NiFe-YIG顆粒膜中鐵磁共振線寬的角度依賴性*

韓 瑩，鄭博含，鐘智勇

(電子科技大學(xué) 電子薄膜與集成器件國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，成都 610054)

0 引 言

鐵磁共振(FMR)線寬對基礎(chǔ)理論研究和高頻應(yīng)用都有重要的意義。一般對于磁性薄膜來說，對FMR線寬的貢獻(xiàn)包括本征效應(yīng)和非本征效應(yīng)，本征效應(yīng)為吉爾伯特阻尼，它起源于自旋軌道弛豫和磁振子-聲子的相互作用；非本征效應(yīng)包括非均勻展寬、雙磁子散射及鑲嵌效應(yīng)導(dǎo)致的線寬展寬，非均勻效應(yīng)展寬是與頻率無關(guān)的；雙磁子散射效應(yīng)指的是波矢為0的鐵磁共振模式被激發(fā)為波矢不為0的自旋波模式，一般是由薄膜內(nèi)部的短程缺陷激發(fā)；鑲嵌效應(yīng)則一般由長程缺陷激發(fā)[1-9]。

本文主要通過鐵磁共振面外轉(zhuǎn)角測試的方法來研究(Ni80Fe20)x(Y3Fe5O12)1-x顆粒薄膜的內(nèi)部線寬展寬機(jī)制。通過改變外加磁場與薄膜平面的夾角，發(fā)現(xiàn)共振場和線寬均會發(fā)生改變，并對線寬進(jìn)行分離，可進(jìn)一步研究不同的YIG組分含量對顆粒薄膜線寬變化機(jī)制的影響。

1 實(shí) 驗(yàn)

實(shí)驗(yàn)中主要使用射頻磁控濺射的方法來制備薄膜，采用BMS560B型高真空磁控濺射鍍膜系統(tǒng)，采用Ni80Fe20合金靶材，并在靶材的濺射跑道上用銀漿依次粘貼了1-6顆YIG貼片。由于YIG貼片的尺寸為10 mm，將所有YIG 貼片均只保留部分邊緣與濺射跑道相接觸，通過調(diào)整貼片位置和數(shù)量，調(diào)節(jié)薄膜內(nèi)部NiFe、YIG的相對含量，成功制備出具有良好成分梯度的顆粒膜樣品。實(shí)驗(yàn)在背底真空低于8.0×10-5Pa，Ar氣濺射氣壓為0.5 Pa，射頻功率為50 W條件下完成，在硅(100)襯底上沉積厚度為50 nm的薄膜。

本文主要通過面外轉(zhuǎn)角鐵磁共振對不同數(shù)量貼片條件下制備的薄膜樣品進(jìn)行表征(通過能譜儀(EDS)測試可知隨著貼片數(shù)量由1增加至6，制備出(Ni80-Fe20)x(Y3Fe5O12)1-x薄膜(x分別為0.848、0.776、0.641、0.468、0.371、0.257)，主要使用的表征方法為Phase-FMR技術(shù)。

2 理論背景

面外轉(zhuǎn)角測試數(shù)據(jù)擬合部分采用理論計(jì)算總線寬，以期計(jì)算數(shù)值與測試曲線達(dá)到最佳擬合效果；通過調(diào)整對應(yīng)的擬合參數(shù)使得擬合曲線與數(shù)值曲線逼近，獲取最終的擬合結(jié)果。

體系總自由能表達(dá)式為：

(1)

其中，H0為外加磁場強(qiáng)度，θH為外加磁場角度，θM為磁化矢量平衡角度，Ms為飽和磁化強(qiáng)度，Meff為有效磁化強(qiáng)度。

將所求得的平衡條件方程表示成以下形式：

(2)

鐵磁共振頻率條件[10-12]如下：

(3)

可推導(dǎo)出共振場Hres表達(dá)式如下：

(4)

當(dāng)滿足共振條件時，平衡條件方程中即有H0=Hres，通過(2)式和(4)式可得如下方程：

(5)

將人為給定的Meff、γ值以及測試中設(shè)定的外磁場轉(zhuǎn)角θH值和微波頻率f值帶入(5)式，利用該方程求解θM的數(shù)值解。

隨后將θM數(shù)值解反向帶入共振場表達(dá)式(4)中，即可求得在人為設(shè)定的Meff及γ值下共振場的計(jì)算值；通過將面外轉(zhuǎn)角測試的多個角度值利用上述步驟計(jì)算，可以得到設(shè)定Meff和γ條件下所有面外角度值對應(yīng)的共振磁場。用理論計(jì)算得到的這一組Hres-θH值繪制曲線，觀察該曲線是否與面外轉(zhuǎn)角鐵磁共振測試所得數(shù)據(jù)線型吻合，如偏移較大則需要調(diào)整設(shè)定的Meff和γ值，當(dāng)二者相吻合時，則表示擬合成功，此時對應(yīng)的Meff和γ值即為真實(shí)值。

將以上步驟中每個θH值所對應(yīng)計(jì)算出該外磁場角度下發(fā)生鐵磁共振時的θM數(shù)值解、以及計(jì)算得到的共振場值H0=Hres、有效磁化強(qiáng)度Meff值代入到磁拖曳函數(shù)[12]中：

(7)

最終求解得到隨著面外轉(zhuǎn)角θH值的變化，發(fā)生鐵磁共振時每一個θH值對應(yīng)的磁拖曳函數(shù)Ξ,當(dāng)θH-θM=0時，Ξ=1[13]。在此基礎(chǔ)上，分別計(jì)算每一部分的線寬，即可實(shí)現(xiàn)對總線寬的分離。

(1)吉爾伯特(Glibert)阻尼線寬項(xiàng)

吉爾伯特阻尼對應(yīng)的線寬項(xiàng)即為本征線寬[12]，表達(dá)式如下：

(8)

阻尼因子α[14]還可表示為α=G/γMs，此處僅使用阻尼因子α作為唯一擬合參數(shù)進(jìn)行擬合。

(2)雙磁子散射(Two-magnon scattering)效應(yīng)線寬項(xiàng)

雙磁子散射效應(yīng)對應(yīng)的線寬展寬項(xiàng)表達(dá)式[15-16]如下：

(9)

該表達(dá)式中，磁拖曳函數(shù)Ξ寫在分母上，是一種近似表達(dá)方法，原表達(dá)式中，磁拖曳函數(shù)Ξ寫在Γ(H0,θH)函數(shù)內(nèi)部[12]。在此為了保證結(jié)果偏差不大的前提下擬合更簡便，即默認(rèn)Γ為一常數(shù)擬合參數(shù)，此時的適用條件為：雙磁子散射效應(yīng)的影響強(qiáng)度Γ隨外磁場強(qiáng)度及方向變化而變化的幅度較小。

(3)鑲嵌效應(yīng)(Mosaicity)線寬項(xiàng)

此處同時考慮各向異性、有效磁化強(qiáng)度Meff隨外加磁場方向變化產(chǎn)生的波動進(jìn)而導(dǎo)致的鑲嵌效應(yīng)對線寬展寬[19-21]的貢獻(xiàn)。其表達(dá)式如下：

(10)

以方程中的第一項(xiàng)為例，共振場對外加磁場角度值θH的偏導(dǎo)數(shù)表達(dá)式如下：

(11)

其中，ΔθH和ΔMeff為擬合參數(shù)。

從以上討論中可得到最終總線寬擬合公式[10-11]：

ΔH=ΔHGilbert+ΔHTMS+ΔHMosaicity+ΔHinhom

(12)

除以上討論過的線寬成分外，還額外加入了與頻率無關(guān)的磁非均勻效應(yīng)導(dǎo)致的非均勻展寬項(xiàng)ΔHinhom，通過以上方法可以對線寬數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合，并根據(jù)不同的線寬機(jī)制對應(yīng)的公式對總線寬進(jìn)行分離。

3 結(jié)果與討論

3.1 不同組分顆粒膜的鐵磁共振表征結(jié)果

首先，對六種組分下的顆粒膜樣品進(jìn)行定頻掃場測試，測試結(jié)果如圖1(a)所示，發(fā)現(xiàn)在YIG摻雜含量較低時，主共振峰左側(cè)出現(xiàn)了一個小的旁峰，且該峰的強(qiáng)度隨著YIG組分含量的提升而逐漸減弱，同時該峰與主共振峰之間的間距也在逐漸縮??；該峰可能是NiFe薄膜中的渦流效應(yīng)激發(fā)了垂直自旋駐波(PSSW)模式而導(dǎo)致的，而YIG鐵氧體為絕緣體材料，隨著顆粒膜樣品中的絕緣物質(zhì)含量逐漸增高，對渦流效應(yīng)有一定的抑制作用，使得垂直自旋駐波模式逐漸消失。

該組樣品無明顯的面內(nèi)各向異性，因此對圖1(b)中共振場-頻率數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合時，可忽略面內(nèi)單軸各向異性場的影響，利用簡化后的Kittel公式進(jìn)行擬合：

圖1 不同組分下50 nm厚(Ni80Fe20)x(Y3Fe5O12)1-x薄膜的Phase-FMR掃場法測試 (a)10 GHz下隨組分變化的鐵磁共振峰曲線 (b)6種組分顆粒膜的變頻點(diǎn)測試Hres-f數(shù)據(jù) (c)6種組分顆粒膜的變頻點(diǎn)測試△H-f數(shù)據(jù)Fig 1 Phase-FMR sweep field test of 50 nm thick (Ni80Fe20)x(Y3Fe5O12)1-x films with different components

(13)

式中：γ為旋磁比，可利用式(14)進(jìn)一步計(jì)算得到g因子：

(14)

由圖1(c)可看到，隨著YIG組分含量的提升，線寬-頻率變化關(guān)系逐漸由線性過渡到非線性。這說明隨著YIG含量的增加，薄膜樣品中可能產(chǎn)生除吉爾伯特阻尼對應(yīng)的本征弛豫機(jī)制以外的其它貢獻(xiàn)。為進(jìn)一步分析該非線性關(guān)系的原因，需要分析總線寬中所包含的具體線寬成分及對應(yīng)的成因。

3.2 顆粒膜部分線寬展寬機(jī)制的表達(dá)式修正

當(dāng)磁場線寬-頻率關(guān)系呈線性關(guān)系時，可使用式(15)進(jìn)行本征線寬項(xiàng)的提取：

(15)

該方程是由吉爾伯特阻尼線寬項(xiàng)、磁非均勻性導(dǎo)致的與頻率無關(guān)的線寬展寬項(xiàng)線性疊加而成；但當(dāng)總線寬-頻率關(guān)系變?yōu)榉蔷€性時，該方程則無法準(zhǔn)確描述實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)規(guī)律。就本文所制備的顆粒膜樣品來說，這一非線性特征可能是由于存在雙磁子散射線寬展寬以及非均勻性線寬展寬。雙磁子散射線寬是由于顆粒膜內(nèi)部產(chǎn)生的缺陷所致；從微觀的角度講，雙磁子散射的強(qiáng)度與缺陷的尺寸、缺陷總量占比等因素相關(guān)。當(dāng)外加磁場方向在轉(zhuǎn)向薄膜平面外的過程中，代表雙磁子散射強(qiáng)度的Γ(H,θH)是一個與外磁場角度相關(guān)的函數(shù)，會隨著外磁場面外角度變化而發(fā)生改變。因此，更一般的雙磁子散射線寬表達(dá)式為[16]：

(16)

其中:

(17)

式中：Ξ為磁拖曳函數(shù)；Hu為單軸面外各向異性場；p為缺陷在樣品表面的占比；D=2A/Ms為鐵磁材料的交換剛度常數(shù)。該理論模型默認(rèn)缺陷為矩形，a、c即為矩形缺陷的長和寬，b為矩形缺陷的高。

3.3 顆粒膜面外轉(zhuǎn)角鐵磁共振的表征結(jié)果

選取6個具有代表性的外加磁場的角度值，(Ni80-Fe20)x(Y3Fe5O12)1-x薄膜面外轉(zhuǎn)角度鐵磁共振測試結(jié)果如圖2所示。由測試結(jié)果可知，在外磁場接近于垂直薄膜表面時(圖2中90°曲線所示)，主共振峰右側(cè)出現(xiàn)額外旁峰。產(chǎn)生該旁峰的可能原因有兩種，第一種是由于隨著YIG摻雜含量的變化，(Ni80Fe20)x-(Y3Fe5O12)1-x薄膜趨近準(zhǔn)均勻薄膜的過程中NiFe顆粒之間距離減小，形成大量的團(tuán)簇，原本獨(dú)立NiFe顆粒構(gòu)成的薄膜，其內(nèi)部顆粒尺寸的不均勻分布會導(dǎo)致共振線寬的加寬；這一現(xiàn)象可以理解為主共振峰是由許多共振場不同但相互接近的小共振峰疊加而成，當(dāng)形成NiFe團(tuán)簇后，這些小共振峰會合并形成某幾個位置的共振峰。隨著外磁場逐漸轉(zhuǎn)向面外的過程，一些無關(guān)的線寬展寬項(xiàng)會被濾除，共振峰線寬減小，此時這些小的共振峰就得以顯現(xiàn)；另一種可能是由于表面共振模式的激發(fā)，在準(zhǔn)均勻薄膜中表面各向異性的存在會激發(fā)該共振模式，表面共振模式可能存在于外磁場垂直施加于膜面的情況[22]。

不同YIG組分含量薄膜的共振場隨面外轉(zhuǎn)角的變化規(guī)律如圖3所示，圖(a)-(f)分別對應(yīng)1-6顆YIG摻雜的顆粒膜樣品測試結(jié)果，可以看到隨著YIG含量的增大，共振場能夠達(dá)到的最大值在逐漸下降。利用上述數(shù)值計(jì)算的方法對圖3中的原始數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合，通過計(jì)算所得對應(yīng)的共振場與外加磁場角度之間的變化關(guān)系曲線與測試數(shù)據(jù)點(diǎn)集進(jìn)行比較，當(dāng)二者相差最小時，此時的有效磁化強(qiáng)度Meff及旋磁比γ的值即為實(shí)際大小；在獲取有效磁化強(qiáng)度及旋磁比參數(shù)值后，利用這兩組參數(shù)進(jìn)一步對總線寬-面外磁場角度關(guān)系數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合，在此過程中，考慮三種線寬成分，分別為本征線寬(Glibert阻尼線寬項(xiàng))展寬、雙磁子散射線寬展寬、Mosaicity線寬展寬。

圖3 變組分薄膜樣品共振場面外轉(zhuǎn)角度擬合(a)x≈0.848;(b)x≈0.776;(c)x≈0.64;(d)x≈0.468;(e)x≈0.371Fig 3 Outward rotation angle fitting of resonance surface of variable component film sample

3.4 顆粒膜總線寬的分離

總線寬的擬合方程如下：

ΔH=ΔHGilbert+ΔHTMS+ΔHMosaicity

(18)

利用上式對面外轉(zhuǎn)角鐵磁共振測試結(jié)果進(jìn)行擬合，可以得到不同的線寬成分。擬合結(jié)果如圖4所示，從(a)-(e)分別代表YIG 貼片為1-5顆的顆粒膜樣品的總線寬隨面外轉(zhuǎn)角的變化。從圖中可以較明顯的看出，圖4(a)-(c)對應(yīng)的樣品(NiFe含量為84.8%、77.6%、64%的顆粒膜)，其線寬主要由本征Glibert阻尼線寬和雙磁子散射線寬組成，相比之下由于樣品長程缺陷導(dǎo)致的鑲嵌效應(yīng)(Mosaicity)線寬展寬幾乎為0。這可理解為在薄膜中僅摻雜少量YIG時，樣品本身引入少量的短程缺陷，從而除本征線寬外，仍有少量雙磁子散射線寬展寬項(xiàng)存在；而當(dāng)NiFe組分為46.8%以及37.1%時，可見雙磁子散射線寬展寬項(xiàng)在逐漸增強(qiáng)，同時Mosaicity效應(yīng)線寬展寬項(xiàng)也明顯增大。

圖4 不同組分下的線寬分離組圖(a)x≈0.848；(b)x≈0.776；(c)x≈0.64；(d)x≈0.468；(e)x≈0.371Fig 4 Line width separation group diagram under different components

從表1中可以看出，YIG 摻雜會強(qiáng)烈影響薄膜的阻尼因子及雙磁子散射強(qiáng)度。除此之外，非均勻線寬展寬對樣品總線寬的影響也會隨著YIG含量的增加而增強(qiáng)，但總體來看其影響不占主導(dǎo)。非均勻展寬可能源于制備條件的隨機(jī)漲落，此外YIG摻雜也可能會導(dǎo)致樣品內(nèi)部的非均勻，進(jìn)一步使得樣品各部分的磁性參數(shù)存在一個隨機(jī)分布，不嚴(yán)格呈一個固定值。

表1 面外轉(zhuǎn)角測試數(shù)據(jù)擬合結(jié)果Table 1 Fitting results of out of plane corner test data

4 結(jié) 論

通過對不同YIG組分含量的(Ni80Fe20)x(Y3Fe5O12)1-x薄膜進(jìn)行研究，發(fā)現(xiàn)在x=0.468以下時，50 nm厚薄膜的自旋波共振模式基本消失，這是由于絕緣YIG的摻雜使得薄膜內(nèi)部的渦流效應(yīng)減弱所致。在Phase-FMR面外轉(zhuǎn)角度測試中，當(dāng)外磁場方向接近90°垂直于薄膜平面時，主共振峰右側(cè)出現(xiàn)旁峰，推測為表面共振模式。同時可以發(fā)現(xiàn)，雙磁子散射強(qiáng)度隨著YIG含量的提升而增大，在x=0.468時，雙磁子散射強(qiáng)度達(dá)8 771.92 A/m。可見短程缺陷在YIG含量增大后對薄膜線寬影響增大。