邢福宏,畢娟娟,周 云
(海南省輻射環(huán)境監(jiān)測站,???571126)
210Po 為天然α 放射性核素,α 粒子能量為5.3 MeV,半衰期為138.4 d,它屬于極毒放射性核素,廣泛分布于自然界,是人類天然輻射本底的重要組成部分。空氣氣溶膠中的210Po 主要來自大氣中222Rn 的衰變,222Rn 是一種放射性惰性氣體,主要源于地殼中226Ra 的衰變,極易從土壤中析出。210Po 可通過氣溶膠的形式進入人體,并主要分布于人體軟組織,不易排出體外[1-2],是天然放射性核素中對人體劑量貢獻較高的核素之一。本文通過監(jiān)測海口市大氣氣溶膠的210Po 放射性活度水平,估算其所致公眾內(nèi)照射的待積有效劑量,研究結(jié)果對于治理環(huán)境,控制污染源,保護公眾健康顯得尤為重要。
氣溶膠210Po 分析目前國內(nèi)尚無現(xiàn)成的國家標準或行業(yè)標準,故參考《食品安全國家標準 食品中放射性物質(zhì)釙-210 的測定》(GB 14883.5—2016)和生態(tài)環(huán)境部輻射環(huán)境監(jiān)測技術中心的分析方法,即樣品預處理前加入釙-209 作為示蹤劑,經(jīng)“硝酸-硫酸-高氯酸”酸體系溶解富集后形成鹽酸體系,在純金屬銀片上進行自沉積。
采樣點位于海口市紅旗站(自動監(jiān)測站),采樣時間為2021年1月至2021年12月,采樣設備為超大流量顆粒物采樣器,采樣流量為800 m3/h,樣品采集頻次為1 次/月。
首先取氣溶膠濾膜一部分(采樣體積大于500 m3),剪碎放入250 mL 燒杯;往燒杯中加入1.0 mL209Po示蹤劑,加入1 mL 濃硫酸,加入15 mL 濃硝酸,置于水浴鍋中加熱蒸發(fā)至近干,加濃硝酸重復處理一次,使得濾膜樣品加熱浸溶成膨松狀。接著,加入3~5 mL 高氯酸,置于電熱板上加熱,并使用玻璃棒不斷攪拌,直至不冒白煙或者白煙稀少。冷卻后加入5 mL 濃鹽酸,置于水浴鍋中加熱,并使用玻璃棒不斷攪拌,直至濃鹽酸蒸發(fā)至干,重復一次。加入0.5 mol/L 鹽酸,分2 次水浴加熱浸取,過濾,棄去殘渣,控制濾液體積為60~70 mL。利用銀片對210Po 選擇性高的特點,釙能夠得到很好的純化富集。然后,控制濾液酸度為0.5 mol/L,在溫度為90 ℃,攪拌速度為600 r/min 的條件下連續(xù)自沉積1~2 h。最后,銀片置于α 譜儀連續(xù)測量48 h。
儀器選用Canberra 公司α 譜儀,探測器類型為鈍化離子注入平面硅,探測器面積分別為450 mm2、600 mm2、900 mm2、1 200 mm2,分辨率分別不大于18 keV、22 keV、25 keV、32 keV,效率分別不小于12%、15%、20%、24%。
2021年,??谑写髿庵?10Po 監(jiān)測結(jié)果比活度的范圍為0.04~0.32 mBq/m3,平均值為0.13 mBq/m3。比活度水平月變化趨勢如圖1所示,可見4—9月比活度比較低,范圍為0.04~0.13 mBq/m3;10—12月和1—3月比活度比較高,范圍為0.10~0.32 mBq/m3;比活度水平月變化較大,最大比值可達到8 倍。季節(jié)變化規(guī)律非常明顯,總體呈現(xiàn)夏秋季低、春冬季高的特點。曹鐘港等[3]指出,杭州市大氣中210Po 也呈冬高夏低的季節(jié)變化規(guī)律,即5—9月處于降低階段,10月至翌年4月處于上升階段;全球的變化規(guī)律亦基本一致,即7—8月處于較低水平,11—12月處于較高水平。
圖1 2021年氣溶膠釙-210 比活度水平月變化趨勢
??谑形挥诤D鲜”辈?,屬于熱帶季風氣候,風向的季節(jié)性很強,夏季風(4—9月)東南風因熱帶海洋暖氣團向北擴張而形成,天氣多炎熱潮濕,雖然夏秋季天氣高溫炎熱,氡的析出率較高,但是其間臺風、暴雨比較多,大氣中氣溶膠被雨水沖刷到地表,大大減小大氣中的210Po 含量。蘇玲玲等[1]研究了降雨對210Po 比活度降低的影響,發(fā)現(xiàn)持續(xù)的降雨(暴雨天氣)對大氣中釙-210 的沖刷作用比較明顯,所以這期間受海洋性氣團的作用,210Po 含量隨之降低;冬季風(10月至翌年3月)東北風因極地大陸冷氣團向南伸展而形成,天氣干燥而少雨清冷。張靜等[2]研究認為,陸地氣團中222Rn 活度濃度比海洋氣團高,陸地氣團為2~10 Bq/m3,而海洋氣團約為0.1 Bq/m3,可見秋冬季受到大陸性含有高值的222Rn 氣團的影響比較明顯,增加了大氣中210Po 濃度。
大氣中210Po 主要來源于大氣中222Rn 的衰變,2021年??谑写髿庵须北然疃确秶鸀?~14 Bq/m3,均值為11 Bq/m3,??谑写髿庵?10Po 和氡的季節(jié)變化規(guī)律基本一致。氡的比活度受到氡析出率影響,張靜等[2]指出,222Rn 的陸地平均析出率為1 300~1 800 Bq/(m2·d),海洋平均析出率為17 Bq/(m2·d),可知大氣中的222Rn 主要是從地球表面陸地析出的。??谑薪孛嫣?22Rn/210Po 的比例約為8.5×104。
我國部分地區(qū)近地表氣溶膠210Po 比活度水平如表1所示,海口市氣溶膠210Po 比活度和廈門市、深圳市比較接近,但低于其他地區(qū),全球近地面大氣210Po 的參考值為0.05 mBq/m3。曹鐘港等[3]研究認為,大氣中210Po 比活度較高,這與我國能源消耗以燃煤為主有密切關系。210Po 隨煤燃燒后的飛灰排放,而飛灰中含有較多的210Po。海口市基本沒有燃煤企業(yè)、磷化工企業(yè)和煤礦開采企業(yè),所以大氣氣溶膠中210Po水平總體較低。
表1 我國部分地區(qū)近地表氣溶膠210Po 比活度
呼吸攝入天然放射性核素是公眾接受內(nèi)照射的來源之一,根據(jù)大氣氣溶膠中210Po 的含量,計算其所致公眾內(nèi)照射劑量是非常必要的。參考國際輻射防護委員會提供的肺模型和呼吸模型,根據(jù)《電離輻射防護與輻射源安全基本標準》(GB 18871—2002)給出的待積有效劑量轉(zhuǎn)換系數(shù)和推薦的計算方法,即可計算出該地區(qū)大氣210Po 所致公眾內(nèi)照射的待積有效劑量。對于大于17 歲的公眾來說,吸入210Po 所致內(nèi)照射的待積有效劑量系數(shù)為3.3×10-6Sv/Bq。人一天呼吸的氣體體積約為23 m3,根據(jù)該標準進行計算[5],210Po 所致公眾內(nèi)照射的待積有效劑量范圍為1.1~8.9 μSv/a,平均值為3.6 μSv/a。
??谑写髿庵?,210Po 比活度范圍為0.04~0.32 mBq/m3,平均值為0.13 mBq/m3,210Po 比活度和氣候變化關系密切,受海洋暖氣團和大陸冷氣團交替變化影響較大,總體呈現(xiàn)夏秋季低、春冬季高的特點。海口市氣溶膠210Po 比活度和廈門市、深圳市比較接近,而低于我國北方地區(qū)。大氣中主要的放射性核素是氡及其短壽命子體,而210Po 含量僅為它們的0.8‰。210Po 所致公眾內(nèi)照射的待積有效劑量范圍為1.1~8.9 μSv/a,平均值為3.6 μSv/a,小于公眾照射年有效劑量1 000 μSv/a,年平均值約占公眾照射年有效劑量的3.6‰,可見大氣氣溶膠中210Po 所致公眾內(nèi)照射的待積有效劑量較低。