激光等離子體中鉛原子譜線頻移的空間演化

周賢明，尉 靜，梅策香，曾利霞，張 穎，張艷寧

（1.咸陽(yáng)師范學(xué)院 物理與電子工程學(xué)院，陜西 咸陽(yáng) 712000；2.西安交通大學(xué) 理學(xué)院，陜西 西安 710049）

光譜分析是研究原子內(nèi)部信息的重要手段[1-3]。激光等離子體光譜作為一種成熟的光譜測(cè)量技術(shù)已被廣泛應(yīng)用于相關(guān)的研究[4-5]。原子或分子處于激光等離子體中，由于受到周?chē)h(huán)境的影響，其能級(jí)結(jié)構(gòu)就會(huì)發(fā)生移動(dòng)、分裂或者交叉的現(xiàn)象，此變化在實(shí)驗(yàn)中表現(xiàn)為發(fā)射譜線的展寬與頻移。20 世紀(jì)90 年代，研究人員首先對(duì)stark 展寬進(jìn)行了闡述和解釋[6-8]，但是，當(dāng)時(shí)鑒于實(shí)驗(yàn)條件的限制，對(duì)譜線頻移展寬的研究?jī)H限于原子和一價(jià)離子。隨著激光技術(shù)的提高，研究重點(diǎn)主要集中在碳、鐵、氮、氧這些元素的類氫、類氦等低價(jià)離子態(tài)的巴爾末線系、賴曼線系等的展寬和頻移[9-11]?，F(xiàn)階段，等離子體展寬和頻移的實(shí)驗(yàn)觀測(cè)正在向高激發(fā)態(tài)、高電離態(tài)的方向發(fā)展，同時(shí)人們?cè)诘入x子體光譜展寬和頻移的理論模擬方面也進(jìn)行了相應(yīng)的研究[12-13]。

與其他元素相比，鉛在太陽(yáng)中的含量較為豐富。研究鉛等離子體，有助于理解鉛原子的能級(jí)結(jié)構(gòu)，為天文等離子體的模擬提供數(shù)據(jù)。已有實(shí)驗(yàn)雖然利用激光等離子體光譜測(cè)定了鉛原子的譜線展寬，但是并沒(méi)有涉及到等離子體環(huán)境中鉛原子能級(jí)變化的研究。而這在光譜分析的實(shí)際應(yīng)用中具有非常重要的意義。所以，本文通過(guò)光譜分析對(duì)鉛原子在激光等離子體中的能級(jí)變化進(jìn)行研究。

1 實(shí)驗(yàn)研究裝置和測(cè)量方法

本文實(shí)驗(yàn)是在咸陽(yáng)師范學(xué)院離子束與光物理實(shí)驗(yàn)室的激光等離子體實(shí)驗(yàn)平臺(tái)上完成的。激光器為調(diào)Q Nd：YAG激光器，輸出基本波長(zhǎng)是1 064 nm（倍頻后可得532 nm、248 nm），重復(fù)頻率為10 Hz，脈寬為10 ns，最大輸出能量為1 J。實(shí)驗(yàn)裝置如圖1 所示，由激光器輸出的脈沖激光束經(jīng)直角棱鏡M 改變光路后，再經(jīng)石英匯聚透鏡Ll會(huì)聚到靶材表面上，光斑的直徑為0.66 mm，樣品被固定在樣品架上，透鏡Ll 和樣品架固定在二位移動(dòng)平臺(tái)上。激光器輸出的Q-Switch 同步脈沖信號(hào)觸發(fā)ICCD 的控制器，使ICCD 的光電探頭選通2 ns 的曝光時(shí)間。通過(guò)軟件調(diào)節(jié)延遲時(shí)間，可獲得高分辨率的時(shí)間分辨光譜。在與靶面平行的方向上，放置一個(gè)由兩個(gè)柱面透鏡L2和L3組成的透鏡組，將距離靶面一定距離處等離子體的發(fā)射光譜1:1的成像在光譜儀的狹縫上，經(jīng)譜儀的光柵色散后被探頭接收，采集的光譜數(shù)據(jù)利用計(jì)算機(jī)進(jìn)行處理。

圖1 激光等離子體光譜采集實(shí)驗(yàn)裝置圖

實(shí)驗(yàn)測(cè)量前，用Hg燈對(duì)基準(zhǔn)波長(zhǎng)進(jìn)行定標(biāo)。通過(guò)調(diào)節(jié)二維平臺(tái)的位置可以確定空間測(cè)量點(diǎn)到靶面的距離，這里的空間距離是指垂直于靶面向著激光源的方向空間各點(diǎn)到靶面的距離。每個(gè)空間位置光譜測(cè)量的延遲時(shí)間為0～2 500 ns。分析譜線為350～380 nm采譜窗口中的特征譜線。

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

2.1 特征譜線的輻射

圖2 給出了激光能量20 mJ 時(shí)波長(zhǎng)350～380 nm范圍內(nèi)鉛原子的特征譜線在延遲時(shí)間0～2 000 ns 內(nèi)的時(shí)間演化譜。分析可知，實(shí)驗(yàn)譜線主要由四條特征譜線構(gòu)成[14]，分別標(biāo)記為Pb I 357.274 nm、Pb I 363.958 nm、Pb I 368.348 nm、Pb I 373.995 nm，相對(duì)應(yīng)的躍遷分別為：

圖2 激光能量20 mJ時(shí)350～380 nm范圍內(nèi)鉛等離子體發(fā)射光譜的時(shí)間演化圖

圖3 給出了延遲300 ns 時(shí)在采譜窗口350～380 nm范圍內(nèi)4條鉛原子譜線的強(qiáng)度隨空間位置的演化趨勢(shì)。從圖中可以看出，在靶面附近譜線的強(qiáng)度隨著空間距離的增加會(huì)迅速的增大，在距靶面0.3～0.4 mm處譜線的強(qiáng)度達(dá)到最大值，然后譜線的強(qiáng)度逐漸減小，并且隨著距離的增加，強(qiáng)度的減小越來(lái)越緩慢。這可以從等離子體的膨脹過(guò)程來(lái)理解，譜線的強(qiáng)度正比于處于激發(fā)態(tài)原子的密度，當(dāng)激光到達(dá)靶面時(shí)在很短的時(shí)間內(nèi)燒蝕靶面形成等離子體并且迅速地向外膨脹，在靠近靶面附近粒子數(shù)密度有一個(gè)快速增大的過(guò)程，在遠(yuǎn)離靶面的過(guò)程中，由于體積的膨脹以及離子速度的變化，使得處于激發(fā)態(tài)的粒子密度逐漸變小，由于等離子體的消失過(guò)程并不僅僅是一個(gè)能量耗散的過(guò)程，而是存在著能量的交換，即對(duì)另一些原子的再激發(fā)，所以后來(lái)激發(fā)態(tài)離子密度隨距離的變化比較緩慢。

圖3 激光能量20 mJ延遲300 ns時(shí)鉛原子譜線的強(qiáng)度隨空間位置的演化

2.2 電子密度的計(jì)算

激光等離子體的電子密度可以用特征輻射譜線的展寬來(lái)計(jì)算。在等離子體環(huán)境中，中性原子和一次電離非類氫離子斯塔克展寬的半高全寬可以表示為[15-16]

其中第一項(xiàng)是電子碰撞對(duì)譜線展寬的貢獻(xiàn)，W是電子的碰撞系數(shù)，第二項(xiàng)是離子碰撞對(duì)譜線展寬的修正，A是離子的碰撞展寬系數(shù)；Ne是電子數(shù)的密度，單位是cm-3，ND是德拜球內(nèi)的粒子數(shù)。W和A都是溫度的慢變函數(shù)。在式（1）中，第一項(xiàng)是電子碰撞的貢獻(xiàn)，第二項(xiàng)是離子碰撞的修正，一般來(lái)說(shuō)，離子對(duì)斯塔克展寬的貢獻(xiàn)很小，可以忽略不計(jì)，這樣譜線的半高全寬與電子密度幾乎呈現(xiàn)線性的變化關(guān)系，忽略第二項(xiàng)的影響，可以通過(guò)測(cè)定譜線的Stark半高全寬來(lái)計(jì)算電子的密度。

本文利用譜線PbⅠ373.995 nm的半高全寬計(jì)算了鉛等離子體的電子密度。圖4給出了激光能量20 mJ 時(shí)電子密度在300、500、800、1 000 時(shí)隨著空間位置的變化?？梢钥闯?，在任意延遲下，電子密度在靶面附近都有一個(gè)較大的值，在短距離內(nèi)隨之距離的增加電子密度逐漸增大，在距靶面0.3～0.4 mm 處電子密度達(dá)到最大，而后隨著距離的增加，電子密度逐漸減小。隨著時(shí)間的延遲，電子密度逐漸減小，并且在不同的延遲下隨空間位置的演化有所不同。在延遲比較小的情況小，電子密度的變化有一個(gè)明顯的先增大后減小的過(guò)程，在延遲比較大的情況下，電子密度先增大后減小趨勢(shì)比較平緩，并且隨著距離的增加，電子密度的減小趨勢(shì)明顯要比小延遲時(shí)的趨勢(shì)緩和。

圖4 激光能量20 mJ鉛激光等離子體的電子密度在不同延遲時(shí)的空間演化

2.3 特征譜線中心波長(zhǎng)的時(shí)空演化分析

圖5給出了350～380 nm采譜窗口中鉛原子四條特征譜線（357.274、363.958、368.348、373.995 nm）的中心波長(zhǎng)在不同空間位置時(shí)0～1 000 ns 延遲時(shí)間內(nèi)的演化圖?？梢钥闯觯诓煌目臻g位置，隨著時(shí)間的延遲，這4條譜線的中心波長(zhǎng)都是從長(zhǎng)波方向往短波方向向著原子孤立狀態(tài)時(shí)的標(biāo)準(zhǔn)波長(zhǎng)移動(dòng)，也就是說(shuō)，在等離子體環(huán)境中這些譜線都發(fā)生了紅移現(xiàn)象，并且隨著時(shí)間的延遲紅移量不斷地減小。在不同的空間位置，這些譜線的頻移，隨著時(shí)間的延遲都具有減小的趨勢(shì)。不同的是，在距離靶面越近的地方，譜線的紅頻移量越大，并且隨時(shí)間的變化越明顯；在距離靶面較遠(yuǎn)的地方，譜線的紅移較小，并且隨時(shí)間的延遲變化比較緩慢。

圖5 激光能量20 mJ時(shí)鉛原子特征譜線中心波長(zhǎng)在不同的空間位置隨時(shí)間的演化

圖6 給出了能量20 mJ 延遲300、500、800、1 000時(shí)鉛原子4條特征譜線的中心波長(zhǎng)隨空間位置變化的趨勢(shì)。可以看出，隨著距離靶面空間距離的增大，對(duì)于發(fā)生紅移的這四條譜線，其中心波長(zhǎng)在等離子體環(huán)境中向著短波方向向孤立狀態(tài)的標(biāo)準(zhǔn)波長(zhǎng)移動(dòng)，當(dāng)?shù)竭_(dá)某一空間位置以后，其越過(guò)標(biāo)準(zhǔn)值繼續(xù)向著短波方向移動(dòng)。也就是說(shuō)，隨著空間距離的增加，這些譜線的紅移量逐漸的減小，到達(dá)某一空間位置時(shí)不存在頻移，以后隨著空間距離的增加，又將出現(xiàn)藍(lán)移現(xiàn)象，并且藍(lán)移量逐漸的增大。

圖6 激光能量20 mJ時(shí)鉛原子特征譜線中心波長(zhǎng)在不同時(shí)間延遲隨著空間位置的演化

綜上所述，無(wú)論是紅移譜線的紅移量減小，還是藍(lán)移譜線的藍(lán)移量增大，其本質(zhì)都是在等離子體環(huán)境中隨著離面靶距離的增加所采到譜線的中心波長(zhǎng)都向著短波方向移動(dòng)。我們認(rèn)為這是由多普勒效應(yīng)引起的。本實(shí)驗(yàn)中，靶面與入射激光并不是嚴(yán)格垂直的，為了不影響采譜效果，靶材與入射激光垂直方向存在一定的夾角。我們?cè)O(shè)垂直于靶面的方向?yàn)閄方向，平行于靶面的方向?yàn)閅、Z方向。當(dāng)激光輻照到靶材表面時(shí)，等離子體羽垂直于靶材表面射出，在平行于靶材表面的各個(gè)方向上，等離子體羽的膨脹速度遠(yuǎn)小于垂直方向的膨脹速度，并且等離子體中心處的粒子數(shù)密度遠(yuǎn)大于邊緣處的密度。也就是說(shuō)等離子體在Y、Z方向的膨脹速度對(duì)多普勒效應(yīng)貢獻(xiàn)非常小。在X方向上，由于存在一定的夾角，等離子體膨脹速度Vx在平行于光譜儀狹縫方向上存在一定的分量。相對(duì)于光譜儀，發(fā)光原子在X方向上比在Y、Z方向存在更大相對(duì)運(yùn)動(dòng)，所以存在較強(qiáng)的多普勒效應(yīng)，使得所采到譜線的波長(zhǎng)要小于標(biāo)準(zhǔn)波長(zhǎng)。

實(shí)驗(yàn)上得到，譜線的中心波長(zhǎng)隨著距離的增加是逐漸減小的。隨著距離的增加多普勒效應(yīng)是增強(qiáng)的，多普勒效應(yīng)取決于發(fā)光光源與探測(cè)器之間相對(duì)運(yùn)動(dòng)的大小，在本實(shí)驗(yàn)中，光譜儀的位置是確定不動(dòng)的，多普勒效應(yīng)的強(qiáng)弱主要取決于等離子體在X方向的膨脹速度。下面，我們將利用等離子的膨脹模型對(duì)其進(jìn)行解釋。

2.4 譜線頻移的多普勒效應(yīng)理論解釋

Wu 等人在其提出的等離子體膨脹動(dòng)力學(xué)模型中認(rèn)為，等離子體的膨脹可以分為兩個(gè)過(guò)程；在激光脈沖持續(xù)的時(shí)間內(nèi)，由于激光不斷地給等離子體羽提供能量，這時(shí)的等離子體作等溫膨脹；激光脈沖結(jié)束以后，等離子體羽在真空中與外界不在存在能量交換，這時(shí)等離子體作絕熱膨脹[17-18]。

設(shè)t為激光脈沖的持續(xù)時(shí)間，當(dāng)t≤τ，等離子體羽吸收激光能量迅速轉(zhuǎn)化為自身的動(dòng)能，這一過(guò)程中存在一個(gè)動(dòng)力學(xué)平衡，用公式表示為[17-18]：

其中X軸是與靶面垂直的方向，Y、Z是與靶面平行的方向；X、Y、Z分別表示等離子體羽在三個(gè)軸向的外延尺度；在實(shí)驗(yàn)中聚焦在靶面上激光光斑的直徑大小為0.66 mm，所以當(dāng)t=0 時(shí)，Y、Z的取值為10-3m，X的取值為10-6m；k=1.38×10-23為波爾茲曼常數(shù)，m為出射粒子的質(zhì)量，T0為等離子體等溫膨脹階段的溫度，T0取值約為16 000 K。

當(dāng)激光脈沖結(jié)束t＞τ時(shí)，等離子體與外界不在存在能量交換，將其自身的內(nèi)能轉(zhuǎn)化為動(dòng)能作絕熱膨脹，其動(dòng)力學(xué)公式為[17-18]

其中X0、Y0、Z0為等離子體等溫膨脹結(jié)束時(shí)3 個(gè)軸向的邊緣尺度，根據(jù)等溫膨脹的初始設(shè)置，他們的取值分別為1.32×10-5、1.00×10-3、1.00×10-3m。

根據(jù)式（2）-（3），通過(guò)相應(yīng)的計(jì)算，可以得到鉛激光等離子體羽在空間垂直于靶面方向的膨脹速度分布。圖7給出了在垂直于靶材表面方向上，鉛激光等離子體羽的膨脹速度隨著時(shí)間的延遲和離靶面距離增加的變化規(guī)律?？梢钥闯?，隨著時(shí)間的延遲和空間距離的增大，等離子體在靶面法向的膨脹速度逐漸增大，并且等離子體在垂直于靶材方向的膨脹速度要遠(yuǎn)大于平行于靶材方向的速度[19]，正如前面我們分析，多普勒效應(yīng)主要來(lái)自于垂直于靶面方向發(fā)光原子相對(duì)于采譜系統(tǒng)的相對(duì)運(yùn)動(dòng)。

從圖7還可以看出，在垂直于靶面方向上，等離子體的膨脹速度隨著距離的增加是逐漸增大的，在等溫膨脹過(guò)程結(jié)束時(shí)就已經(jīng)達(dá)到了103的量級(jí)，而后隨著距離的增加，膨脹速度不斷地增大，到距離靶面2 mm的地方，粒子的膨脹速度可以達(dá)到6×103m/s。

圖7 垂直于靶材表面方向鉛激光等離子體的膨脹速度隨空間距離和延遲時(shí)間的變化

雖然這種模擬結(jié)果是在真空中得到的，但我們認(rèn)為在空氣中等離子體的膨脹速度也具有類似的變化規(guī)律，不同之處在于，由于空氣對(duì)等離子體的膨脹有一定的阻礙作用，當(dāng)超過(guò)一定的空間距離時(shí)等離子體的膨脹速度又會(huì)逐漸減小。實(shí)驗(yàn)中空氣中等離子體的膨脹速度也在103的量級(jí)[19]。在空氣中，垂直于靶面方向的一定距離內(nèi)，隨著距離的增加，等離子體的膨脹速度是逐漸增加的，發(fā)光原子相對(duì)于光譜儀的相對(duì)速度越來(lái)越大，所產(chǎn)生的多普勒效應(yīng)越來(lái)越強(qiáng)，所以我們實(shí)驗(yàn)中得到譜線的中心波長(zhǎng)向著短波方向移動(dòng)。

3 結(jié)論

分析了能量為20 mJ 波長(zhǎng)為1 064 nm 紅外激光輻照鉛靶在350～380 nm 采譜窗口內(nèi)的輻射光譜。結(jié)果表明，本實(shí)驗(yàn)產(chǎn)生鉛激光等離子體的電子密度約為1017cm-3，隨著離靶點(diǎn)距離的增大，電子密度先增大后減小，在0.3～0.4 mm 處達(dá)到最大值。在垂直于靶面的法線方向上，一定距離范圍內(nèi)，隨著距離的增加，等離子體的膨脹速度逐漸增大，發(fā)光原子相對(duì)于光譜儀的飛行速度越來(lái)越大，由于多普勒效應(yīng)的存在，實(shí)驗(yàn)中觀察到鉛原子4條特征譜線的中心波長(zhǎng)向著短波方向發(fā)生了移動(dòng)。