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    區(qū)域大氣環(huán)境模擬系統(tǒng)RegAEMS的研究進展

    2022-10-27 01:24:18徐北瑤王體健莊炳亮李蒙蒙南京大學大氣科學學院南京江蘇210023
    中國環(huán)境科學 2022年10期
    關鍵詞:大氣化學區(qū)域

    羅 干,徐北瑤,王體健,李 樹,莊炳亮,謝 旻,李蒙蒙 (南京大學大氣科學學院,南京 江蘇 210023)

    數值模式通過綜合大氣、物理、化學、生物以及數學、計算機等多學科的研究進展,系統(tǒng)描述大氣中各種非線性過程,考慮不同物種之間的相互影響與轉化,再現不同過程在大氣成分演變中的作用,在不同尺度上進行酸沉降、光化學煙霧、灰霾等大氣復合污染過程的模擬,已經與外場觀測、實驗室模擬成為大氣環(huán)境研究的重要手段[1].

    20世紀90年代后期,人們提出“一個大氣”的概念,將整個大氣作為研究對象,能夠在各個空間尺度上模擬所有大氣物理和化學過程的第三代空氣質量模式系統(tǒng)逐步發(fā)展起來.與此同時,我國科學家一直致力于發(fā)展適用于中國地區(qū)的大氣環(huán)境模式,相繼研發(fā)了多個具有自主知識產權的空氣質量模式,代表性的有中國科學院大氣物理研究所建立的嵌套網格空氣質量預報模式系統(tǒng)(NAQPMS)[2]、中國氣象科學研究院發(fā)展的化學天氣數值預報系統(tǒng)(CUACE)[3]和南京大學開發(fā)的區(qū)域大氣環(huán)境模擬系統(tǒng)(RegAEMS)[4]等.伴隨著研究的深入、技術的發(fā)展和持續(xù)的應用,我國自主研發(fā)的空氣質量模式的功能也在不斷的更新和改進,逐步發(fā)展融合了大氣污染來源解析、集合預報、大氣化學資料同化等先進技術,在 2008年北京奧運會、2010年上海世博會等重大活動空氣質量保障以及日??諝赓|量預報和大氣污染管控等業(yè)務工作中發(fā)揮了積極作用.

    南京大學自 1994年以來開始發(fā)展區(qū)域大氣環(huán)境模擬系統(tǒng) RegAEMS,經過多年的開發(fā)和應用實踐,RegAEMS在大氣環(huán)境模擬和空氣質量預測、空氣污染與氣候變化相互作用、大氣污染來源解析和協(xié)同控制等方面成為很好的研究工具.本文主要介紹RegAEMS的發(fā)展歷程和系統(tǒng)框架,針對近年來的模式改進開展了性能驗證,并指出了模式未來的發(fā)展方向和應用前景.

    1 RegAEMS的發(fā)展和應用

    1.1 發(fā)展歷程

    區(qū)域大氣環(huán)境模擬系統(tǒng)RegAEMS的發(fā)展歷程(見表1)大體可以歸納為3個階段.

    表1 RegAEMS的發(fā)展歷程Table 1 The history of RegAEMS

    1994年,發(fā)展了NJURADM(南京大學區(qū)域酸沉降模型),包括氣象模式和酸雨模式兩個部分, 氣象模式輸出的氣象要素場提供給酸雨模式, 酸雨模式則可以輸出SO2、NOx、SO42-、NO3-等大氣污染物濃度和酸沉降量.氣象模式采用美國PSU/ NCAR的中尺度氣象模式 MM4,酸雨模式考慮了影響酸雨形成的排放、輸送、沉降、轉化等復雜的物理化學過程,主要用于酸雨的個例模擬.

    2000年,RegADMS(區(qū)域酸沉降模型)在NJURADM基礎之上進一步對大氣化學過程作合理簡化,建立不同條件下 SO2、NOx轉化率的數據庫,直接為模式調用,并對液相化學和濕清除過程進行了參數化處理.氣象模式采用 MM5,這樣得到的工程模式既考慮了大氣化學過程的非線性,又具有較高的計算效率,可以用來模擬計算季或年等較長時間尺度的區(qū)域大氣污染物濃度和酸沉降分布.

    2004年以后,在 RegADMS基礎之上逐步加入了二次無機氣溶膠、沙塵氣溶膠、海鹽氣溶膠、二次有機氣溶膠、汞化學等模塊,并增加了支持美國新一代氣象研究和預報模式 WRF、澳大利亞 CSIRO發(fā)展的 TAPM 模式等氣象模式輸出數據的接口,支持多層嵌套網格方案,增加了區(qū)域和行業(yè)大氣污染來源解析模塊、二氧化碳/甲烷模塊、有機氮沉降模塊,形成了模擬性能比較全面的RegAEMS.

    經過20多年的發(fā)展,RegAEMS具備了第3代空氣質量模式的主要特征,可以用來模擬主要區(qū)域大氣污染物濃度、溫室氣體濃度和大氣硫氮沉降,開展區(qū)域或城市空氣質量預報和大氣污染來源解析.

    1.2 框架結構

    RegAEMS主要應用于數百至數千公里尺度大氣污染物排放對區(qū)域大氣環(huán)境的影響,該系統(tǒng)包括中尺度氣象模式和區(qū)域大氣環(huán)境模式兩個部分,氣象模式輸出的氣象要素場提供給大氣環(huán)境模式,大氣環(huán)境模式則考慮了影響大氣污染物分布的排放、輸送、沉降、轉化等復雜的大氣物理和化學過程,實現對大氣復合污染的模擬和預測.

    RegAEMS支持多層嵌套網格;氣象模式采用中尺度氣象模式WRF、MM5或TAPM;大氣環(huán)境模式為AEM,其中輸送和擴散計算采用有限正定上游差分方案和顯式Crank-Nikson方案,干沉降采用3層阻力模型,氣相化學采用濃縮的 CBMZ,考慮了汞化學過程;無機氣溶膠采用Isorropia、二次有機氣溶膠采用SOGGAM或VBS、考慮了沙塵氣溶膠和海鹽氣溶膠以及自然源排放.

    RegAEMS 可以輸出 SO2、NOx、PM10、PM2.5、CO、O3、硫酸鹽(SO42-)、硝酸鹽(NO3-)、銨鹽(NH4+)、黑碳(BC)、有機碳(OC)、二次有機氣溶膠(SOA)、海鹽、沙塵、汞(Hg)等大氣污染物濃度、雨水中SO42-、NO3-、NH4+等離子濃度、硫氮沉降量以及對受體點上的區(qū)域源和行業(yè)源的貢獻率.RegAEMS的框架結果見圖1,詳細介紹可以參見專著《區(qū)域大氣環(huán)境-化學-氣候模擬》[34].

    圖1 區(qū)域大氣環(huán)境模擬系統(tǒng)RegAEMS的框架Fig.1 The framework of regional atmospheric environment simulation system RegAEMS

    1.3 近期改進

    2018年以來,針對大氣污染應用實踐的需要,對RegAEMS做了幾個方面的改進:

    1.3.1 大氣污染數值源解析 陳璞瓏等[28]基于區(qū)域大氣環(huán)境模式(RegAEMS)和正定矩陣因子分解法受體模型(PMF)發(fā)展了顆粒物來源解析技術,以2014年南京青奧會為例,開展了PM2.5的來源解析研究.所發(fā)展的將數值模型和受體模型相結合的方法不僅提高了顆粒物來源解析結果的時空分辨率,還可以實現對未來污染天氣下的顆粒物來源貢獻分析,從而為大氣重污染應急管控提供科學依據.

    王德羿等[31]在RegAEMS中開發(fā)了大氣污染來源解析模塊 APSA(Air Pollution Source Apportionment).RegAEMS-APSA包含了完整的大氣物理和化學過程,采用標記追蹤的方式,從污染源出發(fā),對排放進入大氣中的各類污染氣體和顆粒物進行標記,追蹤污染物在大氣中平流、擴散、化學轉化和干濕沉降等過程,再根據污染物的標識情況進行統(tǒng)計分析,從而實現對不同地區(qū)、不同行業(yè)污染源排放對目標城市大氣污染物濃度的貢獻解析.RegAEMS-APSA模塊既可以計算出污染期間SO2、NO2、O3、CO、PM2.5、PM10等六種大氣污染物的空間和行業(yè)來源貢獻情況,也可以給出逐時的解析結果.

    1.3.2 甲烷 黃滿堂等[29]以2015年中國各省的統(tǒng)計年鑒資料為基礎,利用IPCC 清單指南、國內外排放因子研究結果及統(tǒng)計方法和動力學方法,從能源活動(煤炭開采和油氣系統(tǒng))、農業(yè)活動(反芻動物、稻田排放和秸稈露天燃燒)、自然源排放(自然濕地和植被排放)、廢棄物處理(固體廢棄物、工業(yè)污水和生活污水)和人工濕地等幾個主要方面,對中國地區(qū)的 CH4排放進行定量估計.編制了 CH4動態(tài)排放清單,并將其應用到 RegAEMS中.此外,考慮了有關CH4的化學反應,并引入到模式的氣相化學模塊中,實現了對甲烷濃度的數值模擬.

    1.3.3 大氣有機氮沉降 趙雄飛[30]在 RegAEMS中增加了甲胺的排放、化學過程和沉降過程,重點考慮了大氣有機脂肪胺中的一甲胺(MMA)、二甲胺(DMA)、三甲胺(TMA).甲胺在大氣中的反應消除過程主要考慮三種:第一,與氫氧自由基反應;第二,與臭氧反應;第三,與三氧化氮反應.在甲胺類物質模擬的基礎上,進行有機氮沉降通量的計算,從而完善了大氣有機氮沉降的模擬.

    1.3.4 硫酸鹽 羅干等[32]在 RegAEMS中加入硫酸鹽生成的一些新機制,包括:

    1)硫氮氧化機制

    2)鐵錳氧化機制

    通過 TMI催化途徑(PTMI+O2)形成的異質 SO42-的生產率可以表示如下:

    式中:3600s/h是時間轉換因子;96g/mol是SO42-的摩爾質量.ALWC(mg/m3)是氣溶膠含水量,由ISORROPIA II熱力學平衡模型模擬計算得出.

    1.3.5 二次有機氣溶膠 二次有機氣溶膠(SOA)是PM2.5的重要組成成分,SOA是由氣相光化學產生的半揮發(fā)性有機化合物的氣體-顆粒分配形成的,僅包含這種SOA形成機制的模型通常會低估SOA濃度以及氧碳比(O/C).為了改善模式對二次有機氣溶膠(SOA)的低估,加入VBS[35]方案,把SOA分成4個等級(bin),并且考慮了氧化過程的光化學老化.

    液相化學反應對SOA的生成具有重要作用,進一步在 RegAEMS中加入甲醛(HCHO)、甲醇(CH3OH)、甲磺酸鹽(HMS)的液相生成機制,主要化學反應如表2所示.

    表2 液相SOA 的化學反應式Table 2 Aqueous-phase formula of SOA

    2 RegAEMS的性能檢驗

    選取2019年,利用改進的RegAEMS模擬了我國中東部地區(qū) PM2.5濃度、O3濃度和氮沉降分布.采用二層網格嵌套方案,水平分辨率分別為81,27km.第一層覆蓋整個中國地區(qū)和部分東南亞國家,第二層覆蓋中國東部地區(qū).排放清單采用清華大學開發(fā)的中國多尺度排放清單模型[36],版本為2016年.氣象場采用中尺度預報模式(WRF)進行模擬,版本為:WRF3.9.1版本、WPS4.0版本.WRF物理過程參數設置見表3,RegAEMS的參數化方案設置見表4.

    表3 WRF物理參數化方案設置Table 3 WRF settings

    表4 RegAEMS參數化方案設置Table 4 RegAEMS settings

    由圖2可知PM2.5濃度在冬季較高,高值區(qū)主要集中在湖南東部、湖北東部、河南南部、江西西部,這些地區(qū)一月 PM2.5平均濃度大于 65μg/m3,顯著高于其他月份;秋季在陜西、山西、湖北等華中地區(qū)PM2.5月均濃度較高;夏季在西安、太原等地區(qū)部分時間存在 PM2.5污染.模擬的 PM2.5時空分布與之前的研究具有較好的一致性[37-38].

    圖2 中國東部地區(qū)2019年逐月PM2.5濃度分布(μg/m3)Fig.2 Monthly distribution of PM2.5 concentration in eastern China in 2019(μg/m3)

    與其他模式類似[39],RegAEMS模擬的 O3濃度分布呈現明顯的季節(jié)變化(圖3),主要表現為冬季低、夏季高的特征.1~3月和11~12月,我國中東地區(qū)的 O3月均濃度大多低于 55μg/m3,高值區(qū)主要集中在各省市的城市群(例如珠三角).4~10月 O3濃度明顯上升,夏季期間O3濃度最大,河南、湖南、湖北、江蘇、安徽、陜西等地O3月均濃度大于80μg/m3.

    圖3 中國東部地區(qū)2019年不同月份O3濃度分布(μg/m3)Fig.3 Monthly distribution of O3 concentration in eastern China in 2019 (μg/m3)

    2019年大氣氮沉降量分布如圖4所示.氮沉降具有明顯的季節(jié)分布,夏冬季較高,夏季高值主要分布于河南、山西、山西、湖北、湖南等地;冬季在湖北中部,湖南中部,陜西中部地區(qū)略高于其他地區(qū),月度氮沉降量級為0.5~1.4kg N/(hm2·month),這與 Liu等[40]的研究結果基本一致.

    圖4 中國東部地區(qū)2019年逐月氮沉降分布[kg N/(hm2·month)]Fig.4 Monthly distribution of nitrogen deposition in eastern China in 2019 [kg N/(hm2·month)]

    選擇我國中東地區(qū)典型城市,將模擬結果與觀測資料進行對比,采用相關系數(R)、均方根誤差(RMSE)、相對標準偏差(NMB)、相對標準誤差(NME)等指標評估RegAEMS的模擬性能.選擇的城市包括東部沿海城市(南京、杭州、上海)、南部沿海城市(廣州、深圳)、中部城市(武漢、長沙、鄭州).觀測資料來自真氣網(www.aqistudy.cn).

    2019年 PM2.5模擬與觀測的相關系數為0.39~0.50(圖5).總體而言,模擬值略低于實際觀測濃度.全年 RMSE 為19.43~50.30μg/m3,NME 在 0.6左右(表5),表明RegAEMS能夠較好地模擬出PM2.5的變化趨勢.

    表5 PM2.5逐小時模擬濃度評估Table 5 Evaluation of hourly PM2.5 concentration

    圖5 中國東部地區(qū)2019年PM2.5濃度(μg/m3)模擬驗證Fig.5 Comparison of simulated and observed PM2.5 (μg/m3) in eastern China in 2019

    如圖6和表6,對于O3而言,在沿海城市(廣州、深圳、上海),模擬值相對低于觀測值,相關系數在0.40~0.49之間;在內地城市(武漢、長沙、鄭州),O3模擬的相關系數在0.59~0.7之間.整體而言,O3模擬值略低于觀測值,但整體差別較小.相比于 PM2.5,NMB(-0.45~0.05)相對較小,模擬精度更高.

    圖6 中國東部地區(qū)2019年O3濃度(μg/m3)模擬驗證Fig.6 Comparison of simulated and observed O3 (μg/m3) in eastern China in 2019

    表6 O3逐小時模擬濃度評估Table 6 Evaluation of hourly O3 concentration

    將RegAMES的氮沉降模擬結果與基于遙感的年氮沉降月度分布進行對比,發(fā)現兩者的空間分布特征基本一致.結合氮沉降的變化趨勢[41-42]比較發(fā)現,近年來氮沉降總體在減少,在冬季減少尤為明顯,而夏季在湖南、湖北西部、浙江和江蘇部分地區(qū)氮沉降相對較高,變化幅度較小.

    3 結論和展望

    當今的大氣環(huán)境模式已經具有描述多物種、多來源、多過程、多介質、多尺度的綜合特征.一方面,大氣環(huán)境模式本身所考慮的各種理化生過程在不斷完善,而新技術的采用則可以提高模式的模擬和預報性能.另一方面,大氣環(huán)境模式與氣象或氣候模式的關系越來越密切,從各自獨立到相互耦合,已經成為當今地球系統(tǒng)模式的重要組成部分.

    區(qū)域大氣環(huán)境數值模擬系統(tǒng)RegAEMS自1994年開發(fā)以來,經過逐步改進和完善,實現了大氣污染物濃度、酸沉降、光化學污染、霾污染、重金屬元素的模擬,可以用于空氣質量和霧霾天氣預報、大氣污染來源解析和協(xié)同控制、空氣污染和氣候變化等方面的基礎和應用研究.未來計劃將RegAEMS進一步完善,改進溫室氣體(CO2和CH4)的過程模擬,與區(qū)域氣候-化學-生態(tài)模式耦合,實現溫室氣體和污染氣體、區(qū)域氣候、大氣環(huán)境和生態(tài)系統(tǒng)等多要素、多過程模擬.

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