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    基于貝塞爾-高斯光束的布朗粒子的擴(kuò)散特性

    2022-06-30 02:55:42劉冬梅王彤旭溫演柔文瀚澤
    中國(guó)粉體技術(shù) 2022年4期
    關(guān)鍵詞:貝塞爾布朗運(yùn)動(dòng)聚苯乙烯

    劉冬梅,王彤旭,陳 亞,溫演柔,文瀚澤,韓 鵬

    (1.華南師范大學(xué) a.物理與電信工程學(xué)院;b.廣東省光電檢測(cè)儀器工程技術(shù)研究中心,廣東 廣州 510006;2.華南師大(清遠(yuǎn)) 科技創(chuàng)新研究院,廣東 清遠(yuǎn) 511517)

    布朗運(yùn)動(dòng)是指懸浮在液體或氣體中的微粒所作的永不停息的無規(guī)則運(yùn)動(dòng)[1],這是由英國(guó)植物學(xué)家Brown于1826年用顯微鏡觀察懸浮在水中的花粉時(shí)發(fā)現(xiàn)的。直到1905年,Einstein利用隨機(jī)行走模型對(duì)這一現(xiàn)象給出了解釋,認(rèn)為花粉的無規(guī)則擴(kuò)散運(yùn)動(dòng)是由于液體中水分子碰撞導(dǎo)致的[2-3]。這個(gè)猜測(cè)由法國(guó)物理學(xué)家Perrin于1909年通過實(shí)驗(yàn)證實(shí)[4],為此他獲得了1926年的諾貝爾物理學(xué)獎(jiǎng)。布朗運(yùn)動(dòng)看似雜亂無章、毫無規(guī)律,其實(shí)它符合漲落定律,并具有廣泛的應(yīng)用前景和實(shí)用價(jià)值。例如,制作布朗馬達(dá)捕獲單分子[5],研究膠體的動(dòng)態(tài)光散射信號(hào)[6]以及研究聚合物體系擴(kuò)散動(dòng)力學(xué)理論[7]等。

    迄今為止,有關(guān)布朗運(yùn)動(dòng)的研究已經(jīng)取得了一系列的成果,然而,無論是在真實(shí)環(huán)境還是在實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)中,布朗粒子的運(yùn)動(dòng)都不可能是絕對(duì)自由的,或多或少都會(huì)受到一定的限制。這種限制可能來源于布朗粒子之間的相互作用、障礙物對(duì)粒子的作用、也可能是外界對(duì)粒子施加的場(chǎng)或力,因此,研究在一定限制條件下布朗粒子的擴(kuò)散特性是一項(xiàng)十分重要的工作,引起了研究人員的廣泛關(guān)注。

    已有研究表明,被動(dòng)布朗粒子在不對(duì)稱受限周期通道中會(huì)出現(xiàn)流反轉(zhuǎn)現(xiàn)象[8],而主動(dòng)布朗粒子在封閉空間中則更傾向于在邊界處運(yùn)動(dòng)。2013年Kai等[9]研究了納米粒子在納米圓柱陣列中的擴(kuò)散特性,發(fā)現(xiàn)圓柱之間的距離越小對(duì)粒子的擴(kuò)散運(yùn)動(dòng)限制越大。除了上述空間結(jié)構(gòu)的限制影響布朗粒子的擴(kuò)散特性之外,施加外場(chǎng)也同樣會(huì)影響粒子的擴(kuò)散特性。2018年,我們課題組利用弱激光產(chǎn)生光勢(shì)阱限制布朗粒子的運(yùn)動(dòng),研究了粒子的擴(kuò)散系數(shù)隨激光功率的變化情況,結(jié)果發(fā)現(xiàn)布朗粒子的擴(kuò)散系數(shù)會(huì)因光勢(shì)阱的限制作用而小于無激光時(shí)粒子的[10];此后,還研究了光的偏振特性對(duì)布朗粒子的擴(kuò)散運(yùn)動(dòng)的影響[11]。

    近年來,貝塞爾光束被廣泛用來進(jìn)行顆粒操控[12],但其效率較低,一次只能操控幾個(gè)或幾十個(gè)粒子。為了解決這個(gè)問題,我們課題組擬利用貝塞爾光束來實(shí)現(xiàn)對(duì)群體顆粒的操控;另一方面,由于它攜帶了無限的能量,因此在實(shí)驗(yàn)室上不能實(shí)現(xiàn)理想的貝塞爾光束,為了避免無限能量問題,通常實(shí)驗(yàn)上得到的是由高斯包絡(luò)調(diào)制的貝塞爾-高斯光束。為了更進(jìn)一步研究貝塞爾-高斯光束對(duì)群體布朗粒子的操控,本文中首先在實(shí)驗(yàn)上研究貝塞爾-高斯光束對(duì)群體聚苯乙烯小球擴(kuò)散運(yùn)動(dòng)的影響,并基于共軸差分顯微技術(shù)[10-11,13]測(cè)量粒子擴(kuò)散系數(shù)隨激光功率的變化;基于貝塞爾-高斯光束的特點(diǎn),結(jié)合群體粒子在其中的擴(kuò)散特性,為進(jìn)一步操控群體顆粒提供理論和實(shí)驗(yàn)支撐,為發(fā)展新的粒子分選技術(shù)提供可能途徑。

    1 原理

    粒子在溶液中作布朗運(yùn)動(dòng)時(shí),入射到粒子上的激光會(huì)被粒子散射。由于樣品池表面和接收物鏡產(chǎn)生的噪聲都是靜態(tài)的,因此可以通過將不同時(shí)刻的2幀顯微圖像的灰度值相減的方法來去除靜態(tài)噪聲,從而得到顆粒布朗運(yùn)動(dòng)的光強(qiáng)散射信號(hào)。差分動(dòng)態(tài)顯微術(shù)就是利用圖像光強(qiáng)差來獲得粒子擴(kuò)散系數(shù)的一種方法。具體做法如下:依次將第2幀到最后1幀的顯微圖像與0時(shí)刻的顯微圖像相減,得到其光強(qiáng)差值,并用σ2(Δt)表示不同時(shí)刻圖像之間的差異程度,可以寫為

    ΔI(x,y;Δt)=I(x,y;t)-I(x,y;0),

    (1)

    (2)

    式中:I(x,y;t)表示在t時(shí)刻顯微圖像上點(diǎn)(x,y)處的光強(qiáng)值;I(x,y;0)表示0時(shí)刻顯微圖像上點(diǎn)(x,y)處的光強(qiáng)值;ΔI(x,y;Δt)是時(shí)間相差Δt的2幅圖像在同一點(diǎn)(x,y)的光強(qiáng)之差。

    將式(2)作傅里葉變換等效到頻域中,得到

    (3)

    (4)

    (5)

    式中:A(q)對(duì)應(yīng)粒子的散射光信號(hào);B(q)為背景噪聲。眾所周知,在較短的時(shí)間間隔內(nèi),溶液中作布朗運(yùn)動(dòng)的聚苯乙烯小球的2幀圖像的相關(guān)性越大,則特征時(shí)間τ(q)越小。隨著Δt時(shí)間的增大,圖像的相關(guān)性越小,即特征時(shí)間越大,功率譜函數(shù)趨于一個(gè)常數(shù),因此,通過擬合式(5)可以得到不同波矢q對(duì)應(yīng)的特征時(shí)間τ(q)值。而由動(dòng)態(tài)光散射理論可知,粒子在溶液中作布朗運(yùn)動(dòng),其擴(kuò)散系數(shù)De與波矢q、特征時(shí)間τ(q)存在以下關(guān)系:

    (6)

    基于上述過程,結(jié)合式(1)—(6),可以獲得實(shí)驗(yàn)上顆粒作布朗運(yùn)動(dòng)的擴(kuò)散系數(shù)De。

    2 實(shí)驗(yàn)

    2.1 裝置

    圖1為共軸差分動(dòng)態(tài)顯微成像系統(tǒng)的光路示意圖。如圖1所示,波長(zhǎng)為638 nm的半導(dǎo)體激光器出射高斯光束,光束經(jīng)過擴(kuò)束和準(zhǔn)直后入射到二向色分光鏡,再經(jīng)過10倍(數(shù)值孔徑為0.25)物鏡聚焦,產(chǎn)生直徑約為260 μm的高斯光束照射到矩形樣品池上;同時(shí),照明光源使用LED光(GCI-060411,440~670 nm,1 W),它通過凸透鏡產(chǎn)生一束平行光,被二向色分光鏡反射后,與激光共軸入射到樣品池上,形成亮度均勻的照明光場(chǎng);樣品池的大小為50 mm(x方向,長(zhǎng)度)×10 mm(y方向,寬度)×2.4 mm(z方向,高度),上、下壁之間的距離為1.2 mm。為了忽略小球之間、小球與樣品池壁之間的相互作用,實(shí)驗(yàn)中配置聚苯乙烯小球溶液的體積分?jǐn)?shù)為0.1%,并將顯微圖像的觀測(cè)面設(shè)置在樣品池的中間位置。由于小球在水溶液中作布朗運(yùn)動(dòng),入射到溶液中的激光會(huì)被小球散射,其散射光強(qiáng)經(jīng)過25倍物鏡(數(shù)值孔徑為0.4)收集,最后被高速CCD相機(jī)(FR180,分辨率2 048像素×1 088像素,采集幀率大于165 s-1)記錄下來。為保護(hù)CCD相機(jī)不被激光損壞,且能觀察到清晰的聚苯乙烯小球運(yùn)動(dòng),在相機(jī)和物鏡之間放置了一個(gè)帶通濾光片(HSPH-600-D25),用來去除波長(zhǎng)為638 nm的激光對(duì)顯微圖像的影響。

    圖1 共軸差分動(dòng)態(tài)顯微成像系統(tǒng)的光路示意圖Fig.1 Schematic diagram of optical path of coaxial differential dynamic microscopy imaging system

    2.2 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)穩(wěn)定性測(cè)試

    為驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)的穩(wěn)定性,測(cè)量了只有照明光時(shí)溶液體積分?jǐn)?shù)為0.1%的聚苯乙烯小球作布朗運(yùn)動(dòng)的擴(kuò)散系數(shù)。具體操作如下:實(shí)驗(yàn)室溫度為24.4 ℃,首先利用麥克粒度儀對(duì)標(biāo)稱粒徑為(799±9)nm的聚苯乙烯小球進(jìn)行測(cè)量,測(cè)得其粒徑為813.39 nm,與標(biāo)準(zhǔn)值的偏差為1.67%。根據(jù)斯托克斯-愛因斯坦公式[15]

    (7)

    式中:Dm為理論擴(kuò)散系數(shù);KB為玻爾茲曼常數(shù);T為系統(tǒng)熱力學(xué)溫度,K;η為水的黏滯系數(shù),μPa·s;d為顆粒的粒徑,nm。可以計(jì)算得到理論上小球的擴(kuò)散系數(shù)為0.586 μm2/s。

    然后,將超純水和聚苯乙烯小球按體積分?jǐn)?shù)為0.1%配置成溶液,使用移液器將樣品池注滿溶液,并將其放置在載物臺(tái)上。調(diào)整LED照明光源的光強(qiáng),直到在CCD視野中觀察到清晰的聚苯乙烯小球的布朗運(yùn)動(dòng)。設(shè)置CCD的曝光時(shí)間為1 ms,圖像采集幀率為160 s-1。連續(xù)對(duì)小球的布朗運(yùn)動(dòng)記錄15 s,共得到2 400張攜帶小球運(yùn)動(dòng)的顯微圖像,分辨率為2 048 px×1 088 px。基于上述差分動(dòng)態(tài)顯微技術(shù)原理編寫MATLAB程序處理顯微圖像,可以得到實(shí)驗(yàn)上小球擴(kuò)散系數(shù)為0.576 μm2/s,與理論值相吻合,說明該實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)是穩(wěn)定的。

    2.3 貝塞爾-高斯光束的產(chǎn)生

    利用環(huán)形相位結(jié)構(gòu)來獲得的貝塞爾-高斯光束如圖2所示。如圖2(a)所示,基于遺傳算法[16],優(yōu)化出環(huán)形相位結(jié)構(gòu),并在工藝上制備環(huán)形相位樣品,該結(jié)構(gòu)中心由直徑為10 μm的圓斑和外圍優(yōu)化的圓環(huán)組成,單位圓環(huán)寬為1 μm,相位差為0.71π。實(shí)驗(yàn)中將環(huán)形相位樣品放置在樣品池的上表面,使激光光斑中心和該結(jié)構(gòu)中心重合;從激光器中出射的高斯光束經(jīng)過環(huán)形結(jié)構(gòu)后,光強(qiáng)進(jìn)行了重新分布,能量主要集中在靠近中心的2個(gè)亮環(huán)上,越向外能量越弱,圖2(b)所示為利用該樣品得到的貝塞爾-高斯光束分布。然后,讓該光束照射到注滿聚苯乙烯小球溶液的樣品池中,研究小球在貝塞爾-高斯光束光場(chǎng)中不同激光功率下的擴(kuò)散特性。

    3 結(jié)果與分析

    將由環(huán)形結(jié)構(gòu)產(chǎn)生的貝塞爾-高斯光束照射到聚苯乙烯溶液中,觀察作布朗運(yùn)動(dòng)的聚苯乙烯小球擴(kuò)散運(yùn)動(dòng)的變化,并測(cè)量不同入射激光功率下的擴(kuò)散系數(shù)。高斯光束與貝塞爾-高斯光束對(duì)聚苯乙烯小球擴(kuò)散系數(shù)的影響如表1所示。

    表1 高斯光束與貝塞爾-高斯光束對(duì)聚苯乙烯小球擴(kuò)散系數(shù)的影響Tab.1 Influence of Gaussian and Bessel-Gaussian beam on diffusion coefficients of polystyrene spheres

    從表1可知,當(dāng)激光入射功率為19 mW時(shí),聚苯乙烯小球的擴(kuò)散系數(shù)為0.575 μm2/s,與無激光作用時(shí)的擴(kuò)散系數(shù)0.576 μm2/s幾乎相等,說明激光很弱時(shí),貝塞爾-高斯光束形成的光勢(shì)阱對(duì)小球的限制作用幾乎沒有體現(xiàn),因而小球的運(yùn)動(dòng)沒有受到任何影響,仍然保持原來的布朗運(yùn)動(dòng),擴(kuò)散系數(shù)沒有變化。當(dāng)進(jìn)一步增大激光功率到25 mW時(shí),小球的擴(kuò)散系數(shù)有明顯的下降,減小到0.505 μm2/s,與沒有激光照射時(shí)的擴(kuò)散系數(shù)相比,變化量達(dá)到了12.3%,說明由于激光功率的增大,貝塞爾-高斯光束形成的光勢(shì)阱對(duì)處于其中的小球有束縛作用,因此小球作受限布朗運(yùn)動(dòng),其擴(kuò)散系數(shù)顯著減小。當(dāng)激光入射功率增大到30 mW時(shí),小球的擴(kuò)散系數(shù)為0.510 μm2/s,相比于激光功率為25 mW時(shí)的情況,此時(shí)擴(kuò)散系數(shù)有細(xì)微的增加,出現(xiàn)這種現(xiàn)象的原因,一方面是當(dāng)理論上激光功率增大時(shí),產(chǎn)生的光勢(shì)阱對(duì)小球的束縛作用會(huì)增強(qiáng),但是,貝塞爾-高斯光束的光強(qiáng)分布特點(diǎn)——能量主要集中在中心很小的區(qū)域,使得局部區(qū)域的光強(qiáng)很強(qiáng),相應(yīng)的熱效應(yīng)增大,從而會(huì)加快粒子的熱運(yùn)動(dòng),在光阱力和黏滯力的協(xié)同作用下,小球的平均擴(kuò)散系數(shù)反而略微增大;另一方面,雖然激光功率增大了,但作受限布朗運(yùn)動(dòng)的粒子要達(dá)到平衡狀態(tài)還需要一定的時(shí)間,而在15 s的顯微圖像采集過程中,小球可能還處于非平衡狀態(tài),使得測(cè)量得到的擴(kuò)散系數(shù)有一定波動(dòng)。

    從表1還可以分析出相同功率下高斯光束對(duì)聚苯乙烯小球布朗運(yùn)動(dòng)的影響。當(dāng)入射激光功率為19 mW時(shí),在高斯光束照射下顆粒作布朗運(yùn)動(dòng)的擴(kuò)散系數(shù)為0.513 μm2/s,與只有照明光時(shí)的擴(kuò)散系數(shù)0.576 μm2/s相比,變化量為10.9%;增大功率至25 mW時(shí),擴(kuò)散系數(shù)變?yōu)?.479 μm2/s,減小了0.034 μm2/s,與無激光時(shí)相比變化量達(dá)到了16.8%,說明高斯光束產(chǎn)生的光勢(shì)阱對(duì)小球有很強(qiáng)的限制作用,從而使得小球的布朗運(yùn)動(dòng)明顯減弱。

    聚苯乙烯小球在不同光束作用下的擴(kuò)散系數(shù)隨功率的變化如圖3所示。由圖3可見,當(dāng)貝塞爾-高斯光束照射聚苯乙烯小球時(shí),小球的擴(kuò)散系數(shù)比無激光照射時(shí)的要小。此外,隨著激光入射功率的增大,小球擴(kuò)散系數(shù)表現(xiàn)出先減小后增大的趨勢(shì)。聚苯乙烯小球在激光作用下作受限布朗運(yùn)動(dòng),根據(jù)朗茲萬方程[17]可知,這時(shí)小球的受力情況為

    圖3 聚苯乙烯小球在不同光束作用下的擴(kuò)散系數(shù)隨功率的變化Fig.3 Variation of diffusivity of polystyrene spheres with power under different beams

    F(t)=-Fc(t)-Ft(t)+FB(t),

    (8)

    式中:右邊第1項(xiàng)代表黏滯力Fc(t)=3πηdvc,vc是小球相對(duì)周期液體的速度;Ft(t)=-kx是光阱力,其中k為勢(shì)阱剛度;第3項(xiàng)是布朗運(yùn)動(dòng)的隨機(jī)力,它對(duì)時(shí)間的平均值為0。

    從圖3還可以看出,相同功率條件下,貝塞爾-高斯光束的擴(kuò)散系數(shù)比高斯光束的要大;當(dāng)激光功率增大到30 mW時(shí),高斯光照射下的聚苯乙烯小球擴(kuò)散系數(shù)和貝塞爾-高斯時(shí)的情況類似,不僅沒有減小,反而略微增大。有激光照射時(shí),由于激光產(chǎn)生的光勢(shì)阱對(duì)小球有限制作用,改變了小球的擴(kuò)散行為,這時(shí)小球作受限布朗運(yùn)動(dòng),因此它們的擴(kuò)散系數(shù)小于無激光照射時(shí)的擴(kuò)散系數(shù)(紅線和黑線都位于藍(lán)線的下面)。

    理論上,隨著激光功率的增大,光勢(shì)阱對(duì)處于其中的顆粒的束縛作用也會(huì)越大,相應(yīng)的顆粒的擴(kuò)散系數(shù)就會(huì)越小。在功率較小時(shí),實(shí)驗(yàn)和理論符合的較好。例如,在激光功率小于25 mW時(shí),黏滯力可以忽略不計(jì),光阱力的作用使小球擴(kuò)散系數(shù)隨著功率的增大而減小,但是當(dāng)功率增大到30 mW時(shí),無論是在貝塞爾-高斯光束還是高斯光束照射下,小球擴(kuò)散系數(shù)反而有稍微的增大。原因是:當(dāng)激光功率較大時(shí),激光的熱效應(yīng)不能忽略,而黏滯系數(shù)η是與溫度有關(guān)的,同時(shí)小球的速度也會(huì)變大,這時(shí)小球受到黏滯力和光阱力的共同作用,小球的擴(kuò)散系數(shù)有略微變大。此外,對(duì)于高斯光束形成的光勢(shì)阱,其光強(qiáng)梯度力是連續(xù)變化的,而貝塞爾-高斯光束形成的光勢(shì)阱的光強(qiáng)梯度力是非連續(xù)變化的,存在突變,使得后者對(duì)小球布朗運(yùn)動(dòng)的平均限制效果要小于前者,所以,相同激光功率下貝塞爾-高斯光束照射的小球擴(kuò)散系數(shù)要大于高斯光束照射時(shí)的。

    4 結(jié)論

    利用環(huán)形相位結(jié)構(gòu),在實(shí)驗(yàn)中獲得了貝塞爾-高斯光束,并基于共軸差分動(dòng)態(tài)顯微技術(shù),研究了貝塞爾-高斯光束對(duì)聚苯乙烯小球擴(kuò)散系數(shù)的影響,還與相同功率下高斯光束作用的小球擴(kuò)散系數(shù)進(jìn)行了比較。

    1)不論是在高斯光束還是在貝塞爾-高斯光束的照射下,作布朗運(yùn)動(dòng)的聚苯乙烯小球擴(kuò)散系數(shù)均小于無激光照射時(shí)的,說明激光勢(shì)阱的存在會(huì)對(duì)小球的布朗運(yùn)動(dòng)產(chǎn)生限制作用,使其擴(kuò)散系數(shù)減小。

    2)在相同激光功率下,貝塞爾-高斯光束作用下的顆粒擴(kuò)散系數(shù)均大于高斯光束照射時(shí)顆粒的。這是因?yàn)椋号c高斯光束相比,激光經(jīng)過環(huán)形相位結(jié)構(gòu)后產(chǎn)生的貝塞爾-高斯光束的光強(qiáng)分布主要集中在中心較小的區(qū)域,具有這種特征的光束對(duì)粒子的平均限制作用小,從而使粒子的擴(kuò)散系數(shù)變化不明顯。

    3)隨著激光功率的增加,聚苯乙烯小球在2種光束作用下的擴(kuò)散系數(shù)都出現(xiàn)了先減小后略有增加的現(xiàn)象。原因是,當(dāng)激光功率為30 mW時(shí),激光的熱效應(yīng)不能忽略,導(dǎo)致粒子熱運(yùn)動(dòng)加劇,這時(shí)粒子受到黏滯力和光阱力的同時(shí)作用,從而使擴(kuò)散系數(shù)變大。

    另外,作布朗運(yùn)動(dòng)的聚苯乙烯小球受到激光產(chǎn)生的弱光勢(shì)阱作用,需要一定的時(shí)間才能達(dá)到平衡狀態(tài)。在對(duì)顯微圖像進(jìn)行采集的這15 s內(nèi)聚苯乙烯小球可能還處于非平衡狀態(tài),所以測(cè)得的擴(kuò)散系數(shù)會(huì)出現(xiàn)波動(dòng)現(xiàn)象。而有關(guān)激光照射下聚苯乙烯小球達(dá)到平衡狀態(tài)所需的時(shí)間暫時(shí)還沒有相關(guān)文獻(xiàn)進(jìn)行報(bào)道,這個(gè)問題有待于后續(xù)進(jìn)一步研究。

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