石墨烯添加對SiCf/SiC復(fù)合材料性能的影響

王徐輝，陳招科，李國旺，蘇康，毛健，熊翔

石墨烯添加對SiCf/SiC復(fù)合材料性能的影響

王徐輝，陳招科，李國旺，蘇康，毛健，熊翔

(中南大學(xué) 輕質(zhì)高強結(jié)構(gòu)材料重點實驗室，長沙 410083)

利用刷涂法將石墨烯/SiC漿料引入SiC纖維布層之間，經(jīng)模具夾持再化學(xué)氣相滲透SiC后，制備石墨烯改性SiCf/SiC復(fù)合材料。利用掃描電鏡、三點彎曲測試以及激光熱導(dǎo)儀等深入研究漿料中石墨烯的質(zhì)量分數(shù)對SiCf/SiC復(fù)合材料微觀結(jié)構(gòu)、力學(xué)性能和導(dǎo)熱性能的影響。結(jié)果表明，漿料中石墨烯質(zhì)量分數(shù)為2%時，石墨烯分布最均勻，SiCf/SiC復(fù)合材料的熱導(dǎo)率最高，為13.14 W/(m·K)；隨漿料中石墨烯質(zhì)量分數(shù)增加，石墨烯開始團聚，材料致密度下降，熱導(dǎo)率隨之下降。當石墨烯質(zhì)量分數(shù)為4%時，石墨烯雖出現(xiàn)一定程度團聚，但石墨烯團聚體仍與基體有良好的結(jié)合，復(fù)合材料具有最高抗彎強度，為328.12 MPa。

石墨烯；SiCf/SiC復(fù)合材料；化學(xué)氣相滲透；力學(xué)性能；熱導(dǎo)率

連續(xù)碳化硅纖維增強碳化硅(SiCf/SiC)復(fù)合材料具有高比強度、高比模量、低熱膨脹系數(shù)、抗氧化、低中子吸收截面以及耐輻照等諸多優(yōu)異性能[1?8]，在航空、航天、核能等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景。目前，核級SiCf/SiC復(fù)合材料是公認的輕水堆以及其他極端輻照環(huán)境下工作組件極具前景的候選材料。SiCf/SiC復(fù)合材料的主要制備方法有先驅(qū)體浸漬裂解(polymer impregnation and pyrolysis, PIP)[9?10]，納米滲透瞬息共晶(nano-infiltration and transient eutectic-phase, NITE)[11?12]，反應(yīng)熔滲法(reactive meltinfiltra-tion, RMI)[13]以及化學(xué)氣相滲透(chemical vapor infiltration, CVI)[14?15]。其中，CVI法所獲SiC基體具有純度高、近化學(xué)計量比、抗輻照性能優(yōu)良等特點，可很好地應(yīng)用于核領(lǐng)域，其缺點是所制備復(fù)合材料的孔隙率高，導(dǎo)熱性能較差。

石墨烯的理論熱導(dǎo)率可達5 000 W/(m·K)、彈性模量達1TPa、抗拉強度130 GPa，是一種優(yōu)異的改性材料[16?17]。目前，較多文獻報道了將石墨烯作為添加劑，以改進復(fù)合材料性能的研究。郭淮等[18]研究了石墨烯/聚酰亞胺(polyimide, PI)復(fù)合材料的力學(xué)性能以及摩擦性能。結(jié)果表明，當石墨烯質(zhì)量分數(shù)為1.5%時，復(fù)合材料具有最佳的力學(xué)性能，與未添加石墨烯的PI材料相比，摩擦因數(shù)以及磨損率分別下降50%和70.6%。徐彬桓等[19]在SiC粉體中添加不同質(zhì)量分數(shù)的石墨烯，采用無壓燒結(jié)法制備石墨烯/SiC復(fù)合材料。結(jié)果表明，石墨烯的加入能極大提高SiC陶瓷的力學(xué)性能，其中石墨烯質(zhì)量分數(shù)為3%時的力學(xué)性能最佳，抗彎強度達到395 MPa。LI等[20]研究了石墨烯質(zhì)量分數(shù)對無壓燒結(jié)法制備的石墨烯/SiC陶瓷熱導(dǎo)性能的影響。結(jié)果表明，隨石墨烯質(zhì)量分數(shù)增加，石墨烯/SiC復(fù)合材料的熱導(dǎo)率呈先增加后降低的趨勢，當石墨烯質(zhì)量分數(shù)為2%時，復(fù)合材料具有最高的熱導(dǎo)率，隨石墨烯質(zhì)量分數(shù)繼續(xù)增加，復(fù)合材料的致密度下降，熱導(dǎo)率降低。

SiCf/SiC復(fù)合材料的熱導(dǎo)率直接影響核反應(yīng)堆的能量轉(zhuǎn)換效率、使用壽命和安全性，因此，提升SiCf/SiC復(fù)合材料的熱導(dǎo)性能十分必要。針對傳統(tǒng)CVI法制備的SiCf/SiC復(fù)合材料孔隙率高、熱導(dǎo)率差這一問題，本文采用漿料浸漬刷涂結(jié)合化學(xué)氣相滲透法，制備出石墨烯改性SiCf/SiC復(fù)合材料，研究漿料中石墨烯質(zhì)量分數(shù)對SiCf/SiC復(fù)合材料顯微結(jié)構(gòu)、力學(xué)性能以及熱導(dǎo)率等性能的影響，并深入討論其機理。

1 實驗

1.1 原材料

本文以Cansas-Ⅲ SiC纖維(福建立亞新材有限公司提供)作為增強相，將SiC纖維編織成2D平紋纖維布，纖維參數(shù)見表1。采用石墨烯(中科時代納米有限公司提供，厚度1～3 nm，純度98%)、SiC粉(上海阿拉丁生化科技股份有限公司提供，粒徑約為100 nm，純度99.9%)、無水乙醇(ethanol)、聚乙烯醇縮丁醛(polyvinylbutyral, PVB)(上海阿拉丁生化科技股份有限公司提供)作為漿料原料。以丙烯作為碳源氣體，氬氣作為保護以及稀釋氣制備熱解碳(pyrolytic carbon, PyC)界面；以三氯甲基硅烷(methyltrichlorosilane, MTS)作為CVI SiC的源氣體，氫氣作為載氣和稀釋氣體，氬氣作為保護氣體制備CVI SiC基體。

1.2 制備方法

采用漿料刷涂結(jié)合化學(xué)氣相滲透法制備石墨烯改性SiCf/SiC復(fù)合材料，其制備工藝主要分為以下幾個步驟：1) 纖維表面PyC界面的制備：以丙烯作為碳源，以氬氣作為稀釋氣體和保護氣體，沉積溫度為 1 000 ℃，沉積壓力約200 Pa，沉積時間10 h。2) SiC纖維束內(nèi)致密化：以氫氣作為載氣，通過鼓泡的方式將MTS帶入沉積爐內(nèi)，以Ar作為稀釋氣體和保護氣體，反應(yīng)溫度為1 050 ℃，反應(yīng)時間100 h。3) 漿料制備。首先按照表2所列配比稱量原料粉末，以無水乙醇為溶劑，采用行星式球磨機對石墨烯和SiC進行混合球磨，轉(zhuǎn)速200 r/min，球磨3 h后取出烘干，得到SiC/石墨烯混合粉末，粉末中石墨烯的質(zhì)量分數(shù)分別為0，2%，4%和8%。在混合粉末中加入PVB和Ethanol混合均勻，配制成漿料。4) 采用漿料刷涂浸漬工藝將漿料引入到束內(nèi)致密化后的纖維布層間，3層為一組用模具夾緊，然后采用CVI工藝沉積SiC基體至致密，得到石墨烯改性SiCf/SiC復(fù)合材料。CVI沉積工藝參數(shù)與步驟2) 相同。SiCf/SiC復(fù)合材的結(jié)構(gòu)示意圖見圖1，材料編號與對應(yīng)的漿料編號相同。

1.3 結(jié)構(gòu)與性能表征

采用阿基米德排水法測定SiCf/SiC復(fù)合材料的密度和開孔率；采用美國 Instron3369材料力學(xué)試驗機測試材料的室溫抗彎強度，測試樣品的尺寸為 35 mm×3 mm×4 mm，跨距為30 mm，加載速率2 mm/min。采用荷蘭 FEI 公司 Quanta FEG 250 型冷場發(fā)射掃描電鏡對材料的形貌以及斷裂截面進行觀察。采用激光導(dǎo)熱儀(耐馳NETZSCH LFA 457 MicroFlash)測試材料的熱擴散系數(shù)和比熱容，依據(jù)式(1)計算材料在室溫下的熱導(dǎo)率。

式中：為熱導(dǎo)率，W/(m·K)；為熱擴散系數(shù)，m2/s；為材料的比熱容，J/(kg·K)；為材料密度，g/cm3。

表1 SiC纖維參數(shù)[21]

表2 漿料的編號和原料配比

圖1 SiCf/SiC復(fù)合材料結(jié)構(gòu)示意圖

2 結(jié)果與討論

2.1 石墨烯/SiC混合粉末的微觀形貌

石墨烯具有極高的比表面積，片層與片層之間容易產(chǎn)生相互作用發(fā)生團聚，阻礙自身優(yōu)異性能的發(fā)揮，影響復(fù)合材料的性能。圖2所示為純SiC粉末以及SiC/石墨烯混合粉末的表面形貌。在石墨烯質(zhì)量分數(shù)為2%的混合粉末中，石墨烯分散性較好，明顯觀察到單片狀石墨烯，因石墨烯具有較強的吸附性，表面吸附有較多的SiC粉末。隨石墨烯質(zhì)量分數(shù)增加，石墨烯的分散均勻性逐漸下降。當石墨烯的質(zhì)量分數(shù)為4%時，混合粉末中石墨烯開始團聚，石墨烯片層上僅吸附少量SiC粉末，且這些吸附有SiC粉末的石墨烯片層通常位于石墨烯團聚體的邊緣。當石墨烯的質(zhì)量分數(shù)為8%時，混合粉末中石墨烯出現(xiàn)大塊團聚，團聚體尺寸進一步增大，表明石墨烯分散均勻性進一步下降。雖然球磨過程中，石墨烯受到剪切力以及機械摩擦力等的作用，團聚受到抑制。同時，在研磨球的帶動下，SiC粉末可以與石墨烯充分接觸，產(chǎn)生吸附效果。但隨石墨烯質(zhì)量分數(shù)增加，石墨烯片層相互碰撞的幾率變大，石墨烯自發(fā)團聚以降低表面能量，導(dǎo)致石墨烯難以均勻分散。

圖2 SiC/石墨烯混合粉末的表面形貌

(a) 0; (b) 2%; (c) 4%; (d) 8%

2.2 復(fù)合材料的微觀結(jié)構(gòu)及抗彎強度

圖3所示為不同石墨烯含量的SiCf/SiC復(fù)合材料SEM顯微形貌，材料的密度與開孔率列于表3。從圖3(a)看出，漿料刷涂層經(jīng)CVI增密后，與CVI 沉積的SiC基體結(jié)合較好。與致密的SiC基體相比，漿料層結(jié)構(gòu)較疏松，有較多小孔。隨石墨烯質(zhì)量分數(shù)增加，石墨烯開始以聚集形態(tài)出現(xiàn)。在SiCf/SiC復(fù)合材料A-2中，漿料層區(qū)域整體較致密，石墨烯在漿料層中以少層狀、片狀形態(tài)存在，且在基體中較均勻分布，復(fù)合材料的密度約為2.74 g/cm3，開孔率約為7.1%；而在A-4中，則出現(xiàn)明顯的石墨烯堆疊現(xiàn)象，見圖3(e)和(f)。氣態(tài)先驅(qū)體難以擴散進入堆疊區(qū)域內(nèi)部，導(dǎo)致石墨烯與基體結(jié)合強度降低，并伴有較大的孔隙出現(xiàn)，基體致密度較低，材料密度約為2.56 g/cm3，開孔率約為11.2%。材料A-8的漿料層中觀察到因堆疊而形成的明顯條狀石墨烯帶，見圖3(g)，該石墨烯帶具有一定的方向性，這種石墨烯帶可能是由于大塊團聚狀石墨烯在加壓過程中具有一定的方向性而產(chǎn)生。石墨烯表面難以觀察到SiC顆粒的存在，并且該區(qū)域基體的致密度也較低，材料的密度約為2.58 g/cm3，開孔率約為10.4%，相比SiCf/SiC復(fù)合材料A-4，雖然A-8的石墨烯進一步團聚，但材料的整體密度并未進一步降低。

圖3 不同石墨烯含量的SiCf/SiC復(fù)合材料的SEM形貌

(a), (b) A-0; (c), (d) A-2; (e), (f) A-4; (g), (h) A-8

表3 不同石墨烯含量SiCf/SiC復(fù)合材料的密度及開孔率

圖4所示為不同石墨烯含量的SiCf/SiC復(fù)合材料彎曲應(yīng)力?應(yīng)變曲線，由圖4可見，4種SiCf/SiC復(fù)合材料均表現(xiàn)出典型的非脆性斷裂行為。在加載的初始階段，復(fù)合材料均表現(xiàn)為彈性變形。由曲線的斜率看出，不含石墨烯的SiCf/SiC復(fù)合材料A-0的彈性模量明顯低于石墨烯改性SiCf/SiC復(fù)合材料的彈性模量。隨著應(yīng)力繼續(xù)加載，基體中裂紋不斷拓展，基體的承載能力下降，復(fù)合材料達到最大應(yīng)力值。

由表3可知，與不含石墨烯的SiCf/SiC復(fù)合材料A-0相比，復(fù)合材料A-2的密度增大，材料內(nèi)部孔隙率減少。另外，少量石墨烯的加入對復(fù)合材料具有一定的增強作用，A-2的抗彎強度提高到277.77 MPa，相比于材料A-0的強度(162.52 MPa)有所提升。材料A-4中石墨烯開始出現(xiàn)少量團聚，團聚處基體的致密度較低，導(dǎo)致復(fù)合材料的最終密度較低，但團聚態(tài)石墨烯與基體依舊保持結(jié)合良好，復(fù)合材料的抗彎強度進一步增大到328.12 MPa，表明石墨烯的加入起到復(fù)相增強的作用，可有效提高復(fù)合材料的力學(xué)性能。但當石墨烯含量繼續(xù)增加時，由于石墨烯偏聚等原因，復(fù)合材料中石墨烯更多以團聚體形式存在，如圖3(g)所示，團聚體中的石墨烯多保持原有形態(tài)，與SiC基體的結(jié)合性較差，導(dǎo)致復(fù)合材料的抗彎強度降低，A-8的抗彎強度為273.87 MPa。

圖4 不同石墨烯含量的SiCf/SiC復(fù)合材料彎曲應(yīng)力?應(yīng)變曲線

圖 5 所示為SiCf/SiC復(fù)合材料A-0和A-4的彎曲斷口形貌。由圖可知，A-0和A-4具有相似的纖維拔出長度。纖維拔出長度主要與界面結(jié)合強度密切相關(guān)，兩種試樣具有厚度一致的PyC界面，因此，斷裂面纖維拔出長度也相近。石墨烯的引入對SiCf/SiC復(fù)合材料的斷裂行為產(chǎn)生重要影響。由圖5(a)和(b)可以看出，A-0漿料層區(qū)域的斷裂截面平整，與之相比，A-4試樣漿料層區(qū)域的斷裂截面則呈臺階狀，在臺階表面可明顯觀察到石墨烯的存在以及基體中石墨烯拔出現(xiàn)象，見圖5(c)和(d)。一方面，石墨烯片的拔出能夠耗散更多的能量[22]，另一方面，在試樣加載過程中，裂紋在基體中萌生，并擴展，遇到石墨烯時，由于石墨烯優(yōu)異的力學(xué)特質(zhì)，裂紋難以直接切過石墨烯，裂紋擴展被阻礙，因此，石墨烯的存在能消耗裂紋擴展的能量，使復(fù)合材料具有較好的力學(xué)性能。

2.3 熱導(dǎo)率

圖6所示為SiCf/SiC復(fù)合材料的熱導(dǎo)率。隨漿料層中石墨烯質(zhì)量分數(shù)的增加，復(fù)合材料的熱導(dǎo)率先增加后下降再增加。A-0、A-2、A-4以及A-8試樣的熱導(dǎo)率分別為9.132、13.14、10.57 和11.67 W/(m·K)。其中，A-2的熱導(dǎo)率最高，比A-0的熱導(dǎo)率提高43.9%。

圖5 SiCf/SiC復(fù)合材料A-0和A-4的彎曲斷口形貌SEM圖

(a), (b) A-0; (c), (d) A-4

圖6 SiCf/SiC復(fù)合材料的熱導(dǎo)率

石墨烯主要依靠晶格振動來傳遞熱量，由于其單層碳原子結(jié)構(gòu)減少了聲子在晶界等缺陷處的散射，因此，石墨烯具有極高的熱導(dǎo)率，石墨烯的引入會對SiCf/SiC復(fù)合材料的熱導(dǎo)率產(chǎn)生極為重要的影響。然而，由上述實驗結(jié)果可知，隨石墨烯含量增加，SiCf/SiC復(fù)合材料的熱導(dǎo)率并不是線性增加。除石墨烯含量外，SiCf/SiC復(fù)合材料的熱導(dǎo)率還與石墨烯在基體中的分散性以及材料密度密切相關(guān)。A-2具有最高的密度，同時石墨烯具有良好的分散性，均勻分布的石墨烯充當了聲子的快速導(dǎo)熱通道，如圖7(b)所示，因此A-2具有最高的熱導(dǎo)率。然而，隨石墨烯含量增加，SiCf/SiC復(fù)合材料基體中石墨烯開始堆疊(A-4)。堆疊的石墨烯雖起到聲子快速通道的作用，但堆疊區(qū)域基體致密度較低，存在小孔，如圖3(e)所示，聲子傳遞到該區(qū)域時發(fā)生嚴重的散射，導(dǎo)致熱量傳輸路徑中斷。因此，SiCf/SiC復(fù)合材料A-4的熱量傳遞需要克服更多的缺陷熱阻，導(dǎo)致熱導(dǎo)率下降。然而，材料A-8中出現(xiàn)明顯的石墨烯帶，且這一區(qū)域基體的致密度與A-4相比并未進一步降低，雖然堆疊后的石墨烯熱導(dǎo)率與單層石墨烯相比有所降低，但仍是一種高熱導(dǎo)增強相，因此，材料A-8的熱導(dǎo)率高于A-4的熱導(dǎo)率。

圖7 不同石墨烯含量SiCf/SiC復(fù)合材料的熱傳導(dǎo)示意圖

(a) A-0; (b) A-2; (c) A-4; (d) A-8

3 結(jié)論

1) 采用漿料刷涂結(jié)合化學(xué)氣相滲透的工藝制備石墨烯改性SiCf/SiC復(fù)合材料。隨石墨烯含量增加，石墨烯的分散性下降，并逐漸以團聚體的形式存在。

2) 隨石墨烯含量增加，SiCf/SiC復(fù)合材料的抗彎強度先增加后降低，最高抗彎強度為328.12 MPa。

3) 當SiC/石墨烯混合粉末中的石墨烯質(zhì)量分數(shù)為2%時，復(fù)合材料具有最高的密度，同時石墨烯在基體中分散性較好，復(fù)合材料具有最高的熱導(dǎo)率，達13.14 W/(m·K)。隨石墨烯質(zhì)量分數(shù)增加，石墨烯開始堆疊，SiCf/SiC復(fù)合材料的基體致密度降低，熱導(dǎo)率下降。但當SiC/石墨烯混合粉末中的石墨烯質(zhì)量分數(shù)進一步提升到8%時，基體致密度并未進一步降低，復(fù)合材料熱導(dǎo)率再次提高。

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Effect of graphene introduction on properties of SiCf/SiC composites

WANG Xuhui, CHEN Zhaoke, LI Guowang, SU Kang, MAO Jian, XIONG Xiang

(Science and Technology on High Strength Structural Materials Laboratory, Central South University, Changsha 410083, China)

In this paper, graphene contained SiCf/SiC composites were prepared by a two-step process, with graphene/SiC slurry introduced by slurry brushing first, then followed a chemical vapor infiltration of SiC matrix. The effects of graphene mass fraction in the slurry on the microstructure, mechanical properties and thermal conductivity of SiCf/SiC composites were studied by using scanning electron microscopy, three-point bending test and laser flash apparatus. The results show that, when the mass fraction of graphene is 2%, the distribution of graphene in the slurry layer is uniformly, resulting in the highest thermal conductivity of 13.14 W/(m·K) of the composites. With the increase of the mass fraction, the distribution of graphene in the slurry layer is deteriorated, which leads to a decrease of the density and thermal conductivity of SiCf/SiC composites. However, although graphene begins to agglomerate at a mass fraction of 4%, the composites possess the highest flexural strength of 328.12 MPa, due to the well bonding between graphene and the SiC matrix.

graphene; SiCf/SiC composites; chemical vapor infiltration; mechanical property; thermal conductivity

10.19976/j.cnki.43-1448/TF.2022001

TB332

A

1673-0224(2022)03-294-08

國家自然科學(xué)基金資助項目(52072410)

2022?01?05；

2022?02?27

陳招科，博士，研究員。電話：13187015470；E-mail：chenzhaoke2008@csu.edu.cn

(編輯 陳潔)