無電學(xué)接觸型氮化鎵基Micro-LED器件光電性能

許海龍，陳孔杰，陳培崎，周雄圖，2，郭太良，2，吳朝興，2，張永愛，2*

（1.福州大學(xué) 物理與信息工程學(xué)院，福建 福州 350116；2.中國福建光電信息科學(xué)與技術(shù)創(chuàng)新實(shí)驗(yàn)室，福建 福州 350108）

1 引 言

微型發(fā)光二極管（Micro-light emitting diode，Micro-LED）具有高亮度、高分辨率、高壽命、低功耗、低延遲、低成本、寬工作溫度范圍等優(yōu)點(diǎn)，在新型顯示技術(shù)[1,2]、光通信[3]、固態(tài)照明[4]等領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用。通常，把芯片尺寸小于50 μm的發(fā)光芯片定義為Micro-LED芯片[5]。隨著5G技術(shù)的發(fā)展，通信技術(shù)與顯示領(lǐng)域的AR/VR、3D顯示和超高清視頻等技術(shù)相結(jié)合[6-9]，將進(jìn)一步推動Micro-LED顯示技術(shù)和產(chǎn)業(yè)發(fā)展。此外，在高分辨率穿戴式顯示、柔性顯示、透明顯示、光通信、光生物醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域[10-15]，Micro-LED顯示都將占據(jù)著重要地位。

然而，隨著Micro-LED芯片尺寸減小，將出現(xiàn)高良率巨量轉(zhuǎn)移與鍵合、芯片電極與驅(qū)動背板的高穩(wěn)定性接觸等問題，對Micro-LED器件制備工藝提出了極高挑戰(zhàn)；此外，由于Micro-LED器件還存在電極吸光和襯底散熱難的技術(shù)問題，器件工作中接觸電阻會產(chǎn)生焦耳熱，導(dǎo)致器件性能下降[16-20]。2020年，吳等提出了一種無電學(xué)接觸（Non-electric contact，NEC）驅(qū)動氮化鎵基（GaN）Micro-LED器件[21-24]，為解決上述問題提供了一種全新的技術(shù)方案。該團(tuán)隊(duì)在垂直結(jié)構(gòu)Micro-LED芯片兩端施加高頻交流電壓產(chǎn)生高頻交變電場使得Micro-LED芯片內(nèi)部的空穴和電子向多量子阱區(qū)（Multiple quantum wells，MQWs）發(fā)生移動，并在MQWs發(fā)生復(fù)合發(fā)光，已證實(shí)垂直方向交變電場能驅(qū)動NEC Micro-LED器件。目前，Micro-LED芯片結(jié)構(gòu)主要有垂直結(jié)構(gòu)、倒裝和正裝結(jié)構(gòu)，因此，施加電場可以選擇垂直方向和水平方向。垂直方向電場是指電場兩端分別位于p-GaN上方與n-GaN或藍(lán)寶石襯底下方，電場線方向與器件垂直。而水平方向電場則是電場兩端分別位于p-GaN上方與n-GaN上方，兩端電場線互相平行。

水平方向電場驅(qū)動Micro-LED器件與垂直方向電場驅(qū)動器件相比[22,24]，前者不用剝離藍(lán)寶石襯底，可以直接利用倒裝或正裝的Micro-LED芯片進(jìn)行制備，減少了工藝流程。但是，這種器件結(jié)構(gòu)的缺點(diǎn)是需要更高的驅(qū)動電壓或更強(qiáng)的電場來進(jìn)行驅(qū)動。因此，本文設(shè)計并制備了一種水平結(jié)構(gòu)的無電學(xué)接觸型Micro-LED（NEC Micro-LED）器件，在器件絕緣層表面施加交流驅(qū)動電壓，利用產(chǎn)生交變電場研究了NEC Micro-LED器件的伏安特性（Current-voltage，I-V）、亮度-頻率（Luminancefrequency，L-F）特性、發(fā)光延遲和阻抗-頻率（Impedance-frequency，I-F）特性等光電性能。

2 實(shí) 驗(yàn)

2.1 樣品制備

2.1.1 Micro-LED芯片制備

圖1（a）是本實(shí)驗(yàn)NEC GaN基Micro-LED器件結(jié)構(gòu)示意圖?；谒浇Y(jié)構(gòu)型的Micro-LED器件從上至下分別為p-GaN、MQWs、n-GaN、藍(lán)寶石襯底以及沉積于p-GaN和n-GaN表面的Al2O3絕緣層，器件總厚度大約為6.8 μm（不包含藍(lán)寶石襯底）。圖1（b）為NEC Micro-LED器件驅(qū)動示意圖。該器件制備包括Micro-LED芯片制備和Al2O3絕緣層制備。首先，利用金屬有機(jī)化學(xué)氣相沉積（Metal-organic chemical vapor deposition，MOCVD）在藍(lán)寶石襯底上依次生長AlN成核層（5 nm）、GaN緩沖層（4 μm）、n-GaN層（2 μm）、MQWs層141 nm和p-GaN層0.65 μm，其 中MQWs層中 的勢阱層In0.2Ga0.8N為3 nm，勢壘層GaN為15 nm，共7個周期（8個壘7個阱）。整個外延片厚度約為6.8 μm（不包括藍(lán)寶石襯底的厚度）。然后，利用光刻技術(shù)和ICP干法刻蝕對生長后的外延片進(jìn)行刻蝕，裂片后得到無接觸電極的Micro-LED芯片，尺寸為37 μm×94 μm，光學(xué) 顯微鏡圖片如圖1（c）所示。圖1（d）展示了Micro-LED芯片的SEM形貌圖，從圖中可以看出芯片生長質(zhì)量良好，可以用于無電學(xué)接觸的交流電場驅(qū)動。

圖1（c）是本實(shí)驗(yàn)NEC Micro-LED器件使用的芯片表面形貌圖，該芯片的封裝結(jié)構(gòu)為正裝結(jié)構(gòu)。圖1（d）是該芯片的SEM形貌圖。圖1（e）是通過有限元仿真軟件仿真得到的NEC Micro-LED器件的電場線分布。NEC Micro-LED器件電場的形成源于器件兩端所加的電壓降，從圖中可以看出，電場線分布是從器件一端的絕緣層開始，穿過p-GaN層、多量子阱層、n-GaN層，到器件另一端的絕緣層。

圖1 （a）NEC Micro-LED器件結(jié)構(gòu)示意圖；（b）器件驅(qū)動示意圖；（c）光學(xué)形貌圖；（d）SEM形貌圖；（e）NEC Micro-LED器件的電場線分布圖。Fig.1（a）Schematic diagram of NEC GaN-based Micro-LED device.（b）Driving model of the device.（c）Optical image.（d）SEM image.（e）Electric field distribution of NEC Micro-LED device.

2.1.2 絕緣層制備

為了實(shí)現(xiàn)Micro-LED器件的無電學(xué)接觸，本實(shí)驗(yàn)采用原子層沉積（Atomic layer deposition，ALD）技術(shù)在Micro-LED芯片的p-GaN和n-GaN表面沉積Al2O3絕緣層。利用ALD技術(shù)所制備的Al2O3薄膜具有均勻性、致密性[25]、膜厚可控等特點(diǎn)，能夠滿足本實(shí)驗(yàn)對無電學(xué)接觸型Micro-LED水平結(jié)構(gòu)器件的電學(xué)性能測試。圖2為ALD技術(shù)在Micro-LED芯片表面沉積Al2O3薄膜工藝流程圖。

圖2 ALD沉積Al2O3薄膜示意圖Fig.2 Schematic diagram of Al2O3 film deposited by ALD

整個反應(yīng)過程的方程式[26]如下所示：

總體反應(yīng)式為：

經(jīng)過一個循環(huán)反應(yīng)過程，Micro-LED芯片表面生長一層Al2O3薄膜，重復(fù)150個循環(huán)，就能在芯片表面生長15 nm的Al2O3薄膜。至此，本實(shí)驗(yàn)無電學(xué)接觸型GaN基Micro-LED器件已制備完成。

2.2 樣品表征

圖3為未鍍絕緣層的Micro-LED芯片在直流驅(qū)動模式下的光電性能。圖3（a）為Micro-LED器件的I-V特性曲線，與傳統(tǒng)LED的I-V特性曲線類似。處于反向截止區(qū)域時，隨著反向電壓逐漸增大，反向電流非常小且?guī)缀醣３植蛔?，?10 V偏壓范圍內(nèi)測得的最大反向電流約為3.18×10-4μA，且反向擊穿電壓高于-10 V；處于正向電壓區(qū)時，I-V曲線呈現(xiàn)非線性特性。當(dāng)正向電壓低于開啟電壓時，電流幾乎為0 A；當(dāng)正向電壓高于開啟電壓時，電流隨電壓呈指數(shù)增長。從圖3（a）還可以發(fā)現(xiàn)，該Micro-LED器件的開啟電壓大于+5 V，高于Micro-LED器件的開啟電壓。這是因?yàn)楸緦?shí)驗(yàn)中Micro-LED器件的n-GaN和p-GaN上并未制備電極，n-GaN和p-GaN與外電極之間未形成歐姆接觸，因此，器件開啟電壓會遠(yuǎn)高于傳統(tǒng)Micro-LED器件。圖3（b）是Micro-LED器件相對亮度與電壓的關(guān)系曲線，因?yàn)镸icro-LED器件發(fā)光亮度的值較小，實(shí)驗(yàn)對亮度進(jìn)行歸一化處理。從圖3（b）看出，器件亮度隨電壓變化趨勢與其伏安特性曲線基本相同。在外部電壓大于開啟電壓后，亮度隨電壓呈指數(shù)增長。本實(shí)驗(yàn)采用光譜儀（Everfine，SRC-200M）測試不同電壓下的電致發(fā)光（Electroluminescence，EL）光譜，實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖3（c）所示，發(fā)光波長范圍為410～500 nm，峰值波長約為455 nm，半峰寬約為16.4 nm。圖3（d）展示了器件中心波長與相對亮度隨電壓的變化關(guān)系，隨著驅(qū)動電壓增加，器件發(fā)光相對亮度增大，中心波長僅有±0.8 nm漂移，說明器件穩(wěn)定性高，可用于制備本實(shí)驗(yàn)的NEC Micro-LED器件。

圖3 直流模式下Micro-LED器件的光電性能。（a）I-V曲線；（b）亮度-電壓曲線；（c）不同電壓下的EL光譜；（d）中心波長和EL強(qiáng)度隨電壓變化關(guān)系圖。Fig.3 Photoelectric performance of Micro-LED device in DC mode.（a）I-V curve.（b）Relative luminance versus voltage.（c）EL spectra at different voltages.（d）Central wavelength of EL spectrum versus voltage and EL intensity versus voltage.

3 結(jié)果與討論

3.1 伏安特性

本實(shí)驗(yàn)在SCG真空探針臺（SEMISHΛRE，SCG-0-2）上進(jìn)行，并采用函數(shù)信號發(fā)生器（RIGOL，DG4162）結(jié)合功率放大器（Aigtek，ATA-2161）對器件進(jìn)行驅(qū)動，驅(qū)動電壓峰峰值（Vpp）最高可達(dá)1 600 V，頻率最高可達(dá)150 kHz。與傳統(tǒng)直流模式下的Micro-LED伏安特性不同，本實(shí)驗(yàn)采用驅(qū)動信號為不同頻率的正弦波，測試的器件電流都為交流峰值電流（Ipeak）。圖4為不同頻率下回路中的I-V關(guān)系。從圖中可以看出，電流隨著頻率的增大而增大，且電流與電壓基本呈線性關(guān)系。這是因?yàn)樗浇Y(jié)構(gòu)的無電學(xué)接觸Micro-LED器件在電路模型上可以等效成電阻與電容并聯(lián)，電容的容抗隨頻率的增加而降低，因此在相同的電壓下，頻率越高電流越大。此外，電阻和電容所構(gòu)成的等效阻抗在固定的頻率下可以認(rèn)為是恒定的，因此，I-V曲線基本呈線性關(guān)系。

圖4 不同頻率下的I-V曲線（Ipeak-Vpp）Fig.4 I-V curves at different frequencies（Ipeak-Vpp）

3.2 亮度-頻率特性

實(shí)驗(yàn)中利用信號發(fā)生器產(chǎn)生20Vpp的驅(qū)動信號，通過光電倍增管（DM0090C）采集不同頻率下器件的亮度，并對電路中的電流進(jìn)行采集，實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖5所示。從圖5（a）中可以看出，隨著頻率的增高，亮度會呈現(xiàn)先上升后下降的趨勢，當(dāng)頻率達(dá)到f0=25 MHz附近時，亮度達(dá)到最大。且在器件的發(fā)光頻率范圍內(nèi)，頻率對電流的影響不大，電流基本保持不變?？梢哉J(rèn)為此時發(fā)光的增強(qiáng)與頻率的增高有關(guān)。從圖5（b）可以看出，電流大小在3 MHz后開始趨于穩(wěn)定，并在12 MHz左右達(dá)到峰值，最后趨于平穩(wěn)。這說明在固定電壓下，在器件發(fā)光頻率范圍內(nèi)，頻率的變化對電流的影響很小，且存在一個可以使水平結(jié)構(gòu)的NEC Micro-LED器件亮度達(dá)到最大的最佳頻率點(diǎn)。

圖5 (a)NEC Micro-LED器件L-F特性曲線，插圖為器件發(fā)光照片;(b)NEC Micro-LED器件I-F特性曲線。Fig.5(a)L-F curve of NEC Micro-LED device.The inset is a luminous image of the device.(b)I-F curve of NEC Micro-LED device.

當(dāng)NEC Micro-LED器件亮度到達(dá)最佳發(fā)光頻率點(diǎn)后，繼續(xù)增大頻率，器件的亮度會隨著頻率的增大逐漸變小直至為零。這是因?yàn)樵诟哳l電場下，器件內(nèi)的電子與空穴在量子阱區(qū)內(nèi)未能發(fā)生充分復(fù)合發(fā)光。而在更高頻率的電場下，電子與空穴甚至還未能運(yùn)動到量子阱區(qū)，導(dǎo)致器件在高頻下不能產(chǎn)生復(fù)合發(fā)光。

3.3 發(fā)光延遲特性

為了研究器件的發(fā)光延遲特性，本實(shí)驗(yàn)采用雪崩光電探測器（Thorlabs，APD120A2/M）和示波器，在1 MHz頻率、100 V峰峰值的交流電下，采集器件的電流與相對亮度，實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖6所示，圖中黑色曲線為回路電流，紅色曲線為相對亮度。從圖中可以看出，相對亮度的峰值滯后于回路中的電流峰值，表明器件的發(fā)光存在延遲效應(yīng)，其主要原因是器件本身的電容電路特性。此外，從相對亮度曲線還發(fā)現(xiàn)，該器件只在交流信號的正半周期發(fā)光。這說明器件在正半周期發(fā)光完成之后，未復(fù)合的內(nèi)部載流子也會在絕緣層兩端累積。當(dāng)器件工作狀態(tài)在交流信號的負(fù)半周期時，累積的載流子會被釋放，使器件內(nèi)部的載流子回到平衡狀態(tài)。因此，交流信號的負(fù)半周期對器件發(fā)光也將起到至關(guān)重要的作用。

圖6 NEC Micro-LED器件發(fā)光延遲特性Fig.6 Luminescence delay characteristics of NEC Micro-LED device

3.4 阻抗-頻率特性

傳統(tǒng)的Micro-LED器件可以等效成電容與電阻并聯(lián)，因此NEC Micro-LED器件的電路模型也可等效成RC（Resistor-capacitance，RC）電路，該RC電路由Micro-LED芯片與外部Al2O3絕緣層的等效電容串聯(lián)而成。NEC Micro-LED器件的電容由兩部分組成，一部分是與傳統(tǒng)Micro-LED器件一樣，可以把Micro-LED當(dāng)作一個電容與電阻并聯(lián)的電路，另一部分電容是由器件兩端的Al2O3絕緣層所構(gòu)成。峰值電壓和峰值電流不在同一時間產(chǎn)生是RC電路的特性，這也是導(dǎo)致上節(jié)NEC Micro-LED器件出現(xiàn)發(fā)光延遲的原因之一。整個回路的等效RC電路模型如圖7（a）所示。

圖7 （a）NEC Micro-LED器件等效電路;（b）器件阻抗(|Z|)-頻率曲線和電容(Cp)-頻率曲線。Fig.7（a）Equivalent circuit model of NEC Micro-LED.（b）Impedance(|Z|)versus frequency and capacitance(Cp)versus frequency.

在RC電路中，電容的容抗XC由下列公式[27]給出：

其中ω=2πf，f為交流信號頻率，C為電容。定義XC1為Micro-LED的等效電容所對應(yīng)的容抗，XC2為外部絕緣介質(zhì)層構(gòu)成的電容所對應(yīng)的容抗，R1為Micro-LED內(nèi)部等效電阻，R2為外電路的串聯(lián)電阻。Micro-LED的等效阻抗Z1可以由以下公式給出：

因此，整個RC等效電路的總阻抗Z可歸結(jié)為如下公式：

由以上公式可知，等效電路的總阻抗Z由電阻和電容確定，而回路中等效阻抗和電容與驅(qū)動信號的頻率密切相關(guān)。因此，實(shí)驗(yàn)中利用精密阻抗分析 儀（Tong Hui，TH2851）測 得 無 電 學(xué) 接 觸 型Micro-LED器件的電容和等效阻抗，實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖7（b）所示。圖中的黑色曲線為器件的等效阻抗Z隨頻率f變化的曲線，紅色曲線是器件的電容Cp隨頻率f變化的曲線。從圖中可以看出，器件的等效阻抗Z隨頻率f的增大而減小。當(dāng)頻率f大于某個特定的頻率時，阻抗Z保持不變。回路中的電流I等于驅(qū)動電壓U與等效阻抗Z的比值。在驅(qū)動電壓U保持不變的情況下，回路電流I會隨著頻率f的增大呈現(xiàn)先增大后趨于穩(wěn)定。從圖中的紅色曲線可以看出，器件的電容在頻率20 MHz之前幾乎保持8 pF，當(dāng)頻率f繼續(xù)增大，電容Cp會迅速增加到77 pF后會突變至負(fù)值，這是Micro-LED在高頻下的負(fù)電容效應(yīng)。實(shí)驗(yàn)中的器件出現(xiàn)負(fù)電容的頻率大概在53 MHz，負(fù)電容出現(xiàn)的原因主要?dú)w結(jié)于注入MQWs的載流子輻射復(fù)合[28-29]。從這點(diǎn)可以說明，NEC Micro-LED器件在高頻率和低電壓條件下也能發(fā)光。但由于函數(shù)信號發(fā)生器所提供的頻率有限，本實(shí)驗(yàn)只能通過增大器件的驅(qū)動電壓點(diǎn)亮NEC Micro-LED器件。

4 實(shí)驗(yàn)原理分析

NEC Micro-LED器件是利用加在Micro-LED兩端的高頻電場使Micro-LED內(nèi)部的空穴和電子向多MQWs發(fā)生移動，并在MQWs發(fā)生復(fù)合發(fā)光。圖8為NEC Micro-LED器件在一個交流信號周期內(nèi)的能帶及載流子輸運(yùn)示意圖。當(dāng)施加正向電壓時，n-GaN區(qū)域內(nèi)的自由電子與p-GaN區(qū)域內(nèi)的空穴漂移到MQWs中并發(fā)生輻射復(fù)合[30]，如圖8（a）所示。由于雙絕緣層的存在，外部載流子無法注入Micro-LED器件，Micro-LED內(nèi)部將很快重新建立熱力學(xué)平衡，如圖8（b）所示因?yàn)槎鄶?shù)載流子的漂移運(yùn)動會在Micro-LED的兩端形成一個類似PN結(jié)中空間電荷區(qū)的耗盡層，并產(chǎn)生一個感生電場屏蔽外電場。在感生電場的作用下，大部分載流子的擴(kuò)散運(yùn)動將被限制，導(dǎo)致輻射復(fù)合終止。在同一個周期內(nèi)的反向偏壓到來時，由于多數(shù)載流子的漂移，正半周期所形成的感生電場會被消除。當(dāng)反向偏壓增大到一定程度時，電子從p-GaN轉(zhuǎn)移到n-GaN，空穴從n-GaN轉(zhuǎn)移到p-GaN，如圖8（c）所示。最后，在反向偏壓下器件會再一次達(dá)到熱力學(xué)平衡，此時n-GaN和p-GaN都處于電荷累積狀態(tài)，如圖8（d）所示。在n-GaN和p-GaN積累的電子和空穴會形成電荷累積層，并產(chǎn)生屏蔽外部電場的感生電場。累積的電荷會在下一個周期的正偏壓到來時用于輻射復(fù)合，感生電場也會隨之消失。

圖8 NEC Micro-LED的能帶及載流子輸運(yùn)示意圖。（a）正向偏置電壓下的載流子轉(zhuǎn)移示意圖；（b）正向偏置電壓下器件的穩(wěn)態(tài)能帶圖；（c）反向偏置電壓下的載流子轉(zhuǎn)移示意圖；（d）反向偏置電壓下器件的穩(wěn)態(tài)能帶圖。Fig.8 Schematic of energy band and carrier transport of NEC Micro-LED device.（a）Schematic of carrier transfer under forward bias.（b）Schematic of steady-state energy band under forward bias.（c）Schematic of carrier transfer under reverse bias.（d）Schematic of steady-state energy band under reverse bias.

因此，NEC Micro-LED器件在周期性交流電場驅(qū)動下實(shí)現(xiàn)周期性發(fā)光，且在正向偏壓電壓下通過MQWs層載流子與反向偏壓的相同。然而，由于電子在反向偏壓下很難通過漂移運(yùn)動跨越MQWs層，導(dǎo)致作用于電致發(fā)光的正向載流子受到反向載流子的限制。由于NEC Micro-LED器件發(fā)光的電子和空穴均來源于器件本身固有的載流子，沒有外部注入，因此，NEC Micro-LED器件亮度會比直流電注入模式下低，未來可通過調(diào)整交流信號的電壓幅值、頻率等方法，也可通過改變器件兩端絕緣層厚度來改善NEC Micro-LED器件的光電性能。

5 結(jié) 論

本文設(shè)計了一種基于水平結(jié)構(gòu)的NEC Micro-LED器 件，并 利 用ALD技 術(shù) 在p-GaN和n-GaN兩端沉積Al2O3絕緣層，實(shí)現(xiàn)器件與外部電極之間無電學(xué)接觸，成功地制備了一種NEC Micro-LED器件，并研究了器件的I-V、L-F特性、發(fā)光延遲特性及Z/Cp-F等光電特性。結(jié)果表明，NEC Micro-LED器件電路模型可等效成RC電路，等效阻抗隨著頻率的增大呈現(xiàn)先減小后趨于穩(wěn)定趨勢，且器件在頻率53 MHz附近出現(xiàn)負(fù)電容現(xiàn)象。在固定頻率下，回路等效阻抗也是固定的，器件I-V特性呈線性關(guān)系。隨著頻率增加，器件亮度呈現(xiàn)出先上升后下降的趨勢，當(dāng)頻率f0=25 MHz時，亮度達(dá)到最大。此外，由于整個回路的等效電路呈現(xiàn)容性，NEC Micro-LED器件具有發(fā)光延遲特性，即發(fā)光響應(yīng)滯后于回路中的電流。NEC Micro-LED器件在交流電場驅(qū)動下能實(shí)現(xiàn)Micro-LED芯片內(nèi)部固有載流子的周期性輻射復(fù)合發(fā)光，為未來Micro-LED顯示技術(shù)發(fā)展提供了新思路。

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