海洋Sr、Nd、Pb同位素組成演化及其示蹤研究

曾香蘭, 李 杰, 張 晶, 姚會(huì)強(qiáng)

海洋Sr、Nd、Pb同位素組成演化及其示蹤研究

曾香蘭1, 2, 李 杰1*, 張 晶1, 2, 姚會(huì)強(qiáng)3, 4

(1. 中國(guó)科學(xué)院 廣州地球化學(xué)研究所, 同位素地球化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 廣東 廣州 510640; 2. 中國(guó)科學(xué)院大學(xué), 北京 100049; 3. 中國(guó)地質(zhì)調(diào)查局 廣州海洋地質(zhì)調(diào)查局, 廣東 廣州 510075; 4. 自然資源部 海底礦產(chǎn)資源重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 廣東 廣州 510760)

海水中的放射成因同位素被廣泛地應(yīng)用于古海洋環(huán)境和古氣候的研究。本研究簡(jiǎn)要綜述了100 Ma以來海水中Nd和Pb同位素在海洋循環(huán)、物質(zhì)來源方面的應(yīng)用和與古氣候、古地理之間的關(guān)系, 以及Sr同位素對(duì)海平面變化和構(gòu)造變化的指示。研究表明, 海水Nd同位素組成主要受海洋循環(huán)以及島弧風(fēng)化輸入的影響; Pb同位素組成受大陸物質(zhì)輸入的影響; Sr同位素則主要受喜馬拉雅–青藏高原隆升的影響。目前, 仍有一些問題需要進(jìn)一步解決: 一是基于準(zhǔn)確的定年方法識(shí)別同位素信息; 二是尋找到年代更久遠(yuǎn)的同位素組成變化信息; 三是探究長(zhǎng)時(shí)間尺度上同位素組成變化與氣候的關(guān)系。

Nd同位素; Pb同位素; Sr同位素; 古氣候; 古海洋環(huán)境

0 引 言

近年來, 海洋研究受到越來越多的關(guān)注, 尤其是海洋循環(huán)與古氣候、古地理變化以及海洋物質(zhì)來源與大陸氣候變化之間的關(guān)系。與海洋循環(huán)密切相關(guān)的δ13C、Cd/Ca和Ba/Ca值等作為海洋研究的示蹤劑, 容易受到全球碳庫(kù)改變、溫度效應(yīng)和生物效應(yīng)等因素的影響, 導(dǎo)致這些示蹤劑不一定能提供與海洋循環(huán)相關(guān)的直接信息。

然而, 海洋沉積物中獲得的放射成因同位素(如Sr、Nd、Pb和 Hf等)因?yàn)椴皇苌锓逐s作用影響而被廣泛應(yīng)用于古海洋的研究(Abouchami and Goldstein, 1995; Burton et al., 1997; Ling et al., 1997, 2005; van de Flierdt et al., 2004a, 2004b)。海洋自生沉積物(如鐵錳結(jié)殼)作為放射成因同位素載體之一, 因其在形成過程中吸收了周圍海水的微量金屬元素, 以含量高、不易受成巖作用影響等優(yōu)勢(shì)而被用于很多研究。根據(jù)前人的研究, 海洋中的Pb同位素主要受不同大陸風(fēng)化輸入的影響; Nd同位素則是受區(qū)域火山島弧風(fēng)化輸入變化與海道關(guān)閉的影響; Sr同位素最被接受的觀點(diǎn)是受喜馬拉雅–青藏高原隆升的影響。盡管這些研究已經(jīng)取得了很多重要的成果, 但是仍然有許多需要進(jìn)一步探索的問題, 本研究將結(jié)合前人的研究, 對(duì)海水Sr、Nd、Pb同位素組成的演化和它們?cè)诤Ｑ笾械膽?yīng)用進(jìn)行綜述, 以及對(duì)存在的問題提出一些想法。

1 海水Sr、Nd、Pb同位素組成的性質(zhì)以及示蹤原理

1.1 Sr同位素的地球化學(xué)性質(zhì)及示蹤原理

Sr為堿土金屬元素, 自然界中Sr有4個(gè)穩(wěn)定同位素, 分別為84Sr、86Sr、87Sr和88Sr, 其中87Sr是放射成因同位素, 由87Rb經(jīng)過β?衰變產(chǎn)生(半衰期為48.8 Ga)(Minami and Suzuki, 2018)。Rb、Sr在地幔熔融過程中均屬于不相容元素(不相容性Rb>Sr), Rb在陸殼中的富集程度大于Sr, 因此陸殼是放射性87Sr的端元, 而虧損地幔具有低放射成因的87Sr(Peucker-Ehrenbrink and Fiske, 2019)。

海洋中的Sr主要來自放射性大陸輸入, 少部分來自非放射性地幔輸入(圖1)(Peucker-Ehrenbrink and Fiske, 2019)。Sr在海洋中的滯留時(shí)間大于1 Ma (Kani et al., 2018), 遠(yuǎn)大于全球海洋平均混合時(shí)間(1500 a), 所以在全球范圍內(nèi)其同位素組成是均一的(Frank, 2002)。海洋中的Sr同位素組成主要受全球地質(zhì)事件的影響, 如造山運(yùn)動(dòng)(Richter et al., 1992)、冰川活動(dòng)(Vance et al., 2009)、海底擴(kuò)張速率和氣候(Schildgen et al., 2014)等, 這些事件直接或間接影響著全球海平面的變化。當(dāng)海平面上升, 海水的87Sr/86Sr值降低, 反之則升高(謝淵等, 2000; 汪凱明和羅順社, 2009)。因此, 海水Sr同位素組成的變化能夠用來示蹤全球海平面升降、山脈隆升和海底擴(kuò)張等地質(zhì)活動(dòng)。

1.2 Nd同位素的地球化學(xué)性質(zhì)及示蹤原理

Nd是稀土元素之一, 自然界中Nd有7個(gè)天然存在的同位素, 分別為142Nd、143Nd、144Nd、145Nd、146Nd、148Nd和150Nd。其中,143Nd是稀土元素147Sm通過α?衰變(半衰期為106 Ga)(Frank, 2002)形成的產(chǎn)物。

海水中的Nd主要受大陸輸入(包括島弧風(fēng)化)控制。陸源物質(zhì)被河流或者塵埃搬運(yùn)輸入到海洋表面后部分溶解(圖1), 使海水獲得了陸源物質(zhì)的Nd同位素。因?yàn)橄⊥猎?REE)隨著熱液顆粒沉淀在熱液噴口附近, 因此, 趙葵東等(2009)認(rèn)為熱液輸入對(duì)海水Nd同位素組成的影響可忽略。另外, Nd在海洋中的滯留時(shí)間(約300～600 a)(Hu et al., 2012)短于全球海水平均混合時(shí)間, 導(dǎo)致海水中的Nd同位素組成在全球范圍內(nèi)并不均一。如今普遍認(rèn)為海水中Nd同位素組成受區(qū)域輸入與海洋循環(huán)的共同影響(Ling et al., 1997; Meynadier et al., 2008; Hu et al., 2012)。不同洋盆周邊島弧的分布導(dǎo)致Nd同位素組成存在差異(Allègre et al., 2010)。比如北大西洋的Nd值為?13 ～ ?10 (Burton et al., 1999), 太平洋的Nd值為?4 ～ ?2(Ling et al., 1997, 2005), 南大洋和印度洋的Nd值介于大西洋和太平洋之間(O’Nions et al., 1998; Rutberg et al., 2000), 這些具有不同同位素組成特征的水團(tuán)再隨著海洋循環(huán)與其他水團(tuán)混合, 在大陸輸入穩(wěn)定的情況下, 就能用Nd同位素組成的變化有效地重建海洋循環(huán)的變化情況, 或者在不受海洋循環(huán)的影響時(shí)示蹤大陸輸入來源的變化。

1.3 Pb同位素的地球化學(xué)性質(zhì)及示蹤原理

Pb常見的穩(wěn)定同位素有204Pb、206Pb、207Pb和208Pb。其中204Pb是非放射成因同位素,206Pb、207Pb和208Pb分別是放射性母體238U、235U和232Th經(jīng)一系列衰變后的最終產(chǎn)物(半衰期分別為4.47、0.704和1.4 Ga)(Frank et al., 2002)。Pb在地幔熔融過程中屬于不相容元素(大離子親石元素), 因此陸殼富集Pb元素。

海洋中的Pb主要來源于陸源物質(zhì)輸入。陸源物質(zhì)通過風(fēng)、河流等方式被搬運(yùn)到海洋之后, 溶解物質(zhì)攜帶的Pb隨之進(jìn)入海水, 使海水獲得了溶解物質(zhì)的Pb同位素(圖1)。早期的研究中, 認(rèn)為陸源物質(zhì)主要通過河流輸入進(jìn)入海洋, 風(fēng)塵輸入只占10%～12% (Chow and Patterson, 1962), 隨后的研究發(fā)現(xiàn)河流攜帶的Pb會(huì)在河口被清除(Nozaki et al., 1976)。Jones et al. (2000)研究表明陸源物質(zhì)主要通過風(fēng)塵輸入進(jìn)入海洋, 熱液輸入對(duì)海水Pb同位素組成的影響很小。Pb在海洋中的滯留時(shí)間約為100 a(Henderson and Maier-Reimer, 2002), 遠(yuǎn)小于全球海水平均混合時(shí)間, 使其同位素組成在全球范圍內(nèi)不均一, 理論上可能會(huì)受海洋循環(huán)的影響。但最近對(duì)鐵錳結(jié)殼的研究表明, Pb的滯留時(shí)間太短而無法隨洋流運(yùn)輸?shù)狡渌Ｑ笈璧?Chen et al., 2013), 所以海水Pb同位素組成只受區(qū)域輸入來源的影響。

2 海洋中Sr同位素的演化及應(yīng)用

海洋Sr同位素組成信息能夠從自生沉積物中獲得。這些沉積物, 如生物碳酸鹽外殼(Veizer et al., 1999; Frank, 2002; Wierzbowski et al., 2012; Dudás et al., 2017)、海洋生物重晶石(Mearon et al, 2003)和碳酸鹽巖(汪凱明和羅順社, 2009), 因?yàn)镾r含量高而被用于全球海洋的Sr同位素組成研究。

海水Sr同位素演化曲線就是利用海相碳酸鹽巖數(shù)據(jù)建立的。Sr同位素比值在過去100 Ma來的演化呈現(xiàn)出逐漸上升的趨勢(shì)(圖2), 在約88.7 Ma時(shí)出現(xiàn)低谷, 從大約40 Ma時(shí)上升的速率增大。有學(xué)者提出, 海底高速擴(kuò)張時(shí)期, 同時(shí)也是洋中脊火山活動(dòng)較強(qiáng)時(shí)期, 會(huì)伴隨海平面上升, 導(dǎo)致大量幔源Sr進(jìn)入海水, 引起海水的87Sr/86Sr值降低(Pitman, 1978), 且88.7 Ma時(shí)(海侵期)出現(xiàn)的低谷驗(yàn)證了海平面上升與海水Sr同位素組成的密切關(guān)系(趙文金和萬曉樵, 2002)。自40 Ma開始,87Sr/86Sr值則與構(gòu)造密切相關(guān)(黃成剛等, 2006)。因?yàn)樽?0 Ma開始, 海水87Sr/86Sr值呈現(xiàn)逐漸上升趨勢(shì), 這與青藏高原的第一期隆升時(shí)間相吻合(施雅風(fēng)等, 1998), 并且與喜馬拉雅抬升及其引起的風(fēng)化機(jī)制的改變和侵蝕輸入增加有關(guān)(Richter et al., 1992), 這些都證明了喜馬拉雅–青藏高原隆升對(duì)過去40 Ma間海水87Sr/86Sr值的變化產(chǎn)生了重要影響。此外Schildgen et al. (2014)對(duì)地中海海盆的研究也發(fā)現(xiàn), Sr同位素組成的變化除了與海平面有關(guān)之外, 還顯示了與氣候的相關(guān)性; 張之遠(yuǎn)等(2002)在對(duì)太平洋結(jié)殼的研究中也顯示了海水Sr同位素組成變化與氣候相關(guān)。

圖2 100 Ma來海水Sr同位素演化曲線(據(jù)McArthur et al., 2012)

Sr同位素在海洋研究中除了用于示蹤, 在定年研究中也具有一定的意義。因?yàn)楹Ｑ蟪练e物中87Rb/86Sr比值極低(<0.0012), 所以沉積物中的Sr同位素組成幾乎不受衰變影響, 這使得Sr同位素地層學(xué)方法曾被用于定年(DePaolo and Ingram, 1985)。因?yàn)镾r具有全球海洋均一性的特征, 使得沉積物中的Sr具有全球?qū)Ρ纫饬x。將沉積物中的Sr同位素組成變化曲線與海水的 Sr 同位素演化標(biāo)準(zhǔn)曲線進(jìn)行匹配, 即可得到樣品的年齡(Jones and Jenkyns, 2001)。但是Sr的擴(kuò)散率(約為2×10?5cm2/a)較高(Henderson and Burton, 1999), 可能會(huì)與周圍海水發(fā)生同位素交換, 因而該方法獲得的樣品年齡具有一定的不準(zhǔn)確性。

3 海洋中Nd和Pb同位素的演化及應(yīng)用

海水的Nd和Pb含量都極低, 只有幾ng/kg, 直接測(cè)量海水的Nd、Pb同位素組成存在困難, 經(jīng)過研究者們探索發(fā)現(xiàn), 海洋中的自生沉積物能夠記錄并保存海水的Nd、Pb同位素組成變化。

有研究嘗試從鈣質(zhì)有孔蟲中提取Nd同位素組成(Palmer and Elderfield, 1985), 由于無法與鐵錳氧化物包層分離, 這些測(cè)量的有效性一直存在爭(zhēng)議。隨著更加可靠的分離技術(shù)的發(fā)展, Vance and Burton (1999)首次采用一系列氧化–還原溶液清洗浮游有孔蟲獲得了可靠的Nd同位素組成, 并認(rèn)為這些數(shù)據(jù)可以代表表層海水的Nd同位素組成。該方法也被成功應(yīng)用于之后的一些研究中(Burton and Vance, 2000; Klevenz et al., 2008)。但利用有孔蟲來恢復(fù)海水Nd同位素的最大缺點(diǎn)是, 有孔蟲中的Nd含量很低(<1 mg/kg), 要挑選出足夠量的有孔蟲耗時(shí)耗力。

另一種受關(guān)注的海水Nd同位素載體是有孔蟲表層的鐵錳氧化物包層。這種包層獲得Nd的途徑還不是很清楚, 但可以確定的是包層中的Nd來源于海水, 所以鐵錳氧化物仍然被應(yīng)用于海水Nd同位素組成的研究。該方法已被成功用于大西洋與北冰洋等多個(gè)海域的海水Nd同位素演化和相關(guān)的洋流及環(huán)境變化研究中(Rutberg et al., 2000; Godfrey, 2002; Piotrowski et al., 2004, 2008; Gutjahr et al., 2008; Haley et al., 2008; Pahnke et al., 2008)。

海洋中的水成鐵錳結(jié)殼也是海水Nd同位素的載體之一。其中Nd含量通常為10～100 mg/kg, 遠(yuǎn)高于海水Nd元素含量, 因此便于進(jìn)行同位素分析。過去對(duì)全球主要大洋鐵錳結(jié)殼Nd同位素的研究揭示, 最早約80 Ma以來海水Nd同位素的演化趨勢(shì), 很好地限定了全球主要洋流的Nd同位素組成。過去由于缺乏精準(zhǔn)的定年方法, 無法識(shí)別生長(zhǎng)間斷, 限制了這種載體的應(yīng)用, 但之后Klemm et al. (2005)采用Os同位素地層學(xué)方法準(zhǔn)確地識(shí)別了生長(zhǎng)間斷, 為結(jié)殼提供了定年基礎(chǔ), 并應(yīng)用于太平洋結(jié)殼的分析, 這種方法顯示出其具有巨大的應(yīng)用前景(姚會(huì)強(qiáng)等, 2018)。

海洋磷酸鹽、碳酸鹽、魚齒類(Vennemann and Hegner, 1998; Martin and Haley, 2000)和魚殘(Stille et al., 1996)等其他被用于重建海水Nd同位素組成的自生沉積物, 多數(shù)難以保存連續(xù)的記錄。下面, 將主要評(píng)述鐵錳結(jié)殼的Nd和Pb同位素的演化歷史, Sr同位素因在結(jié)殼中的相關(guān)研究很少, 故而接下來將不討論Sr同位素。結(jié)殼的采樣點(diǎn)及位置信息詳見表1。

表1 結(jié)殼的采樣點(diǎn)分布位置信息

續(xù)表1:

3.1 海洋的Nd-Pb同位素演化

3.1.1 北大西洋的Nd-Pb同位素演化

北大西洋深層水(north atlantic deep water, NADW)是控制全球溫鹽環(huán)流系統(tǒng)和全球氣候的關(guān)鍵因素之一。北大西洋西部的2個(gè)結(jié)殼(BM1969.05和ALV539)記錄了過去40 Ma間NADW的放射成因同位素的演化(圖3、4), 它們的Nd和Pb同位素組成的顯著特征是, Nd和Pb同位素組成在3 Ma之前不變, 之后Nd同位素組成、207Pb/206Pb值和208Pb/206Pb值降低,206Pb/204Pb值上升(Burton et al., 1997, 1999; Reynolds et al., 1999)。

NADW在過去3 Ma間的變化被解釋為拉布拉多海水(Labrador Seawater)的深水貢獻(xiàn)增加所致(Burton et al., 1997), 拉布拉多海水的Nd值為?13.9±0.4 (Lacan and Jeandel, 2005), 是由巴芬灣地區(qū)的古老太古代陸殼風(fēng)化輸入導(dǎo)致, 該陸殼的Nd值低至?40(Hemming et al., 1998)。此外, 海道關(guān)閉也有可能會(huì)引起這種變化, 比如大約3.5 Ma, 巴拿馬河道關(guān)閉使得太平洋水體進(jìn)入大西洋的通量減小, 同時(shí)北大西洋深層水流加強(qiáng)抑制了大西洋南部水體進(jìn)入北大西洋(Burton et al., 1997)。但是, 大西洋與太平洋通過巴拿馬河道進(jìn)行的深層水交換在3.5 Ma之前已經(jīng)終止(Haug and Tiedemann, 1998; Reynolds et al., 1999)。因此, 海道的關(guān)閉可能不是引起NADW的Nd同位素變化的主要原因。巴拿馬高緯度地區(qū)風(fēng)化機(jī)制的變化也被認(rèn)為是原因之一。北半球冰期(約2.7 Ma)增加的碎屑輸入, 有可能會(huì)導(dǎo)致Nd同位素組成的下降。與此同時(shí), 北半球冰期強(qiáng)烈的物理侵蝕有利于放射成因的Pb的釋放, 因?yàn)椴粩嘤行碌膸r石表面暴露。這些過程還導(dǎo)致了Nd值和206Pb/204Pb值之間呈負(fù)相關(guān)關(guān)系, εNd值和207Pb/206Pb、208Pb/206Pb值之間呈正相關(guān)關(guān)系(Frank and O’Nions., 1998; Frank et al., 1999a)。北冰洋沉積巖心的錳微結(jié)核的Nd和Pb同位素組成發(fā)生變化(Winter et al., 1997), NADW的Hf同位素組成同時(shí)下降, 也證實(shí)了北大西洋風(fēng)化機(jī)制變化的重要性(Frank, 2002)。

北大西洋東部的結(jié)殼121DK與西部結(jié)殼具有相似的同位素組成變化趨勢(shì), 而65GTV則有著不同的演化趨勢(shì)(Abouchami et al., 1999)。在過去的3 Ma間, 結(jié)殼121DK的Pb和Nd同位素組成的變化反映了NADW從西部平流至東部(Abouchami et al., 1999),但是Frank (2003)認(rèn)為大西洋東部和西部的Nd、Pb同位素組成的相似性更可能是由拉布拉多海水流經(jīng)大西洋東部導(dǎo)致的。而65GTV的Pb和Nd同位素組成更多地反映了地中海流水(mediterranean outflow water, MOW)的演化, 以及可能受撒哈拉塵埃的影響(Abouchami et al., 1999)。

因此, 北大西洋西部深層水的Nd和Pb同位素組成的變化可能是由于加拿大和格陵蘭的古老克拉通地區(qū)的風(fēng)化輸入增強(qiáng)或者拉布拉多海水的輸入量增加引起, 北大西洋東部的Nd和Pb同位素組成變化則因?yàn)槔祭嗪Ｋ鹘?jīng)大西洋東部(Frank et al., 2003)引起, 此外, MOW的貢獻(xiàn)(Nd=?9.4±0.3)可能也是重要的影響之一(Tachikawa et al., 2004)。

太平洋數(shù)據(jù)據(jù)Abouchami et al., 1997; Ling et al., 1997, 2005; Frank et al., 1999b; Chen et al., 2013。印度洋數(shù)據(jù)據(jù)Frank and O’Nions, 1998; O’Nions et al., 1998。大西洋數(shù)據(jù)據(jù)Burton et al., 1997; Abouchami et al., 1999。

3.1.2 南大洋的Nd-Pb同位素演化

因?yàn)槟蠘O環(huán)流(antartic circumpolar current, ACC)水體50%來自NADW, 所以, 南大洋是研究NADW強(qiáng)度的最合適的地點(diǎn), 南大洋深水Nd同位素組成的變化能夠反映NADW混入南大洋的強(qiáng)度(Frank, 2002)。

南大洋結(jié)殼的Nd同位素組成在過去14 Ma間沒有明顯變化, 過去3 Ma間也幾乎沒有變化。對(duì)于該現(xiàn)象最合理的解釋是, 從北半球冰期(約3 Ma)開始, NADW輸入到南大洋的量減少了約14%～37% (Frank, 2002)。因?yàn)楸卑肭虮谝鸬娘L(fēng)化作用使得NADW的Nd同位素比值降低, 這樣只有在NADW的輸入量減少的情況下, 才能使南大洋的Nd同位素組成相對(duì)不變。Pb同位素?cái)?shù)據(jù)的特征同樣表明, 在過去的3 Ma間, 南大洋的Pb同位素組成趨向南大洋的現(xiàn)代值。但是因?yàn)镻b還受區(qū)域來源輸入的影響, 所以無法利用Pb同位素組成的變化對(duì)NADW的輸入量進(jìn)行定量分析。

3.1.3 太平洋的Nd-Pb同位素演化

太平洋鐵錳結(jié)殼的Nd、Pb同位素在過去的50～60 Ma間顯示了良好的可比性。結(jié)殼CD29-2和D11-1的Nd值分別從?5.8和?5平穩(wěn)上升, 大約在3～5 Ma時(shí), 均達(dá)到最大值, 約為?2.8; 3～5 Ma之后,Nd值開始減少(圖4)。結(jié)殼VA13-2在過去26 Ma顯示了相似的同位素變化模式, 但是比其他的太平洋中部結(jié)殼的Nd值低(Ling et al., 1997), 這可能與長(zhǎng)期存在的低Nd值的南極底層水(antarctic bottom water, AABW)平流進(jìn)入太平洋深水有關(guān)(Ling et al., 1997)。Abouchami et al. (1997)對(duì)深水結(jié)殼VA13-2在過去10 Ma的研究中也顯示了南部成分水(southern component water, SCW)對(duì)它的影響。巴拿馬海道附近的結(jié)殼GMAT 14D的Nd值在過去7 Ma間也具有相似的趨勢(shì), 但是比結(jié)殼CD29-2和D11-1的Nd值高, 可能是中美洲島弧風(fēng)化的塵埃物質(zhì)增加導(dǎo)致(Frank et al., 1999b)。結(jié)殼CJ01、CB12和CLD01的Nd同位素組成變化趨勢(shì)相似, 但不同的是, 它們的Nd值在3～5 Ma沒有明顯的峰值, 從?4.5逐漸增長(zhǎng)到?3.8, 推測(cè)有可能受太平洋周圍火山弧風(fēng)化以及火山活動(dòng)增加的影響(Ling et al., 2005)。北太平洋西部深水結(jié)殼MDD53和淺水結(jié)殼MKD13的Nd同位素變化趨勢(shì)完全不同。MKD13在中新世從?4.5逐漸增加到?3.2, 之后幾乎不變; 與之相反, MDD53在同時(shí)期趨于穩(wěn)定(?4.1 ～ ?4.8), 之后從?4.6增加到?3.2, 推測(cè)與SCW有關(guān)(Hu et al., 2012)。

北太平洋中部結(jié)殼的Nd同位素組成在3～5 Ma之前呈現(xiàn)持續(xù)增加的趨勢(shì), 有可能是太平洋周圍的島弧物質(zhì)增加所致(Frank, 2002; Ling et al., 2005)。但是Pb同位素組成的變化表示太平洋島弧的風(fēng)化加強(qiáng)發(fā)生在過去10 Ma間(van de Flierdt et al., 2004a), 新生代太平洋島弧的急劇形成發(fā)生在晚新世和第四紀(jì), 因此, 僅島弧的增加無法解釋西部結(jié)殼從中新世開始的同位素組成變化(Hu et al., 2012)。所以可能還受到海洋循環(huán)的影響, 比如SCW通過北太平洋西部邊界流入太平洋, 但是SCW流經(jīng)途中的結(jié)殼Tasman的Nd同位素組成沒有發(fā)生相應(yīng)的變化。結(jié)合印尼海道開始關(guān)閉的時(shí)間以及太平洋和印度洋只能通過印尼海道進(jìn)行較淺層水(<2000 m)的交換, 上述現(xiàn)象很可能是SCW由印尼海道進(jìn)入太平洋引起的(Hu et al., 2012)。較深層的結(jié)殼可能與經(jīng)北太平洋西部邊界進(jìn)入的SCW加強(qiáng)有關(guān)。

太平洋數(shù)據(jù)來自Abouchami et al., 1997; Ling et al., 1997, 2005; Frank et al., 1999b; Hu et al., 2012; Chen et al., 2013。印度洋數(shù)據(jù)來自Frank and O’Nions., 1998; O’Nions. et al., 1998。大西洋數(shù)據(jù)來自Abouchami et al., 1999; Burton et al., 1997。

3～5 Ma之后, 北太平洋中部結(jié)殼的Nd同位素組成降低, 有人歸因于NADW通過環(huán)極洋流進(jìn)入太平洋。根據(jù)南大洋的印度洋部分的同位素變化(O’Nions et al., 1998), NADW在3 Ma后輸入南大洋的通量減少, 與觀察到的結(jié)殼Nd同位素組成變化不符, 因此首先排除NADW的影響。風(fēng)塵輸入被認(rèn)為是Nd同位素變化的重要控制因素。因?yàn)閬喼揎L(fēng)塵輸入太平洋的通量在3 Ma左右增加了1個(gè)數(shù)量級(jí)(Rea, 1994), 與Nd同位素組成變化的時(shí)間一致, 推測(cè)亞洲風(fēng)塵通量變化造成了Nd同位素組成的變化。然而Nd同位素沒有對(duì)風(fēng)塵輸入的增加做出對(duì)應(yīng)的變化, 從而認(rèn)為環(huán)太平洋的火山島弧風(fēng)化是Nd同位素組成變化的原因(Ling et al., 2005)。

總之, 風(fēng)塵輸入變化對(duì)Nd同位素組成的變化影響很小甚至可以不考慮。太平洋結(jié)殼的Nd同位素組成從中新世到上新世的變化主要受控于印尼海道關(guān)閉所引起的海洋循環(huán)的變化。而從上新世開始, 除了島弧風(fēng)化輸入的影響, 印尼海道關(guān)閉造成的影響也因?yàn)槠渫耆P(guān)閉時(shí)間的不確定性備受爭(zhēng)議(Srinivasan and Sinha, 1998; Cane and Molnar, 2001; Gourlan et al., 2008)。盡管北太平洋西部結(jié)殼的Nd同位素組成變化驗(yàn)證了印尼海道關(guān)閉的重要性, 但是對(duì)太平洋其他地區(qū)的結(jié)殼的影響仍需考證。

來自北太平洋的結(jié)殼顯示了相似的Pb同位素(206Pb/204Pb、207Pb/204Pb和208Pb/204Pb)組成演化趨勢(shì)(Abouchami et al., 1997; Christensen et al., 1997; Ling et al., 1997; Frank et al., 1999b): 從白堊紀(jì)晚期到45 Ma間下降, 之后上升,第四紀(jì)又下降。北太平洋Pb同位素的來源以及輸入海洋的途徑, 有很多的爭(zhēng)議。太平洋海水Pb同位素比值(von Blanckenburg et al., 1996)低于大西洋海水Pb同位素比值, 說明了太平洋海水的Pb可能有更年輕的來源, 例如環(huán)太平洋分布著的較為年輕的島弧。因此推測(cè)島弧很可能是北太平洋的Pb來源(Ling et al., 1997)。不同的是, Christensen et al. (1997)認(rèn)為大陸風(fēng)化與海洋循環(huán)共同控制太平洋Pb同位素的演化, 這與對(duì)結(jié)殼VA13-2的研究(Abouchami et al., 1997)中發(fā)現(xiàn)繞極環(huán)流對(duì)太平洋海水Pb的貢獻(xiàn)相一致。

風(fēng)塵輸入被認(rèn)為是太平洋Pb的重要來源(Jones et al., 2000; Godfrey, 2002; Ling et al., 2005)。因?yàn)橹袊?guó)黃土的濾取部分與北太平洋中部結(jié)殼第四紀(jì)的Pb同位素組成相似, Jones et al. (2000)認(rèn)為亞洲黃土的風(fēng)塵輸入有可能是中北太平洋Pb的主要來源。另外中北太平洋結(jié)殼的Pb同位素組成變化趨勢(shì)與北太平洋沉積核心GPC3相似(Godfrey, 2002; Ling et al., 2005), 因此認(rèn)為風(fēng)塵輸入可能是整個(gè)新生代中北太平洋深海Pb的主要來源。然而, 在過去3 Ma間, 亞洲風(fēng)塵通量增加, 中太平洋海水的Pb同位素組成并沒有發(fā)生變化, 從而認(rèn)為火山噴發(fā)形成的大氣氣溶膠是北太平洋Pb的主要來源(Pettke et al., 2002)。隨后, Klemm et al. (2007)認(rèn)為火山氣溶膠在大氣中會(huì)有效混合, 因此能夠控制中北太平洋深水Pb同位素組成, 而中國(guó)黃土濾取部分與結(jié)殼Pb同位素組成的相似有可能因?yàn)閮烧叨际芑鹕綒馊苣z沉積控制。同時(shí), 赤道附近水體的有效混合可能會(huì)加強(qiáng)Pb同位素均一化特征, 導(dǎo)致無法區(qū)分大氣傳輸與水體傳輸(Meynadier et al., 2008)。新生代早期, 推測(cè)206Pb/204Pb值降低是因?yàn)榻Y(jié)殼遠(yuǎn)離火山活動(dòng)(輸入放射性Pb同位素), 之后又受到了高度均一化的“赤道帶”的影響(Meynadier et al., 2008)。但是, 晚第四紀(jì)的Pb同位素分布特征沒有顯示與火山活動(dòng)相關(guān)的區(qū)域性(Klemm et al., 2007)。最近的研究表明, 新生代早期(45 Ma前)的火山活動(dòng)貢獻(xiàn)作用不大, 美洲大陸輸入是主要來源; 新生代晚期(45 Ma后)西太平洋弧來源影響變大, 其中在45～20Ma間, 北太平洋東部有熱液輸入, 20 Ma后有亞洲風(fēng)塵的輸入, 而大氣氣溶膠對(duì)同位素組成變化沒有影響(Chen et al., 2013)?？傊? 北太平洋 Pb同位素組成主要受大陸風(fēng)化輸入影響, 而不受海洋循環(huán)的影響。

3.2 海洋Nd-Pb同位素演化對(duì)全球構(gòu)造活動(dòng)的記錄和響應(yīng)

3.2.1 巴拿馬海道對(duì)海洋Nd-Pb同位素組成的影響

古地理的變化促進(jìn)或限制具有不同同位素特征的海洋和盆地進(jìn)行水體交換, 表現(xiàn)為相關(guān)海盆的同位素組成發(fā)生變化。其中引起最多關(guān)注的是巴拿馬海道的關(guān)閉, 該海道的關(guān)閉以南美和北美間出現(xiàn)陸橋?yàn)闃?biāo)志(約為3.5 Ma)(Keigwin, 1992), 但是海道的關(guān)閉時(shí)間及其對(duì)海洋循環(huán)以及全球氣候的影響一直存在爭(zhēng)議。太平洋和加勒比海深海微生物比較表明, 約從4.7 Ma開始, 加勒比海與太平洋中有孔蟲O同位素組成差別變大, 表明了太平洋與加勒比海交流減少(鄭新源和凌洪飛, 2008), 而加勒比海和赤道東太平洋浮游有孔蟲中的O同位素證實(shí)了上述結(jié)論(Pettke et al., 2002), 這與加勒比海沉積物結(jié)果相一致(Meynadier et al., 2008)。關(guān)于海道關(guān)閉的影響有很多的說法。首先, 巴拿馬海道的關(guān)閉使得北半球冰期推后了幾百年(Stanley, 1995), 由沉積物得到的結(jié)果證明NADW生成速率在海道關(guān)閉的時(shí)增加(4.6 Ma), 這與太平洋和大西洋深水得到有孔蟲的C同位素比較結(jié)果一致(Ravelo and Andreasen, 2000)。

利用鐵錳結(jié)殼的放射成因同位素記錄研究巴拿馬海道關(guān)閉對(duì)海洋循環(huán)的影響取得了一定的進(jìn)展(Frank et al., 1999b; Reynolds et al., 1999)。巴拿馬海道太平洋一側(cè)的結(jié)殼(GMAT 14D)記錄著過去7 Ma間巴拿馬附近的Nd、 Pb同位素組成, 發(fā)現(xiàn)Nd同位素組成只顯示了微小的變化, 而Pb幾乎沒有變化(Frank et al., 1999b)。由此推測(cè)如果Nd同位素組成的變化是由于巴拿馬海道的關(guān)閉引起, 那么由質(zhì)量守恒定律推測(cè), 在巴拿馬海道完全關(guān)閉前(3～4 Ma), 大西洋對(duì)太平洋深水的貢獻(xiàn)低于5%。而在巴拿馬海道大西洋一側(cè), 位于墨西哥灣中Blake海臺(tái)的結(jié)殼BM1963.897記錄著巴拿馬海道關(guān)閉引起的海洋循環(huán)的變化。當(dāng)巴拿馬海道關(guān)閉, 太平洋水體會(huì)停止流入大西洋。而在巴拿馬海道關(guān)閉前, 南大西洋淺層水體向北偏移流向太平洋也會(huì)導(dǎo)致Blake海臺(tái)水體的Nd和Pb的同位素組成發(fā)生變化(Reynolds et al., 1999)。

大約2～3 Ma, 結(jié)殼BM1963.897的Nd和Pb同位素組成與北大西洋西部更深水層的結(jié)殼發(fā)生了相似的變化(Reynolds et al., 1999)。這很可能是海盆內(nèi)NADW混合的結(jié)果。在3 Ma之前, Blake海臺(tái)水體顯示了與其他遠(yuǎn)離巴拿馬海道的北大西洋結(jié)殼不同的同位素組成, 而在8～5 Ma間, Nd同位素組成下降,206Pb/204Pb值在6.5 Ma前增加, 這些變化被解釋為太平洋海水平流進(jìn)入大西洋的量逐漸減少。上述數(shù)據(jù)表明, 巴拿馬海道從大約5 Ma開始關(guān)閉, 與通過沉積物測(cè)試(Haug and Tiedemann, 1998)獲得的結(jié)果一致。巴拿馬海道的關(guān)閉時(shí)間進(jìn)一步確定, 推進(jìn)了巴拿馬海道與氣候變化關(guān)系的研究進(jìn)展。有研究推測(cè)巴拿馬海道在大約4.6 Ma關(guān)閉, 不可能是北半球冰期開始(大約2.7 Ma)的直接原因(Reynolds et al., 1999), 也有研究認(rèn)為巴拿馬海道關(guān)閉直接導(dǎo)致了上新世早期氣候變暖, 而不是降溫(Frank, 2002)。

3.2.2 印度洋的放射成因同位素演化與喜馬拉雅隆起

過去30 Ma, 印度洋一直是喜馬拉雅隆起侵蝕產(chǎn)物的匯聚地, 孟加拉國(guó)和印度河扇的沉積物證明了這一點(diǎn)(Burton and Vance, 2000)。因此推測(cè), 在這段時(shí)間內(nèi), 印度洋溶解的微量金屬同位素組成也受到喜馬拉雅侵蝕產(chǎn)物的影響, 海水的Sr同位素組成變化表明了喜馬拉雅的侵蝕信號(hào)。

圖3、4分別記錄了印度洋中部結(jié)殼SS-663的Nd同位素組成演化和206Pb/204Pb值演化結(jié)果。結(jié)殼所在位置的沉降和板塊構(gòu)造漂移都可能引起周圍海水的同位素組成變化。結(jié)殼SS-663所處的位置從始新世的碳酸鹽補(bǔ)給層(carbonate compensation depth, CCD)到現(xiàn)在的CCD以下, 下降了2 km。該結(jié)殼從26 Ma開始生長(zhǎng), 被認(rèn)為是CCD的古深度與結(jié)殼最初形成的深度重合所致(Banakar and Hein, 2000)。此外, 在過去的53 Ma, 結(jié)殼從它最初的位置向EN移動(dòng)了2200 km。這些垂直和水平的移動(dòng)表現(xiàn)為結(jié)殼的碎屑顆粒提供量和生長(zhǎng)結(jié)構(gòu)的改變, 以及主要的地球化學(xué)元素組成的變化, 但是結(jié)殼的放射成因同位素記錄沒有明顯的信號(hào)。

結(jié)殼SS-663的Nd同位素組成相對(duì)Pb同位素組成變化比較穩(wěn)定(圖3、4),Nd值在現(xiàn)今印度洋深水Nd值(?7.4 ～ ?8)范圍內(nèi)(Albarède et al., 1997),喜馬拉雅風(fēng)化物質(zhì)(Nd=?16±2)的大量輸入(Derry and France-lanord,1996)沒有明顯改變印度洋深水的Nd同位素儲(chǔ)庫(kù)。相比之下,206Pb/204Pb值從18.6增加到如今18.9, 變化最顯著的是在20～8 Ma之間(圖3), 歸因于喜馬拉雅的侵蝕輸入(Frank and O’Nions, 1998)主要來自片麻巖和淡色花崗巖。因?yàn)樵赑b-Pb同位素圖中, 結(jié)殼的Pb同位素組成與這些巖石的Pb同位素組成相似。

3.3 氣候?qū)Ｑ驨d、Pb同位素組成的影響

氣候與海洋循環(huán)之間的密切關(guān)系是很多研究的熱點(diǎn)。海水Nd同位素組成演化與氣候變化的指標(biāo)結(jié)合研究可以很好地論證氣候與洋流之間的關(guān)系。

南大西洋兩個(gè)鉆孔沉積物的Fe-Mn氧化物的Nd同位素變化與底棲有孔蟲的C同位素變化具有很好的相關(guān)性, 表明冰期時(shí)流入南大西洋的北大西洋深水減弱甚至關(guān)閉(Rutberg et al., 2000)。之后更高精度的Nd同位素變化研究表明(Piotrowski et al., 2005), 冰期開始時(shí), 底棲有孔蟲的O同位素先增加, 意味著冰蓋增多, 底層水變冷; 隨后C同位素組成正漂, 2 ka之后Nd同位素組成下降。北太平洋的2個(gè)鐵錳結(jié)殼的Pb同位素(207Pb/206Pb和208Pb/206Pb)組成與底棲有孔蟲的O同位素組成在始新世–漸新世變化的一致性(Christensen et al., 1997)也表明Pb同位素組成的變化可能與氣候變化有關(guān)。

4 結(jié)論和展望

放射成因同位素為古海洋環(huán)境的重建提供了重要信息, 主要是古氣候或古地理變化引起的古環(huán)流模式, 由風(fēng)化機(jī)制、風(fēng)化強(qiáng)度或構(gòu)造隆升變化引起的輸入變化, 以及海底擴(kuò)張或縮小引起的海平面變化。這些信息是理解海洋環(huán)境與大陸之間關(guān)系的重要紐帶。目前, 海洋的放射成因同位素研究已經(jīng)取得了一定的成果, 并具有很好的發(fā)展前景。以下是對(duì)本綜述的一些總結(jié)以及延伸:

(1) 海洋Nd、Pb同位素作為強(qiáng)有力的地球化學(xué)手段在示蹤海水Nd和Pb物質(zhì)來源、海洋循環(huán)、構(gòu)造演化以及古海洋環(huán)境變化方面具有廣泛而重要的應(yīng)用前景。

(2) 太平洋海水Pb同位素組成的變化被認(rèn)為可能與全球氣候有關(guān), 但是相關(guān)研究很少, 仍然需要更多的研究數(shù)據(jù)證明與完善兩者間的具體聯(lián)系。

(3) 目前能獲得的Nd、Pb同位素信息只能追溯到晚白堊紀(jì), 研究時(shí)代更久遠(yuǎn)的古海水Nd、Pb同位素信息將對(duì)重建更早的古海水放射成因同位素具有重大意義。

致謝:感謝青島海洋地質(zhì)研究所的孫治雷研究員和自然資源部第二海洋研究所的董彥輝副研究員對(duì)本文提出的寶貴意見。

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Study on the evolution and tracing of marine Sr, Nd, and Pb isotopic composition

ZENG Xianglan1, 2, LI Jie1*, ZHANG Jing1, 2, YAO Huiqiang3, 4

(1. State Key Laboratory of Isotope Geochemistry, Guangzhou Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guangzhou 510640, Guangdong, China; 2. University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China; 3. Guangzhou Marine Geological Survey, China Geological Survey, Guangzhou 510075, Guangdong, China; 4. MLR Key Laboratory of Marine Mineral Resource, Ministry of Natural Resources, Guangzhou 510760, Guangdong, China)

Radiogenic isotopes in seawater have great potential for tracing the paleoceanic environment and paleoclimate. This article briefly reviews the applications of Nd and Pb isotopes in the ocean circulation and material sources of three major oceans and their relationship with paleoclimate and paleogeography, as well as the indications of Sr isotopes on sea level changes in the past 100 Ma. Studies have shown that the Nd isotope composition of seawater is mainly affected by the ocean circulation and island arc weathering input, that of Pb is affected by the continental material input, and that of Sr is mainly affected by the Himalayan-Tibetan uplift. Current challenges include accurately identifying isotopic information based on an accurate dating method, determining the isotopic composition changes with longer ages, and exploring the relationship between long-term isotopic composition changes and the climate.

Nd isotope; Pb isotope; Sr isotope; paleoclimate; paleoceanic environment

P597.1

A

0379-1726(2022)05-0598-13

10.19700/j.0379-1726.2022.05.008

2020-10-26;

2020-12-15

國(guó)家自然科學(xué)基金(41673008)資助。

曾香蘭(1996–), 女, 博士研究生, 地球化學(xué)專業(yè)。E-mail: zengxianglan@gig.ac.cn

李杰(1977–), 男, 研究員, 主要從事元素與同位素分析技術(shù)及其應(yīng)用研究工作。E-mail: jieli@gig.ac.cn