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    石墨烯尺寸和分布對(duì)石墨烯/鋁基復(fù)合材料裂紋擴(kuò)展的影響*

    2022-07-22 05:56:40魏寧趙思涵李志輝區(qū)炳顯花安平趙軍華
    物理學(xué)報(bào) 2022年13期
    關(guān)鍵詞:基體石墨裂紋

    魏寧 趙思涵 李志輝 區(qū)炳顯 花安平 趙軍華?

    1) (江南大學(xué)江蘇省食品先進(jìn)制造裝備與技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,無錫 214122)

    2) (中國空氣動(dòng)力研究與發(fā)展中心,綿陽 621000)

    3) (計(jì)算流體力學(xué)國家實(shí)驗(yàn)室,北京 100191)

    4) (江蘇省特種設(shè)備安全監(jiān)督檢驗(yàn)研究院,國家石墨烯產(chǎn)品質(zhì)量檢驗(yàn)檢測(cè)中心(江蘇)214174)

    1 引言

    鋁基復(fù)合材料由于其密度低、耐腐蝕性能好、易于成型加工等優(yōu)點(diǎn),在航空航天、汽車、船舶等工業(yè)領(lǐng)域得到了廣泛的應(yīng)用[1-3].近年來,隨著納米技術(shù)的迅速發(fā)展,納米材料由于其優(yōu)異性能而成為備受青睞的填充劑[4].而石墨烯是一種具有優(yōu)異力學(xué)性能的層狀材料,拉伸強(qiáng)度達(dá)到驚人的130 GPa,而楊氏模量也達(dá)到了1 TPa[5-8].此外,其高比表面積的顯著特點(diǎn)[9],提高了與基體的接觸面積,增強(qiáng)了界面效應(yīng),是各種復(fù)合材料中理想的納米填充劑[10-12].為了提升石墨烯/鋁基復(fù)合材料力學(xué)性能,大量研究集中在原子尺度上的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì).其中,天然珍珠層結(jié)構(gòu)出色的強(qiáng)度和韌性受到研究人員的關(guān)注[13,14],研究人員通過仿生設(shè)計(jì),模擬珍珠層材料的特性,制備了氧化石墨烯/鋁基納米層狀復(fù)合材料,其伸長(zhǎng)率高于純鋁[15].Kim 等[16]通過在金屬基體中加入石墨烯,使復(fù)合材料獲得了更好的力學(xué)性能,發(fā)現(xiàn)石墨烯可以有效地阻礙位錯(cuò)生長(zhǎng),從而使石墨烯/銅和石墨烯/鎳復(fù)合材料分別獲得1.5 GPa 和4.0 GPa 的超高強(qiáng)度.相關(guān)研究表明,石墨烯/鋁基復(fù)合材料中層狀結(jié)構(gòu)的層厚和晶粒尺寸對(duì)其失效行為也有重要影響[17,18],當(dāng)其層厚小于面內(nèi)晶粒尺寸時(shí),位錯(cuò)主要與石墨烯界面相互作用,同時(shí)石墨烯較強(qiáng)的存儲(chǔ)位錯(cuò)能力提高了材料的應(yīng)力硬化性能.因此,石墨烯的阻礙和存儲(chǔ)位錯(cuò)的能力,是使得石墨烯/鋁基復(fù)合材料力學(xué)性質(zhì)提升的重要因素.

    石墨烯/鋁基復(fù)合材料在制造、加工或輻照過程中不可避免地生成微裂紋,這會(huì)極大地影響其力學(xué)性能并導(dǎo)致材料斷裂[19].大量實(shí)驗(yàn)和理論研究關(guān)注于石墨烯/鋁基復(fù)合材料的塑性變形過程中缺陷生長(zhǎng)和力學(xué)行為[20-22].研究人員發(fā)現(xiàn),石墨烯在金屬基體中可以更均勻地分布應(yīng)力,并且在早期階段阻止裂紋擴(kuò)展[11,19].因此,研究石墨烯尺寸和分布對(duì)石墨烯/鋁基復(fù)合材料裂紋擴(kuò)展行為的影響,對(duì)該材料的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)具有重要意義.本文采用分子動(dòng)力學(xué) (molecular dynamics,MD) 模擬方法研究了石墨烯/鋁基 (graphene/aluminum,Gr/Al) 復(fù)合材料在拉伸過程中裂紋擴(kuò)展行為.通過對(duì)石墨烯、裂紋和位錯(cuò)之間相互作用機(jī)制分析,揭示了石墨烯尺寸和分布對(duì)帶有中心裂紋的石墨烯/鋁基材料裂紋擴(kuò)展的影響,從而為設(shè)計(jì)高可靠性的石墨烯/鋁基復(fù)合材料提供了一定的理論依據(jù).

    2 計(jì)算方法與模型

    2.1 石墨烯/鋁基復(fù)合材料模型

    采用LAMMPS[23]進(jìn)行分子動(dòng)力學(xué)模擬.如圖1 所示,原子模型由帶有裂紋的單晶鋁基體和兩片單層石墨烯組成.模型尺寸為20.25 nm ×20.25 nm × 2.43 nm (L×W×H),金屬基體沿x,y,z方向分別為[100],[010]和[001][24]晶向.所有模型的初始中心裂紋長(zhǎng)度a=2.83 nm,寬度b=0.81 nm.石墨烯薄片的鋸齒構(gòu)型 (armchair) 和扶手構(gòu)型 (zigzag) 邊緣分別與鋁基的[010]和[001]晶向?qū)R.在所有的模擬中,將石墨烯沉積在鋁基體的 (100) 面上,Zhang 等[25]也采用這個(gè)晶面進(jìn)行研究.石墨烯在y方向長(zhǎng)度l的范圍設(shè)置在0—20.25 nm 之間.當(dāng)l=0 nm 時(shí),模型為純鋁.當(dāng)石墨烯長(zhǎng)度為20.25 nm 時(shí) (與鋁基體長(zhǎng)度W相同),這時(shí)石墨烯在y方向也為周期性邊界條件,這個(gè)模型簡(jiǎn)記為p-Gr/Al.在研究石墨烯的長(zhǎng)度對(duì)材料裂紋擴(kuò)展的影響時(shí),石墨烯與裂紋的相對(duì)距離δ為1.72 nm.研究石墨烯分布位置對(duì)裂紋擴(kuò)展的影響時(shí),δ的范圍設(shè)置在1.72—4.96 nm 之間.表1 為不同模型石墨烯長(zhǎng)度和分布位置參數(shù).刪除鋁原子后的空隙長(zhǎng)度減去石墨烯兩端與鋁原子間的平衡距離(0.30135 × 2 nm)就是可以容納的石墨烯長(zhǎng)度,根據(jù)這個(gè)長(zhǎng)度選擇合適的石墨烯與之匹配以獲得不同長(zhǎng)度的石墨烯/鋁基符合材料模型.其中AGr/Al 型與B-Gr/Al 型的分類依據(jù)在3.2 中進(jìn)行說明.

    圖1 (a) Gr/Al 復(fù)合材料的模型示意圖;(b) 原子結(jié)構(gòu)模型 (左側(cè)為正視圖,右側(cè)為剖視圖)Fig.1.(a) Geometrical representation of the simulated Gr/Al composite;(b) atomistic configurations for modeling(front view on the left and section view on the right).

    表1 不同模型的參數(shù),包括石墨烯長(zhǎng)度 (l ) 和石墨烯與裂紋的相對(duì)距離 (δ)Table 1.Parameters of different models including graphene length (l ) and the distance between graphene and crack (δ).

    研究石墨烯分布角度對(duì)裂紋擴(kuò)展的影響時(shí),石墨烯與裂紋的相對(duì)角度θ為0°,45°和90°的模型如圖2 所示.裂紋尺寸與基體尺寸與圖1 中的保持一致,石墨烯離裂紋最近端與裂紋的相對(duì)距離仍為1.72 nm.分別從A 類和B 類Gr/Al 復(fù)合材料中選擇石墨烯尺寸為1.49 nm 和5.43 nm的模型研究石墨烯分布角度對(duì)裂紋擴(kuò)展的影響.

    圖2 石墨烯分布角度分別為 (a) θ=0°,(b) θ=45°和(c) θ=90°的Gr/Al 復(fù)合材料模型Fig.2.Model of the Gr/Al composites with graphene orientations of (a) θ=0°,(b) θ=45° and (c) θ=90°.

    2.2 勢(shì)函數(shù)和計(jì)算方法

    本文中Al-Al 原子間的相互作用采用EAM[26]勢(shì)函數(shù),C-C (carbon,C)原子間的相互作用采用AIREBO[27]勢(shì)函數(shù)描述.用LJ 勢(shì)函數(shù)描述C-Al的相互作用[28],其中Al-Al 之間的EAM 勢(shì)函數(shù)為

    式中,ε和a分別為勢(shì)阱深度和零勢(shì)距離;n,m和c是關(guān)于鋁原子的常數(shù);rij為第i個(gè)和第j個(gè)鋁原子之間的距離;V(rij) 為第i和第j個(gè)鋁原子間的對(duì)勢(shì);ρi為第i個(gè)鋁原子的局域電子密度.對(duì)于AIREBO 勢(shì)函數(shù)而言,勢(shì)能由三部分組成:

    其中原子間的勢(shì)阱深度和零勢(shì)距離參數(shù)由表2 所示.對(duì)于Al-C 原子間的相互作用,εAl-C,σAl-C基于(5)式獲得.本文εAl-C和σAl-C的值分別為0.0351 eV和3.0135 ?[29,30].

    表2 原子間Lennard-Jones (L-J)勢(shì)函數(shù)參數(shù)值Table 2.Lennard-Jones (L-J) potential parameter for atomic interactions.

    模型在等溫-等壓系綜下保持溫度在300 K,壓強(qiáng)為0 Pa,弛豫100 ps 以達(dá)到平衡狀態(tài).接著沿y方向以應(yīng)變率為0.0005 ps—1拉伸盒子,使應(yīng)變達(dá)到20%,以更好衡量裂紋擴(kuò)展效果.在此期間時(shí)間步長(zhǎng)設(shè)置為1 fs,模型三個(gè)方向都為周期性邊界條件.

    模擬結(jié)果采用OVITO[33]軟件進(jìn)行可視化分析.中心對(duì)稱參數(shù) (the centrosymmetry parameter,CSP)[34]是為了衡量原子失配度,以識(shí)別在拉伸過程是否產(chǎn)生缺陷.CSP 值越大,晶體結(jié)構(gòu)越不完整.采用共近鄰分析法 (common neighbor analysis,簡(jiǎn)記為CNA)[35]分析原子結(jié)構(gòu).此外,利用位錯(cuò)提取法 (dislocation extraction algorithm,簡(jiǎn)記為DXA)[36]分析拉伸過程中產(chǎn)生的局部位錯(cuò)類型.

    3 結(jié)果與討論

    3.1 純鋁和p-Gr/Al 復(fù)合材料的裂紋擴(kuò)展行為

    為了研究在拉伸過程中,石墨烯對(duì)p-Gr/Al 復(fù)合材料的裂紋擴(kuò)展的影響,圖3 和圖4 給出了含裂紋的純鋁和p-Gr/Al 在單軸拉伸載荷下裂紋長(zhǎng)度-應(yīng)變曲線以及微觀結(jié)構(gòu)變化.從圖3(a)純鋁的裂紋長(zhǎng)度與應(yīng)變關(guān)系曲線可以看到,裂紋擴(kuò)展經(jīng)歷了三個(gè)階段,其彈性變形和塑性變形相繼發(fā)生.第I 階段為彈性階段且裂紋長(zhǎng)度基本保持不變.第II 階段,材料變形進(jìn)入塑性階段,裂紋長(zhǎng)度急劇增長(zhǎng)后進(jìn)入緩慢增長(zhǎng)的第III 階段.圖3(a)中不同階段的A-C 特征點(diǎn)的CSP 原子結(jié)構(gòu)圖如圖3(b)—(d)所示.從圖3(b)中可以看到,模型原子晶格較為完整,在彈性階段內(nèi)未產(chǎn)生任何位錯(cuò).第II 階段由A 點(diǎn)到B 點(diǎn),裂紋長(zhǎng)度由2.74 nm 快速增長(zhǎng)到7.23 nm.從圖3(c)中看到,B 點(diǎn)鋁基體裂紋尖端附近大量原子的CSP 值較高,存在缺陷,對(duì)這種缺陷采用CNA 進(jìn)行結(jié)構(gòu)分析,(如插圖中所示) 可以看到缺陷主要由層錯(cuò) (stacking fault,SF) 和無序結(jié)構(gòu)組成并主導(dǎo)第II 階段塑性變形.在第III 階段,裂紋尖端受到無序結(jié)構(gòu)阻礙使裂紋增長(zhǎng)緩慢,圖3(d)中裂紋附近的缺陷不再局限在裂紋尖端附近而是分布在鋁基體內(nèi)部.

    圖3 (a) 純鋁在單軸拉伸過程中的裂紋長(zhǎng)度-應(yīng)變曲線;(b)—(d) 為圖3(a)中的A-C 點(diǎn)CSP 原子結(jié)構(gòu)圖 (插圖中綠色原子為面心立方結(jié)構(gòu) (FCC),紅色原子為密排六方結(jié)構(gòu) (HCP),白色原子為其他結(jié)構(gòu))Fig.3.Uniaxial tensile process of pure Al:(a) Crack length-strain curve;(b)—(d) CSP morphology at points A-C correspongding to Fig.3(a).(Atoms in the inset are colored by the CNA.Green atoms represent face-centered cubic structure (FCC),red atoms represent hexagonal closest packed structure (HCP) and white ones have OTHER structures.).

    圖4 (a) p-Gr/Al 的單軸拉伸過程裂紋長(zhǎng)度-應(yīng)變曲線;(b)—(e) 為圖4(a)中的D-G 點(diǎn)CSP 原子結(jié)構(gòu)圖 (插圖中綠色為FCC 結(jié)構(gòu),紅色為HCP 結(jié)構(gòu),白色為OTHER 結(jié)構(gòu),黑色為C 原子)Fig.4.(a) Crack length-strain curve of p-Gr/Al under uniaxial tensile;(b)—(e) CSP morphology of p-Gr/Al corresponding to point D-G in Fig.4(b).(Atoms in the inset are colored by the CNA.Green atoms have an FCC structure,red atoms have an HCP structure,white ones have other structures and black atoms are C atoms.).

    對(duì)于p-Gr/Al 復(fù)合材料,圖4(a)中根據(jù)裂紋曲線變化明顯地分為了四個(gè)階段.p-Gr/Al 與純鋁的裂紋擴(kuò)展曲線在第I 階段裂紋長(zhǎng)度都保持不變?nèi)缓笤诘贗I 階段急速增長(zhǎng).p-Gr/Al 的裂紋長(zhǎng)度曲線在第III 階段緩慢增長(zhǎng)后在第Ⅳ階段裂紋長(zhǎng)度圍繞一定范圍波動(dòng).為更直觀的觀察裂紋裂紋擴(kuò)展過程原子結(jié)構(gòu)變化,對(duì)圖4(a)曲線上D—G 特征點(diǎn)進(jìn)行CSP 結(jié)構(gòu)分析如圖4(b)—(e).D 點(diǎn)對(duì)應(yīng)的CSP原子結(jié)構(gòu)可以看出,大部分鋁基體晶格結(jié)構(gòu)保持完整,只有部分點(diǎn)缺陷.此外,石墨烯-鋁基界面產(chǎn)生失配度較大,這是因?yàn)殇X原子與碳原子排列形式不同而產(chǎn)生界面晶格失配.在第II 階段裂紋快速擴(kuò)展到E 點(diǎn) (裂紋長(zhǎng)度為5.28 nm),從圖4(c)可以看出,這一階段裂紋與石墨烯相互作用,并且在接觸部位產(chǎn)生無序結(jié)構(gòu)原子阻礙裂紋擴(kuò)展.在第III階段,裂紋擴(kuò)展速度變緩,裂紋不斷突破無序結(jié)構(gòu)的阻礙,直到完全擴(kuò)展到兩片石墨烯界面,如圖4(d)所示.在第Ⅳ階段,裂紋形狀為矩形,其長(zhǎng)度幾乎在6.24 nm 保持一定范圍內(nèi)波動(dòng),這個(gè)長(zhǎng)度和石墨烯之間的距離6.28 nm 相近,更可以說明石墨烯對(duì)裂紋的限制作用,但是矩形寬度隨著拉伸而不斷增大,如圖4(e)所示.值得注意的是,在拉伸過程中兩片石墨烯之間鋁基體原子失配度較小,能夠很好地保持原子結(jié)構(gòu)完整性,但石墨烯無裂紋側(cè)產(chǎn)生大量缺陷.插圖是對(duì)圖4(e)中產(chǎn)生部分缺陷進(jìn)行的CNA 分析,可以看到缺陷主要由層錯(cuò)和無序結(jié)構(gòu)組成.石墨烯在阻礙裂紋擴(kuò)展的同時(shí)也作為保護(hù)墻保護(hù)石墨烯之間鋁基體結(jié)構(gòu)完整性.

    從圖3(a)和圖4(a)的裂紋長(zhǎng)度隨應(yīng)變變化曲線中可以看出,在拉伸結(jié)束后純鋁和p-Gr/Al 的裂紋長(zhǎng)度分別為7.93 nm 和6.25 nm,p-Gr/Al 的裂紋長(zhǎng)度要比純鋁裂紋長(zhǎng)度降低21.18%.顯然,無限長(zhǎng)石墨烯對(duì)裂紋擴(kuò)展具有抑制作用.接下來,本文將進(jìn)一步研究有限長(zhǎng)度石墨烯對(duì)Gr/Al 復(fù)合材料裂紋擴(kuò)展的影響.

    3.2 不同長(zhǎng)度石墨烯對(duì)Gr/Al 裂紋擴(kuò)展的影響

    為了研究石墨烯尺寸對(duì)Gr/Al 復(fù)合材料裂紋擴(kuò)展行為的影響,圖5(a)給出了不同長(zhǎng)度石墨烯的Gr/Al 的裂紋長(zhǎng)度-應(yīng)變曲線.從圖5(a)中可以發(fā)現(xiàn),不同長(zhǎng)度石墨烯對(duì)裂紋擴(kuò)展影響也不同.在初期應(yīng)變達(dá)到7.45%之前,裂紋長(zhǎng)度曲線基本重合,裂紋未發(fā)生擴(kuò)展.而在拉伸的中后期,因石墨烯與裂紋作用不同而對(duì)裂紋擴(kuò)展的影響也產(chǎn)生了差異.當(dāng)拉伸應(yīng)變達(dá)到20%,石墨烯尺寸l≤3.35 nm 的Gr/Al 復(fù)合材料的裂紋長(zhǎng)度遠(yuǎn)高于純鋁在該應(yīng)變下的裂紋長(zhǎng)度,并且裂紋長(zhǎng)度隨著l的增大而減小.對(duì)于l> 3.35 nm 的Gr/Al,其在20%時(shí)裂紋長(zhǎng)度均低于純鋁在該應(yīng)變下的裂紋長(zhǎng)度.為衡量石墨烯尺寸對(duì)Gr/Al 裂紋擴(kuò)展的影響,引入了裂紋比φ進(jìn)行分析:

    圖5 (a) 不同長(zhǎng)度石墨烯Gr/Al 復(fù)合材料的裂紋長(zhǎng)度-應(yīng)變曲線;(b) Gr/Al 復(fù)合材料的裂紋比隨石墨烯嵌入長(zhǎng)度的變化 (插圖中A-Gr/Al 和B-Gr/Al 分別為A-Gr/Al-2 和B-Gr/Al-2 模型在20%時(shí)原子結(jié)構(gòu)圖)Fig.5.(a) Crack length-strain curves of Gr/Al composites with different Gr length;(b) relationship between the crack ratio of Gr/Al composites with different length of graphene (In the inset,A-Gr/Al and B-Gr/Al are atomic structure diagrams of A-Gr/Al-2 and B-Gr/Al-2 models at 20%,respectively).

    式 中,aGr/Al,aAl分別為Gr/Al 和純鋁 材料在20%應(yīng)變時(shí)或斷裂時(shí)的裂紋長(zhǎng)度.當(dāng)φ> 0 時(shí),表明石墨烯促進(jìn)裂紋擴(kuò)展,φ=0 時(shí),為純鋁材料的裂紋比,φ< 0 意味著石墨烯對(duì)裂紋擴(kuò)展有抑制作用.通過(6)式的計(jì)算,本節(jié)發(fā)現(xiàn)當(dāng)l≤ 3.35 nm時(shí),φ> 0;當(dāng)l> 3.35 nm 時(shí),φ< 0.φ-l的曲線如圖5(b)所示.為了表述方便,將l≤ 3.35 nm 的Gr/Al 定義為A-Gr/Al (對(duì)裂紋擴(kuò)展有促進(jìn)作用),l> 3.35 nm 的Gr/Al 定義為B-Gr/Al (對(duì)裂紋擴(kuò)展有抑制作用).從A 類Gr/Al 的裂紋比可以看到φ隨l的增加而降低.B 類Gr/Al 的裂紋比在一定范圍內(nèi)波動(dòng)且趨近于p-Gr/Al 的裂紋比.圖5(b)中兩種類型的裂紋擴(kuò)展失效形態(tài)圖可以清晰的看的A-Gr/Al 的裂紋長(zhǎng)度遠(yuǎn)大于B-Gr/Al 的裂紋長(zhǎng)度.B-Gr/Al 的裂紋兩側(cè)可以看的石墨烯對(duì)裂紋的限制.接下來對(duì)A-Gr/Al 和B-Gr/Al 兩種類型復(fù)合材料在單軸拉伸下的裂紋擴(kuò)展行為進(jìn)行詳細(xì)分析.

    3.2.1 A-Gr/Al 的裂紋擴(kuò)展

    在本節(jié)選擇A-Gr/Al-2 進(jìn)行分析.為了研究在拉伸過程,石墨烯對(duì)Gr/Al 復(fù)合材料裂紋擴(kuò)展行為的影響,圖6(a)和圖6(b)給出了A-Gr/Al-2 復(fù)合材料的應(yīng)力-應(yīng)變和位錯(cuò)密度(ρ)-應(yīng)變曲線.從圖6(a)中看到,A-Gr/Al-2 變形過程分為兩個(gè)階段:在a1點(diǎn)以前為彈性階段,材料屈服應(yīng)力為4.33 GPa,也是位錯(cuò)形核所需的應(yīng)力;第二階段為a1點(diǎn)以后的塑性變形階段,位錯(cuò)形核生長(zhǎng),位錯(cuò)密度在拉伸過程激增后急速降低,如圖6(b)所示.為了分析石墨烯對(duì)A-Gr/Al 裂紋擴(kuò)展得影響,取圖6(a)中應(yīng)變?yōu)閍1=7.42%,a11=7.72%,a12=8.18%,a2=9.22%,a3=12.73%,a4=18.53%不同時(shí)刻基體進(jìn)行應(yīng)力及位錯(cuò)分析如圖6(c)和圖6(d)所示.在圖6(c)中a1點(diǎn)可以看到,裂紋尖端達(dá)到應(yīng)力集中,且這個(gè)時(shí)刻的DXA(dual energy X-ray absorptiometry)分析(圖6(b))中發(fā)現(xiàn)沒有位錯(cuò)產(chǎn)生.圖6(a)在彈性階段結(jié)束后,應(yīng)力小幅度下降到a11點(diǎn).對(duì)a11點(diǎn)進(jìn)行DXA 分析,如圖6(d)所示在該應(yīng)變下產(chǎn)生1/6 〈 112〉 的肖克萊部分位錯(cuò)和其他位錯(cuò),位錯(cuò)的滑移導(dǎo)致應(yīng)力下降.此外,石墨烯端部與鋁基體產(chǎn)生亞裂紋 (如圖6(d)中黑色圓圈).隨著應(yīng)變?cè)龃?,材料的?yīng)力小幅度提升至a12點(diǎn),應(yīng)力為4.03 GPa.從a12點(diǎn)對(duì)應(yīng)的圖6(d)中發(fā)現(xiàn),基體產(chǎn)生了1/6 〈 110〉 的梯桿位錯(cuò),梯桿位錯(cuò)可以阻礙其他位錯(cuò)的運(yùn)動(dòng),但含量較少,硬化作用較弱,因此對(duì)應(yīng)力增長(zhǎng)影響較小.當(dāng)應(yīng)變達(dá)到a2點(diǎn),亞裂紋擴(kuò)展使石墨烯與鋁基界面脫離 (如圖6(d)中黑色圓圈所示),并且亞裂紋和石墨烯-鋁基界面發(fā)射大量位錯(cuò),導(dǎo)致應(yīng)力急速下降.從圖6(d)中可以看出,位錯(cuò)主要類型為肖克萊部分位錯(cuò)和梯桿位錯(cuò),它們相互作用構(gòu)成位錯(cuò)網(wǎng)絡(luò)主導(dǎo)塑性變形.當(dāng)應(yīng)變達(dá)到a3點(diǎn),對(duì)應(yīng)的圖6(d)中可以看出,主裂紋和亞裂紋快速擴(kuò)展使得鋁基體大部分位錯(cuò)因它們合并而消失.在圖6(d)中的a4點(diǎn),裂紋擴(kuò)展接近鋁基體邊緣,只有少量位錯(cuò)存在鋁基體中.在AGr/Al-2 在單軸拉伸過程中,石墨烯與鋁基界面剝離產(chǎn)生的亞裂紋快速生長(zhǎng)與主裂紋的合并加速了材料斷裂.

    圖6 A-Gr/Al-2 的裂紋擴(kuò)展 (a) 應(yīng)力-應(yīng)變曲線;(b) 位錯(cuò)密度-應(yīng)變曲線;(c) a1—a4 的σy 瞬時(shí)應(yīng)力分布圖;(d) 位錯(cuò)線分布圖Fig.6.Evolution of A-Gr/Al-2 crack growth:(a) Stress-strain curve;(b) dislocation density-strain curve;(c) instantaneous stress distribution of σy for a1—a4;(d) distributions of dislocation lines.

    3.2.2 B-Gr/Al 的裂紋擴(kuò)展

    由于B-Gr/Al 類裂紋擴(kuò)展趨勢(shì)類似,因此選擇B-Gr/Al-2 為例進(jìn)行分析.在圖7(a)中,當(dāng)應(yīng)變達(dá)到7.63%,屈服應(yīng)力達(dá)到4.43 GPa,比A-Gr/Al-2的屈服應(yīng)力高2.3%,可以看出不同長(zhǎng)度石墨烯對(duì)材料的屈服應(yīng)力影響不明顯.圖7(b)給出B-Gr/Al-2的位錯(cuò)密度隨應(yīng)變的變化曲線,在彈性階段不產(chǎn)生位錯(cuò);在塑性變形期位錯(cuò)密度逐步增加后趨于穩(wěn)定,其變化趨勢(shì)與Zheng 等[37]研究的位錯(cuò)在塑性變形階段變化一致.圖7(c)—(d)為圖7(a)中不同應(yīng)變下b1=7.63%,b11=7.93%,b2=9.33%,b3=13.98%,b4=18.28%的應(yīng)力及位錯(cuò)分析.b1點(diǎn)為彈性變形階段終點(diǎn),在裂紋附近可以明顯看到拉應(yīng)力和壓應(yīng)力集中,如圖7(c)所示.從圖7(b)和圖7(d)中可以看出,在b1點(diǎn)之前不產(chǎn)生任何位錯(cuò).從圖7(a)中看到彈性階段結(jié)束后,在b11處應(yīng)力小幅度下降,主要是因?yàn)?/6 〈 110〉 的梯桿位錯(cuò)開始形核,位錯(cuò)形核釋放了局部應(yīng)力從而導(dǎo)致應(yīng)力下降,這與Rong 等[38]的研究結(jié)果一致.隨著應(yīng)變?cè)黾?,?yīng)力急速下降到b2點(diǎn),應(yīng)力的下降伴隨著位錯(cuò)密度的增長(zhǎng).在圖7(c)中對(duì)應(yīng)的b2點(diǎn)可以看到,位錯(cuò)的增殖和滑移使得裂紋尖端集中的應(yīng)力得以釋放.圖7(d)給出b2點(diǎn)位錯(cuò)由石墨烯界面和亞裂紋處形核生長(zhǎng),肖克萊部分位錯(cuò)主導(dǎo)塑性變形,并且亞裂紋處產(chǎn)生的位錯(cuò)運(yùn)動(dòng)到石墨烯界面就被阻礙,保證了石墨烯中間鋁基體結(jié)構(gòu)完整性.隨著應(yīng)變的增加,應(yīng)力持續(xù)下降,位錯(cuò)密度不斷增大.應(yīng)變達(dá)到b3點(diǎn),可以看到裂紋形狀為矩形,裂紋尖端鈍化,且應(yīng)力分布較為均勻,位錯(cuò)主要分布在石墨烯無裂紋側(cè)并被石墨烯阻礙,與圖4(e)中石墨烯阻礙位錯(cuò)作用類似.在b4點(diǎn)觀察到鈍化裂紋沿石墨烯界面擴(kuò)展,水平方向上受到石墨烯的限制,如該點(diǎn)對(duì)應(yīng)的圖7(c)中所示.對(duì)b4點(diǎn)進(jìn)行位錯(cuò)分析發(fā)現(xiàn),位錯(cuò)與石墨烯相互作用,位錯(cuò)網(wǎng)絡(luò)不斷復(fù)雜化,但石墨烯之間鋁基體結(jié)構(gòu)保持較為完整,裂紋處沒有任何位錯(cuò)產(chǎn)生.拉伸結(jié)束后,不同于A-Gr/Al中位錯(cuò)隨著斷裂失效而減少,B-Gr/Al 的大部分位錯(cuò)仍保留在鋁基體.需要注意的是,在B-Gr/Al-2 拉伸變形過程中也產(chǎn)生亞裂紋,如圖7(d)的黑框所示,與A-Gr/Al 不同的是亞裂紋生長(zhǎng)并不迅速,反而在拉伸過程受鋁基體擠壓消失,消失的亞裂紋周圍會(huì)產(chǎn)生無序結(jié)構(gòu)原子,并且產(chǎn)生新的位錯(cuò).

    圖7 B-Gr/Al-2 的裂紋擴(kuò)展運(yùn)動(dòng) (a) 應(yīng)力-應(yīng)變曲線;(b) 位錯(cuò)密度-應(yīng)變曲線;(c) b1—b4 的瞬時(shí)σy 應(yīng)力圖;(d) 位錯(cuò)線分布Fig.7.Evolution of B-Gr/Al-2 crack growth behavior:(a) Stress-strain curve;(b) dislocation density-strain curve;(c) σy distribution of b1 to b4;(d) distributions of dislocation lines.

    在A-Gr/Al 復(fù)合材料中,石墨烯與鋁基體產(chǎn)生的亞裂紋急速擴(kuò)展后,與中心裂紋合并達(dá)到促進(jìn)裂紋擴(kuò)展的作用.在B-Gr/Al 復(fù)合材料中,石墨烯鈍化裂紋尖端,中斷裂紋尖端的位錯(cuò)發(fā)射,阻礙了亞裂紋處產(chǎn)生的位錯(cuò)滑移到石墨烯之間鋁基體,從而達(dá)到抑制裂紋擴(kuò)展的作用.

    3.3 石墨烯分布對(duì)裂紋擴(kuò)展的影響

    3.3.1 石墨烯分布位置對(duì)裂紋擴(kuò)展影響

    為了研究在拉伸階段,石墨烯分布位置對(duì)Gr/Al復(fù)合材料裂紋擴(kuò)展的影響,選擇A-Gr/Al-2 和B-Gr/Al-1 復(fù)合材料,研究石墨烯與裂紋相對(duì)距離 (δ)在1.72—4.96 nm 范圍內(nèi)對(duì)裂紋擴(kuò)展運(yùn)動(dòng)進(jìn)行分析.圖8(a)給出了不同δ的A-Gr/Al-2 復(fù)合材料在和純鋁6 個(gè)模型的裂紋長(zhǎng)度與應(yīng)變的關(guān)系曲線.不同δ的A-Gr/Al-2 模型在應(yīng)變?yōu)?0%時(shí)的裂紋長(zhǎng)度均高于純鋁的裂紋長(zhǎng)度,對(duì)裂紋擴(kuò)展都有促進(jìn)作用,且隨石墨烯與裂紋的相對(duì)位置的增大促進(jìn)作用減弱.在A-Gr/Al-2 系列中選δ=2.53 nm 的代表性模型進(jìn)行分析.圖8(b)給出δ為2.53 nm 的A-Gr/Al-2 的位錯(cuò)密度隨應(yīng)變的變化以及特殊點(diǎn)位錯(cuò)分布.當(dāng)應(yīng)變達(dá)到c1點(diǎn),彈性階段結(jié)束,無位錯(cuò)產(chǎn)生.進(jìn)入塑性變形階段,石墨烯與鋁基界面分離產(chǎn)生的亞裂紋處發(fā)射位錯(cuò)并且迅速擴(kuò)展,使得位錯(cuò)密度急速增長(zhǎng).當(dāng)應(yīng)變?cè)黾拥絚3點(diǎn),主裂紋和亞裂紋合并導(dǎo)致材料失效,位錯(cuò)密度也顯著降低.裂紋擴(kuò)展形態(tài)和位錯(cuò)分布與先前研究的A-Gr/Al 的裂紋擴(kuò)展行為相似.

    圖8 (a) A-Gr/Al-2 復(fù)合材料在δ 為1.72—4.96 nm 范圍內(nèi)的裂紋長(zhǎng)度-應(yīng)變曲線;(b) δ 為2.53 nm 的A-Gr/Al-2 復(fù)合材料位錯(cuò)密度的演化Fig.8.(a) Crack propagation in the δ range of 1.72—4.96 nm for A-Gr/Al-2 composites;(b) dislocation density evolution in the δ=2.53 nm for A-Gr/Al-2 composite.

    圖9(a)為δ在1.72—4.96 nm 范圍內(nèi)的B-Gr/Al-1 復(fù)合材料的裂紋長(zhǎng)度隨應(yīng)變變化曲線.圖9(a)中B-Gr/Al-1 系列模型在應(yīng)變?yōu)?0%時(shí)的裂紋長(zhǎng)度均低于純鋁的裂紋長(zhǎng)度,都對(duì)裂紋擴(kuò)展有抑制作用.以δ=3.34 nm 的B-Gr/Al-1 復(fù)合材料為代表進(jìn)行詳細(xì)分析.圖9(b)中彈性階段持續(xù)到d1點(diǎn),彈性階段不產(chǎn)生任何位錯(cuò).進(jìn)入塑性階段后,位錯(cuò)萌生,位錯(cuò)密度急劇增長(zhǎng).圖9(b)的d2點(diǎn)給出位錯(cuò)主要由裂紋尖端以及石墨烯界面產(chǎn)生,肖克萊部分位錯(cuò)和梯桿位錯(cuò)相互作用構(gòu)成位錯(cuò)網(wǎng)絡(luò)主導(dǎo)塑性變形.圖9(c)對(duì)應(yīng)的d2點(diǎn)的結(jié)構(gòu)分析圖可以看到,裂紋尖端受到層錯(cuò)阻礙而鈍化,使得裂紋擴(kuò)展被抑制.裂紋附近以及石墨烯發(fā)生變形的端部都產(chǎn)生大量無序結(jié)構(gòu)原子,這種無序原子結(jié)構(gòu)也會(huì)促使新的位錯(cuò)以及層錯(cuò)的產(chǎn)生.當(dāng)應(yīng)變達(dá)到d3點(diǎn),鈍化裂紋的擴(kuò)展更傾向沿拉伸方向擴(kuò)展.從圖9(b)中對(duì)應(yīng)的d3點(diǎn)位錯(cuò)分布圖中看到,石墨烯對(duì)位錯(cuò)的阻礙作用依然存在,但對(duì)裂紋的阻礙作用并不明顯,裂紋尖端擴(kuò)展到石墨烯界面之前就被鈍化.對(duì)于d3點(diǎn)的原子結(jié)構(gòu)分析如圖9(d)所示,鈍化裂紋尖端周圍的無序原子成為其主要阻礙因素.這與在之前討論的B-Gr/Al-2 是有區(qū)別的.意味著當(dāng)δ增大后,裂紋擴(kuò)展過程中石墨烯與裂紋的相互作用減弱,但層錯(cuò)和無序結(jié)構(gòu)原子會(huì)鈍化裂紋尖端從而阻礙裂紋擴(kuò)展.

    圖9 (a) B-Gr/Al-1 復(fù)合材料在δ 為1.72—4.96 nm 范圍內(nèi)的裂紋長(zhǎng)度-應(yīng)變曲線;(b) δ 為3.34 nm 的B-Gr/Al-1 復(fù)合材料位錯(cuò)密度的演化;(c),(d) 對(duì)應(yīng)的d2 和d3 原子結(jié)構(gòu)圖Fig.9.(a) Crack propagation in the δ range of 1.72—4.96 nm for B-Gr/Al-1;(b) dislocation density evolution in the δ=3.34 nm for B-Gr/Al-1 composite;(c),(d) corresponding to d2 and d3 atomic structure.

    3.3.2 石墨烯分布角度對(duì)裂紋擴(kuò)展的影響

    由于裂紋的產(chǎn)生具有隨機(jī)性,很難保證其與石墨烯相互垂.因此,本節(jié)討論了石墨烯分布角度對(duì)裂紋擴(kuò)展的影響.本節(jié)分別從A 類和B 類Gr/Al復(fù)合材料中選擇石墨烯尺寸為1.49 nm 和5.43 nm的模型進(jìn)行研究.圖10(a)—(c)分別為石墨烯長(zhǎng)度為1.49 nm 的復(fù)合材料在石墨烯分布角度為0°,45°和90°時(shí)裂紋擴(kuò)展形貌.從圖10 中可以看到,隨著拉伸的進(jìn)行,不同角度的石墨烯與鋁基界面分離形成亞裂紋,并且與主裂紋匯合使得裂紋快速擴(kuò)展至失效,這一現(xiàn)象與3.2.1 節(jié)中圖6相似.值得注意的是,不同角度對(duì)于石墨烯附近產(chǎn)生亞裂紋時(shí)的應(yīng)變并不相同,分布角度為0°時(shí)界面分離應(yīng)變最小,應(yīng)變?yōu)?%.石墨烯分布角度為45°和90°的界面開始分離時(shí)的應(yīng)變均為8.5%,但是角度為90°時(shí)產(chǎn)生的亞裂紋面積要比0°和45°生產(chǎn)生的亞裂紋面積要小.圖10 中石墨烯分布角為0°,45°和90°的模型在主亞裂紋匯合時(shí)對(duì)應(yīng)應(yīng)變分別對(duì)應(yīng)9%,9.5%和10.5%,應(yīng)變隨著分布角度的增加而增加.主亞裂紋匯合后導(dǎo)致裂紋擴(kuò)展迅速,其中石墨烯長(zhǎng)度為1.49 nm 的Gr/Al 材料,在分布角度為0°時(shí)亞裂紋擴(kuò)展最快,材料在應(yīng)變?yōu)?2%時(shí)材料就發(fā)生了斷裂,而角度為45°和90°則擴(kuò)展地相對(duì)緩慢.產(chǎn)生這一現(xiàn)象的主要原因是0°分布角的石墨烯與鋁基體接觸水平面積更大,受拉后亞裂紋沿界面擴(kuò)展的面積也更大導(dǎo)致裂紋迅速擴(kuò)展至斷裂.

    圖10 石墨烯尺寸為1.49 nm 的Gr/Al 復(fù)合材料的裂紋擴(kuò)展 (a) θ=0°;(b) θ=45°;(c) θ=905Fig.10.Crack propagation of Gr/Al composite with graphene length of 1.49 nm:(a) θ=0°;(b) θ=45°;(c) θ=90°.

    圖11(a)—(c)為石墨烯尺寸為5.43 nm 的Gr/Al模型在石墨烯分布角度為0°,45°和90°時(shí)裂紋擴(kuò)展形貌.從圖11(a)中可以看到,分布角度為0°時(shí),裂紋擴(kuò)展迅速,并且裂紋擴(kuò)展路徑與圖10(a)相似,均由石墨烯界面產(chǎn)生亞裂紋快速擴(kuò)展與主裂紋匯合導(dǎo)致材料斷裂.在石墨烯分布角度為0°時(shí),石墨烯尺寸為5.43 nm 的模型比石墨烯尺寸為1.49 nm的Al/Gr 模型裂紋擴(kuò)展速度更快,在應(yīng)變?yōu)?0%時(shí)材料就已斷裂.通過對(duì)比圖11(a)和圖11(b)中石墨烯分布角度為0°和45°在應(yīng)變?yōu)?0%時(shí)裂紋長(zhǎng)度,發(fā)現(xiàn)0°模型的中心裂紋擴(kuò)展要比45°模型的裂紋長(zhǎng)度要長(zhǎng),說明0°模型裂紋擴(kuò)展速度更快.對(duì)于45°的模型的亞裂紋在應(yīng)變達(dá)到15%時(shí)才產(chǎn)生,隨著拉伸繼續(xù)進(jìn)行,亞裂紋沿分布角為45°的石墨烯界面擴(kuò)展直至斷裂.石墨烯的分布角度有效的改變了裂紋擴(kuò)展的路徑.對(duì)于石墨烯分布角度為90°時(shí),如圖11(c)所示,可以看到石墨烯有效地阻礙裂紋擴(kuò)展,這與3.2.2 節(jié)裂紋擴(kuò)展是一樣的,在這里就不再贅述.

    圖11 石墨烯尺寸為5.43 nm 的Gr/Al 復(fù)合材料的裂紋擴(kuò)展 (a) θ=0°;(b) θ=45°;(c) θ=90°Fig.11.Crack propagation of Gr/Al composite with graphene length of 5.43 nm:(a) θ=0°;(b) θ=45°;(c) θ=90°.

    對(duì)于兩個(gè)模型的不同分布角度裂紋擴(kuò)展程度以及裂紋擴(kuò)展路徑進(jìn)行分析和總結(jié).如圖12(a)和圖12(b)所示,兩個(gè)尺寸模型在石墨烯分布角度為0°和45°時(shí),裂紋比相近,并且裂紋擴(kuò)展路徑沿石墨烯界面擴(kuò)展.石墨烯的分布角度可以有效的改變裂紋擴(kuò)展路徑.當(dāng)石墨烯分布角度為90°時(shí),石墨烯尺寸為1.49 和5.43 nm 的裂紋比相差1.58,且裂紋擴(kuò)展路徑也不相同.如圖12(b)中所示,對(duì)于石墨烯長(zhǎng)為1.49 nm 的Gr/Al 復(fù)合材料,石墨烯與鋁基接觸面積小,易產(chǎn)生亞裂紋,主亞裂紋匯合后裂紋沿垂直拉伸方向擴(kuò)展;而石墨烯長(zhǎng)為5.43 nm 的Gr/Al 復(fù)合材料由于石墨烯長(zhǎng)度較長(zhǎng),阻礙了裂紋擴(kuò)展,使得裂紋擴(kuò)展方向向上,因此其裂紋比低于0,并對(duì)裂紋擴(kuò)展有一定抑制作用.石墨烯分布角度有效地改變了裂紋擴(kuò)展路徑.

    圖12 (a) 石墨烯尺寸為1.49 和5.43 nm 的Gr/Al 復(fù)合材料的裂紋比-分布角度曲線圖;(b) 不同分布角度Gr/Al 的裂紋擴(kuò)展路徑Fig.12.(a) Crack ratio-direction angle curves of Gr/Al composites with graphene lengths of 1.49 and 5.43 nm;(b) crack propagation paths for different direction angle of Gr/Al composite.

    4 結(jié)論

    本文采用分子動(dòng)力學(xué)方法研究了不同尺寸石墨烯和石墨烯與裂紋的相對(duì)位置對(duì)Gr/Al 復(fù)合材料裂紋擴(kuò)展行為的影響.

    1) 對(duì)于周期性邊界條件下,石墨烯/鋁基復(fù)合材料在拉伸過程中抗裂紋性主要?dú)w因于:兩石墨烯薄片起到了阻礙墻作用,從而阻擋裂紋擴(kuò)展.

    2) 不同有限長(zhǎng)度石墨烯對(duì)Gr/Al 復(fù)合材料的裂紋擴(kuò)展的影響存在臨界值(3.35 nm).對(duì)于l≤3.35 nm 的A 類Gr/Al 復(fù)合材料在拉伸過程中,石墨烯促進(jìn)裂紋擴(kuò)展,這是因?yàn)閬喠鸭y周圍發(fā)生大量位錯(cuò)促進(jìn)了亞裂紋的生長(zhǎng),亞裂紋與主裂紋合并從而促進(jìn)裂紋擴(kuò)展.而l> 3.35 nm 的B 類Gr/Al 復(fù)合材料中,石墨烯阻擋裂紋擴(kuò)展,從而達(dá)到抑制裂紋的作用,并且石墨烯能夠阻礙位錯(cuò)滑移,保護(hù)石墨烯之間鋁基體結(jié)構(gòu)完整性.

    3) 隨著石墨烯與裂紋距離的增加,A 類Gr/Al復(fù)合材料中石墨烯對(duì)裂紋擴(kuò)展的促進(jìn)作用減弱是因?yàn)槭┏叽巛^小,其與裂紋距離越遠(yuǎn)對(duì)裂紋擴(kuò)展影響越小.而B 類Gr/Al 復(fù)合材料中石墨烯對(duì)裂紋擴(kuò)展的抑制作用對(duì)于石墨烯與裂紋的相對(duì)距離的改變不敏感,不僅由于石墨烯的存在阻礙裂紋擴(kuò)展,拉伸過程產(chǎn)生的層錯(cuò)和無序結(jié)構(gòu)原子也會(huì)鈍化裂紋尖端,從而達(dá)到抑制效果.

    4) 石墨烯與鋁基體的剝離產(chǎn)生的亞裂紋與主裂紋匯合后會(huì)促進(jìn)裂紋擴(kuò)展,并且隨著石墨烯分布角度的不同而改變裂紋擴(kuò)展路徑.石墨烯分布角度垂直拉伸方向更能抑制裂紋擴(kuò)展,這為研究石墨烯/鋁基復(fù)合材料斷裂提供一定參考依據(jù).

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