基于Fano共振的折射率傳感器設(shè)計

韓程章,代美芹,趙秋玲,王 霞

(青島科技大學(xué)a.數(shù)理學(xué)院,山東 青島 266061;b.山東省新型光電材料與技術(shù)工程實驗室,山東 青島 266061)

當(dāng)偏振光以一定條件入射到金屬納米結(jié)構(gòu)上時,會在金屬納米結(jié)構(gòu)表面激發(fā)出表面等離激元(SPP)[1]。表面等離激元可以應(yīng)用于表面增強拉曼散射(SERS)[2-3]、生物醫(yī)學(xué)及環(huán)境檢測[4-6]、光通信[7-8]、成像[9]等領(lǐng)域?；诒砻娴入x激元的表面等離振子共振(SPR)傳感器具有無需特殊標(biāo)記,靈敏度高和響應(yīng)速度快等優(yōu)點,在生物醫(yī)學(xué)檢測領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用[10-11]。但由于表面等離激元存在較大的輻射損耗,導(dǎo)致諧振峰的帶寬較寬,從而限制了表面等離子體共振傳感器的性能和應(yīng)用[12]。

最近有研究發(fā)現(xiàn),SPP模式和平面光波導(dǎo)(PWG)模式之間的耦合會產(chǎn)生Fano共振,其特征是線形不對稱且有相位和幅度的快速變化[13-16]。相比于常規(guī)的SPP模式,Fano共振利用超輻射和亞輻射模式之間的干涉,極大地降低了系統(tǒng)的輻射損耗,具有窄的光譜線寬、強的電磁場增強、高的折射率靈敏度等特點[17-19]。基于Fano共振的器件除了具有表面等離子體共振傳感器的優(yōu)點外,還具有輻射損耗小,諧振峰窄,靈敏度高等優(yōu)點,在生物醫(yī)學(xué)及環(huán)境檢測、光學(xué)開關(guān)和SERS等領(lǐng)域具有巨大的應(yīng)用前景[20-22]。目前,基于Fano共振的折射率傳感器按照結(jié)構(gòu)可以分為三類:多層膜結(jié)構(gòu)[23-24]、波導(dǎo)結(jié)構(gòu)[25-26]和納米超表面結(jié)構(gòu)[27-28]。這3類傳感器加工制備過程的難易程度有很大差別,其中多層膜結(jié)構(gòu)的傳感器加工制備過程僅需要真空鍍膜技術(shù)就可以實現(xiàn),而波導(dǎo)結(jié)構(gòu)和納米超表面結(jié)構(gòu)的傳感器加工和制備過程中不僅需要用到真空鍍膜技術(shù)還需要用到光刻技術(shù)、等離子刻蝕技術(shù)等微納加工技術(shù),大大增加了加工制備過程的難度。

在以前的報道中,SPR傳感器主要由金、銀或者金銀合金等重金屬構(gòu)成,工作波長主要集中在可見光范圍內(nèi)[29-31]。近年來,工作波長在近紅外波段的SPR傳感器因為其優(yōu)異的性能和較高的靈敏度,在生物醫(yī)學(xué)及環(huán)境檢測和通信等領(lǐng)域越來越受到重視[32-23]。等離子體頻率位于近紅外區(qū)域的氧化銦錫(ITO)可以作為金銀等重金屬的替代材料應(yīng)用在SPR傳感器中,近年來引起了廣泛的關(guān)注[34-35]。氮化鋁(Al N)具有纖鋅礦結(jié)構(gòu),在壓電傳感器領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用,同時氮化鋁本身又有良好的生物親和性,可以簡化蛋白質(zhì)分子在傳感器表面的固定過程,尤其適合于生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域?qū)Φ鞍踪|(zhì)分子的檢測[36-37]。

本工作提出了一種由金紅石棱鏡、ITO薄膜、氟化鎂(Mg F2)薄膜、Al N薄膜和待測溶液層構(gòu)成的基于Fano共振的多層膜結(jié)構(gòu)折射率傳感器。采用ITO薄膜取代傳統(tǒng)的金或銀作為等離子體材料,可以在近紅外波段激發(fā)出SPP模式,有利于提高傳感器的靈敏度。Al N薄膜的引入既能在傳感器內(nèi)部激發(fā)出PWG模式,又有利于蛋白質(zhì)分子的固定和檢測。這種結(jié)構(gòu)能克服傳統(tǒng)SPR傳感器存在的高輻射損耗,通過SPP模式和PWG模式之間的相互耦合激發(fā)Fano共振實現(xiàn)窄帶光譜特性,顯著提高傳感器的靈敏度。該傳感器結(jié)構(gòu)簡單,制備容易,成本低,靈敏度高,在生物醫(yī)學(xué)方面有較大的應(yīng)用潛力。

1 理論模型

基于Fano共振的折射率傳感器的結(jié)構(gòu)示意圖如圖1所示。該結(jié)構(gòu)模型中包括金紅石棱鏡、ITO薄膜層、Mg F2薄膜層、Al N薄膜層和待測溶液層。波長為1 550 nm的p型偏振光作為激勵光源以θ角度入射到棱鏡的表面時,會在ITO薄膜和Mg F2薄膜交界面處激發(fā)出SPP模式,進(jìn)一步又會在Mg F2薄膜、Al N薄膜和待測溶液層構(gòu)成的平面波導(dǎo)結(jié)構(gòu)中激發(fā)出PWG模式。通過調(diào)整入射光的入射角θ,會使SPP模式和PWG模式之間通過重疊的電磁場發(fā)生相互耦合,從而就會在結(jié)構(gòu)模型內(nèi)部產(chǎn)生線形尖銳的Fano共振。ITO薄膜的厚度設(shè)為d1,MgF2薄膜厚度設(shè)為d2,Al N薄膜厚度設(shè)為d3。金紅石棱鏡的折射率為2.453,ITO薄膜的折射率為0.267＋1.912i[38],氟化鎂薄膜折射率為1.370 5,氮化鋁薄膜折射率為2.029,待測溶液折射率為1.333。通過運用菲涅爾方程和傳輸矩陣法對結(jié)構(gòu)模型進(jìn)行了分析計算,并通過使用有限元分析法對結(jié)構(gòu)模型中的光譜響應(yīng)和磁場分布進(jìn)行了數(shù)值模擬。

圖1 基于Fano共振的折射率傳感器的結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 Schematic of refractive index sensor based on Fano resonance

2 結(jié)果與討論

下面我們將分別討論結(jié)構(gòu)參數(shù)對傳感器性能的影響。當(dāng)ITO層厚度d1＝110 nm,Mg F2層厚度d2＝700 nm,Al N層厚度d3＝900 nm,待測溶液為水溶液時,傳感器的反射率隨入射光線角度變化的曲線如圖2所示。從圖2中可以清楚地觀察到出現(xiàn)在37.80°處的A點波谷波形較窄,出現(xiàn)在46.84°處的B點波谷波形較寬,出現(xiàn)在50.57°處的C點波谷最窄,波形尖銳呈非對稱的特征。在圖2(a)中標(biāo)記為A、B和C的3個點相對應(yīng)的磁場強度的分布情況分別如圖2(b)、2(c)和2(d)所示。從圖2(b)可以看MgF2-Al N-溶液界面處磁場強度較強,而ITO-Mg F2界面處磁場強度較弱,說明圖2(a)中A點波谷主要是由MgF2-Al N-溶液中的一階PWG模式和ITO-Mg F2界面處激發(fā)的SPP模式部分耦合作用的結(jié)果,半高寬較窄。從圖2(c)可以看出ITO-Mg F2界面處的磁場強度很強,而Mg F2-Al N-溶液界面處磁場強度幾乎為零,說明圖2(a)中B點波谷主要是由ITO-Mg F2界面處SPP模式激發(fā)的結(jié)果,半高寬較寬。從圖2(d)可以看出MgF2-Al N-溶液界面處磁場強度很強,而ITO-MgF2界面處的磁場強度幾乎為零,這說明C點波谷主要是由Mg F2-Al N-溶液中的零階PWG模式和ITO-MgF2界面處激發(fā)的SPP模式完全耦合,發(fā)生強相互作用形成Fano共振的結(jié)果,波形尖銳且半高寬(FWMH)最窄。同時,還可以看出圖2(d)中的磁場強度遠(yuǎn)大于圖2(b)和圖2(c)中的磁場強度,說明Fano共振模式比SPP模式和PWG模式對外界環(huán)境的敏感度更高。

圖2 反射率隨入射光角度變化及三個點的磁場分布Fig.2 Curve of reflectivity varying with the incident angle and schematic of the magnetic field distribution at the three points

當(dāng)ITO層厚度d1發(fā)生變化時,傳感器的反射率隨入射光線角度變化的曲線如圖3所示。從圖中可以看出,隨ITO層厚度d1的增加,位于曲線左側(cè)的SPP模式的位置向較大入射角方向移動,而曲線右側(cè)的Fano共振模式的位置則保持不變。出現(xiàn)這種現(xiàn)象的原因主要是隨ITO層厚度d1的增加,SPP模式的有效折射率增加,需要入射光線以更大的角度入射以匹配共振條件,所以導(dǎo)致SPP模式向較大入射角方向移動。ITO層的厚度d1只會影響SPP模式,并不會影響PWG模式,所以Fano共振模式的位置保持不變。而從圖3中還可以看出,當(dāng)ITO層厚度d1增加時,圖中曲線的位置先向下移動再向上移動,意味著SPP模式和Fano共振模式的反射率都會先增大后減小,這會對傳感器的靈敏度產(chǎn)生不利影響,因此ITO層的厚度d1不能盲目地增加。

圖3 不同的ITO層厚度時傳感器的反射率隨入射光線角度變化的曲線圖Fig.3 Reflectivity of the sensor varies with the incident angle for different ITO layer thicknesses

當(dāng)ITO層厚度d1＝110 nm,MgF2層厚度d2＝700 nm,Al N層厚度d3發(fā)生變化時,傳感器的反射率隨入射光角度變化的曲線如圖4所示。從圖4中可以看出隨著Al N層厚度d3的增加,曲線中SPP模式的位置和反射率保持不變,而Fano共振模式的位置向較大入射角方向移動,線形變得更加尖銳。當(dāng)ITO層的厚度d1和Mg F2層的厚度d2保持不變時,由入射光激發(fā)的SPP模式不會發(fā)生變化,因此SPP模式的位置和反射率都保持不變。而當(dāng)Al N層的厚度d3增加時,將會導(dǎo)致PWG模式的有效折射率變大,因此需要更大的入射角來匹配諧振條件,所以Fano共振模式的位置會向較大入射角方向移動[39]。當(dāng)Al N層的厚度d3＝600 nm時,在SPP模式線形波谷的中央位置出現(xiàn)了一個尖銳的諧振峰,并且該諧振峰左右的曲線幾乎是對稱的。這種對稱的諧振峰線形通常被稱為等離激元誘導(dǎo)反射(PIR),這是Fano共振的一種特殊情況,在等離子體濾波器和光開關(guān)方面有很大的應(yīng)用潛力。

圖4 不同的Al N層厚度時傳感器的反射率隨入射光線角度變化的曲線圖Fig.4 Reflectivity of the sensor varies with the incident angle for different Al N layer thicknesses

接下來將研究當(dāng)ITO層厚度d1＝110 nm,Al N層厚度d3＝600 nm,Mg F2層厚度d2變化時,傳感器的反射率隨入射光角度變化的曲線如圖5所示。從圖5中可以看出隨著Mg F2層厚度d2的增加,SPP模式的位置和反射率都保持不變,Fano共振模式的位置也保持不變,形成了特殊的PIR形式,但線形FWMH隨著MgF2層厚度d2的增加而逐漸變窄。Mg F2層作為耦合層位于SPP模式和PWG模式的中間位置,當(dāng)其厚度增加時,SPP模式逐漸遠(yuǎn)離PWG模式,導(dǎo)致SPP模式與PWG模式之間的耦合強度減弱,從而導(dǎo)致Fano共振的線形變窄。

圖5 不同的MgF2層厚度時傳感器的反射率隨入射光線角度變化的曲線圖Fig.5 Reflectivity of the sensor varies with the incident angle for different Mg F2 layer thicknesses

為了研究基于Fano共振的折射率傳感器在強度模式下的反射率對待測溶液折射率變化的敏感性能,在ITO層厚度d1＝110 nm,MgF2層厚度d2＝700 nm,Al N層厚度d3＝900 nm的條件下,分別計算了待測溶液折射率從1.333 0到1.333 5變化時,傳感器的反射率隨入射光線角度變化的曲線,如圖6所示。從圖6(a)中可以看出,隨著待測溶液折射率的增大,Fano共振模式的線形保持不變而波峰位置向較大入射角方向移動。反射率曲線中波峰的諧振角度隨待測溶液折射率的變化關(guān)系如圖6(b)所示。從圖6(b)中可以看出,隨著待測溶液折射率的增大,反射率曲線中波峰的諧振角度也隨之增大,并且呈較好的線性關(guān)系。這說明當(dāng)待測溶液折射率變化時,該傳感器在強度模式下能保持穩(wěn)定的靈敏度。當(dāng)待測溶液折射率變化率Δn＝0.000 1時,反射率變化最大值ΔR(θ)＝0.159 23,根據(jù)強度靈敏度計算公式

可以計算出該傳感器的強度靈敏度SI(θ)＝1 592.3 RIU－1。根據(jù)品質(zhì)因數(shù)的計算公式

可以計算出該傳感器的品質(zhì)因數(shù)FOM＝833。經(jīng)過計算可知,該傳感器的品質(zhì)因數(shù)比同類型ITO薄膜的SPR傳感器高183倍。

圖6 傳感器的反射率隨入射光線角度的變化曲線及諧振角隨溶液折射率的變化情況Fig.6 Reflectivity of the sensor varies with the incident angle and variation of resonance angle with refractive index of solution

為了進(jìn)一步研究該傳感器在相位模式下的相位對待測溶液折射率變化的敏感性能,在ITO層厚度d1＝110 nm,MgF2層厚度d2＝700 nm,Al N層厚度d3＝900 nm的條件下,分別計算了待測溶液折射率從1.333 0到1.333 5變化時,傳感器的相位隨入射光線角度變化的曲線,如圖7所示。從圖7中可以看出,隨著待測溶液折射率的增大,相位曲線的線形保持不變而波谷位置向較大入射角方向移動。當(dāng)待測溶液折射率變化率Δn＝0.000 1時,相位變化最大值Δφ(θ)＝22.971 6°,根據(jù)相位靈敏度計算公式

圖7 傳感器的相位隨入射光線角度的變化曲線Fig.7 Phase of the sensor varies with incident angle

可以計算此時的相位靈敏度Sp(θ)＝229 716(°)·RIU－1。由此可以看出該傳感器在相位模式下的靈敏度遠(yuǎn)高于強度模式下的靈敏度,可以進(jìn)一步的提高傳感器的探測極限,在超低濃度檢測方面有著巨大的應(yīng)用潛力。

3 結(jié) 論

本工作提出了一種由金紅石棱鏡、ITO薄膜、MgF2薄膜、AlN薄膜和待測溶液層構(gòu)成的折射率傳感器。ITO薄膜既可以代替金銀等重金屬材料,又能使傳感器工作在近紅外波段有利于提高靈敏度,氮化鋁薄膜則有利于蛋白質(zhì)分子在傳感器表面的固定。該傳感器可以通過SPP模式和PWG模式之間的耦合實現(xiàn)Fano共振。通過調(diào)整ITO薄膜、MgF2薄膜和Al N薄膜的厚度,可以對傳感器的性能進(jìn)行設(shè)計和調(diào)節(jié)。該傳感器的強度靈敏度可達(dá)到1 592.3 RIU－1,相位靈敏度可達(dá)到229 716(°)·RIU－1,遠(yuǎn)超傳統(tǒng)的SPR傳感器。該傳感器結(jié)構(gòu)簡單,制備容易,成本低,靈敏度高,為高靈敏度和高分辨率的新型折射率傳感器的設(shè)計制備開辟了新的途徑。