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    C3N 帶隙調控的第一性原理研究

    2022-07-28 09:22:38袁清紅
    關鍵詞:帶隙堆垛能帶

    趙 威, 袁清紅

    (華東師范大學 精密光譜科學與技術國家重點實驗室, 上海 200241)

    0 引 言

    2010 年諾貝爾物理學獎獲得者安德烈·海姆和康斯坦丁·諾沃肖洛夫在石墨烯材料方面的革命性研究, 讓石墨烯開始受到人們的廣泛關注[1]. 研究發(fā)現(xiàn), 這種單層蜂窩狀結構的石墨烯材料不僅具有極高的結構穩(wěn)定性, 還具備許多優(yōu)異的物理性質, 如很高的強度和柔韌性、極大的表面積、非常優(yōu)異的熱傳導性能、室溫下極高的載流子遷移率、無質量狄拉克費米子電子載流行為、室溫反常量子霍爾效應等[1-2].然而, 目前石墨烯的實際應用仍面臨很多待解決的難題, 其中之一就是石墨烯的零帶隙電子結構. 這使得基于石墨烯的半導體器件的開關電流比過低 (Ion/Ioff< 100)[3], 實際電路中響應緩慢[4-5], 限制了其在電子器件領域的應用. 為了打開石墨烯的帶隙, 人們曾試圖通過對石墨烯進行異質原子摻雜來獲得具有一定帶隙的二維材料, 如在石墨烯中摻雜硼(B)原子或氮(N)原子.

    在過去的20 年中, 人們從理論上提出了許多二維碳氮材料, 其中g-C3N4[6]和C2N-h2D[7]是兩種能夠實驗合成的二維半導體材料. 由于大量N 原子的存在, 使得這兩種材料的晶體結構中均存在大量規(guī)則的孔洞. g-C3N4具有2.76 eV 的直接帶隙, 可以響應吸收太陽輻射中波長小于475 nm 的藍紫光能量, 具有一些有趣的光催化性質. C2N-h2D 是帶寬為1.96 eV 的直接帶隙半導體, 相比于g-C3N4, 其更窄的帶隙使其對可見光有更好的吸收, 進一步提升了碳氮二維材料在光催化方面的應用; 此外, 其高達4.6 × 107的開關電流比以及13.5 cm2/(V·s)和20.6 cm2/(V·s)的電子遷移率和空穴遷移率, 使其在背柵場效應晶體管的應用上也有著不錯的潛力. 近年來, 有人報道了一種通過2,3-二氨基吩嗪(Diaminophenazine, DAP) 的聚合反應來大規(guī)模可控合成C3N (大到數(shù)百微米的單晶片, 小到納米量級的六角形量子點) 的方法[8]. 本文基于PBE (Perdew-Burke-Ernzerhof)泛函計算得出單層C3N 具有0.39 eV 的間接帶隙; 基于這種窄帶隙的結構, 通過對帶隙的調控可以使其吸收光譜覆蓋整個可見光區(qū)域. 此外, 由單層C3N 制成的背柵場效應晶體管的平均開關電流比可以達到5.5 × 1010, 經(jīng)過氫化后的空穴遷移率和電子遷移率分別為180 cm2/(V·s)和220 cm2/(V·s). 由于C3N 的無孔蜂窩狀結構有著比孔狀結構更強的化學穩(wěn)定性, 加上其極高的力學強度和優(yōu)異的熱傳導性, C3N 有望成為新一代電子器件材料. 本文采用HSE06 雜化泛函精確計算了C3N 的帶隙, 并研究了堆垛方式、層數(shù)以及外加電場對C3N 材料的帶隙調控.

    1 計算方法和模型

    本文所有計算都是在密度泛函理論(DFT)的框架下, 使用VASP (Vienna ab-initio Simulation Package)[9]軟件包來展開的. 由于PBE 泛函[10]會低估帶隙, 因此, 為了精確求解帶隙, 電子之間的交換關聯(lián)勢采用了由31.5%的Hartree-Fock 交換能和68.5%的PBE 交換能組成的HSE06[11]雜化泛函進行處理. 價電子和離子實之間的相互作用通過投影綴加平面波贗勢 (Projected Augmented Wave,PAW)[12]來描述, 平面波的截斷能設置為400 eV. 原子弛豫優(yōu)化對電子步和離子步的收斂標準分別為10—4eV 和10—5eV, 力的收斂標準為0.01 eV. 采用倒空間的K點采樣以及8 × 8 × 1 的K點網(wǎng)格設定, 用Monkhorst-Pack 方法[13]自動產生K點. 考慮到雙層C3N 之間存在相互作用, 因此計算時采用VDW-D2 的方法對范德瓦爾斯力進行修正. 在垂直于表面的方向上設置了15 ?的真空層以消除在z方向相鄰兩層之間的相互影響.

    2 結果和討論

    2.1 單層C3N 電子結構計算

    C3N 是一種類石墨烯蜂窩狀結構的二維無孔單晶材料, 可以看成是用N 原子有序取代石墨烯中1/4 的C 原子得到. 根據(jù)N 原子的位置不同, C3N 分為3 種不同的拓撲結構[14]: 其中的N 原子分別占據(jù)六元環(huán)的對位、間位和鄰位. 理論研究發(fā)現(xiàn), 對位N 原子取代的C3N 結構具有最低的體系能量, 被認為是最穩(wěn)定的構型. 優(yōu)化后的結構如圖1(a) 所示. 圖1(a)中, 灰色和藍色小球分別表示C 原子和N 原子; 紅色虛線所圍成的區(qū)域表示C3N 晶體的原胞, 單個原胞中有6 個C 原子和2 個N 原子. 這種C3N 結構具有六方晶格的P6/mmm對稱性, 所有C 原子和N 原子均為sp2雜化并形成共軛π 鍵. 結構優(yōu)化得到C3N 的晶格常數(shù)為a=b= 4.847 ?, C-C 鍵的鍵長為1.400 ?, C-N 鍵的鍵長為1.399 ?,各原子之間的鍵角均約為120°. K 空間中選取布里淵區(qū)的K、Γ 和M 這3 個高對稱點, 分別采用PBE 和HSE06 泛函計算得到單層C3N 的能帶結構和能態(tài)密度 (Density of States, DOS), 結果如圖1 (b) 所示. 與石墨烯不同的是, 單層C3N 是一種帶隙為0.39 eV 的間接帶隙半導體材料, 它的價帶頂 (Valence Band Maximum, VBM) 和導帶底 (Conduction Band Minimum, CBM) 分別位于布里淵區(qū)的M點和G點, 這與前人的計算結果一致[8,15]. 眾所周知, 采用PBE 泛函的DFT 計算會嚴重低估半導體和絕緣體材料的帶隙. 因此, 這里采用更精確的HSE06 雜化泛函來修正帶隙. 經(jīng)過對比可以發(fā)現(xiàn),采用HSE06 雜化泛函計算得到的能帶結構與PBE 的計算結果非常相似, 但帶隙增加到1.21 eV, 說明PBE 泛函對C3N 有大約0.8 eV 的帶隙低估.

    圖1 單層C3N 的結構圖(a)、分別采用PBE 和HSE06 泛函計算得到的能帶結構(b)及PBE 泛函下計算的能態(tài)密度分布(c)Fig. 1 Atomic configuration (a), band structures calculated by PBE and HSE06 (b), and projected density of state calculated by PBE (c) of monolayer C3N

    為了進一步了解C3N 中軌道電子的局域態(tài)密度分布情況, 本文分析了C 原子、N 原子在s 軌道和p 軌道的態(tài)密度分布. C 原子中有6 個電子, 它的電子排布為1s22s22p2; N 原子中有7 個電子, 它的電子排布為1s22s22p3. 從圖1(c) 可以看出, C3N 的能態(tài)密度主要由p 軌道的電子提供, s 軌道電子貢獻很少且主要分布在大于3 eV 的深層能級上. VBM 是C-p 和N-p 的混合態(tài); 而CBM 主要由C 原子的p 軌道電子貢獻.

    2.2 雙層C3N 的4 種堆垛結構和電子性質

    得益于原子層厚度方向的量子局限效應, 以石墨烯為代表的二維材料展示出了與其他三維結構材料截然不同的性質, 是構建未來高性能納米光電器件的核心材料[1,16-17]. 帶隙是半導體電子器件與光催化材料中最重要的基本參數(shù)之一, 它可以通過堆垛方式及層數(shù)來調制, 例如, 零帶隙石墨烯的AA 型和AB 型堆垛的能帶結構分別具有窄帶隙和能帶交點多重簡并的特點[18]; MoS2直接帶隙的能帶結構可以通過堆垛轉變?yōu)殚g接帶隙[17]. 因此, 本文進一步考察了雙層C3N 的不同堆垛結構以及相應的電子性質. 對雙層石墨烯而言, 有AA 型和AB 型兩種典型的堆垛方式. AA 型堆垛中, 上下兩層石墨烯完全重疊; 而AB 型堆垛中, 只有一半的C 原子上下重疊, 另一半的C 原子分別處于六元環(huán)的中心.對于C3N 結構, 由于存在兩種不同的元素, AA 型和AB 型堆垛也分別有兩種不同的結構. 圖2 為4 種雙層C3N 堆垛結構的俯視圖, 為區(qū)分上層原子、下層原子, 圖中下層原子小球直徑相對較大. 由圖2 可以看出, AA-1 型堆垛表示上下兩層原子完全重合, 即兩層所有的C 原子、N 原子處在相同位置; 而AA-2型堆垛是在AA-1 型堆垛的基礎上將上層的C3N 旋轉60°得到的, 此時有一半的N 原子與下層的C 原子重合. 對于AB 型堆垛, 同樣存在AB-1 型和AB-2 型兩種堆垛方式: AB-1 型是在AA-1 型的基礎上平移半個晶格得到的; AB-2 型是在AB-1 型的基礎上將上層的C3N 旋轉60°得到. 以AB-2 型的能量作為參考能量, DFT 計算得到的不同堆垛結構的相對能量(ΔE)以及PBE 泛函和HSE06 泛函下的帶隙(Eg)詳見表1. 在4 種堆垛結構中, AB 型因其更穩(wěn)定的堆垛結構在體系能量上比AA 型更低, 其中AB-2型堆垛結構有著最低的體系能量, 被認為是最穩(wěn)定的雙層C3N 結構, 這一結果與Mortazavi 的計算結果一致[19].

    圖2 雙層C3N 的4 種堆垛方式Fig. 2 Four stacking of bilayer C3N

    表1 不同C3N 構型的相對能量以及PBE 和HSE06 泛函下的帶隙Tab. 1 Relative energy and bandgap of bilayer C3N under functional

    同樣地, 本文分別利用PBE 泛函和HSE06 泛函計算了這4 種C3N 堆垛結構的能帶, 如圖3 所示.圖3 與圖1(b) 對比后發(fā)現(xiàn), 雙層的C3N 電子能帶圖與單層相似, 表明雙層C3N 之間的范德瓦爾斯力較弱; 而石墨烯也存在類似的理論計算結果. 從表1 數(shù)據(jù)可以看出, PBE 泛函下AA 型堆垛結構沒有帶隙, 呈金屬性, AB 型的兩種堆垛結構分別只有0.03 eV 和0.06 eV 的帶隙; 而在HSE06 泛函下, 這4 種雙層C3N 堆垛結構均存在帶隙, AA 型兩種堆垛結構的帶隙分別為0.31 eV 和0.24 eV, AB 型兩種堆垛結構的帶隙分別為0.80 eV 和0.85 eV. 通過對比單層C3N 帶隙與雙層C3N 帶隙可以發(fā)現(xiàn), 對于不同泛函計算, 雙層C3N 材料均表現(xiàn)出更窄的帶隙; HSE06 的計算結果表明, 雙層C3N 中AA 型堆垛的帶隙比AB 型堆垛的帶隙小0.5 ~ 0.6 eV.

    圖3 PBE (a)和HSE06 (b)計算得到的雙層C3N 的能帶結構圖Fig. 3 Band structures of the C3N bilayer calculated by PBE (a) and HSE06 (b)

    2.3 多層C3N 的帶隙調控

    為了實現(xiàn)對二維材料的帶隙調控, 人們還進行了其他嘗試, 例如控制層數(shù)、施加拉伸應變、吸附原子以及外加電場等[4,20]. 隨著二維材料層數(shù)的增加, 在層與層之間范德瓦耳斯力的作用下, 能帶結構會發(fā)生變化并因此改變帶隙大小. 基于C3N 最穩(wěn)定的AB-2 型堆垛結構, 本文采用HSE06 雜化泛函計算了三層、四層和體相(bulk) C3N 的帶隙. 如圖4(a) 所示, C3N 的帶隙隨著層數(shù)的增加而逐漸變小,由單層的1.21 eV 到雙層的0.85 eV, 再到三層和四層的0.80 eV 和0.75 eV, 并最終趨于體相結構的0.69 eV.

    圖4 基于AB-2 型堆垛方式, C3N 帶隙與層數(shù) (a) 和外加電場 (b) 的關系Fig. 4 Bandgap of the C3N multilayer with AB-2 stacking as a function of layer number (a) and external electric field (b)

    此外, 本文還進一步研究了外加電場對 C3N 帶隙的調控. 考慮到采用雜化泛函的能帶計算速度較慢, 因此在這里只計算了在0.35 V/nm 和1.03 V/nm 的垂直電場條件下的帶隙數(shù)據(jù). 從圖4(b) 可以看出, 通過施加垂直方向的外加電場, 雙層、三層和四層C3N 的帶隙明顯變小: 在0.35 V/nm 的外加電場下, 雙層C3N 的帶隙降低了0.07 eV, 三層C3N 的帶隙降低了0.2 eV; 而在1.03 V/nm 的外加電場下, 三層和四層的C3N 趨于零帶隙, 帶隙大小分別為0.05 eV 和0.07 eV. 相比于單一電子結構的C3N,多層堆垛以及外加電場為調控C3N 帶隙提供了可行的方法.

    通過對帶隙的調控, 可以擴展C3N 對于不同波長可見光的光響應吸收, 提高其在光催化方面的應用范圍. 此外, 對二維半導體能帶結構的精確調控也是提升其器件性能的重要方法, 可以影響半導體電子器件的開關電流比以及光電器件的光電流響應. 因此, 具有可調控能帶結構以及寬光譜響應的C3N 是未來光催化和納米光電器件的理想材料之一; 本文也為實驗上二維C3N 材料設計與電子結構調控提供了重要的理論支撐.

    3 結 論

    本文基于第一性原理的理論計算方法, 采用HSE06 雜化泛函, 研究了堆垛結構、層數(shù)以及外加電場對C3N 的帶隙調控. 結果表明, PBE 泛函對C3N 有大約0.8 eV 的帶隙低估. 通過對不同堆垛結構的比較, 發(fā)現(xiàn)AA 型與AB 型堆垛結構的雙層C3N 存在0.5 ~ 0.6 eV 的帶隙差異. 基于最穩(wěn)定的AB-2 型堆垛方式, 發(fā)現(xiàn)C3N 的帶隙會隨著層數(shù)的增加由單層的1.21 eV 逐漸減少到體相的0.69 eV; 而通過施加外加垂直電場可以將C3N 半導體調控為趨于零帶隙的金屬.

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