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    賈魯河鄭州市區(qū)段有色可溶有機物(CDOM)的光譜學(xué)特征及源解析

    2022-09-05 10:51:30侯海露
    河南科技 2022年16期
    關(guān)鍵詞:賈魯河鄭州市區(qū)段

    吳 婷 侯海露 劉 冰

    (鄭州師范學(xué)院化學(xué)化工學(xué)院,河南 鄭州 450044)

    0 引言

    有色溶解有機物(CDOM)作為一種吸收紫外可見光的有機物,是水體中溶解性有機物(DOC)中的主要組成部分。同時,也是一類化學(xué)活性較高的溶解性有機碳[1]。CDOM 的遷移、轉(zhuǎn)化、可生物降解性和化學(xué)結(jié)構(gòu)變化等特征受到幾個主要影響因素的控制:原位生物生產(chǎn)、陸源輸入(源)、光化學(xué)降解、微生物降解(匯)、河流流量、季節(jié)和景觀格局等[1-5]。對CDOM 的途徑來源、組成成分及遷移化進行研究,對河流有機碳遷移轉(zhuǎn)化、污染源分析等具有不可忽略的作用。賈魯河屬于淮河流域沙潁河水系潁河支流,流經(jīng)鄭州市,最后匯入淮河[3]。隨著鄭州段周邊人口逐漸聚集,工農(nóng)業(yè)和生活污水排入賈魯河鄭州段的污染物不斷增加。三維熒光技術(shù)和平行因子分析法(3DEEMs-PARAFAC)可以非常快速并且精準地解析出水體中CDOM 的組分特征,并可以通過光學(xué)參數(shù)對CDOM 的來源進行確定,使其成為分析CDOM 的主要方法,得到了CDOM 的光譜特征、來源解析、生物降解性、空間分布和季節(jié)變化等研究結(jié)果[4-5]。因此,為了進一步考察賈魯河鄭州段水體的生態(tài)環(huán)境變化趨勢及影響因素,對河流中CDOM的研究具有重要意義。

    本研究利用三維熒光技術(shù)中的平行因子分析法(3DEEMs-PARAFAC)、三維熒光區(qū)域積分法(FRI)與熒光指數(shù)法對賈魯河內(nèi)水體中CDOM 的組成特征及來源進行解析,并根據(jù)光學(xué)參數(shù)確定CDOM 來源,探究水中有機物、總氮、總磷與水體中CDOM的相對含量和組成特征,進而分析其來源。

    1 材料與方法

    1.1 樣品采集及預(yù)處理

    2021年5 月和6月對賈魯河鄭州市區(qū)段水樣進行采集,樣品主要有(從上游到下游):沙口路樣品(樣品1)、江山路樣品(樣品2)、清華園路樣品(樣品3)、文化北路樣品(樣品4)、花園北路樣品(樣品5)和中州大道樣品(樣品6),距離約10 km。采5 L水樣于棕色瓶中并置于低溫箱中冷藏保存(防止水體中的物質(zhì)見光分解),并于24 h 內(nèi)送至實驗室內(nèi)進行檢測。

    1.2 三維熒光光譜(3DEEM)分析[6]

    樣品使用熒光光譜分析儀(日立F-4600 型)進行3DEEM 分析,操作條件:1 cm 石英液池,150 W氙弧燈光源,700 V PMT 電壓,大于110 的信噪比,帶通。Ex(激發(fā)波長)與Em(發(fā)射波長)均為5 nm,將掃描速度設(shè)置為1 200 nm/min。掃描波段設(shè)置為:Ex280~400 nm,Em200~500 nm,并以超純水作為空白,做出基線標準。利用Matlab(2018a)軟件和nway320 工具、parafacmodeling ver2.0 工具進行三維熒光繪圖,平行因子分析,熒光指數(shù)、組分相對質(zhì)量濃度和歸一化體積比例等計算。

    1.3 三維熒光區(qū)域積分法(FRI)[6]

    將指定區(qū)域的標準體積(Φi,n)用以反映該區(qū)域中所檢測的特定結(jié)構(gòu)熒光物質(zhì)的含量,并將總的標準體積(ΦT,n)作為總體含量計算所測物質(zhì)的相對含量,即為三維熒光區(qū)域積分法(FRI)。相關(guān)計算公式如式(1)至式(4)。

    式中:Δλex為激發(fā)波長間隔;Δλem為發(fā)射波長間隔;Iλex,λem為在不同激發(fā)與發(fā)射波長所呈現(xiàn)的熒光強度;Pi,n為熒光物質(zhì)的相對含量;MFi為倍乘系數(shù)[6]。

    1.4 熒光指數(shù)法

    FI(熒光指數(shù))[7]是指當(dāng)Ex=370 nm時,Em=470 nm時與Em=520 nm 時的熒光強度的比值。當(dāng)FI<1.4時,表明非水體的陸地或土壤是DOM 的主要來源;當(dāng)FI在1.4~1.9 時,則說明陸源和自生源是水中DOM的主要來源;當(dāng)FI>1.9時,則說明水體中存在強烈的微生物活動,即水中的DOM 主要是由微生物代謝產(chǎn)生。

    BIX(自生源指數(shù))[7]是指當(dāng)Ex=245 nm 時,Em=380時與Em=430 nm時的熒光強度的比值。當(dāng)BIX>0.8 時,表明生物或細菌會對自生源產(chǎn)生很大的影響;當(dāng)BIX<0.8 時,表明陸源的輸入或人為的影響占有很大比重。

    HIX(腐殖化指數(shù))[7]是指當(dāng)Ex在波長245 nm下,Em在波長435~480 nm 和300~345 nm 范圍內(nèi)的熒光強度峰值面積的比率。當(dāng)HIX<4 時,表明在該水體中DOM 的腐殖化程度較低;當(dāng)HIX>4時,則表明水體中DOM的腐殖化程度較高。

    1.5 其他參數(shù)的測定[8]

    化學(xué)需氧量(CODCr)測定:采用重鉻酸鉀-硫酸亞鐵銨滴定法(HJ 828—2017)。

    高錳酸鹽指數(shù)(CODMn)測定:高錳酸鹽指數(shù)法(GB/T 11892—1989)。

    氨氮(NH4+-N)測定:水楊酸-次氯酸鹽光度法。

    總氮(TN)測定:堿性過硫酸鉀消解-紫外光度法(HJ 636—2012)。

    總磷(TP)測定:鉬酸鹽分光光度法(GB/T 11893—1989)。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 水體水質(zhì)狀況

    賈魯河鄭州市區(qū)段水體樣品1至樣品6的污染物質(zhì)量濃度如表1 所示,CODCr的質(zhì)量濃度分別為20.46 mg/L、37.12 mg/L、29.89 mg/L、21.66 mg/L、20.04 mg/L 和13.67 mg/L;NH4+-N 的質(zhì)量濃度分別為0.24 mg/L、2.47 mg/L、1.88 mg/L、1.22 mg/L、0.78 mg/L和1.05 mg/L;TP 的質(zhì)量濃度分別為0.44 mg/L、1.12 mg/L、0.58mg/L、0.56mg/L、0.62mg/L和0.51mg/L。由表1 可知,賈魯河鄭州市區(qū)段采集點水體中有機物、氮(N)和磷(P)等營養(yǎng)元素的濃度較高,主要可能是由于賈魯河鄭州市區(qū)段采集點上游為西流湖,西流湖周邊的生活廢水直接排放到湖里,在湖底堆積了大量的黑色淤泥,同時也無法避免附近居民的面源性污染隨著雨水流入湖泊,這些因素導(dǎo)致湖水富營養(yǎng)化[9-10]。

    表1 采集樣品中污染物質(zhì)量濃度

    2.2 水體中CDOM三維熒光特征

    3DEEM 技術(shù)具有良好的選擇性和靈敏性,近年來被廣泛應(yīng)用于水體中DOM 的研究[11-12]。芳香性蛋白類物質(zhì)的分布范圍是Ex/Em=200~250 nm/280~320 nm、Ex/Em=200~250 nm/320~380 nm,即區(qū)域Ⅰ和區(qū)域Ⅱ;富里酸類物質(zhì)的分布范圍是Ex/Em=200~250 nm/380~400 nm,即區(qū)域Ⅲ;溶解性微生物產(chǎn)物(SMPs)的分布范圍是Ex/Em=250~280 nm/280~380 nm,即區(qū)域Ⅳ;腐殖酸類物質(zhì)分布范圍是Ex/Em=250~400 nm/380~400 nm,即區(qū)域Ⅴ。

    從圖1 可以看出,在這五個區(qū)間的任何一個區(qū)間都有熒光峰,而更加顯著的熒光峰則在區(qū)域Ⅱ和區(qū)域Ⅲ出現(xiàn),這說明樣品1 至樣品6 的有機污染物是芳香性蛋白類、富里酸類有機物和SMPs,并且相對另外兩類物質(zhì)而言含量比較低的是腐殖酸類有機物。樣品1 至樣品6 三維熒光譜圖的區(qū)域Ⅰ、區(qū)域Ⅱ、區(qū)域Ⅲ、區(qū)域Ⅳ和區(qū)域Ⅴ歸一化體積比例(P)如圖1 所示,區(qū)域Ⅱ、區(qū)域Ⅲ所占比例較高。其中,區(qū)域Ⅱ的歸一化體積比例(P)分別為24.3%、28.1%、28.2%、29.6%、29.4%、29.3%,區(qū)域Ⅲ的歸一化體積比 例(P)分 別 為35.3%、23.2%、33.4%、32.5%、30.7%、28.5%;區(qū)域Ⅱ和區(qū)域Ⅲ歸一化體積比例(P)之和為59.6%、51.3%、61.6%、62.1%、60.1%、57.8%。這也進一步表明,樣品1 至樣品6 中芳香性蛋白類、富里酸類有機物和SMPs是主要成分。

    圖1 三維熒光譜圖中區(qū)域的歸一化體積比例

    2.3 水體三維熒光定量分析

    水體3DEEM 光譜進行定量分析采用熒光光譜區(qū)域體積積分分析法(FRI)[13-14],區(qū)域內(nèi)有機物的相對含量可由不同區(qū)域體積積分(Phi)代表,可以對比分析不同水樣中CDOM 變化特征,Phi結(jié)果見表2。從表2 可以看出,樣品1 至樣品6 的區(qū)域Ⅳ區(qū)域體積積分(Phi)最大,分別為64.66×105au·nm2、97.87×105au·nm2、66.96×105au·nm2、48.06×105au·nm2、47.30×105au·nm2和51.52×105au·nm2,這說明賈魯河鄭州市區(qū)段水體中的CDOM 主要熒光組分是SMPs;另外,在整個熒光區(qū)域有機物總量中,芳香性蛋白類物質(zhì)和SMPs 占59.6 %、51.3 %、61.6 %、62.1%、60.1%、57.8%(見圖1),這更進一步驗證了芳香性蛋白類、富里酸類有機物和SMPs 是樣品1至樣品6中有機污染物的主要成分。

    表2 不同樣品的熒光光譜區(qū)域體積積分(Phi)分析法參數(shù)

    同時,樣品1 至樣品6 所檢測的五個區(qū)域總熒光區(qū)域標準體積總體上呈現(xiàn)先上升后下降的趨勢,這是因為SMPs 的主要成分是蛋白質(zhì)、多糖和核酸等物質(zhì),這些物質(zhì)中的官能團(如氨基、羧基、羥基、磺酸基、酚羥基等)會與水中的金屬離子發(fā)生絡(luò)合反應(yīng),生成有機物-金屬化合物。

    2.4 水體不同熒光組分特征

    將所解析出的樣品1 至樣品6 熒光組分(C1 和C2)進行計算,得出這些樣品中熒光組分所呈現(xiàn)的熒光強度最大時的數(shù)值(Fmax),樣品中各組分的熒光強度和相對貢獻率如圖2 所示。樣品1 至樣品6熒光組分C1 最大熒光強度(Fmax)分別為1.30、0.76、1.13、1.10、1.05和1.06;樣品1至樣品6熒光組分C2最大熒光強度(Fmax)分別為0.43、1.63、1.18、0.56、0.29、0.24。圖2(a)表明,賈魯河鄭州市區(qū)段水體中熒光組分C1 熒光強度變化較小,相對比較穩(wěn)定,這也說明類腐殖質(zhì)物質(zhì)在采樣的河流水體中相對穩(wěn)定,不易降解;而熒光組分C2 的熒光強度變化較大,這表明采樣的河流水體中藻類、微生物(生物降解)等的質(zhì)量濃度具有一定幅度的變化。根據(jù)所檢測的熒光組分C1、C2 最大熒光強度計算出水樣中所含有的熒光組分的相對貢獻率,如圖2(b)所示,可以分析出樣品1、樣品4、樣品5 和樣品6 水體中CDOM 主要由腐殖質(zhì)物質(zhì)組成,分別占總熒光組分的平均值為75.25%、65.84%、78.03%和81.29%;而水體中CDOM 主要由類色氨酸物質(zhì)組成的樣品為樣品2、樣品3,分別占68.18%、51.09%。且C1和C2對總熒光強度的貢獻率分別為59.54%和40.46%。

    圖2 樣品中各組分的熒光強度和相對貢獻率

    2.5 水體中CDOM的來源解析

    物質(zhì)的不同產(chǎn)地對CDOM 熒光強度的相對貢獻率可以用熒光參數(shù)來表示[15-16],樣品1 至樣品6中的CDOM 所檢測計算的熒光特征參數(shù)結(jié)果見表3。由表3 可知,賈魯河鄭州市區(qū)段水體中FI值為1.48~1.60,可以得出賈魯河鄭州市區(qū)段水體中有色溶解有機物是陸源和自生源貢獻相結(jié)合。賈魯河鄭州市區(qū)段水體中BIX值為0.54~0.68(除樣品2外),表明賈魯河鄭州市區(qū)段水體中CDOM 以陸源輸入為主,受人類活動影響較大。賈魯河鄭州市區(qū)段水體中HIX值為0.40~0.55,表明賈魯河鄭州市區(qū)段水體中CDOM 腐殖化程度較低。因此,從整體來看,賈魯河鄭州市區(qū)段水體中CDOM 來自陸源和微生物源,但以陸源輸入為主,腐殖化程度不高,這說明人類活動對賈魯河鄭州市區(qū)段水體中CDOM的影響較大,人為型輸入CDOM 通過微生物降解和光解作用可以釋放出營養(yǎng)元素N、P等,被水體中浮游植物和細菌所利用,對水體中N、P轉(zhuǎn)化遷移等化學(xué)循環(huán)過程具有重要的影響。

    表3 水體中CDOM的熒光參數(shù)

    3 結(jié)論

    ①賈魯河鄭州市區(qū)段采集點水體中有機物、氮(N)和磷(P)等營養(yǎng)元素質(zhì)量濃度較高;樣品1至樣品6 中三維熒光光譜區(qū)域Ⅰ到區(qū)域Ⅴ都存在熒光峰,且更為顯著的熒光峰出現(xiàn)在區(qū)域Ⅱ和區(qū)域Ⅲ,芳香性蛋白類、富里酸類有機物和SMPs為有機污染物的主要構(gòu)成,含量比較低的是腐殖酸類有機物。

    ②通過三維熒光光譜區(qū)域體積積分分析法(FRI)得出的結(jié)果可以看出,樣品1至樣品6芳香性蛋 白 類 物 質(zhì) 和SMPs 占59.6%、51.3%、61.6%、62.1%、60.1%、57.8%;樣品1 至樣品6 熒光組分C1最大熒光強度(Fmax)分別為1.30、0.76、1.13、1.10、1.05 和1.06;樣品1 至樣品6 熒光組分C2 最大熒光強度(Fmax)分別為0.43、1.63、1.18、0.56、0.29、0.24。樣品1、樣品4、樣品5 和樣品6 水體中CDOM 主要由腐殖質(zhì)物質(zhì)組成;樣品2、樣品3 水體中CDOM 主要由類色氨酸物質(zhì)組成。

    ③賈魯河鄭州市區(qū)段水體中FI值為1.48~1.60,BIX值為0.54~0.68(除樣品2 外),HIX值為0.40~0.55。從整體上來看,賈魯河鄭州市區(qū)段水體中CDOM 來自陸源和微生物源,但以陸源輸入為主,腐殖化程度不高,人類活動對賈魯河鄭州市區(qū)段水體中CDOM的影響較大。

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