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    用微波改性赤泥從廢水中吸附去除氟離子試驗(yàn)研究

    2022-10-19 12:36:12康澤雙劉中凱張騰飛范澤坤
    濕法冶金 2022年5期
    關(guān)鍵詞:赤泥表面積微波

    田 野,康澤雙,劉中凱,閆 琨,張騰飛,范澤坤

    (1.中鋁鄭州有色金屬研究院有限公司,河南鄭州 450041;2.國家鋁冶煉工程技術(shù)研究中心,河南鄭州 450041)

    工業(yè)含氟廢水量較大,且成分復(fù)雜[1-3]。按國家工業(yè)廢水排放標(biāo)準(zhǔn),氟離子質(zhì)量濃度應(yīng)小于10 mg/L, 所以工業(yè)含氟廢水需處理后才可排放。從廢水中去除氟離子應(yīng)用較廣泛的方法為吸附法和混凝沉淀法[4-6]。

    鋁工業(yè)赤泥堿含量較高,目前國內(nèi)外主要是通過堆存、筑壩、閉庫[7-9]等方式加以處置。赤泥中存在部分活性組分,如鐵、鋁等氧化物及氫氧化物,可作為吸附劑材料。赤泥可通過焙燒、酸化、水熱、添加試劑[10-14]等方法進(jìn)行改性,從而改善其孔道結(jié)構(gòu)及pH,有利于吸附污染物。用微波活化法處理赤泥,可使赤泥內(nèi)部結(jié)晶水分子快速蒸發(fā)而產(chǎn)生空隙;同時(shí)赤泥中的不同礦物吸收微波程度不同,部分礦物晶格發(fā)生畸變產(chǎn)生空隙[15],使得比表面積增大;而且,微波可降低赤泥中的游離堿含量,使pH降低。用微波改性后的赤泥吸附去除水中的Cr(Ⅲ)和Cr(Ⅵ)效果較好[16-17]。

    試驗(yàn)研究了對赤泥進(jìn)行微波改性,并用于從廢水中吸附去除氟離子,以期為赤泥的綜合利用及廢水的凈化處理提供可行材料。

    1 試驗(yàn)部分

    1.1 試驗(yàn)原料、試劑與儀器

    赤泥:取自貴州某氧化鋁廠,過濾烘干,主要化學(xué)成分見表1。

    表1 赤泥的主要化學(xué)成分 %

    試劑:氟化鈉、氯化鈉、碳酸鈉、磷酸,均為分析純;水,去離子水。

    主要設(shè)備:D8 DISCOVER型 X射線衍射儀,EM720KG1-PW型微波發(fā)生器,JSM6360LV型掃描電鏡(JEOL公司),GL224-1SCN型電子天平,XRF-1800型X射線熒光光譜儀(日本島津公司),PXSJ-226型上??祪x離子計(jì)(包含PF-1型氟離子選擇電極、pH電極、232型甘汞電極和鉑金電極),DHG型真空干燥箱,UBE-V0.2L型立式行星高能球磨機(jī),HY-2B型調(diào)速多用振蕩器。

    1.2 試驗(yàn)方法

    赤泥在100 ℃下干燥6 h,經(jīng)過球磨、篩分和超聲波分散,得到未改性赤泥。將未改性赤泥均勻平鋪在坩堝中,置于微波發(fā)生器中央,在不同微波功率下進(jìn)行改性,之后再研磨過40目篩,得改性赤泥。

    2 試驗(yàn)結(jié)果與討論

    2.1 赤泥的表征

    赤泥微波改性前、后XRD圖譜如圖1所示,SEM照片如圖2所示。

    圖1 赤泥微波改性前(a)、后(b)的XRD圖譜

    圖2 赤泥微波改性前(a、b)、后(c、d)的SEM照片

    由圖1看出:微波改性前,赤泥主要成分為水化石榴石、霞石、綠泥石、方解石、伊利石、赤鐵礦、鈣鈦礦和一水硬鋁石,成分復(fù)雜;經(jīng)功率400 W微波改性后,其組成明顯變得簡單,包括石榴石、鈣鈦礦、穩(wěn)定態(tài)骨架結(jié)構(gòu)鋁硅酸鹽。改性后的赤泥具有磁性,說明其中部分Fe2O3轉(zhuǎn)變?yōu)镕e3O4,但Fe2O3和Fe3O4共存時(shí),XRD衍射峰區(qū)分不明顯。

    由圖2看出:微波改性前,赤泥顆粒表面光滑,形狀較規(guī)則,呈多面體晶型結(jié)構(gòu);而微波改性后,表面變得粗糙且存在孔隙。BET測定結(jié)果表明,微波改性前,赤泥比表面積為8.94 m2/g,改性后增大至20.84 m2/g。經(jīng)過微波加熱,赤泥中的部分游離水、結(jié)晶水及氣體快速脫出,使部分顆粒表面變得粗糙不均勻,釋放出部分空隙或活性位點(diǎn),這有利于吸附其他物質(zhì)。

    2.2 用改性赤泥從溶液中吸附氟離子

    2.2.1 改性赤泥用量對氟離子吸附率的影響

    溶液中氟離子質(zhì)量濃度10 mg/L,廢水體積100 mL,吸附時(shí)間20 min,溫度20 ℃,廢水pH=7.0,改性赤泥用量對吸附氟離子的影響試驗(yàn)結(jié)果如圖3所示。可以看出:隨赤泥用量增加,氟離子去除率提高;改性赤泥用量為8 g/L時(shí),吸附率達(dá)96%左右且趨于穩(wěn)定;再增加改性赤泥用量,氟離子去除率變化不大。綜合考慮,確定改性赤泥用量以8 g/L為宜,此條件下,氟離子吸附去除率可達(dá)96.3%,吸附量為1.20 mg/g。

    圖3 改性赤泥用量對吸附氟離子的影響

    2.2.2 吸附時(shí)間對氟離子吸附率的影響

    改性赤泥用量8 g/L,溫度20 ℃,廢水pH=7.0,吸附時(shí)間對改性赤泥吸附氟離子的影響試驗(yàn)結(jié)果如圖4所示。

    圖4 吸附時(shí)間對改性赤泥吸附氟離子的影響

    由圖4看出:15 min內(nèi),為吸附主要階段。該階段改性赤泥顆粒迅速擴(kuò)散,并吸附溶液中的氟離子,吸附量迅速提高到1.204 mg/g;15 min之后,赤泥的孔隙逐漸飽和,吸附能力降低,吸附率及吸附量趨于穩(wěn)定;繼續(xù)延長吸附時(shí)間,吸附率提高幅度不大,吸附量穩(wěn)定在1.23 mg/g,吸附率穩(wěn)定在98.2%。

    2.2.3 溫度對氟離子吸附率的影響

    改性赤泥用量8 g/L,吸附時(shí)間20 min,廢水pH=7.0,溫度對改性赤泥吸附氟離子的影響試驗(yàn)結(jié)果如圖5所示??梢钥闯觯簻囟鹊陀?5 ℃,改性赤泥對氟離子的吸附率變化不大;隨溫度升高,吸附率明顯下降。由于吸附過程是吸附質(zhì)由自由運(yùn)動狀態(tài)到吸附劑表面定向排列狀態(tài)、混亂度減小的過程,即熵減過程,而升溫會造成體系內(nèi)離子更加活潑、自由運(yùn)動加劇,是熵增過程,致使吸附反應(yīng)受到阻礙,吸附率有所下降。綜合考慮,吸附在室溫(25 ℃)下進(jìn)行為宜,此條件下,吸附率為94.2%,吸附量為1.18 mg/g左右。

    圖5 溫度對改性赤泥吸附氟離子的影響

    2.2.4 廢水pH對氟離子吸附率的影響

    改性赤泥用量8 g/L,吸附時(shí)間20 min,溫度25 ℃,廢水pH對改性赤泥吸附氟離子的影響試驗(yàn)結(jié)果如圖6所示。

    圖6 廢水pH對改性赤泥吸附氟離子的影響

    由圖6看出:廢水pH在7.0~8.0之間,改性赤泥對氟離子的吸附效果較好,吸附量及吸附率都較高。pH過高,溶液呈堿性,溶液中陰離子較多,與氟離子之間存在競爭關(guān)系,對改性赤泥吸附氟離子產(chǎn)生負(fù)效應(yīng),抑制吸附劑只吸附一種陰離子的選擇性,導(dǎo)致吸附率下降。pH較低時(shí)的影響較小,但陽離子與吸附劑之間也存在競爭關(guān)系,主要是由離子鍵、共價(jià)鍵、附著力和內(nèi)聚力決定。綜合考慮,確定廢水pH為7.0~8.0為宜,此條件下,吸附率約為97.5%,吸附量約為1.22 mg/g。

    2.2.5 微波功率對氟離子吸附率的影響

    改性赤泥用量8 g/L,反應(yīng)時(shí)間20 min,溫度25 ℃,廢水pH=7.0,微波功率對改性赤泥吸附氟離子的影響試驗(yàn)結(jié)果如圖7所示??梢钥闯觯弘S微波功率增大,改性赤泥對氟離子的吸附率呈先升高后降低趨勢,其中微波功率在400 W條件下,改性赤泥對氟離子的吸附效果最好,吸附率為97.1%;但隨微波功率繼續(xù)增大,改性赤泥對氟離子的吸附率有所降低。物相分析結(jié)果表明,赤泥中的主要成分Fe2O3、MgO、Al2O3、CaO等在微波場中可以吸收大量微波能,使赤泥從內(nèi)部快速升溫,形成微孔結(jié)構(gòu),增大孔隙率,增加比表面積;但微波功率過高會破壞赤泥結(jié)構(gòu),使比表面積減小,微波功率足夠大時(shí)比表面積會大幅減小,甚至一些孔隙會閉合[19]。綜合考慮,確定赤泥改性微波功率以300~400 W為宜。

    圖7 微波功率對改性赤泥吸附氟離子的影響

    2.3 吸附反應(yīng)動力學(xué)

    根據(jù)吸附反應(yīng)動力學(xué)分析結(jié)果可推斷吸附反應(yīng)機(jī)制。試驗(yàn)通過準(zhǔn)一級、準(zhǔn)二級及顆粒內(nèi)擴(kuò)散動力學(xué)模型對試驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合,擬合參數(shù)及擬合曲線分別如表2、3和圖8~10所示。

    表2 準(zhǔn)一級、準(zhǔn)二級反應(yīng)動力學(xué)模型擬合參數(shù)

    表3 顆粒內(nèi)擴(kuò)散動力學(xué)模型擬合參數(shù)

    圖8 準(zhǔn)一級動力學(xué)擬合曲線

    圖9 準(zhǔn)二級動力學(xué)擬合曲線

    圖10 顆粒內(nèi)擴(kuò)散動力學(xué)擬合曲線

    準(zhǔn)一級動力學(xué)模型Lagergren方程:

    ln(qe-qt)=lnqe-k1t;

    準(zhǔn)二級動力學(xué)模型Mckay方程:

    顆粒內(nèi)擴(kuò)散動力學(xué)模型方程:

    qt=k3t0.5+C。

    式中:qe、qt—平衡吸附量和吸附t時(shí)間時(shí)的吸附量,mg/g;k1—準(zhǔn)一級動力學(xué)模型速率常數(shù),min-1;k2—準(zhǔn)二級動力學(xué)模型速率常數(shù),mg·g-1·min-1;k3—顆粒內(nèi)擴(kuò)散動力學(xué)模型速率常數(shù),mg·g-1·min-0.5;C—反應(yīng)邊界層效應(yīng)參數(shù),C越大,邊界層影響越大。

    固體吸附過程較復(fù)雜,吸附過程一般包括膜擴(kuò)散、內(nèi)擴(kuò)散、吸附反應(yīng)3個(gè)階段。由圖10看出,吸附過程有3個(gè)階段:第1階段為吸附初期,直線斜率最大,說明氟離子迅速在表面擴(kuò)散;第2階段,氟離子在孔隙內(nèi)擴(kuò)散,且在改性赤泥表面占據(jù)一定活性位點(diǎn),與溶液中的氟離子產(chǎn)生靜電斥力作用,進(jìn)入吸附中期;第3階段,達(dá)到吸附平衡,為吸附末期[20]。吸附總速率由最慢的階段決定,但該反應(yīng)在較短時(shí)間內(nèi)基本完成吸附飽和,所以總速率由膜擴(kuò)散階段和內(nèi)擴(kuò)散階段或兩者共同控制[21]。

    3 結(jié)論

    1) 用微波對赤泥進(jìn)行改性,可以有效改變赤泥的主要成分及孔隙結(jié)構(gòu),提高其比表面積,使其可用于從廢水中吸附去除氟離子。

    2) 微波改性后,赤泥的物相和比表面積均發(fā)生顯著變化,比表面積增大,金屬相占比增大,活性增強(qiáng)。適宜條件下,從廢水中吸附氟離子,吸附量為1.23 mg/g。

    3) 準(zhǔn)一級動力學(xué)模型更適合描述改性赤泥吸附氟離子的過程,且吸附過程以物理吸附為主。后續(xù)可對微波改性赤泥進(jìn)行二次改性,以進(jìn)一步提高其吸附率及吸附量上限。

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