基于近紅外光譜技術(shù)的毒品現(xiàn)場快速溯源研究

張建強(qiáng)，李 帆，楊啟富，胡竣勛，倪春明*，張馨予*

（1.云南警官學(xué)院 刑事偵查學(xué)院，云南 昆明 650021；2.昆明理工大學(xué) 理學(xué)院，云南 昆明 650500）

當(dāng)前，國際毒潮持續(xù)泛濫，全球制造、走私、販運(yùn)、濫用毒品問題突出，毒品來源、種類、吸毒人數(shù)不斷擴(kuò)大，嚴(yán)重威脅人類健康、發(fā)展、和平與安全。隨著經(jīng)濟(jì)全球化和社會信息化的快速發(fā)展，全球毒品正處在加速的擴(kuò)散期，已蔓延至以青少年群體為主的社會各個階層，給社會穩(wěn)定、經(jīng)濟(jì)發(fā)展、人民健康造成了嚴(yán)重危害［1］。

云南與緬甸、老撾、越南接壤，國境線長達(dá)4 060 公里，是毒品販運(yùn)的重要通道。2020 年我國繳獲的90%海洛因、80%冰毒均來自于與云南接壤的境外國家，云南已成為毒品受害的重災(zāi)區(qū)。涉毒案件中的毒品大多為非法生產(chǎn)，由于制毒原料來源不同，生產(chǎn)設(shè)備、生產(chǎn)者技術(shù)水平和生產(chǎn)工藝流程存在差異，不同制毒工廠生產(chǎn)的同一類毒品所含的有效成分含量、雜質(zhì)種類及含量、殘留溶劑種類及含量等均有所不同，這為利用現(xiàn)代分析技術(shù)推斷毒品的來源提供了物質(zhì)基礎(chǔ)［2］。毒品溯源技術(shù)主要是利用各種先進(jìn)的分析技術(shù)和手段對繳獲的毒品樣品進(jìn)行全面的理化檢驗(yàn)及成分分析，通過建立樣品信息數(shù)據(jù)庫，再利用科學(xué)的統(tǒng)計(jì)方法和大數(shù)據(jù)分析方法，推測毒品的同一案件認(rèn)定、可能產(chǎn)地、相關(guān)加工工藝和運(yùn)輸過程等毒品來源信息。毒品溯源技術(shù)的應(yīng)用為禁毒執(zhí)法部門提供了法律服務(wù)和戰(zhàn)略、戰(zhàn)術(shù)情報(bào)服務(wù)的雙重作用。因此，為了更有效和更有力地開展禁毒工作，積極進(jìn)行涉毒案件偵破中的科學(xué)研究工作，在毒源判別認(rèn)定中引入近現(xiàn)代分析科學(xué)的原理和方法，可為涉毒案件的偵破提供有效幫助，并具有重要的現(xiàn)實(shí)推廣意義和實(shí)用價(jià)值［3］。

常用的毒源判定方法有化學(xué)法［4］、色譜法［5］和光譜法［6］等，其中化學(xué)法簡單快速，但不易檢測出微量或化學(xué)結(jié)構(gòu)相近的毒品，且結(jié)果受雜質(zhì)干擾較大；色譜法需對樣品進(jìn)行預(yù)處理，程序較為復(fù)雜，且需專業(yè)人員位于實(shí)驗(yàn)室操作，無法做到現(xiàn)場快速檢測；相比于傳統(tǒng)檢測技術(shù)，手持式近紅外光譜技術(shù)（NIR）具有測量速度快、測試成本低、操作簡單、對樣本無污染等優(yōu)點(diǎn)，在農(nóng)業(yè)、藥品質(zhì)量控制、石油化工、煙草等領(lǐng)域得到了廣泛應(yīng)用［7-9］，但目前在毒品現(xiàn)場快速檢測領(lǐng)域則應(yīng)用較少。近紅外光譜主要是由于分子振動的非諧振性使分子振動從基態(tài)向高能級躍遷時產(chǎn)生，主要記錄含氫基團(tuán)X—H（X==C、N、O）振動的倍頻和合頻吸收，不同基團(tuán)（如甲基、亞甲基、苯環(huán)等）或同一基團(tuán)在不同化學(xué)環(huán)境中的近紅外吸收波長與強(qiáng)度均有明顯差異。近紅外光譜具有豐富的結(jié)構(gòu)和組成信息，非常適用于碳?xì)溆袡C(jī)物質(zhì)的組成與性質(zhì)測量。冰毒和海洛因等毒品的主要成分包括C—H、N—H、O—H等分子結(jié)構(gòu)，所包含的有機(jī)組分的物理化學(xué)信息在近紅外光譜中均有體現(xiàn)，因此近紅外光譜技術(shù)非常適用于毒品的現(xiàn)場快速檢測［10］。

本文基于近紅外光譜分析技術(shù)和粒子群優(yōu)化-極限學(xué)習(xí)機(jī)算法（PSO-ELM），提出了一種利用手持式近紅外光譜分析技術(shù)聯(lián)合PSO-ELM，建立了海洛因和冰毒的近紅外光譜案件溯源建模，并將所建模型應(yīng)用于公安實(shí)戰(zhàn)中海洛因和冰毒來源的快速確定，以解決現(xiàn)有技術(shù)方法的缺陷和不足。

1 基本理論

1.1 線性判別分析算法的基本理論

線性判別分析（LDA）的原理是將高維的樣本投影到某個空間，使訓(xùn)練樣本在新空間具有最大的類間距離和最小的類內(nèi)距離，而在測試階段，該模型可將新樣本識別為新空間下最近類中心的一類。在多分類問題中，為了得到新空間的投影向量，一般定義類間散度矩陣SLDAb為［11］：

式中L為類別數(shù)，Pi為第i類別的先驗(yàn)概率，mi為第i類別的均值，m為整個樣本集的均值。類內(nèi)散度矩陣SLDAw為：

式中，ni為第i類別的樣本個數(shù)，x(i)l為第i類別的第l樣本。線性判別函數(shù)即最佳投影向量e可以表示為：

這相當(dāng)于找到下列廣義特征值問題的最大特征值λ：

在找到最佳投影向量后，將投影的新樣本分配到距離最小的類別。

1.2 支持向量機(jī)算法的基本理論

假設(shè)存在一個線性可分樣本集(xi，yi)，i= 1，2，...，n，x∈Rd，即x是d維特征向量，y∈{+1，- 1}是類別標(biāo)號，d維空間線性判斷函數(shù)的分類面方程一般形式為：

式中w為法向量，b為分類閾值。如果要求對所有樣本都正確分類，則兩類樣本需滿足以下條件：

滿足上述條件且使‖w‖2最小的分類面稱為最優(yōu)分類面，H1，H2上的訓(xùn)練樣本點(diǎn)稱作支持向量。解此最優(yōu)化問題后得到的最優(yōu)分類函數(shù)為：

式中，ai是拉格朗日乘子。在非線性情況下，可通過使用非線性變換的方法，將學(xué)習(xí)樣本變換到高維空間中，將其再次轉(zhuǎn)化為線性可分問題，但這會產(chǎn)生“維數(shù)災(zāi)難”問題，即特征空間的維數(shù)驟然增加。觀察式（7），能發(fā)現(xiàn)其在計(jì)算過程中只涉及訓(xùn)練樣本之間的內(nèi)積運(yùn)算。因此，可以通過使用核函數(shù)K(xi，x)代替原來的內(nèi)積運(yùn)算(xi·y)，則式（7）變?yōu)椋?/p>

SVM中有多種不同的核函數(shù)，目前常用的核函數(shù)主要有［12］：

其中，RBF核函數(shù)的性能優(yōu)異，主要有兩個參數(shù)：懲罰因子C和核參數(shù)γ。懲罰因子C主要用于控制訓(xùn)練精度，其數(shù)值越大，表示對錯誤分類的懲罰越大。核參數(shù)γ的主要作用為：其對樣本數(shù)據(jù)在高維特征空間中分布的復(fù)雜程度有著極其重要的影響作用，即γ的值越大，其樣本數(shù)據(jù)在高維特征空間中的分布越復(fù)雜，反之則越簡單。

1.3 粒子群優(yōu)化-極限學(xué)習(xí)機(jī)算法的基本理論

極限學(xué)習(xí)機(jī)是一種簡單快速的前饋神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)學(xué)習(xí)算法，與傳統(tǒng)的機(jī)器學(xué)習(xí)和神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)算法相比，極限學(xué)習(xí)機(jī)具有以下優(yōu)勢：①計(jì)算速度快，隱含層的神經(jīng)元數(shù)隨機(jī)設(shè)定，訓(xùn)練過程無需迭代調(diào)整；②不會陷入局部最優(yōu)，因?yàn)闃O限學(xué)習(xí)機(jī)算法由于其求解輸出權(quán)值最小二乘解的過程是一個凸優(yōu)化問題；③參數(shù)設(shè)定簡單，無過多的復(fù)雜參數(shù)設(shè)定，而傳統(tǒng)的機(jī)器學(xué)習(xí)算法如BP網(wǎng)絡(luò)等，在學(xué)習(xí)過程中需選擇合適的學(xué)習(xí)率、訓(xùn)練步長等，若參數(shù)選擇不當(dāng)則會影響網(wǎng)絡(luò)的泛化性，算法的詳細(xì)流程見文獻(xiàn)［13］。

粒子群優(yōu)化（PSO）算法的基本思想是模擬鳥群隨機(jī)搜尋食物的捕食行為，鳥群通過自身經(jīng)驗(yàn)和種群之間的交流調(diào)整自己的搜尋路徑，從而找到食物最多的地點(diǎn)。其中每只鳥的位置和路徑為自變量組合，每次到達(dá)的地點(diǎn)的食物密度即函數(shù)值。每次搜尋都會根據(jù)自身經(jīng)驗(yàn)（自身歷史搜尋的最優(yōu)地點(diǎn)）和種群交流（種群歷史搜尋的最優(yōu)地點(diǎn)）調(diào)整自身搜尋方向和速度，此稱為跟蹤極值，從而找到最優(yōu)解［13］。算法的步驟如下：

步驟一：假設(shè)有一個運(yùn)動粒子，對粒子的位置和速度兩個參數(shù)進(jìn)行初始化；

步驟二：設(shè)定每次搜尋的結(jié)果為粒子適應(yīng)度，分別記錄粒子的個體和群體歷史最優(yōu)位置；

步驟三：分別將個體和群體的歷史最優(yōu)位置看作兩個力，并結(jié)合粒子本身的慣性，綜合考慮以上因素如何影響粒子的運(yùn)動狀態(tài)，從而更新粒子的位置和速度。

使用近紅外光譜技術(shù)和PSO-ELM 算法實(shí)現(xiàn)對毒品快速溯源的流程主要包括以下5 個步驟：①樣本的近紅外光譜采集；②光譜預(yù)處理和波長選擇；③粒子群優(yōu)化極限學(xué)習(xí)機(jī)算法的參數(shù)；④建立PSO-ELM毒品快速溯源模型；⑤實(shí)現(xiàn)毒品樣本案件的快速溯源。

2 實(shí)驗(yàn)部分

2.1 儀器與樣本

毒品樣本的光譜數(shù)據(jù)均通過微型近紅外光譜儀（MicroNIR 1700 Spectrometer）進(jìn)行采集，光譜儀光源為雙集成真空鎢燈，分光元件為線性漸變?yōu)V光處，檢測器采用128 線元非制冷銦鎵砷（InGaAs）二極管陣列。圖譜采集軟件為MicroNIR 1.5.7，測量波長范圍為900 ～1 650 nm，所有待測樣本在1 d 之內(nèi)完成編號、標(biāo)記，以及近紅外光譜的掃描收集。

實(shí)驗(yàn)樣本由云南某公安局禁毒支隊(duì)提供，海洛因、冰毒樣本共計(jì)648個，所有樣本來自實(shí)戰(zhàn)破獲的8 個不同案件。其中海洛因樣本338 個，分別來自案件一93 個、案件二85 個、案件三75 個和案件四85個；冰毒樣本310個，其中案件五69個、案件六82個、案件七80個和案件八79個。本文的主要工作是實(shí)現(xiàn)不同案件毒品樣本的檢測和區(qū)分，分別確定海洛因和冰毒的不同案件來源。在機(jī)器學(xué)習(xí)建模過程中，一般將數(shù)據(jù)分為兩大部分：一部分是訓(xùn)練數(shù)據(jù)，用于構(gòu)建模型；一部分是測試數(shù)據(jù)，用于檢驗(yàn)?zāi)Ｐ?。但模型的?gòu)建過程中也需要檢驗(yàn)?zāi)Ｐ?，輔助模型構(gòu)建，所以將訓(xùn)練數(shù)據(jù)再分為訓(xùn)練數(shù)據(jù)和驗(yàn)證數(shù)據(jù)兩部分。驗(yàn)證數(shù)據(jù)用于模型的構(gòu)建，以防止建立模型的過擬合。本文的測試數(shù)據(jù)獨(dú)立于訓(xùn)練集和驗(yàn)證集，不參與訓(xùn)練建模過程；訓(xùn)練集和驗(yàn)證集采取近似2∶1 的隨機(jī)分組方法。按照上述數(shù)據(jù)劃分原則，每個案件的樣本被分為訓(xùn)練、驗(yàn)證和測試三部分，詳細(xì)信息如表1所示。

表1 實(shí)驗(yàn)樣本的詳細(xì)信息Table 1 The detail of experimental samples

2.2 數(shù)據(jù)處理方法與模型性能評價(jià)指標(biāo)

使用近紅外光譜技術(shù)和ELM算法實(shí)現(xiàn)對毒品快速溯源的流程主要包括以下步驟：①毒品訓(xùn)練樣本的近紅外光譜采集；②光譜預(yù)處理和波長選擇；③使用ELM算法建立毒品溯源模型；④實(shí)現(xiàn)測試樣本的快速溯源。

本文使用混淆矩陣對模型的分類精度進(jìn)行評價(jià)，混淆矩陣也稱誤差矩陣，是表示精度評價(jià)的一種標(biāo)準(zhǔn)格式，用n行n列的矩陣形式表示。評價(jià)指標(biāo)有總體精度、制圖精度、用戶精度等，這些精度指標(biāo)從不同側(cè)面反映了圖像分類的精度。它通過使用一種特定的矩陣呈現(xiàn)算法性能的可視化效果，通常是監(jiān)督學(xué)習(xí)。其每一列代表預(yù)測值，每一行代表實(shí)際類別?；煜仃嚳煞浅Ｈ菀椎谋砻鞫鄠€類別是否混淆，示例圖如圖1所示［14］。

圖1 混淆矩陣示例Fig.1 Example of confusion matrix

3 結(jié)果與討論

3.1 樣本光譜采集與光譜預(yù)處理

實(shí)驗(yàn)所用海洛因樣本為表面平整的類似白色石灰塊狀，厚度為0.5 ～10 mm；冰毒為表面平整的類似冰糖塊狀，厚度約10 mm。在光譜采集過程中，將冰毒和海洛因樣本從物證袋中取出，將光譜儀光源豎直放置于毒品樣本上，并在海洛因和冰毒樣本下放置反射率為99%以上的漫反射白板進(jìn)行光譜采集。手持式近紅外儀器的相關(guān)參數(shù)設(shè)置為：光譜采集模式為漫反射模式，波長范圍為900 ～1 650 nm，光譜分辨率為6.25 nm，掃描點(diǎn)數(shù)125，積分時間15 ms，掃描次數(shù)50次。將光譜儀光源豎直放置于海洛因和冰毒樣本上，每個樣本光譜掃描6次，取6次光譜的平均值作為最終光譜。實(shí)驗(yàn)樣本的原始近紅外光譜數(shù)據(jù)如圖2所示。

對毒品的近紅外光譜數(shù)據(jù)進(jìn)行分析和處理時，步驟之一是光譜數(shù)據(jù)的預(yù)處理。該操作通過對其進(jìn)行適當(dāng)?shù)臄?shù)學(xué)處理，能夠最大程度去除冗余信息，更利于從復(fù)雜的光譜中提取有效信息，在一定程度上能夠降低或消除非目標(biāo)因素對光譜信息的影響，從而提高校正模型的穩(wěn)健性。通過使用窗口大小為11 的Savitzky-Golay 二次多項(xiàng)式、一階導(dǎo)數(shù)濾波的方法分別對圖2A 和圖2B 進(jìn)行預(yù)處理操作，結(jié)果如圖3所示。從圖3可以看出，經(jīng)過預(yù)處理后的光譜圖像有效消除了光譜的基線漂移。

圖2 海洛因（A）及冰毒（B）樣本的原始近紅外光譜Fig.2 Original NIR spectra of heroin（A）and methamphetamine（B）samples

圖3 海洛因（A）及冰毒（B）樣本的原始光譜經(jīng)Savitzky-Golay一階導(dǎo)數(shù)（窗口大小為11，二次多項(xiàng)式）濾波后的預(yù)處理結(jié)果Fig.3 Pretreatment result for original NIR spectra of heroin（A）and methamphetamine（B）samples by using multiplicative scatter correction and Savitzky-Golay first derivative with a 11-point window and two polynomial order

3.2 算法參數(shù)的選取

從圖3可看出，光譜的吸收波長區(qū)間主要集中在1 050 ～1 550 nm。因此，將主要使用Savitzky-Golay一階導(dǎo)數(shù)預(yù)處理方法及1 050 ～1 550 nm波長區(qū)間對濾棒樣本的近紅外光譜數(shù)據(jù)進(jìn)行毒品案件溯源分類。分別使用LDA、SVM和ELM三種算法對光譜數(shù)據(jù)進(jìn)行案件溯源分類。為了保證三種算法比較的公正性，避免測試過程中的隨機(jī)因素，所有的訓(xùn)練、驗(yàn)證數(shù)據(jù)在每次計(jì)算時均隨機(jī)選擇，且三種算法每次訓(xùn)練、驗(yàn)證和測試時均使用同樣的數(shù)據(jù)。LDA算法的主成分?jǐn)?shù)為8，SVM算法采用RBF徑向基函數(shù)，懲罰因子C= 105、核參數(shù)γ= 0.1。使用ELM算法建立回歸預(yù)測模型時，ELM算法的隱含層神經(jīng)元個數(shù)是最為重要的參數(shù)，傳統(tǒng)的設(shè)置方法是由計(jì)算機(jī)隨機(jī)設(shè)置，從而導(dǎo)致其算法的穩(wěn)定性無法得到有效保證。為解決上述問題，使用粒子群算法［15］對ELM算法的隱含層神經(jīng)元個數(shù)進(jìn)行優(yōu)化，其優(yōu)化結(jié)果如圖4所示。由圖4可看出，冰毒和海洛因測試集的分類準(zhǔn)確率隨著ELM算法的隱含層神經(jīng)元個數(shù)的增加而逐漸提升并趨向穩(wěn)定，最終確定冰毒樣本集使用ELM算法的最佳隱含層神經(jīng)元的個數(shù)為27，海洛因樣本集使用ELM算法的最佳隱含層神經(jīng)元的個數(shù)為31。

圖4 使用粒子群算法優(yōu)化ELM算法的隱藏神經(jīng)元個數(shù)Fig.4 Number of hidden neurons of ELM algorithm optimized by particle swarm optimization algorithm

3.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

將所有樣本隨機(jī)分為訓(xùn)練樣本、驗(yàn)證樣本和測試樣本。使用分類準(zhǔn)確率、敏感度和特異性三個模型評價(jià)指標(biāo)評估每種算法的訓(xùn)練模型、驗(yàn)證結(jié)果和測試結(jié)果的性能。為了能夠全面反映不同分類器的性能并避免過擬合，后續(xù)實(shí)驗(yàn)采用10 階交叉驗(yàn)證方法，即三種算法均運(yùn)行計(jì)算10 次。表2 和表3 通過使用混淆矩陣形式對LDA、SVM 和ELM 三種算法的性能進(jìn)行比較，通過對比表中的后三列數(shù)據(jù)可得出，使用ELM 算法的訓(xùn)練集、驗(yàn)證集和測試集的分類準(zhǔn)確率、敏感度和特異性均最高。以上結(jié)果表明，ELM 算法對于不同案件來源的冰毒和海洛因的近紅外光譜數(shù)據(jù)進(jìn)行溯源分類時具有最佳性能。這是因?yàn)長DA 算法主要通過使用最小歐氏距離實(shí)現(xiàn)對光譜數(shù)據(jù)分類，而當(dāng)光譜數(shù)據(jù)的維數(shù)較高時，算法的有效性將下降；SVM 算法作為一種二分類算法，在處理多分類問題時，具有一定的缺陷，且在訓(xùn)練過程中模型容易出現(xiàn)擬合現(xiàn)象。而ELM 算法可通過使用粒子群優(yōu)化的方法獲得最佳的隱藏節(jié)點(diǎn)數(shù)，因此能夠?qū)W習(xí)并獲取更多的近紅外光譜數(shù)據(jù)特征，從而取得最佳的分類性能。

表2 不同建模方法的訓(xùn)練結(jié)果Table 2 The training results using different modeling algorithms

（續(xù)表3）

分別對三種算法的計(jì)算時間（包括訓(xùn)練、驗(yàn)證和測試時間）進(jìn)行分析和比較，使用的計(jì)算機(jī)配置為：Core TM i5-4590 s 處理器，主頻3.00 GHz，內(nèi)存8 GB RAM，操作系統(tǒng)64-bit Windows 7 Professional，程序編譯軟件MATLAB2010b。圖5 給出了LDA、SVM 和ELM 三種算法的計(jì)算時間，由圖可看出，相比于傳統(tǒng)的LDA 和SVM 算法，ELM 算法的計(jì)算效率更高，是對不同案件來源冰毒和海洛因的近紅外光譜數(shù)據(jù)進(jìn)行快速溯源的最佳算法。

圖5 不同算法的計(jì)算時間比較Fig.5 Comparison of the computational time of different algorithms

4 結(jié) 論

本文通過使用手持式近紅外光譜儀，結(jié)合PSO-ELM算法建立了冰毒和海洛因兩種毒品的手持近紅外光譜快速溯源模型，實(shí)現(xiàn)了對冰毒和海洛因的現(xiàn)場快速溯源。相比于傳統(tǒng)的LDA和SVM算法，經(jīng)PSO優(yōu)化后的ELM算法能獲得最佳的分類準(zhǔn)確率、特異性和敏感度，對于不同案件來源的冰毒和海洛因近紅外光譜數(shù)據(jù)進(jìn)行溯源分類時具有最佳的性能。與現(xiàn)有的檢測方法相比，本方法具有快速準(zhǔn)確、綠色無損等優(yōu)點(diǎn)，可為毒品含量的快速預(yù)測和其它毒品的現(xiàn)場快速溯源奠定技術(shù)基礎(chǔ)。