• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    不同溫度環(huán)境下EICP固砂及優(yōu)化試驗(yàn)研究

    2022-08-12 07:03:18王恒星繆林昌孫瀟昊吳林玉范廣才
    關(guān)鍵詞:脲酶碳酸鈣試樣

    王恒星 繆林昌 孫瀟昊 吳林玉 范廣才

    (東南大學(xué)交通學(xué)院, 南京 210096)

    當(dāng)前,針對(duì)生物礦化的研究和試驗(yàn)多在常溫下開展.然而,實(shí)際應(yīng)用中存在較高的溫度環(huán)境.例如夏季沙漠地區(qū)的地表溫度往往能達(dá)到50~60 ℃[17],中國(guó)新疆吐魯番地區(qū)的地表溫度甚至超過70 ℃,一些采油、采區(qū)、溫泉等地區(qū)的溫度也較高.利用生物礦化技術(shù)在不同溫度尤其是高溫環(huán)境下實(shí)現(xiàn)對(duì)土體的改良,對(duì)生物礦化技術(shù)來(lái)說是一個(gè)巨大的突破.此外,較高溫度容易影響大多數(shù)細(xì)菌的活動(dòng),導(dǎo)致其難以存活.與細(xì)菌相比,EICP中的脲酶對(duì)溫度變化具有更好的適應(yīng)能力[18].

    鑒于此,本文采用 EICP 技術(shù),從大豆粉中粗提取脲酶并配置出不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)的脲酶溶液,研究溫度環(huán)境對(duì)脲酶耐受性以及碳酸鈣轉(zhuǎn)換率的影響,分析EICP技術(shù)在高溫環(huán)境中加固砂土的效果.此外,還研究了低pH-單相灌注法對(duì)EICP固砂效果的影響,為EICP技術(shù)在不同溫度環(huán)境中的應(yīng)用和推廣提供了指導(dǎo).

    1 試驗(yàn)

    1.1 植物脲酶的提取

    本文選取干大豆粉過100目的篩網(wǎng),并將50 g大豆粉溶于500 mL水中.將大豆溶液放入溫度為4 ℃冰箱中靜置24 h.靜置后放入離心機(jī)中,以3 000 r/min的速度離心15 min,取上清液即為植物脲酶粗提取液(脲酶溶液)[13].通過加水將脲酶粗提取液稀釋,配置出質(zhì)量分?jǐn)?shù)為25%、50%、75%、100%的脲酶溶液.

    1.2 脲酶的熱穩(wěn)定性測(cè)試

    脲酶活性一般可以由單位時(shí)間內(nèi)的尿素水解量來(lái)表示.參考文獻(xiàn)[16],尿素水解量與電導(dǎo)率的關(guān)系為1 mS/min = 11.11 mmol/(L·min),因此可以利用測(cè)量溶液電導(dǎo)率的變化來(lái)表征脲酶活性.測(cè)量脲酶活性時(shí),取3 mL脲酶溶液和27 mL的尿素溶液混合,測(cè)試10 min內(nèi)電導(dǎo)率的變化速率[13],得到單位時(shí)間電導(dǎo)率的變化量,將其換算成單位時(shí)間尿素水解量,并乘以脲酶溶液稀釋倍數(shù)10,即為脲酶溶液的活性.

    研究植物脲酶的熱穩(wěn)定性時(shí),將脲酶溶液置于不同溫度的水浴中加熱.取不同加熱時(shí)間的脲酶溶液進(jìn)行脲酶活性測(cè)試試驗(yàn),觀察24 h內(nèi)不同溫度下脲酶活性的變化情況.

    1.3 鈣化試驗(yàn)

    膠凝液是含有尿素和醋酸鈣的溶液.根據(jù)文獻(xiàn)[19],當(dāng)膠凝液濃度大于0.5 mol/L且小于1 mol/L,尿素和鈣離子的摩爾質(zhì)量比為1.5∶1時(shí),鈣離子利用率達(dá)到較高水平.為保證碳酸鈣的生成量以及轉(zhuǎn)化效率,膠凝液中尿素濃度為1 mol/L,鈣離子濃度為0.67 mol/L.取35 mL脲酶溶液和35 mL膠凝液于離心管中混合,置于不同溫度的水浴中進(jìn)行反應(yīng).控制不同的反應(yīng)時(shí)間,將離心管中物質(zhì)過濾,并用去離子水沖洗后放入烘箱烘干,利用酸洗法[13]測(cè)試試樣中碳酸鈣的生成量.

    1.4 砂柱試樣

    1.4.1 砂柱制作

    將試驗(yàn)用砂在烘箱中烘干,砂土粒徑如圖1所示.通過測(cè)量,PVC管外徑為5 cm,內(nèi)徑為4.6 cm,砂土在PVC管中的密度為1.58 g/cm3,砂柱高度為10 cm.采用分層壓實(shí)的方法將砂土裝入PVC管中,為防止灌注時(shí)砂土進(jìn)入,在橡膠管砂土兩端覆一層紗布,并塞上橡膠塞.橡膠塞中部帶孔,以保證可隨意控制砂柱內(nèi)部膠結(jié)液的保留和排出.每個(gè)試驗(yàn)條件下制作3個(gè)平行試樣.

    圖1 砂顆粒級(jí)配

    為提高效率,采用脲酶溶液和膠凝液混合的一相灌注法對(duì)砂柱進(jìn)行加固.灌注前將試樣置于相應(yīng)溫度的水浴中進(jìn)行預(yù)熱.為保證砂柱中的孔隙充滿溶液,灌注時(shí)取35 mL脲酶溶液和35 mL膠凝液混合,以4 mL/min的速度由砂柱底部灌入.灌注結(jié)束后反應(yīng)24 h,將試樣內(nèi)部廢液排出再進(jìn)行下一次灌注.如此循環(huán)往復(fù),每個(gè)砂柱灌注6次.固砂完成后,向試樣內(nèi)部灌注去離子水進(jìn)行清洗,并將試樣放入烘箱內(nèi)烘干并拆模,測(cè)量砂柱試樣的波速、無(wú)側(cè)限抗壓強(qiáng)度以及碳酸鈣質(zhì)量分?jǐn)?shù),探究固砂效果.

    1.4.2 超聲波測(cè)試

    利用超聲波檢測(cè)儀(上海恩迪公司,I-RPT型)測(cè)量烘干后試樣上、中、下3個(gè)部分的聲時(shí)值.超聲波在各測(cè)點(diǎn)位置沿試樣直徑傳播.

    1.4.3 無(wú)側(cè)限抗壓強(qiáng)度測(cè)試

    對(duì)試樣進(jìn)行軸向加載,測(cè)試設(shè)備為應(yīng)變控制UCS儀(南京土壤儀器廠有限公司,YSH-2型),加載速率控制為1 mm/min.記錄試樣破壞時(shí)的最大軸向應(yīng)力,得到無(wú)側(cè)限抗壓強(qiáng)度.

    1.4.4 碳酸鈣質(zhì)量分?jǐn)?shù)測(cè)試

    利用酸洗法[13]測(cè)量砂柱試樣中碳酸鈣質(zhì)量分?jǐn)?shù).取砂柱樣本質(zhì)量m1,將取出的樣本塊溶于濃度為2 mol/L的稀鹽酸溶液中,充分浸泡至無(wú)氣泡產(chǎn)生,再用去離子水沖洗后置于烘箱烘干,稱量試樣質(zhì)量為m2,損失質(zhì)量m1-m2即為碳酸鈣的質(zhì)量.碳酸鈣質(zhì)量分?jǐn)?shù)的計(jì)算公式為

    (1)

    2 溫度對(duì)EICP技術(shù)的影響

    2.1 脲酶活性試驗(yàn)

    為研究不同溫度對(duì)植物脲酶活性的影響,將不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)的植物脲酶溶液置于25~85 ℃的水浴環(huán)境中進(jìn)行加熱,測(cè)試不同加熱時(shí)間下的脲酶活性.測(cè)試結(jié)果見圖2.

    (a) w(脲酶)=25%

    由圖2可知,隨著脲酶質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增大,脲酶活性逐漸增加.究其原因在于,脲酶質(zhì)量分?jǐn)?shù)增大時(shí),溶液中尿素與脲酶接觸的幾率增大,水解反應(yīng)速率增加.由此說明,通過調(diào)節(jié)脲酶的質(zhì)量分?jǐn)?shù),可以控制尿素的水解速率.

    當(dāng)脲酶在溫度為25~45 ℃的環(huán)境中加熱24 h時(shí),脲酶活性沒有明顯變化,均趨于一個(gè)穩(wěn)定值.隨著溫度的升高,脲酶活性逐漸提高,說明脲酶保持著較好的熱穩(wěn)定性.當(dāng)溫度為55~85 ℃時(shí),脲酶活性隨加熱時(shí)間的延長(zhǎng)而逐漸下降;加熱時(shí)間越長(zhǎng),下降幅度越大;加熱溫度越高,下降趨勢(shì)越明顯,下降速度越快.由此說明,較高的溫度會(huì)導(dǎo)致脲酶活性逐漸喪失.究其原因在于,植物脲酶的本質(zhì)是蛋白質(zhì),其空間結(jié)構(gòu)會(huì)在高溫環(huán)境中發(fā)生改變,進(jìn)而對(duì)其活性造成不可逆破壞.溫度越高,植物脲酶越容易被破壞,脲酶活性失效時(shí)間越短.

    雖然高溫環(huán)境對(duì)脲酶活性具有影響,但當(dāng)環(huán)境溫度高于55 ℃時(shí),脲酶活性的喪失需要經(jīng)歷一定的時(shí)間,這期間脲酶依然能夠催化尿素水解,為高溫環(huán)境下的EICP技術(shù)奠定了基礎(chǔ).75和85 ℃下脲酶活性失活較快,且絕大多數(shù)工程環(huán)境溫度不高于65 ℃,因此,本文選擇如下3個(gè)典型的溫度環(huán)境進(jìn)行研究:常溫環(huán)境25 ℃、未失活高溫環(huán)境45 ℃和失活高溫環(huán)境65 ℃.

    2.2 鈣化試驗(yàn)

    EICP技術(shù)的核心是生成具有膠結(jié)性的碳酸鈣,碳酸鈣的生成量決定著最終的固砂效果.理論上,充分反應(yīng)后生成的碳酸鈣質(zhì)量為2.345 g.利用實(shí)測(cè)碳酸鈣質(zhì)量除以2.345 g,便可得到溶液中碳酸鈣的轉(zhuǎn)換率.

    2.2.1 不同溫度、脲酶質(zhì)量分?jǐn)?shù)下的碳酸鈣生成速率

    不同溫度T下,脲酶質(zhì)量分?jǐn)?shù)對(duì)碳酸鈣轉(zhuǎn)換率的影響曲線見圖3.由圖可知,T=25,45,65 ℃時(shí)碳酸鈣轉(zhuǎn)化速率均隨脲酶質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加而增大.這是因?yàn)殡迕纲|(zhì)量分?jǐn)?shù)的增大會(huì)提升溶液脲酶活性,導(dǎo)致碳酸鈣的轉(zhuǎn)化速率加快.結(jié)合圖2可知,當(dāng)溫度低于55 ℃時(shí),脲酶的熱穩(wěn)定性較好,可保持穩(wěn)定的活性.w(脲酶)=25%的試樣在42 h時(shí)的碳酸鈣轉(zhuǎn)換率為86%,并沒有達(dá)到最高水平;這是因?yàn)門=25 ℃且脲酶質(zhì)量分?jǐn)?shù)較低時(shí),脲酶活性較低,EICP反應(yīng)速率較慢,碳酸鈣轉(zhuǎn)換率較低.當(dāng)脲酶質(zhì)量分?jǐn)?shù)增加或溫度升高至45 ℃時(shí),脲酶活性升高,反應(yīng)速率加快,測(cè)試期間尿素完全水解,導(dǎo)致碳酸鈣轉(zhuǎn)換率較大,接近100%.對(duì)于T=65 ℃,w(脲酶)=25%的試樣,10~24 h碳酸鈣轉(zhuǎn)化速率緩慢,且24 h時(shí)的碳酸鈣轉(zhuǎn)換率為77%,未達(dá)到最高水平.當(dāng)溫度高于55 ℃時(shí),脲酶活性不斷下降,65 ℃的脲酶活性在10 h已降至較低水平,此時(shí)尿素水解反應(yīng)逐漸停止,不再生成碳酸鈣,因此碳酸鈣的最終產(chǎn)量降低.而對(duì)于w(脲酶)=50%,75%,100%的試樣,碳酸鈣轉(zhuǎn)換率均能達(dá)到較高水平;這是因?yàn)樵龃箅迕纲|(zhì)量分?jǐn)?shù)后EICP的反應(yīng)速率加快,在脲酶活性還未降至較低水平前已完成反應(yīng).

    (a) T=25 ℃

    由此可知,溫度和脲酶質(zhì)量分?jǐn)?shù)對(duì)碳酸鈣轉(zhuǎn)化速率均有較大影響,提高脲酶活性對(duì)EICP技術(shù)的推廣應(yīng)用具有積極作用.溫度較低時(shí),提高EICP的反應(yīng)速率可以提高工作效率;溫度較高時(shí),提高脲酶質(zhì)量分?jǐn)?shù)可以彌補(bǔ)脲酶高溫失活導(dǎo)致的碳酸鈣產(chǎn)量較低的問題,進(jìn)而實(shí)現(xiàn)高溫環(huán)境下的固砂.

    2.2.2 低pH環(huán)境下的碳酸鈣生成速率

    雖然提升脲酶質(zhì)量分?jǐn)?shù)有利于高溫下EICP技術(shù)的應(yīng)用,但脲酶活性較高時(shí),快速生成的沉淀容易造成灌注端和蠕動(dòng)泵的阻塞[20],導(dǎo)致固砂效果不均勻,影響EICP技術(shù)的固砂效果.為優(yōu)化EICP的固砂效果,還應(yīng)解決灌注期易阻塞的問題.Cheng等[21]發(fā)現(xiàn)降低溶液初始pH值可以延緩碳酸鈣沉淀產(chǎn)生的時(shí)間,這對(duì)解決灌注期間的易阻塞問題具有重要意義.鈣化試驗(yàn)中,T=65 ℃,w(脲酶)=100%,溶液未調(diào)整pH值為7.83,通過添加稀鹽酸調(diào)整溶液pH=2,3,4,5,6.試驗(yàn)結(jié)果見表1和圖4.

    表1 不同pH值對(duì)碳酸鈣轉(zhuǎn)換率的影響

    圖4 不同pH值對(duì)碳酸鈣轉(zhuǎn)換率的影響

    3 砂柱試驗(yàn)

    3.1 溫度、脲酶質(zhì)量分?jǐn)?shù)對(duì)固砂效果的影響

    為研究不同脲酶質(zhì)量分?jǐn)?shù)、溫度對(duì)固砂效果的影響,進(jìn)行固砂試驗(yàn).試驗(yàn)中,T=25,45,65 ℃,w(脲酶)=25%,50%,75%,100%.

    3.1.1 聲時(shí)值

    超聲波的傳播速度會(huì)受到介質(zhì)的影響.當(dāng)介質(zhì)越密實(shí)、孔隙越小時(shí),傳播速度越快,聲時(shí)值也越小.采用EICP技術(shù)可以生成具有填充性的碳酸鈣,沉積在砂顆粒的孔隙中,進(jìn)而增加砂柱的密實(shí)性.因此,可以利用聲時(shí)值來(lái)反應(yīng)砂柱不同位置的密實(shí)性,評(píng)價(jià)砂柱的均勻性.砂柱的聲時(shí)值結(jié)果見表2.

    表2 pH=7.83時(shí)砂柱聲時(shí)值

    由表2可知,T=25 ℃時(shí),w(脲酶)=25%的試樣聲時(shí)值較高;w(脲酶)=50%時(shí)聲時(shí)值明顯下降,此時(shí)砂柱上、中、下部的聲時(shí)值差異較小,砂柱均勻性較好;w(脲酶)=75%,100%時(shí)砂柱上、中、下部的聲時(shí)值差異較為明顯.究其原因在于,T=25 ℃時(shí),w(脲酶)=25%的試樣脲酶活性較低,碳酸鈣的生成速率較慢,24 h時(shí)產(chǎn)生的碳酸鈣較少,砂柱內(nèi)的孔隙較多,故聲時(shí)值較大;當(dāng)脲酶質(zhì)量分?jǐn)?shù)增大至50%時(shí),碳酸鈣的生成速率加快,增大了砂柱的密實(shí)度,導(dǎo)致聲時(shí)值減??;隨著脲酶質(zhì)量分?jǐn)?shù)進(jìn)一步增大,碳酸鈣的生成速率進(jìn)一步加快,在灌注階段容易生成較多的碳酸鈣,堆積在灌注口(砂柱下部),影響后續(xù)溶液的灌入,最終導(dǎo)致砂柱的密實(shí)性不均勻.T=45 ℃,w(脲酶)=25%的試樣脲酶活性與T=25 ℃時(shí)w(脲酶)=50%的試樣相近,試樣加固較為均勻.當(dāng)脲酶質(zhì)量分?jǐn)?shù)進(jìn)一步增大后反應(yīng)速率加快,砂柱出現(xiàn)了固砂不均勻的現(xiàn)象.

    T=65 ℃時(shí),w(脲酶)=25%的砂柱聲時(shí)值較大.究其原因在于,高溫環(huán)境下脲酶活性不斷減小,會(huì)影響最終的碳酸鈣生成量,導(dǎo)致砂柱整體的密實(shí)性較差.此外,T=65 ℃的試驗(yàn)組試樣加固均勻性較差,這可能是因?yàn)榇藭r(shí)脲酶的初始活性較高,在反應(yīng)初期會(huì)產(chǎn)生較多的碳酸鈣,易造成灌注端阻塞,從而導(dǎo)致固砂效果均勻性較差.結(jié)合圖2和表2可知,當(dāng)脲酶活性高于10 mmol/(L·min)時(shí),砂柱易發(fā)生不均勻的現(xiàn)象.

    3.1.2 無(wú)側(cè)限抗壓強(qiáng)度和碳酸鈣質(zhì)量分?jǐn)?shù)

    砂柱中碳酸鈣的質(zhì)量分?jǐn)?shù)與砂柱的無(wú)側(cè)限抗壓強(qiáng)度具有較大的相關(guān)性[19].根據(jù)圖5可知,T=25 ℃,w(脲酶)=25%試樣和T=65 ℃,w(脲酶)=25%試樣中的碳酸鈣質(zhì)量分?jǐn)?shù)較少,故砂柱無(wú)側(cè)限抗壓強(qiáng)度較低.其中,前者是由于溫度和脲酶質(zhì)量分?jǐn)?shù)均較低,EICP的反應(yīng)速率較慢,導(dǎo)致24 h內(nèi)生成的碳酸鈣較少;而后者則是由于較高的溫度影響了脲酶的活性,在尿素還未完全水解時(shí)脲酶已失活,導(dǎo)致碳酸鈣質(zhì)量分?jǐn)?shù)較少.除上述2組試樣外,其余試樣的碳酸鈣質(zhì)量分?jǐn)?shù)均較高.結(jié)合表1發(fā)現(xiàn),砂柱均勻性越差,砂柱的碳酸鈣質(zhì)量分?jǐn)?shù)越低,無(wú)側(cè)限抗壓強(qiáng)度也越小.這是因?yàn)楫?dāng)脲酶活性高于10 mmol/(L·min)時(shí),灌注階段產(chǎn)生較多的

    (a) 無(wú)側(cè)限抗壓強(qiáng)度

    碳酸鈣,易在灌注口堆積,影響砂柱上部的加固效果.進(jìn)行無(wú)側(cè)限抗壓強(qiáng)度測(cè)試時(shí),加固效果較差的上部更容易發(fā)生破壞(見圖6(a)).

    圖6 T=65 ℃,w(脲酶)=50%時(shí)砂柱試樣破壞照片

    綜上所述,在不同溫度下利用EICP技術(shù)進(jìn)行固砂時(shí),需要考慮脲酶活性.T=25 ℃,w(脲酶)=50%試樣和T=45 ℃,w(脲酶)=25%試樣的固砂效果均較好;而T=65 ℃時(shí)脲酶質(zhì)量分?jǐn)?shù)應(yīng)高于25%.雖然在高溫環(huán)境下增大脲酶質(zhì)量分?jǐn)?shù)有利于產(chǎn)生充足的碳酸鈣,但同時(shí)也會(huì)使EICP初期的碳酸鈣生成速率過快,導(dǎo)致固砂效果不均勻,從而影響砂柱的整體強(qiáng)度.因此,需要進(jìn)一步研究溶液pH值對(duì)固砂效果的影響.

    3.2 低pH值環(huán)境的固砂效果

    調(diào)整EICP溶液的初始pH值為4,按照3.1節(jié)中固砂條件進(jìn)行固砂試驗(yàn),并對(duì)比pH調(diào)整前后試樣的固砂效果.

    表3 pH=4時(shí)砂柱聲時(shí)值

    (a) 無(wú)側(cè)限抗壓強(qiáng)度

    除上述4組試樣外,pH=4時(shí)其他試樣的無(wú)側(cè)限抗壓強(qiáng)度均明顯增大.砂柱破壞時(shí)均存在豎向貫穿砂柱的裂縫,砂柱多呈整體破壞(見圖6(b)).結(jié)合表1和表2可知,pH=4時(shí)試樣內(nèi)部的碳酸鈣分布更加均勻,砂柱的整體性較好,進(jìn)行無(wú)側(cè)限抗壓強(qiáng)度試驗(yàn)時(shí)不易發(fā)生局部破壞.由此說明,EICP加固后試樣的均勻性對(duì)無(wú)側(cè)限抗壓強(qiáng)度具有較大的影響,相同情況下試樣固化越均勻,無(wú)側(cè)限抗壓強(qiáng)度越高.因此,當(dāng)脲酶活性高于10 mmol/(L·min)時(shí),調(diào)整溶液pH為4可以明顯改善砂柱的均勻性,優(yōu)化EICP的固砂效果.

    綜上所述,利用EICP技術(shù)進(jìn)行固砂的過程中,當(dāng)溫度低于55 ℃時(shí),可控制脲酶的質(zhì)量分?jǐn)?shù),以獲得最佳的固砂效果;當(dāng)溫度高于55 ℃時(shí),可采用增大脲酶質(zhì)量分?jǐn)?shù)并降低pH值的方法實(shí)現(xiàn)最佳的固化效果.

    4 結(jié)論

    1) 研究了不同溫度下植物脲酶的活性,發(fā)現(xiàn)脲酶活性會(huì)受到溫度的影響.當(dāng)溫度高于55 ℃時(shí),脲酶逐漸失活,且失活時(shí)間隨著溫度的升高而不斷減小.不同溫度下提高脲酶活性可以加快EICP的反應(yīng)速率,提高工作效率,彌補(bǔ)脲酶在高溫環(huán)境下失活導(dǎo)致的碳酸鈣產(chǎn)量較低的問題.

    2) 砂柱的無(wú)側(cè)限抗壓強(qiáng)度與其內(nèi)部碳酸鈣質(zhì)量分?jǐn)?shù)及分布有關(guān).當(dāng)脲酶溶液活性低于10 mmol/(L·min)時(shí),砂柱中碳酸鈣分布均勻,砂柱的固化效果越好.當(dāng)脲酶活性高于10 mmol/(L·min)時(shí),砂柱固化效果不均勻,從而影響砂柱的無(wú)側(cè)限抗壓強(qiáng)度.

    3) 低pH環(huán)境有利于減少EICP反應(yīng)初期的碳酸鈣生成量,緩解砂土固化時(shí)灌注端易封堵的問題,改善砂柱固化的均勻性,提高砂柱的固化效果.pH=4時(shí)固砂效果最佳.

    4) 不同溫度下優(yōu)化EICP固砂效果時(shí),對(duì)于T=25,45 ℃的試驗(yàn),應(yīng)適當(dāng)降低EICP脲酶質(zhì)量分?jǐn)?shù).對(duì)于T=65 ℃的試驗(yàn),應(yīng)提高脲酶質(zhì)量分?jǐn)?shù)并調(diào)整溶液pH值為4.

    猜你喜歡
    脲酶碳酸鈣試樣
    試樣加工余量對(duì)Q355B熱軋鋼帶拉伸性能的影響
    山東冶金(2022年3期)2022-07-19 03:25:22
    碳酸鈣三級(jí)紅外光譜研究
    廣西扶綏縣擬投資105億年產(chǎn)600萬(wàn)t碳酸鈣
    石材(2020年12期)2020-12-31 21:25:39
    細(xì)菌脲酶蛋白結(jié)構(gòu)與催化機(jī)制
    污泥發(fā)酵液體中提取的腐植酸對(duì)脲酶活性的抑制作用
    腐植酸(2020年1期)2020-11-29 00:15:44
    THE EFFECT OF REFUGE AND PROPORTIONAL HARVESTING FOR A PREDATOR-PREY SYSTEM WITH REACTION-DIFFUSION??
    Ce和Nd對(duì)多道次固相合成AZ31-RE鎂合金腐蝕性能的影響
    脲酶菌的篩選及其對(duì)垃圾焚燒飛灰的固化
    HPLC-ELSD法同時(shí)測(cè)定鹿角霜中碳酸鈣和磷酸鈣
    中成藥(2018年5期)2018-06-06 03:12:18
    試樣尺寸對(duì)超高周疲勞試驗(yàn)結(jié)果的影響
    满18在线观看网站| 亚洲国产最新在线播放| 免费在线观看黄色视频的| 99精国产麻豆久久婷婷| 飞空精品影院首页| 国产老妇伦熟女老妇高清| 最黄视频免费看| 国产av码专区亚洲av| 精品国产一区二区三区四区第35| 日韩免费高清中文字幕av| 日韩av不卡免费在线播放| 亚洲精品一二三| 亚洲精品在线美女| 成年人午夜在线观看视频| 两个人看的免费小视频| 极品人妻少妇av视频| av.在线天堂| 日韩欧美一区视频在线观看| 99热全是精品| 亚洲国产精品成人久久小说| 高清欧美精品videossex| 男女国产视频网站| 精品国产一区二区久久| 国产精品av久久久久免费| 在线免费观看不下载黄p国产| 在线观看免费高清a一片| 午夜久久久在线观看| 七月丁香在线播放| 久久久久久久久久久久大奶| 黄色配什么色好看| 欧美97在线视频| 黄色 视频免费看| 啦啦啦啦在线视频资源| 久久影院123| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 午夜av观看不卡| 男的添女的下面高潮视频| 亚洲在久久综合| 国产精品香港三级国产av潘金莲 | 综合色丁香网| 国产成人91sexporn| 一区二区三区精品91| 最近中文字幕2019免费版| 尾随美女入室| 精品亚洲成a人片在线观看| 一本久久精品| 国产精品久久久久久av不卡| 午夜日本视频在线| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 两个人看的免费小视频| 国产亚洲欧美精品永久| 亚洲欧洲日产国产| 色婷婷av一区二区三区视频| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 国产一区有黄有色的免费视频| 在线观看一区二区三区激情| 最近2019中文字幕mv第一页| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲 | 黄频高清免费视频| 国产成人精品福利久久| 久久久久国产网址| 午夜福利在线免费观看网站| 夫妻性生交免费视频一级片| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 亚洲伊人色综图| 亚洲图色成人| 999精品在线视频| 黄色视频在线播放观看不卡| 午夜日韩欧美国产| 久久97久久精品| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 中国国产av一级| 国产成人免费观看mmmm| 超色免费av| 久久久亚洲精品成人影院| 亚洲人成77777在线视频| 久久婷婷青草| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 日韩中文字幕欧美一区二区 | 久久久久久久久久久久大奶| 久久女婷五月综合色啪小说| 亚洲精品美女久久av网站| a 毛片基地| 久久韩国三级中文字幕| 三级国产精品片| 亚洲欧美色中文字幕在线| 99re6热这里在线精品视频| 成年美女黄网站色视频大全免费| 99热国产这里只有精品6| 丰满乱子伦码专区| 成年人午夜在线观看视频| 久久久久久人人人人人| 国产成人一区二区在线| 最新的欧美精品一区二区| 各种免费的搞黄视频| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 超碰成人久久| 新久久久久国产一级毛片| 免费大片黄手机在线观看| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 久久久久国产一级毛片高清牌| 免费观看性生交大片5| 欧美日韩av久久| 999久久久国产精品视频| 热99久久久久精品小说推荐| 婷婷色麻豆天堂久久| 十分钟在线观看高清视频www| 两个人看的免费小视频| 国产成人aa在线观看| 免费黄网站久久成人精品| 国产精品熟女久久久久浪| 亚洲少妇的诱惑av| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 成人国产av品久久久| 大陆偷拍与自拍| 免费高清在线观看视频在线观看| 高清av免费在线| 久久国产亚洲av麻豆专区| av女优亚洲男人天堂| 午夜精品国产一区二区电影| 伦精品一区二区三区| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 久久久国产一区二区| 亚洲国产欧美网| 在线观看www视频免费| 精品视频人人做人人爽| 中文字幕人妻丝袜制服| 美女主播在线视频| 久久精品久久精品一区二区三区| 国产精品久久久久久久久免| 免费在线观看完整版高清| 亚洲av日韩在线播放| 午夜福利网站1000一区二区三区| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 9热在线视频观看99| 大片免费播放器 马上看| 久久韩国三级中文字幕| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 一本久久精品| a级毛片黄视频| 国产精品嫩草影院av在线观看| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 曰老女人黄片| 黄色视频在线播放观看不卡| 午夜免费鲁丝| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 在线观看国产h片| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 97人妻天天添夜夜摸| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 性高湖久久久久久久久免费观看| 久久99精品国语久久久| 国产男女内射视频| 不卡av一区二区三区| 欧美成人午夜精品| 美女午夜性视频免费| 欧美av亚洲av综合av国产av | xxxhd国产人妻xxx| 水蜜桃什么品种好| 久久久久久人妻| 亚洲人成网站在线观看播放| av.在线天堂| 国产麻豆69| 观看美女的网站| 天堂俺去俺来也www色官网| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 精品国产露脸久久av麻豆| 久久精品国产a三级三级三级| 秋霞在线观看毛片| 在线免费观看不下载黄p国产| 国产精品熟女久久久久浪| 亚洲av成人精品一二三区| 女人久久www免费人成看片| 性高湖久久久久久久久免费观看| 一区在线观看完整版| 日韩精品有码人妻一区| 日日摸夜夜添夜夜爱| 亚洲成人一二三区av| 国产毛片在线视频| 观看av在线不卡| 久久久久久久久免费视频了| 999精品在线视频| 深夜精品福利| 久久99精品国语久久久| 又大又黄又爽视频免费| 一级片'在线观看视频| xxxhd国产人妻xxx| 国产亚洲一区二区精品| 久久久精品免费免费高清| 国产一区有黄有色的免费视频| 嫩草影院入口| 国产成人91sexporn| 久久久久精品人妻al黑| 国产精品av久久久久免费| 亚洲中文av在线| 日韩精品免费视频一区二区三区| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 欧美少妇被猛烈插入视频| 久久久久精品久久久久真实原创| 久久99蜜桃精品久久| 电影成人av| 久久久久久久国产电影| 一边亲一边摸免费视频| 777米奇影视久久| 亚洲av福利一区| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 在线亚洲精品国产二区图片欧美| xxx大片免费视频| 午夜激情久久久久久久| 欧美精品av麻豆av| 精品午夜福利在线看| 99热网站在线观看| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 2022亚洲国产成人精品| 亚洲熟女精品中文字幕| 国产极品粉嫩免费观看在线| 丝袜人妻中文字幕| 18在线观看网站| 男女下面插进去视频免费观看| 亚洲经典国产精华液单| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 亚洲精品国产av蜜桃| 香蕉国产在线看| 成人毛片a级毛片在线播放| 最近最新中文字幕大全免费视频 | 免费高清在线观看视频在线观看| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 国产黄色视频一区二区在线观看| 免费黄网站久久成人精品| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 免费大片黄手机在线观看| 亚洲成人av在线免费| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 精品久久久精品久久久| 成人毛片a级毛片在线播放| 男女下面插进去视频免费观看| 波野结衣二区三区在线| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 黑丝袜美女国产一区| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线| 只有这里有精品99| 亚洲欧美精品自产自拍| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 超碰97精品在线观看| 亚洲精品一区蜜桃| 日韩在线高清观看一区二区三区| 久久人妻熟女aⅴ| 青草久久国产| 日韩制服骚丝袜av| 国产精品一国产av| 国产男女内射视频| 91精品国产国语对白视频| 9热在线视频观看99| 中文字幕精品免费在线观看视频| 亚洲国产色片| 性色avwww在线观看| av女优亚洲男人天堂| 不卡av一区二区三区| 91久久精品国产一区二区三区| 国产av国产精品国产| 国产片特级美女逼逼视频| www.自偷自拍.com| 亚洲国产成人一精品久久久| 久久人人97超碰香蕉20202| 美女中出高潮动态图| 精品一品国产午夜福利视频| 亚洲国产日韩一区二区| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 日韩精品有码人妻一区| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 中国三级夫妇交换| 日韩成人av中文字幕在线观看| 一区在线观看完整版| av又黄又爽大尺度在线免费看| 黄片播放在线免费| 女性被躁到高潮视频| 丰满少妇做爰视频| 欧美人与性动交α欧美精品济南到 | 高清在线视频一区二区三区| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 性高湖久久久久久久久免费观看| 一级,二级,三级黄色视频| 七月丁香在线播放| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 91久久精品国产一区二区三区| 亚洲av免费高清在线观看| tube8黄色片| 久久免费观看电影| 亚洲欧美精品自产自拍| 久久这里有精品视频免费| 久久韩国三级中文字幕| 国产精品一二三区在线看| 亚洲欧美一区二区三区国产| 精品亚洲成国产av| 叶爱在线成人免费视频播放| 亚洲综合色网址| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲 | 国产成人精品福利久久| 亚洲av男天堂| 女性被躁到高潮视频| 亚洲精品一二三| 成人国产麻豆网| 午夜福利影视在线免费观看| 国产色婷婷99| 寂寞人妻少妇视频99o| 久久久国产一区二区| 少妇熟女欧美另类| 在线精品无人区一区二区三| 日本色播在线视频| 黑人欧美特级aaaaaa片| 日韩制服丝袜自拍偷拍| 欧美精品一区二区大全| 色视频在线一区二区三区| 国产野战对白在线观看| 成年女人在线观看亚洲视频| 91国产中文字幕| 精品卡一卡二卡四卡免费| 午夜福利一区二区在线看| 欧美bdsm另类| 日韩免费高清中文字幕av| 一区二区日韩欧美中文字幕| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 亚洲内射少妇av| 韩国高清视频一区二区三区| av有码第一页| 大码成人一级视频| 久久人人爽人人片av| 在线天堂中文资源库| 少妇的丰满在线观看| 精品少妇一区二区三区视频日本电影 | av在线播放精品| 国产日韩欧美在线精品| 婷婷色麻豆天堂久久| 啦啦啦在线免费观看视频4| 老女人水多毛片| 这个男人来自地球电影免费观看 | 色婷婷久久久亚洲欧美| 久久久欧美国产精品| 26uuu在线亚洲综合色| 狂野欧美激情性bbbbbb| 久久久久精品人妻al黑| 日韩三级伦理在线观看| 国产精品国产三级国产专区5o| 久久精品人人爽人人爽视色| av网站在线播放免费| 激情视频va一区二区三区| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 国产人伦9x9x在线观看 | 免费观看a级毛片全部| 一本久久精品| 亚洲精品一二三| 亚洲av男天堂| 亚洲三区欧美一区| 高清视频免费观看一区二区| 国产极品粉嫩免费观看在线| av不卡在线播放| 精品少妇黑人巨大在线播放| 99热网站在线观看| 最近的中文字幕免费完整| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| xxx大片免费视频| 热re99久久精品国产66热6| 叶爱在线成人免费视频播放| 久久ye,这里只有精品| 丁香六月天网| 精品福利永久在线观看| 91在线精品国自产拍蜜月| 久久久久久久大尺度免费视频| 成年美女黄网站色视频大全免费| 国产精品一区二区在线不卡| 久久久久久人人人人人| 亚洲av日韩在线播放| 午夜福利视频精品| 日韩一区二区视频免费看| 免费观看a级毛片全部| 免费日韩欧美在线观看| 国产一区二区三区综合在线观看| 爱豆传媒免费全集在线观看| 亚洲av综合色区一区| 国产有黄有色有爽视频| 黄片播放在线免费| 波多野结衣av一区二区av| 国产黄色免费在线视频| 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| 久久av网站| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 蜜桃国产av成人99| 免费观看在线日韩| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 欧美av亚洲av综合av国产av | 欧美bdsm另类| 97人妻天天添夜夜摸| 久久久久久久久久久免费av| 国产视频首页在线观看| 波多野结衣av一区二区av| 婷婷色综合大香蕉| 老司机影院成人| 亚洲,欧美精品.| 少妇人妻久久综合中文| 妹子高潮喷水视频| 午夜福利网站1000一区二区三区| 高清不卡的av网站| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 中文字幕人妻熟女乱码| 最近的中文字幕免费完整| 久久精品人人爽人人爽视色| 免费av中文字幕在线| 日日啪夜夜爽| 制服诱惑二区| 黄色视频在线播放观看不卡| 最近中文字幕2019免费版| 中国国产av一级| 免费少妇av软件| 看非洲黑人一级黄片| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 在线天堂最新版资源| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 国产爽快片一区二区三区| 精品人妻偷拍中文字幕| 毛片一级片免费看久久久久| 国产午夜精品一二区理论片| 成年女人毛片免费观看观看9 | 免费看av在线观看网站| 午夜福利网站1000一区二区三区| 免费观看无遮挡的男女| 久久av网站| 啦啦啦在线观看免费高清www| 日日啪夜夜爽| 日韩人妻精品一区2区三区| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 99久久人妻综合| 日本午夜av视频| 丰满饥渴人妻一区二区三| 色94色欧美一区二区| 亚洲精品乱久久久久久| 亚洲精品第二区| 女人久久www免费人成看片| 精品久久久久久电影网| 久久久久精品性色| 久久精品国产亚洲av涩爱| 亚洲内射少妇av| 九九爱精品视频在线观看| 亚洲一区二区三区欧美精品| 99九九在线精品视频| 国产精品二区激情视频| av又黄又爽大尺度在线免费看| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 伊人亚洲综合成人网| 欧美人与性动交α欧美精品济南到 | 色播在线永久视频| kizo精华| 一区在线观看完整版| 国产一区二区在线观看av| 三级国产精品片| 亚洲精品自拍成人| 黄色视频在线播放观看不卡| 免费观看av网站的网址| 国产成人av激情在线播放| 久热这里只有精品99| 成年女人毛片免费观看观看9 | 色网站视频免费| 国产片内射在线| 极品少妇高潮喷水抽搐| 久久精品国产自在天天线| 久久人人爽人人片av| 午夜福利网站1000一区二区三区| 我要看黄色一级片免费的| 亚洲国产日韩一区二区| 久久久久人妻精品一区果冻| av在线app专区| 免费播放大片免费观看视频在线观看| 国产成人aa在线观看| 日本-黄色视频高清免费观看| 国产激情久久老熟女| 午夜福利视频在线观看免费| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 欧美日韩av久久| 国产成人精品在线电影| 在线观看美女被高潮喷水网站| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 最近最新中文字幕免费大全7| 欧美 日韩 精品 国产| 寂寞人妻少妇视频99o| 9191精品国产免费久久| 美女高潮到喷水免费观看| 人人澡人人妻人| 国产av一区二区精品久久| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看| 九九爱精品视频在线观看| 免费在线观看黄色视频的| 久久久久久人人人人人| 欧美日韩视频精品一区| 丰满饥渴人妻一区二区三| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 免费观看在线日韩| 美国免费a级毛片| videosex国产| 高清不卡的av网站| 日本黄色日本黄色录像| 黄片播放在线免费| 国产不卡av网站在线观看| 国产男女内射视频| 国产精品香港三级国产av潘金莲 | 18禁国产床啪视频网站| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 精品亚洲成a人片在线观看| 精品亚洲成a人片在线观看| 一级毛片 在线播放| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 日日啪夜夜爽| 色吧在线观看| 韩国av在线不卡| 黄片无遮挡物在线观看| 亚洲一区中文字幕在线| 亚洲av欧美aⅴ国产| av不卡在线播放| 男女免费视频国产| a级毛片黄视频| 男女边摸边吃奶| 人妻系列 视频| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 亚洲精品成人av观看孕妇| 免费人妻精品一区二区三区视频| 久久精品久久久久久久性| 波多野结衣一区麻豆| 亚洲成人一二三区av| 久久精品国产自在天天线| 久久久久久人妻| 欧美bdsm另类| 国产深夜福利视频在线观看| 精品一区二区免费观看| 国产亚洲精品第一综合不卡| 亚洲av男天堂| 天天影视国产精品| 一级片'在线观看视频| 欧美 日韩 精品 国产| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 成人国产av品久久久| 婷婷色麻豆天堂久久| 麻豆乱淫一区二区| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 国产老妇伦熟女老妇高清| 在线看a的网站| 国产精品嫩草影院av在线观看| 天堂中文最新版在线下载| 天美传媒精品一区二区| videosex国产| 黄色毛片三级朝国网站| 免费高清在线观看日韩| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 国产精品av久久久久免费| 色婷婷久久久亚洲欧美| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 久久综合国产亚洲精品| 亚洲精品一二三| 一级片'在线观看视频| 免费在线观看完整版高清| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 国产精品av久久久久免费| 丝袜脚勾引网站| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 9热在线视频观看99| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 韩国av在线不卡| 91aial.com中文字幕在线观看| 三级国产精品片| 中文字幕人妻熟女乱码| 久久人人97超碰香蕉20202| 男人添女人高潮全过程视频| 免费av中文字幕在线| 午夜免费男女啪啪视频观看| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 伦精品一区二区三区| 日日爽夜夜爽网站| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 欧美人与性动交α欧美软件| 久久精品国产亚洲av高清一级| 最近2019中文字幕mv第一页| 日韩av在线免费看完整版不卡| 国产黄色视频一区二区在线观看| 只有这里有精品99| 欧美日韩亚洲高清精品| 国产国语露脸激情在线看| videos熟女内射| 亚洲国产欧美在线一区| 国产免费又黄又爽又色| 亚洲精品国产色婷婷电影| 国产毛片在线视频| 久久韩国三级中文字幕| 人体艺术视频欧美日本| 欧美日韩av久久| 成人手机av| 亚洲精品一区蜜桃| 国产激情久久老熟女| 中文字幕人妻丝袜一区二区 | 久久久久久久久免费视频了| 女人久久www免费人成看片| 国产精品久久久久成人av| 亚洲av日韩在线播放| 亚洲成人一二三区av| 亚洲国产av影院在线观看| 国产精品香港三级国产av潘金莲 | 丝袜美腿诱惑在线| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 亚洲欧洲国产日韩| 久久久久久久国产电影| 欧美日韩成人在线一区二区| 激情五月婷婷亚洲| 欧美+日韩+精品| 国产免费一区二区三区四区乱码| 亚洲一码二码三码区别大吗| 激情视频va一区二区三区| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片|