木葉天目釉的制備研究

邱輝輝，李小龍，鄭志剛

(江西陶瓷工藝美術(shù)職業(yè)技術(shù)學(xué)院，江西 景德鎮(zhèn) 333001)

0 前言

近年來(lái)，相關(guān)研究人員及學(xué)者對(duì)“木葉天目”產(chǎn)品的仿制研究已經(jīng)取得一些突破，但在是否需要使用面釉，該如何使用面釉以及木葉的選擇和特殊處理等方面仍存在不少分歧。敖鏡秋先生在對(duì)木葉天目釉的仿制研究中，發(fā)現(xiàn)木葉紋的形成過(guò)程主要是葉釉間定位反應(yīng)和紋樣中斑塊的呈色規(guī)律造成的，并提出葉紋形成時(shí)的復(fù)雜過(guò)程可看作是一個(gè)非均勻系統(tǒng)，以分相為出發(fā)點(diǎn)，在氧化物濃度梯度作用下，釉中能形成多種晶體的理論[1]。丁建中認(rèn)為木葉灰配以適量瓷土可作為釉用原料，木葉在底釉上呈現(xiàn)紋樣的反應(yīng)就是木葉灰與底釉熔融形成一種新釉質(zhì)的反應(yīng)[2]。郭超認(rèn)為燒制溫度是木葉天目釉燒制成功的關(guān)鍵，900 ℃后要慢速升溫至燒成溫度，且保溫一段時(shí)間，這樣才能使木葉灰與底釉在高溫階段充分融合反應(yīng)，從而形成良好的木葉紋樣[3]。而景德鎮(zhèn)陶瓷大學(xué)的干科則認(rèn)為底釉和面釉的反應(yīng)及其熔融溫度和流動(dòng)性差異才是清晰葉紋釉形成的關(guān)鍵[4]。青島科技大學(xué)的劉源峰則認(rèn)為，越是生長(zhǎng)時(shí)間長(zhǎng)的葉子燒制出來(lái)的葉脈紋路越清晰，釉面太薄則木葉紋色澤暗淡，釉面太厚葉脈紋路又容易被釉面破壞，從而導(dǎo)致不完整[5]。

綜上可知，木葉天目瓷的仿制工藝已取得很大進(jìn)展，但對(duì)于只使用一種底釉使木葉紋樣清晰呈現(xiàn)的關(guān)鍵工藝因素及微波窯爐燒成條件下的研究仍存在一定的不足。本論文通過(guò)設(shè)計(jì)實(shí)驗(yàn)探究底釉的化學(xué)組成、樹(shù)葉種類(lèi)以及工藝參數(shù)等因素對(duì)葉片圖案形成的影響，僅使用常見(jiàn)的制瓷原料，用底釉制備了可形成清晰木葉紋樣的木葉天目釉。

1 實(shí)驗(yàn)

1.1 實(shí)驗(yàn)原料

本實(shí)驗(yàn)所用的釉用礦物原料主要有鉀長(zhǎng)石、星子高嶺土、滑石、石英 、石灰石等，化工原料有氧化鐵、氧化鈦和氧化錳。各礦物原料的化學(xué)組成如表1所示，釉用化工原料見(jiàn)表2。

表1 實(shí)驗(yàn)所用原料的化學(xué)組成(wt%)

表2 釉用化工原料

1.2 實(shí)驗(yàn)儀器

實(shí)驗(yàn)所用的儀器及設(shè)備見(jiàn)下表3：

表3 主要儀器設(shè)備

1.3 實(shí)驗(yàn)過(guò)程

本實(shí)驗(yàn)采用的基礎(chǔ)配方是通過(guò)查閱資料綜合所得，具體配方組成如表4：

表4 基礎(chǔ)配方

實(shí)驗(yàn)以鉀長(zhǎng)石、高嶺土、滑石、石英、石灰石作為主要礦物原料，以化工原料氧化鐵、氧化鈦和氧化錳為主要著色原料，按照料∶球∶水=1∶2∶0.7將配料放入快速球磨機(jī)球磨10 min，出磨后經(jīng)過(guò)篩、除鐵，將釉漿比重調(diào)至1.6 g/cm3～1.7 g/cm3，對(duì)樣品進(jìn)行浸釉，干燥后放入高溫電爐內(nèi)，以室溫～300 ℃，100 min；300 ℃～950 ℃，100 min；950 ℃～最高溫，50 min；最高溫保溫一定時(shí)間，自然冷卻等燒成制度燒制樣品。

2 結(jié)果分析與討論

2.1 配方中Si/Al對(duì)釉面效果的影響

在基礎(chǔ)釉配方的基礎(chǔ)上，主要以氧化鐵為著色劑，首先，讓堿性氧化物的摩爾總量保持不變，通過(guò)調(diào)整配方中高嶺土和石英的含量來(lái)調(diào)整Si/Al摩爾比，在1240 ℃下進(jìn)行底釉配方不同的Si/Al摩爾比實(shí)驗(yàn)，本實(shí)驗(yàn)的Si/Al摩爾比選擇5～20共16個(gè)指標(biāo)，其對(duì)釉面效果的影響見(jiàn)表5，實(shí)驗(yàn)結(jié)果見(jiàn)圖1。

表5 Si/Al摩爾比對(duì)釉面效果的影響

從表5可以看出，SiO2/Al2O3摩爾比對(duì)釉面效果有著重要影響，其釉面效果如圖1所示，從圖中可以看出，當(dāng)SiO2的含量逐漸增加時(shí)，試樣釉面干澀、堆積凸起，呈欠燒狀態(tài)，釉面沒(méi)有完全熔融，這是因?yàn)橛灾械腟iO2含量過(guò)高，而SiO2是釉玻璃的網(wǎng)絡(luò)形成氧化物，其主要作用是形成硅氧四面體，由于Si-O鍵為典型的極型共價(jià)鍵，具有較高的鍵強(qiáng)，能夠顯著地提高釉的熔融溫度，導(dǎo)致釉的成熟溫度變高，釉的高溫粘度增大，使得釉面不平整。Al2O3是釉中的網(wǎng)絡(luò)中間體，可以和堿性氧化物結(jié)合，也能和SiO2結(jié)合，能提高釉的玻化能力和高溫粘度，并發(fā)揮抑制析晶的作用。因此若氧化鋁在釉中的含量適宜，則有利于獲得良好的釉面光澤度，保證釉的高溫流動(dòng)性，但過(guò)高的含量則易使釉料生燒。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，Si/Al摩爾比在7.5～13.3之間比較適宜。綜合釉面效果考慮，選取1號(hào)配方作為后續(xù)實(shí)驗(yàn)的基礎(chǔ)配方。

圖1 Si/Al摩爾比對(duì)釉面效果的影響圖

2.2 配方中鉀長(zhǎng)石含量對(duì)釉面效果的影響

采用單因素實(shí)驗(yàn)法，改變鉀長(zhǎng)石的含量做探索性實(shí)驗(yàn)，將新鮮的桑葉直接平鋪在坯體表面，在1240 ℃下進(jìn)行燒成。鉀長(zhǎng)石含量對(duì)釉面效果的影響見(jiàn)表6，實(shí)驗(yàn)樣品如圖2所示。

表6 鉀長(zhǎng)石含量對(duì)釉面效果的影響

由表6和圖2可以看出，隨著鉀長(zhǎng)石含量增加，釉面的光澤度逐漸變好，但當(dāng)鉀長(zhǎng)石的含量達(dá)40.6后，釉面開(kāi)始形成灰褐色的薄膜，此時(shí)只能隱約看到樹(shù)葉的痕跡，這是釉面液相分離的結(jié)果；而釉面的顏色隨著鉀長(zhǎng)石含量的增加由黃褐色逐漸變?yōu)楹谏?，雖然B1、B2和B3都留下了樹(shù)葉痕跡，但它們的釉面顏色皆不如B4的純正烏黑，綜合考慮，配方中鉀長(zhǎng)石含量為40.6為宜。

圖2 鉀長(zhǎng)石含量對(duì)釉面效果的影響

2.3 配方中石英含量對(duì)釉面效果的影響

在B4配方的基礎(chǔ)上，通過(guò)改變石英的加入量來(lái)改變釉料中SiO2的含量。石英含量對(duì)釉面效果的影響見(jiàn)表7，實(shí)驗(yàn)結(jié)果見(jiàn)圖3。

表7 石英含量對(duì)釉面效果的影響

圖3 石英含量對(duì)釉面效果的影響

圖3是不同石英含量對(duì)釉面效果的影響，由表7可知隨著石英含量由10.8增加到30.8時(shí)，葉紋部位變得越來(lái)越模糊，葉紋效果逐漸變差。這是因?yàn)槭⒑吭黾訉?dǎo)致釉熔體的高溫粘度和釉料的熔融溫度顯著提高，當(dāng)石英含量大于10.8時(shí)，釉的高溫粘度大導(dǎo)致釉的高溫流動(dòng)性變差，不利于葉紋的形成，故綜合釉面效果和形成的葉紋效果考慮，樣品C2的釉面色澤符合要求，同時(shí)相對(duì)而言黃色的葉紋輪廓比較明顯，故配方中石英含量在10.8為宜。

2.4 配方中石灰石含量對(duì)釉面效果的影響

表8 石灰石含量對(duì)釉面效果的影響

圖4 石灰石含量對(duì)釉面效果的影響圖

圖4是不同石灰石含量對(duì)釉面效果的影響。由表8可知，當(dāng)石灰石含量由5增加到7時(shí)，葉紋顏色由黃綠色變?yōu)轸魃划?dāng)石灰石添加量為7時(shí)，葉莖部位為黃色，細(xì)小葉紋可見(jiàn)；當(dāng)石灰石添加量大于7時(shí)，葉紋不明顯。D1和D2的釉面存在氣孔，這是因?yàn)槭沂怯缘闹饕邷厝蹌?，?dāng)釉料中CaO的含量較少時(shí)，釉料的玻化程度也較小，進(jìn)而導(dǎo)致釉的高溫粘度較大，釉料的流動(dòng)性較小，使氣泡排出釉的表面更加困難，并且氣泡排出后留下的凹坑也沒(méi)有及時(shí)彌合，最終導(dǎo)致釉面針孔的形成。當(dāng)石灰石含量過(guò)高時(shí)，鈣長(zhǎng)石晶體析出更多，這不利于清晰葉紋的形成，因此就釉面效果和葉紋效果而言，D3最佳。

2.5 配方中氧化鐵含量對(duì)釉面效果的影響

采用單因素實(shí)驗(yàn)法，通過(guò)調(diào)整配方中氧化鐵的含量，探究Fe2O3的含量對(duì)葉紋形成的影響，氧化鐵含量對(duì)釉面效果的影響見(jiàn)表9，實(shí)驗(yàn)樣品見(jiàn)圖5。

表9 氧化鐵含量對(duì)釉面效果的影響

圖5顯示的是不同氧化鐵含量對(duì)釉面效果的影響。由表9可知，隨著Fe2O3含量的增加，釉面顏色由紅褐色變黑色，釉色逐漸加深，葉紋部分逐漸變得清晰。其中E6的葉紋效果最好，樹(shù)葉紋路最明顯。由樣品E1、E2、E3、E4和E5可知，當(dāng)Fe2O3含量小于10.7時(shí)，釉面顯暗紅色，葉紋部位不清晰；由樣品E7和E8可知，當(dāng)Fe2O3含量大于10.7時(shí)，樹(shù)葉輪廓清晰，但主葉脈顏色與釉面顏色很接近，葉紋顯色效果不好。綜合釉面效果可知，氧化鐵的加入量為10.7時(shí)最佳，此時(shí)葉紋清晰，莖葉分明，且釉面光亮平滑。

圖5 氧化鐵含量對(duì)釉面效果的影響圖

3 結(jié)論

(1)隨著配方中的SiO2/Al2O3的增大，釉面逐漸變的粗糙，并且隨著Al2O3含量的提高，釉面高溫粘度變大，使得釉面出現(xiàn)很多凹坑，配方中最佳SiO2/Al2O3在7.5～13.3之間，SiO2的最佳摩爾數(shù)為3。

(2)隨著配方中鉀長(zhǎng)石含量的增加，釉面光澤度逐漸變好，但當(dāng)鉀長(zhǎng)石的含量達(dá)40.6后，釉面開(kāi)始形成灰褐色的薄膜，此時(shí)只能隱約看到樹(shù)葉的痕跡，因此配方中鉀長(zhǎng)石加入量以40.6為宜。

(3)隨著配方中石英含量由10.8增加到30.8，葉紋部位變得越來(lái)越模糊，葉紋效果逐漸變差，故配方中石英含量以10.8為宜。

(4)隨著配方中石灰石含量由5增加到7，葉紋顏色由黃綠色變?yōu)楹谏?。?dāng)石灰石添加量為7時(shí)，葉莖部位為黃色，細(xì)小葉紋可見(jiàn)；當(dāng)石灰石添加量大于7時(shí)，葉紋不明顯，故配方中石灰石含量7為宜。

(5)當(dāng)配方中Fe2O3含量小于10.7時(shí)，釉面顯暗紅色，葉紋部位不清晰；當(dāng)Fe2O3含量大于10.7時(shí)，樹(shù)葉輪廓清晰，但主葉脈顏色與釉面顏色很接近，葉紋顯色效果不好，因此配方中氧化鐵含量為10.7為宜，此時(shí)葉紋清晰，莖葉分明，且釉面光亮平滑。