烷基萘指數(shù)和甲基菲比值等, 已有科研工作者對其進行了研究探討(Radke andWelte, 1981; Radke et al., 1982)。

原油熱演化進程中, 飽和環(huán)烷烴經(jīng)芳構(gòu)化作用生成更穩(wěn)定的芳烴, 芳烴在進一步熱演化過程中發(fā)生重排作用, 可通過這兩個階段烴類的熱演化特征, 探討適用于原油從低成熟到高成熟階段的熱成熟度參數(shù)。Cheng et al. (2018) 和 Liang et al. (2018) 分別通過對正丁基環(huán)己烷熱解模擬實驗和對塔里木盆地塔中深層輕質(zhì)原油中甲苯(Tol)與甲基環(huán)己烷(MCH)相關(guān)關(guān)系的研究, 認為Tol與MCH存在成因聯(lián)系, Tol與MCH在低成熟到高成熟階段都能檢測到具有相對較高的含量, 因此, 可通過原油熱解模擬實驗探討其相關(guān)關(guān)系。

本研究主要開展原油熱演化進程中烴類成熟度參數(shù)的有效性探討, 尤其是熱演化進入凝析油或輕質(zhì)油階段(o>1.3%), 這也是目前我國西部盆地深層原油賦存的一種重要形式, 如塔里木盆地塔中深層–超深層廣泛分布輕質(zhì)油藏。常用來表征成熟度的參數(shù)對于輕質(zhì)油藏大多不適用, 在該演化階段油藏中芳烴的芳構(gòu)化突顯。本研究通過對不同來源的原油開展熱模擬實驗, 探討原油熱演化芳構(gòu)化過程中相關(guān)參數(shù)的變化特征, 以及一些芳烴異構(gòu)化參數(shù)和熱穩(wěn)定性參數(shù)在高成熟油藏成熟度判識方面的應(yīng)用。

1 樣品與實驗

選擇塔里木盆地英買力地區(qū)YM2井(奧陶系, 5940.00～5953.00 m)、YM34井(志留系, 5387.08 m)和塔中地區(qū)TZ62井(志留系, 4700.50～4758.00 m)的原油開展熱模擬生成輕質(zhì)油的實驗。其中YM2井和TZ62井來自海相不同層系烴源巖, 而YM34井則來自陸相烴源巖, 通過對不同來源(海相和陸相)、不同層位(奧陶系和志留系)原油進行對比, 探討不同含油氣系統(tǒng)進入高成熟度階段烴類芳構(gòu)化特征和地球化學(xué)意義。

模擬實驗采用高壓黃金管限定體系, 共設(shè)置6個目標(biāo)溫度(330、350、370、390、410和430 ℃), 每個溫度對應(yīng)的采樣量分別為90、80、70、60、50和40 mg, 2 h將原油溫度升至目標(biāo)溫度后恒溫72 h, 壓力為50 MPa。

將原油和每個目標(biāo)溫度的熱解產(chǎn)物使用正戊烷(純度98%, 購于SIGMA-ALDRICH)進行稀釋, 用GC-MS(安捷倫8890)分析得到總離子流圖(TIC)。使用氧化鋁和硅膠柱分離方法將樣品進行族組分分離, 正戊烷洗脫得到飽和烴組分, 氮吹濃縮后用于GC-MS分析, 得到甾萜烷等生標(biāo)分布特征。

原油及熱解產(chǎn)物TIC: 抽取少量原油樣品, 分別經(jīng)抽提脫脂棉過濾, 使用正戊烷進行稀釋, 轉(zhuǎn)移至4 mL細胞瓶中靜置24 h, 抽取上清液轉(zhuǎn)移至2 mL細胞瓶中, 用于GC-MS分析。使用二氯甲烷清洗金管表面, 并使用液氮冷凝15 min金管內(nèi)氣體, 然后剪切金管進入裝有0.5 mL正戊烷細胞瓶中, 靜置24 h取上清液進樣分析。GC升溫程序為: 初始溫度35 ℃,保留6 min, 然后以2 ℃/min升至295 ℃, 采用脈沖分流, 分流比為10∶1, 脈沖壓力8 psi, 進樣器溫度290 ℃, 以純He為載氣, 流速1.0 mL/min。MS條件: 調(diào)諧類型采用EI電離方式, 掃描離子范圍為50～600, 單掃特征離子分別為/91、/98、/128、/142、/156、/178和/192。

原油及熱解產(chǎn)物甾萜烷檢測: 經(jīng)正戊烷稀釋后的原油樣品, 取上清液0.2 mL; 稀釋后的熱解產(chǎn)物樣品取0.2 mL, 然后將原油樣品與熱解產(chǎn)物樣品進行族組分分離。使用內(nèi)徑0.8 cm的分離柱, 依次裝填1 cm氧化鋁和2 cm硅膠, 先使用正戊烷分離出飽和烴, 4倍柱體積洗脫, 使飽和烴充分提取出來, 得到的飽和烴組分通過N2吹濃縮, 用于GC-MS檢測。GC方法: 起始溫度70 ℃, 保留1 min, 再以10 ℃/min使溫度升至120 ℃, 接著以3 ℃/min升至310 ℃, 保留25 min, 采用脈沖分流方式, 分流比為10∶1, 脈沖壓力10 psi, 進樣器溫度290 ℃, 以純He為載氣, 流速1.5 mL/min。MS條件: 調(diào)諧類型采用EI電離方式, 掃描離子范圍50～600, 單掃特征離子為/191和/217。

2 結(jié)果與討論

2.1 原油及其熱解產(chǎn)物中正戊烷可溶組分演化特征

塔里木盆地3個原油樣品及不同溫度熱解產(chǎn)物烴類特征如圖1所示。從330 ℃至430 ℃, Easyo值從0.89%升到2.28%, 當(dāng)Easyo值達到2.28%時, 還是以輕質(zhì)油形式存在。在原油初始狀態(tài), 即原油未發(fā)生熱解作用時, 正構(gòu)烷烴碳數(shù)分布范圍較廣, 從C7～C35均有分布。低溫?zé)峤怆A段(Easyo=0.89%), 奇偶優(yōu)勢和雙峰群分布特征消失, 低碳數(shù)正構(gòu)烷烴相對含量降低, 以中高碳數(shù)正構(gòu)烷烴為主。隨著熱解溫度的升高, 峰群往前移, 逐漸變?yōu)橐灾械吞紨?shù)為主; 隨著熱演化程度進一步加強(Easyo>1.5%), 中高碳數(shù)正構(gòu)烷烴消耗嚴重, 以低碳數(shù)正構(gòu)烷烴和芳烴為主。當(dāng)Easyo達到1.91%和2.28%時, 熱解產(chǎn)物中以芳烴化合物為主。

從中高碳數(shù)正構(gòu)烷烴熱解生成低碳數(shù)正構(gòu)烷烴開始, 油藏進入輕質(zhì)油熱演化階段(Easyo>1.5%), 此時原油中烴類長鏈組分基本被破壞, 留下以小分子為主的烴類, 圖1中YM34井和TZ62井原油在Easyo=1.59%時, 烴類中長鏈組分基本被破壞, 而YM34井原油在Easyo=1.91%時烴類中長鏈組分也消耗殆盡。在輕質(zhì)油階段, 油藏中芳構(gòu)化作用越發(fā)明顯, 其中一環(huán)、二環(huán)芳烴化合物為主要組成部分。這說明輕質(zhì)油藏中芳構(gòu)化是重要的演化過程(Rakotoalimanana et al., 2016, 2017; Cheng et al., 2018), 此時芳烴化合物成為重要的研究對象。

C10、C15、C20、C25分別為對應(yīng)碳數(shù)的正構(gòu)烷烴。MCH. 甲基環(huán)己烷; Tol. 甲苯; 2-MN. 2-甲基萘; 1-MN. 1-甲基萘; P. 菲; MP. 甲基菲。

由此可見, 在中、低成熟階段, 一些常用的成熟度參數(shù)可以適用, 在高成熟階段, 這些成熟度參數(shù)可能逐漸失效, 而到了過成熟階段, 生標(biāo)化合物已嚴重?zé)峤鈸p耗, 相關(guān)參數(shù)已不再適用。

2.2 原油熱解進程中常用成熟度參數(shù)的演化特征

一些常用萜類指示成熟度的參數(shù), 在進入輕質(zhì)油階段逐漸失效。圖2可知, 萜類在Easyo值達到1.59%時基本裂解消耗完, 樣品萜類濃度低于儀器檢測限。表1所示, 3個原油樣品的Ts/(Ts+Tm)值達到0.6之后將會下降, 在更高成熟度階段甚至檢測不到Ts和 Tm, 說明該參數(shù)在高、過成熟度階段已經(jīng)失效。

Ts. 18α(H)-22,29,30-三降藿烷; Tm. 17α(H)-22,29,30-三降藿烷; 29αβ. 17α(H)-21β(H)-21乙基藿烷; 30αβ. 17α(H)-21β(H)-21異丙基藿烷; 31αβ～ 35αβ: C31～C35升藿烷。

表1 3個原油樣品及熱解產(chǎn)物中各成熟度參數(shù)指標(biāo)

續(xù)表1:

C31-22S/(22S+22R)藿烷及C32-22S/(22S+22R)藿烷也是常用的成熟度參數(shù), C32-22S/(22S+22R)藿烷隨成熟度增加到生油門限, 比值逐漸增大, 達到0.75之后開始下降, 藿烷繼續(xù)熱解直至消耗殆盡, 該參數(shù)則完全失效。

C27～C29規(guī)則甾烷在Easyo值達到1.08%時含量大幅降低, 甚至低于儀器檢測限, YM34井的熱解產(chǎn)物在Easyo值達到1.59%時仍能檢測到C27～C29規(guī)則甾烷(圖3)。由于原油中高分子量的烴類在高溫高壓下持續(xù)裂解, 形成分子量相對較低的甾烷類化合物, 因此甾烷類化合物含量會在較高成熟度階段出現(xiàn)短暫增高(解啟來等, 1999; 易傳俊等, 2019), 然而由于原油本身的甾烷類生物標(biāo)志化合物在高成熟階段早已熱解失效(孫浩等, 2015), 因此, 后期熱解生成的甾烷類參數(shù)已不具備地球化學(xué)意義。

甾烷成熟度參數(shù)中, 常用指標(biāo)有C29-20S/ (20S+20R)、C29-ββ/(ββ+αα)和芳香族甾類化合物。C29-20S/(20S+20R)和C29-ββ/(ββ+αα)隨著熱成熟度的增高, 其比值先增大后保持平穩(wěn), 最后降低。前期升高主要是由于S構(gòu)型比R構(gòu)型、ββ構(gòu)型比αα構(gòu)型穩(wěn)定性更高, 在高溫?zé)峤怆A段, 熱穩(wěn)定性達到平衡, 比值基本變化不大, 后期短暫降低可能是因為高成熟階段長鏈烴類的裂解作用生成了甾類化合物(陳世加等, 1997; 孫濤和段毅, 2011; 陳中紅等, 2013)。

圖3 3個原油樣品及熱模擬實驗產(chǎn)物中甾烷分布特征

常用的生標(biāo)參數(shù)在低成熟–成熟階段能合理使用, 但是到了高、過成熟階段, 不再適用于表征熱成熟度。在高、過成熟演化階段, 輕質(zhì)油中芳烴的含量逐漸增多, 這是由于熱成熟演化過程中飽和烴發(fā)生芳構(gòu)化形成的, 此時油藏中體現(xiàn)芳構(gòu)化程度或一些熱穩(wěn)定性存在差異的芳烴化合物的參數(shù)有望應(yīng)用于表征成熟度。

2.3 原油熱解進程中輕質(zhì)油演化階段烴類成熟度參數(shù)探討

MCH在熱演化過程中通過芳構(gòu)化生成Tol (Rakotoalimanana et al., 2016, 2017; Cheng et al., 2018), 雖然其他熱裂解或環(huán)化方式也會生成MCH或者Tol, 但通過MCH生成Tol是Tol富集的重要方式。因此, 將MCH與Tol的比值用于探討原油熱成熟演化特征是較為適用的, 特別是在高、過成熟演化階段, 仍能檢測出大量的MCH和Tol, 基于該芳烴產(chǎn)物及其前驅(qū)物, 推斷Tol/(MCH+Tol)比值參數(shù)與熱演化程度之間具有相關(guān)性。

3個原油樣品各演化階段的Tol/(MCH+Tol)值和Easyo值呈現(xiàn)出良好的線性關(guān)系(圖4), TZ62和YM2井原油各熱演化階段Tol/(MCH+Tol)值和Easyo值的相關(guān)系數(shù)分別達到0.9726和0.9821, YM34井的原油也達到0.9022。因此可以看出, Tol/(MCH+Tol)值能夠很好地評價原油的熱成熟度, 從生油窗階段到高、過成熟階段都適用。

Tol/(MCH+Tol)值是基于MCH與Tol的消長關(guān)系所得。輕質(zhì)油芳烴組分中還含有大量的萘系列化合物, 原油中甲基萘是萘系列化合物中豐度最高的, 也有科研工作者對烷基萘參數(shù)進行探討(Price, 1993; 李美俊和王鐵冠, 2005; 周世新等, 2008)。根據(jù)烷基萘的熱穩(wěn)定性, 即β位置上的烷基萘比α位上的烷基萘更穩(wěn)定, 因此, 在熱成熟演化進程中, 1-甲基萘(1-MN)會重排形成更穩(wěn)定的2-甲基萘(2-MN), 根據(jù)熱穩(wěn)定性, 推斷2-MN/(1-MN+2-MN)值和Easyo值存在較好的線性關(guān)系。

圖5可見, TZ62和YM2井原油各演化階段的2-MN/(1-MN+2-MN)值和Easyo值呈現(xiàn)出良好的線性關(guān)系, 相關(guān)系數(shù)分別為0.975和0.9742,而YM34井原油達到0.9379。可見, 2-MN/(1-MN+2-MN)值能在油藏的各個演化階段較好地評價熱成熟度。

原油熱解模擬實驗結(jié)果表明, Tol/(MCH+Tol)值和2-MN/(1-MN+2-MN)值與熱演化程度具有良好的線性相關(guān)性, 與其他常用的生標(biāo)化合物組成的參數(shù)相比, 呈現(xiàn)出在高、過成熟階段仍適用的特征。雖然實驗結(jié)果來自于封閉的黃金管限定體系, 與實際油藏環(huán)境存在一定的差異, 但地質(zhì)條件下當(dāng)油藏演化至高、過成熟階段時, 往往存在于深埋的高溫高壓環(huán)境中, 其熱演化地球化學(xué)特征也很大程度上受到封閉性的約束。Liang et al. (2018)和Zhang et al. (2020)將以上兩個參數(shù)應(yīng)用于塔里木盆地塔中深層輕質(zhì)油藏探討其成藏演化特征, 也驗證了這兩個參數(shù)可以較好指示油藏的熱演化程度, 顯示出良好的應(yīng)用前景。

圖4 3個原油樣品各溫度點的Easy Ro與Tol/(MCH+Tol)的關(guān)系

圖5 3個原油樣品各溫度點的Easy Ro與2-MN/(1-MN+ 2-MN)值的關(guān)系

3 結(jié) 論

(1) 常用的飽和烴熱成熟度參數(shù)如Ts/(Ts+Tm)、萜烷C3222S/(22S+22R)、C3122S/(22S+22R)以及甾烷C2920S/(20S+20R)、C29ββ/(αα+ββ)等, 在低成熟–成熟階段能夠較好適用于探討原油熱演化特征, 而在高、過成熟階段則無法有效表征原油熱成熟演化特征。常用的芳烴化合物甲基菲成熟度指標(biāo), 由于采用分段式處理方法討論的o值呈跳躍式改變, 實際運用中不易把握其范圍, 并且在高過成熟度階段, 油藏中三環(huán)的芳烴化合物含量相對較低、不易準確測定, 很難應(yīng)用于油藏?zé)嵫莼潭鹊呐凶R。

(2) 甲苯和甲基環(huán)己烷比值關(guān)系Tol/(MCH+Tol)值以及1-甲基萘和2-甲基萘比值參數(shù)2-MN/(1-MN+ 2-MN)值能較好表征原油的熱演化特征, 與Easyo參數(shù)之間具有良好的線性相關(guān)性。特別是在高過成熟度演化階段, 輕質(zhì)油藏中這些化合物含量豐富, 當(dāng)其他常用的烴類成熟度參數(shù)不再適用時, 這2個與芳烴化合物相關(guān)的參數(shù)比值仍可以表征油藏?zé)嵫莼潭? 顯示出良好的應(yīng)用前景。

致謝:感謝中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所有機地球化學(xué)國家重點實驗室李勇和王強博士在模擬實驗方面的幫助, 衷心感謝兩位審稿專家提出的修改意見, 對我們提高稿件質(zhì)量提供了很大幫助。

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Applicability of hydrocarbon-associated thermal maturity parameters as indicators of the thermal evolution of crude oil

WEI Zhiwei1, 2, 3, DENG Hanyu1, 2, 3, LI Shida1, 2, 3, WANG Haozhe1, 2, 3, DENG Qian1, 2, 3, ZHANG Haizu4, CHENG Bin1, 2, LIAO Zewen1, 2*

(1. State Key Laboratory of Organic Geochemistry, Guangzhou Institute of Geochemitry, Chinese Academy of Science, Guangzhou 510640, Guangdong, China; 2. CAS Center for Excellence in Deep Earth Science, Guangzhou 510640, Guangdong, China; 3. University of Chinese Academy of Science, Beijing 100049, China; 4. Research Institute of Petroleum Exploration and Development, PetroChina, Tarim Oilfield Company, Korla 841000, Xinjiang, China)

Traditional biomarker maturity parameters are very important in determining the thermal stage of crude oil reservoirs. However, some biomarker maturity indicators are constrained by their provenance and various thermal mature stages. In this study, we discuss the validity of biomarker maturity parameters in the thermal evolution of crude oil. The results showed that some conventional maturity parameters such as Ts/(Ts+Tm), C29-20S/(20S+20R), and C29-ββ/(ββ+αα) reached an equilibrium value without changing after the high maturity stage (such aso>1.3%), or broke down and thus cannot be used to properly evaluate the stage of thermal evolution of crude oil reservoirs. In addition, the commonly used methylphenanthrene index (MPI1) is difficult to properly apply in the oil reservoirs due to its piecewise evolution characteristics. As oil reservoirs entered the high mature stage, aromatization of hydrocarbon fluids became increasingly important, such that certain parameters associated with different thermal stabilities can be used to represent the thermal evolution index. The results of this study show that toluene (Tol) and methylcyclohexane (MCH) levels in oil may have a correlational relationship, thus the ratio of Tol/(MCH+Tol) can be applied to evaluate the thermal stage of oil reservoirs. Furthermore, 2-methyl naphthalene (2-MN) and 1-methylnaphthalene (1-MN) have different thermal stabilities, and the ratios of 2-MN/(1-MN+2-MN) changed linearly with Easyo. These parameters can be applied to the evaluation of mature oil reservoirs, particularly those in the high mature stage.

aromatic hydrocarbons; maturity parameter; high mature oil reservoir; thermal simulation experiment

P618.13

A

0379-1726(2022)05-0549-07

10.19700/j.0379-1726.2021.01.015

2020-12-11;

2021-01-13

中國科學(xué)院先導(dǎo)A專項(XDA14010103)和中國科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所有機地球化學(xué)國家重點實驗室“十四五”自主課題(SKLOG2020-1)聯(lián)合資助。

韋志偉(1993–), 男, 博士研究生, 油氣地球化學(xué)專業(yè)。E-mail: weizhiwei17@mails.ucas.ac.cn

廖澤文(1969–), 男, 研究員, 主要從事油氣地球化學(xué)方面的研究工作。E-mail: liaozw@gig.ac.cn