重金屬在灰塵及其水溶解相中的分布特征及其影響因素——以南昌市為例

王 筱,聶明華,2,晏彩霞*,盛燕茹,陳 潔,丁明軍

重金屬在灰塵及其水溶解相中的分布特征及其影響因素——以南昌市為例

王 筱1,聶明華1,2,晏彩霞1*,盛燕茹1,陳 潔1,丁明軍1

(1.江西師范大學(xué)地理與環(huán)境學(xué)院,鄱陽湖濕地與流域研究教育部重點實驗室,江西 南昌 330022；2.自然資源部生態(tài)地球化學(xué)重點實驗室,北京 100037)

以南昌市為例,分析了不同功能區(qū)和公交車站降塵及其水溶解相中重金屬濃度的空間分布特征.同時結(jié)合多種分析技術(shù),探究降塵及其水溶解相理化性質(zhì)對降塵重金屬在固-液相中分配行為的影響.結(jié)果表明:南昌市降塵及其水溶解相中總重金屬濃度范圍分別為310～4393μg/g和2.17～55.62μg/g.兩相中重金屬的空間分布可能受到車流量較大的交通干線和汽車輪胎零件磨損的影響,其高值區(qū)主要分布于南昌縣政府、部分高校以及客運站、駕校附近.風(fēng)險評價的結(jié)果表明,南昌市降塵重金屬綜合生態(tài)風(fēng)險總體處于中等水平,且Cr和As具有一定的致癌風(fēng)險.溶解態(tài)中重金屬所占百分比(值)的排序為:Ni>Mn>Cu>As>Cr>Zn>Pb,值的空間分布高值區(qū)多分布于人口密集地區(qū)、交通道路以及汽車客運站附近.大部分降塵及其水溶解相的理化性質(zhì)與Pb、As、Mn具有顯著正相關(guān)關(guān)系,降塵溶解相中較高的溶解性有機碳和腐殖化程度對重金屬向溶解相中的釋放具有重要作用.

重金屬；灰塵；溶解相；分配行為；DOM

地表降塵是城市環(huán)境中各種污染物質(zhì)的“源”和“匯”,是典型的非點源污染之一[1].其中,重金屬是城市降塵中檢測頻率、檢測濃度最高的一類污染物[2].這些重金屬可通過手-口、呼吸道、皮膚接觸等渠道進入人體并積累,降塵中較高濃度的重金屬還會增加人體的非致癌和致癌風(fēng)險[3-5].目前國內(nèi)外對城市降塵中重金屬的研究多集中于重金屬的濃度水平[6]、不同功能區(qū)分布[7-8]以及健康風(fēng)險等方面的研究[9-13].隨著大氣污染防治工作的持續(xù)進行和深入開展,對城市降塵重金屬的分布特征研究的需求增加,并且針對城市交通體系及其組成要素本身(如公交車站等)降塵中污染物的研究也有待進一步提升.

公交車站作為城市交通體系微環(huán)境的重要組成部分,通常分布于城市人口密集區(qū)域,是城市降塵和重金屬的主要聚集地之一,因而對等車乘客及過往行人的身體健康具有潛在威脅.例如,西班牙巴塞羅那公共汽車站的空氣中Sb和Cu的濃度異常高[14];我國甘肅省慶陽市絕大多數(shù)公交車站降塵的Cd、Hg和Pb的污染達到了“中度污染”以上[15];而在哈爾濱市的公交系統(tǒng)降塵中的重金屬Pb和Cr已經(jīng)對市民構(gòu)成了非致癌和致癌風(fēng)險[16].這些重金屬元素的污染可能與公交車尾氣排放、輪胎磨損和燃油泄漏有關(guān)[17-19].

此外,降塵能夠通過污染城市雨水徑流對水體造成污染并對人體健康產(chǎn)生潛在威脅[20-21].有研究指出,城市降雨徑流污染是僅次于農(nóng)業(yè)面源污染的第二大面源污染[22],而大氣沉降是城市中心附近雨水中微量金屬的一個重要來源[23].我國各地雨水徑流存在著不同程度的重金屬污染.有研究對沈陽市地表徑流水中的重金屬進行了主成分分析和空間分布研究,結(jié)果表明,地表雨水徑流中重金屬來源為土壤粉塵和交通車輛的排放以及磨損[24].有研究對雨水徑流重金屬污染的相關(guān)性進行了分析,結(jié)果表明,交通重要樞紐、商圈的雨水徑流重金屬污染較為嚴重,其主要原因是汽車尾氣的排放、輪胎剎車皮的磨損等使地表附著許多含重金屬成分的粉塵及顆粒物,經(jīng)雨水沖刷后導(dǎo)致雨水徑流中重金屬含量增加[25].因此研究“降塵-水”體系中重金屬的分配行為,對探究城市降塵重金屬遷移轉(zhuǎn)化行為具有重要意義.有研究引用分配系數(shù)模型分析元素在“水-懸浮顆粒”為體系中的分配行為,發(fā)現(xiàn)?？谑胁煌恋乩妙愋椭?交通區(qū)域Pd的“懸浮(顆粒相)-溶解相的”固-液分配系數(shù)最大;上海市徑流中的懸浮顆粒物濃度與固液分配系數(shù)存在顯著負相關(guān)關(guān)系,呈現(xiàn)明顯的“顆粒物濃度效應(yīng)”[26-27].

南昌市是中國中部地區(qū)典型省會城市,近年來發(fā)展迅速,工業(yè)的發(fā)展、人口的增多、汽車保有量的增長,給城市的大氣環(huán)境帶來了巨大的壓力.南昌地區(qū)灰塵重金屬Cr、Ni、Cu、Zn、Cd、Sr和Pb濃度均顯著高于江西省土壤背景值且存在一定的污染[21,28].然而關(guān)于南昌市灰塵中重金屬在水體中的遷移行為如何卻未可知.而目前,國內(nèi)外學(xué)者多針對降水特征、地形、地表灰塵粒徑、水體理化特征(如pH值、水動力和水化學(xué))等影響因素分析重金屬在固-液相中的分配行為[27,29],而從可溶解相的理化性質(zhì)角度分析“城市降塵-溶解相”體系中重金屬分配行為的研究仍較缺乏.基于此,本文采集了南昌市不同功能區(qū)和公交車站中的降塵樣品,分析了降塵及其可溶解相中重金屬的分布特征,并重點分析可溶解相的理化性質(zhì)對重金屬分配行為的影響,以期豐富城市降塵重金屬污染的基礎(chǔ)數(shù)據(jù),從而為城市大氣環(huán)境整治、城市雨水徑流污染防治提供依據(jù).

1 材料與方法

1.1 樣品采集與處理

基于不同功能區(qū)(文教區(qū)、住宅區(qū)、公園區(qū)、道路區(qū)、火車站、工業(yè)區(qū)),在南昌市共采集了77個地表降塵樣品.同時選取其中的60個代表性樣點(#3、#7、#14、#16～22、#26～30、#23、#34、#35～77)進行空間分布分析,采樣點分布及樣點描述詳見圖1和表1.采樣前至少一周無明顯降雨和大風(fēng).將所采集的降塵樣品過篩后放置于暗室保存.

表1 南昌市降塵采樣點描述

圖1 南昌市降塵采樣點空間分布

1.2 重金屬提取與分析

利用多通量微波消解/萃取儀(MDS-8G, 上海)對77個灰塵樣品進行消解.灰塵消解步驟如下:稱取0.1g過篩降塵樣品,按6:3:1的比例加入總體積為10mL的HNO3、HCl、H2O2混合酸溶液,接著利用微波消解儀進行消解,并將冷卻后的酸溶液以150°C繼續(xù)消解至近干(1～1.5mL),用5% HNO3定容至5mL待上機測定.采用電感耦合等離子體光譜儀(ICP-OES 5110, 安捷倫)測定降塵中Cr、Cu、Ni、Pb、Zn、As、Cd、Co、Mo等重金屬濃度.灰塵中重金屬的回收率為82%～105%,兩平行樣的標準偏差小于5%.因Cd、Co、Mo在樣品中幾乎未檢出,因此,后續(xù)只對Cr、Cu、Mn、Ni、Pb、Zn、As等7種重金屬進行分析.

稱取適量樣品于10mL的純水中,震蕩3d后離心取上清液,經(jīng)0.45 μm過濾器(PVDF, Millipore)進行過濾,此濾液即為降塵的水溶解相.向濾液中加入1:1:2的 H2O2、HCl、 HNO3組合酸10mL,以150 °C進行消解至近干,最后用5% HNO3定容至5mL待上機測定.上機步驟同灰塵樣品.水溶解態(tài)中重金屬的回收率為75%～99%,兩平行樣的標準偏差小于8%.

1.3 降塵及其溶解相的理化性質(zhì)分析

采用GB 9834-88中的K2Cr2O7-FeSO4法,測定灰塵中總有機碳濃度(TOC).采用島津TOC-L分析儀(日本)測定溶解性有機碳(DOC)濃度.利用紫外-可見吸收光譜儀(UV-2600,島津)測定南昌市降塵溶解相中溶解性有機質(zhì)(DOM)的吸收光譜特性.采用熒光分光光度計(F-7100,日立)對樣品溶解相中的DOM進行三維熒光光譜(3D-EEM)測定.選用的激發(fā)波長(x)范圍為200～450nm,發(fā)射波長(m)范圍為250～600nm.為了避免內(nèi)濾效應(yīng),使用Milli-Q超純水將樣品進行不同程度的稀釋,使其254nm處吸光度低于0.3[30].

1.4 數(shù)據(jù)分析與處理

1.4.1 光譜參數(shù)的數(shù)據(jù)處理 (1)355即波長為355nm處的吸收系數(shù),運用式(1)計算[31].

()=2.303/(1)

式中:()為波長的吸收系數(shù),m-1;為吸光度;為光程路徑,m.

(2)R值、值為275～295nm及350～400nm波長下吸光度自然對數(shù)擬合的光譜斜率;R值為兩個波段下值的比值,計算公式如式(2)、(3)所示[32]:

()=0e-S(-0)(2)

R=275～295/350～400(3)

(3)熒光指數(shù)(FI、BIX、HIX)熒光指數(shù)(FI)定義為x = 370nm時,m在450nm與500nm處熒光強度的比值;腐殖化指數(shù)(HIX)定義為x=254nm時,m在435～480nm與300～345nm區(qū)間的峰面積比值;自生源指標(BIX)定義為x=310nm時,m在380nm與430nm處熒光強度的比值[20].

(4)平行因子分析(PARAFAC)使用Matlab 2010a軟件的DOMFlour模塊對降塵溶解相DOM的熒光成分進行識別[33].在建模之前,通過軟件去除數(shù)據(jù)中的拉曼和瑞利散射[34],并將結(jié)果轉(zhuǎn)換成水拉曼單位(r.u)[35].分析時采用裂半分析法、殘差法和載荷法以確保數(shù)據(jù)結(jié)果的可靠性[36].使用每個組分的最高熒光強度(max)來表示其濃度[37].

1.4.2 固-液相中重金屬分配關(guān)系使用溶解態(tài)百分比(%)來描述降塵中重金屬在固相和液相中的分配行為,計算如式(4)所示:

式中:液表示溶解相中重金屬濃度,μg/g;固表示單位降塵中重金屬濃度,μg/g.

1.4.3 風(fēng)險評價(1)潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù) 本研究使用潛在生態(tài)危害指數(shù)法定量評價重金屬對生態(tài)系統(tǒng)的潛在風(fēng)險程度[38-39].計算方法如式(5)～(6)所示:

(2)人體健康風(fēng)險評價

本研究采用美國環(huán)境保護署(USEPA)提出的健康風(fēng)險評價模型對南昌市地表7種降塵重金屬暴露劑量進行估算.該模型認為,人群主要通過手-口攝入、呼吸和皮膚接觸三種途徑暴露于地表降塵中[40].重金屬暴露量計算模型如式(7)～(13)所示,對非致癌金屬Cu、Mn、Pb、Zn進行非致癌風(fēng)險(HQ)評價,對致癌金屬Cr、Ni、As進行致癌風(fēng)險(CR)評價,其中由于評價研究中的Cr濃度為降塵中總Cr濃度,但USEPA中僅將Cr(VI)列為人類致癌物,而Cr(III)未列為人類致癌物,故在風(fēng)險評價中假設(shè)Cr(VI)與Cr(III)之比是1:6[5].

CR=ADD′SF(12)

式中:ADD代表3種重金屬暴露途徑,ADDing、ADDinh、ADDder分別為手-口攝入、呼吸、皮膚接觸暴露途徑;為地表降塵中重金屬濃度,mg/kg.式中IRing為攝取降塵的速率,mg/d;EF為暴露頻率, d/a;ED為暴露年齡,a;BW為成人體重,kg;AT為平均作用時間,d.IRinh為呼吸攝入量,m3/d;PEF為降塵排放因子,m3/kg.AF為皮膚對降塵的吸附系數(shù),mg/ (cm2·d);SA為暴露皮膚的表面積,cm2;ABS為皮膚吸收因子.RfD為重金屬參考劑量;HQ為單一元素非致癌風(fēng)險指數(shù);HI為多種金屬元素非致癌風(fēng)險指數(shù)之和. CR為單一元素致癌風(fēng)險指數(shù);ILCR為多種金屬元素致癌風(fēng)險指數(shù)之和;SF為致癌斜率因子;3種途徑的健康風(fēng)險評價參數(shù)參考EPA 提出的評價標準[41].各金屬RfD和SF參考值如表2所示:

表2 USEPA提供的重金屬的RfD和SF[41-42]

注:“-”代表暫無數(shù)據(jù).

2 結(jié)果與討論

2.1 降塵及其溶解相的理化性質(zhì)分析

如表3可見,南昌市降塵中TOC濃度變化范圍為13.72～90.94g/kg,全市平均值為38.21g/kg.濃度最高值樣本點位于工業(yè)園區(qū)內(nèi)的停車場處(#33).降塵溶解相中DOC濃度范圍為18～231mg/L,全市平均為112mg/L,其濃度分布特征與TOC一致.不同功能區(qū)中,以文教區(qū)TOC和DOC平均濃度最高,其次是火車站,公交車站的平均濃度最低.溶解相中355值,即CDOM相對濃度[43]范圍為1.84～ 91.43m-1,均值為17.58m-1.不同功能區(qū)中,以道路區(qū)的CDOM相對濃度較高、工業(yè)園區(qū)為最低.其中最高值樣本點位于市中心的公交車站(#35),可能是因為此處人流量大,交通擁擠所致.R值常用來表征DOM的分子量大小,且與DOM分子量成反比[32].南昌市降塵溶解態(tài)樣品的R值范圍為0.15～2.70,均值為1.47.在不同功能區(qū)中,以道路區(qū)R的均值較高,說明該區(qū)域降塵溶解相中DOM的分子量較小;相反,火車站的均值較低,說明該功能區(qū)的DOM分子量較大.

表3 南昌市不同功能區(qū)降塵及其溶解相的理化性質(zhì)

表4 南昌市降塵理化性質(zhì)參數(shù)相關(guān)性分析

注:*.在0.05級別(雙尾),顯著相關(guān);**.在0.01級別(雙尾),極顯著相關(guān).

南昌市降塵溶解相DOM的熒光指數(shù)(FI、HIX、BIX)均值分別為1.36、2.60、0.74.不同功能區(qū)中,除文教區(qū)、工業(yè)園區(qū)、公交車站外的其他功能區(qū)降塵樣品DOM的FI均值均大于或等于1.40,說明這些降塵溶解相中的DOM以陸源輸入為主[20].HIX值以工業(yè)園區(qū)、公交車站的降塵溶解相DOM為最高,說明其腐殖化程度較高[30];與之相反,住宅區(qū)HIX均值較低,說明該功能區(qū)DOM的腐殖化程度較低.各功能區(qū)BIX均值在0.62～0.81左右,表明南昌市降塵溶解相DOM既有新近自生源來源亦有外源輸入[44-45].

此外,通過PARAFAC模型鑒定了南昌市降塵溶解相DOM的三個熒光組分(C1～C3).其中,C1的峰值位于xm=230/328nm處,主要為類蛋白物質(zhì)[46]; C2在xm=230/410nm處存在一個峰值,在xm =315/410nm存在一個肩峰,屬陸源腐殖質(zhì)類物質(zhì)[47-48];C3在xm =250(380)/470nm處出現(xiàn)最大熒光強度值,屬于生物腐殖質(zhì)[49].南昌市降塵溶解相DOM的C1～C3熒光強度均值分別為1.53、0.36、0.09.在不同功能區(qū)中,火車站降塵溶解相DOM熒光組分中C1的相對熒光強度較高,說明其降塵溶解相DOM熒光團主要為類蛋白物質(zhì);C2和C3的相對熒光強度以住宅區(qū)、文教區(qū)和火車站較高,說明該功能區(qū)DOM熒光團主要為陸源腐殖質(zhì)類物質(zhì).

南昌市降塵及溶解相理化性質(zhì)參數(shù)的相關(guān)性分析結(jié)果表明(表4),TOC與DOC、C2、C3呈顯著正相關(guān);DOC與C2、C3分別呈顯著正相關(guān);FI與C1、HIX分別呈顯著正、負相關(guān);BIX與C3呈顯著負相關(guān);C1與C2、C2與C3呈顯著正相關(guān).其中,以TOC- DOC的相關(guān)系數(shù)為最大(0.87),其次為C2-C3(0.76);以FI-HIX的負相關(guān)系數(shù)為最大(-0.42),其次是BIX-C3(-0.32).以上結(jié)果表明,南昌市降塵中TOC濃度較高時,其DOC濃度和陸源腐殖質(zhì)和生物腐殖質(zhì)濃度也較高;降塵DOM外源特征越明顯,則腐殖化程度越低;生物腐殖質(zhì)濃度越高,則降塵溶解相DOM的自生源特性越弱.

2.2 降塵中重金屬分布特征及風(fēng)險評價

2.2.1 重金屬濃度空間分布特征 如表5所示,南昌市不同功能區(qū)降塵中所選7種重金屬均有檢出.所測樣點降塵中重金屬總濃度范圍為310～ 4393μg/g,均值1155μg/g.南昌市降塵中重金屬以Mn的平均濃度為最高(606.42μg/g),其次是Zn (293.20μg/g)和Cr(88.87μg/g).所選樣點降塵中各重金屬濃度平均值均高于江西省土壤背景值,與已報道結(jié)果一致[21].南昌市不同功能區(qū)總重金屬濃度排序為:文教區(qū)>火車站>公園區(qū)>工業(yè)園區(qū)>住宅區(qū)>公交車站≈道路區(qū).火車站的Cr和Cu濃度均值為所有功能區(qū)中最高,As濃度均值以工業(yè)園區(qū)最高,其余4種重金屬的濃度均值以文教區(qū)最高.

變異系數(shù)反映了不同采樣點重金屬濃度之間的平均變異程度,如果變異系數(shù)大于50%,則認為重金屬空間分布不均,應(yīng)考慮局部點源污染的存在[50].南昌市除As(38.26%)之外的各元素個體變異系數(shù)均大于50%,高低順序為:Pb>Cr>Mn>Zn>Cu>Ni>As,其中Pb和Cr的變異系數(shù)大于100%,說明降塵中的重金屬在空間上的分布是不均勻的,這一結(jié)論也可從南昌市降塵重金屬空間分布圖中得以驗證(圖2).由圖2可知,Cr和Cu的高值區(qū)分別位于南昌縣政府(#44)和一處駕駛學(xué)校附近(#75);Mn的高值區(qū)出現(xiàn)在青山湖區(qū)東南處杭長高速周圍(#39、#40),且該處采樣點附近800m處有商砼,其分布特征與文獻報道一致[10],即采樣點附近的工業(yè)活動對灰塵中Mn的濃度有一定的影響;Ni的高值區(qū)出現(xiàn)在青山湖經(jīng)適房、南昌縣政府附近(#41、#42、#44);Pb的高值區(qū)與Ni存在部分重疊,高值區(qū)位于青山湖經(jīng)適房(#41);Zn的兩個高值區(qū)分別對應(yīng)昌南客運站、南昌縣政府和江西工業(yè)學(xué)院(#60、#44、#61);As的濃度值空間分布呈現(xiàn)出西高東低的特點,高值區(qū)位于南塘湖停車場處和南昌大學(xué)前湖校區(qū) (#67、#70).可以看出,降塵中重金屬的濃度空間分布可能受到交通頻繁、人流量較大、施工地的存在和汽車輪胎零件磨損的影響,且昌南客運站(Cu、As、Zn)和南昌縣鎮(zhèn)政府(Cr、Ni、Zn)附近存在多種重金屬的相對高值區(qū),該區(qū)域降塵的重金屬污染較為嚴重.

表5 南昌市降塵重金屬濃度(μg/g)及變異系數(shù)(%)

圖2 南昌市降塵中重金屬濃度空間分布

2.2.2 重金屬風(fēng)險評價

南昌市降塵重金屬元素的綜合潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)(RI)的范圍為15.57～236.80,均值為56.04,處于中等生態(tài)風(fēng)險范圍.且各重金屬中,以As(29.33%)和Cu(26.12%)在RI中的占比較高,Mn(4.61%)和Cr(6.76%)的占比較低,說明在綜合潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)中,As與Cu的風(fēng)險指數(shù)貢獻較強.以公交車站采樣點(#41)為最高值(236.80);其次為位于南昌站出口處的采樣點(#25) (125.94);以贛江南大道某公交站處(#59)為最低值(15.57).南昌市77個采樣點中存在2個采樣點的綜合生態(tài)風(fēng)險為極強程度(#41、#25),23個采樣點為強程度,46個為中等程度,6個采樣點為輕微程度.南昌市RI值總體呈現(xiàn)西高東低的分布趨勢(圖3),其高值區(qū)主要分布于秦坊小學(xué)附近(#41),以南昌縣政府、昌南客運站等為次高值區(qū)(#44、#60).綜上所述,南昌市降塵重金屬綜合生態(tài)風(fēng)險總體處于中等水平,部分區(qū)域存在較為嚴重的生態(tài)風(fēng)險.

2.2.2.2 重金屬元素健康風(fēng)險評價 研究表明,地表灰塵污染物主要通過3種暴露途徑進入人體:手-口途徑暴露、呼吸暴露以及皮膚接觸暴露途徑[53].結(jié)果發(fā)現(xiàn)南昌市降塵中重金屬以手-口暴露為主要途徑,這與西安市城區(qū)的研究結(jié)果一致[54],且其在三種攝入途徑中的占比約為99.94%,故本研究主要針對手-口暴露途徑進行評價和分析.如表6所示,致癌金屬Cr和As的手-口暴露途徑致癌風(fēng)險(CR)均值超過了癌癥風(fēng)險閾值范圍(10-6～10-4),且分別是上限的4.40倍和1.84倍,說明具有明顯的致癌效應(yīng).Ni的CR均值處于風(fēng)險閾值范圍內(nèi).南昌市降塵中4種非致癌金屬Zn、Mn、Cu、Pb的手-口暴露途徑非致癌風(fēng)險指數(shù)(HQ)均值的排序為Zn>Mn>Cu>Pb,且均遠低于安全閾值1.0,說明不存在非致癌風(fēng)險.

南昌市各類重金屬健康風(fēng)險(ILCRHI)的空間分布特征表明(圖3),南昌市降塵致癌風(fēng)險指數(shù)之和(ILCR)高值區(qū)主要分布在南昌縣政府附近(#44),總體呈現(xiàn)東南高西北低的分布特征.非致癌風(fēng)險指數(shù)之和(HI)總體分布趨勢則呈現(xiàn)出中部高四周低的特點,高值區(qū)分布于秋水廣場、秦坊小學(xué)、南昌縣政府、昌南客運站、江西工業(yè)職業(yè)技術(shù)學(xué)院附近(#21、#41、#44、#60、#61).綜上所述,南昌市降塵重金屬非致癌風(fēng)險和致癌風(fēng)險指數(shù)的高值區(qū)主要分布于人口密集、交通頻繁的區(qū)域,且Cr和As的致癌風(fēng)險較高,需要引起重視.

表6 南昌市重金屬人體手-口攝入量(μg/(g·d))及風(fēng)險評價(CR&HQ)

注:ND*未檢測到.

圖3 南昌市重金屬RI值及各類重金屬ILCR、HI值的空間分布

2.3 溶解相中重金屬的分布特征

如表7所示,南昌市降塵溶解相中總重金屬的范圍為2.17～55.62μg/g,均值為10.61μg/g.溶解相中重金屬平均濃度以Mn(8.30μg/g)為最高值,其次是Ni(1.08μg/g).除Pb(81.82%)、As(84.41%)和Zn (84.41%)外,其他四種重金屬的檢測率均為100%.不同功能區(qū)降塵溶解相中總重金屬濃度排序為:住宅區(qū)>文教區(qū)>公交站臺>道路區(qū)>公園區(qū)>工業(yè)園區(qū)>火車站.Cr、Cu、Pb、Zn和As的濃度以文教區(qū)為最高,Mn以住宅區(qū)為最高,Ni以公交車站為最高.

南昌市降塵溶解相中重金屬濃度空間分布圖如圖4所示.Cr的高值區(qū)為秋水廣場和南昌縣政府周邊(#21、#44);Cu的高值區(qū)位于陳毅紀念小學(xué)、蔣巷客運站和江西電力職業(yè)技術(shù)學(xué)院附近(#38、#66、#71),且#71采樣點附近有建設(shè)工地.Mn的高值區(qū)出現(xiàn)在南昌縣政府附近的公交車站處(#43、#44);Ni的高值區(qū)位于青山湖經(jīng)適房和秦坊小學(xué)附近(#41、#42),且該高值區(qū)與降塵中存在重疊;Pb的高值區(qū)位于八一廣場附近(#22).重金屬Zn、As的空間分布特征較為相似,高值區(qū)均出現(xiàn)在南昌縣政府周圍(#44),且總體特征呈現(xiàn)出東南高西北低的特點.上述結(jié)果表明,溶解相中除重金屬Cu和Ni外,其他重金屬在南昌縣政府區(qū)域都存在著相對的高值區(qū),說明該地降塵水溶解相中的重金屬濃度較高.對比圖4與圖2可知,兩相中Cu、Ni、Zn的高值區(qū)存在著一定的重疊,而其他金屬在兩相中的空間分布差異較大.這說明除降塵中重金屬本身濃度分布的影響外,還存在其他因素影響降塵中重金屬向溶解相的遷移.

表7 南昌市不同功能區(qū)降塵溶解相中重金屬濃度(μg/g)

重金屬之間的相關(guān)性可用以識別其來源或遷移路徑[50].圖5為南昌市降塵及其溶解相中重金屬元素之間相關(guān)性分析的結(jié)果.在降塵中(圖4A),Cr與Mn、Ni、Zn, Mn與Ni、Pb, Ni與Pb、Zn, Pb與Zn之間呈顯著正相關(guān)關(guān)系,除Cr-Mn其余結(jié)果均與西安市的研究結(jié)果相同[55],表明這些金屬可能是同源的.As和Cu與其他金屬相關(guān)性較弱且多呈現(xiàn)負相關(guān),且兩者都與Mn呈現(xiàn)負相關(guān),說明它們的來源可能與其他金屬不同.在溶解相中(圖4B), Cr與Zn, Pb與Cu、Mn,Mn與Cr、Zn, As與Cr、Mn、Pb、Zn呈正相關(guān).在降塵中,以Cr與Ni的相關(guān)性為最強(0.60),其次是Ni與Pb(0.56);在溶解相中,以Zn與As的相關(guān)性為最強(0.98),其次是與Mn(0.75).該結(jié)果說明,降塵中Ni和Cr、Pb可能是同源的,而降塵中Zn與As、Mn向溶解相的遷移過程可能相同.

圖4 南昌市降塵水溶解相中重金屬濃度空間分布

圖5 南昌市降塵(A)及其溶解相(B)中重金屬元素之間的相關(guān)性

2.4 重金屬在固相與液相中的分配關(guān)系

本文進一步利用重金屬溶解態(tài)百分比()表征所研究的重金屬在固-液相之間的分配行為.南昌市降塵重金屬值箱式圖如圖5所示,南昌市降塵重金屬值的范圍為0.26%～5.50%,以重金屬Ni(2.59%)為最高,其次是Mn(1.61%),最小為Pb(0.03%).這說明Ni和Mn更容易釋放至溶解相中,對水環(huán)境的危害更大.不同功能區(qū)重金屬值范圍分別為:文教區(qū)1.26%～2.42%、住宅區(qū)0.95%～2.35%、公園區(qū)0.38～ 0.83%、道路區(qū)0.35%～2.10%、火車站0.41%～0.97%、工業(yè)園區(qū)0.33%～0.80%、公交車站0.26%～5.80%.不同功能區(qū)重金屬值均值排序為:文教區(qū)>住宅區(qū)>公交車站>道路區(qū)>火車站>公園區(qū)>工業(yè)園區(qū),這說明文教區(qū)降塵中的重金屬更容易釋放至水中.

從南昌市降塵重金屬值空間分布圖(圖6)可以看出,Cr的值高值區(qū)主要分布于秋水廣場、江西傳媒職業(yè)學(xué)院、青山客運站附近(#21、#64、#68).Cu的值存在分布較分散且存在多個高值區(qū),主要分布于青云譜區(qū)政府、陳毅紀念小學(xué)、江西省建筑工業(yè)學(xué)校、蔣巷客運站和江西電力職業(yè)技術(shù)學(xué)院等地(#28、#38、#55、#66、#71).Mn的高值區(qū)位于南昌縣政府周邊(#44),總體呈現(xiàn)西南高東北低的趨勢;Ni的高值區(qū)位于青山湖經(jīng)適房(#41、#42),呈現(xiàn)南高北低的分布特點;Pb的高值集中于八一廣場附近(#22);Zn的高值區(qū)主要為某商砼有限公司、新坊小學(xué)、沿江南大道某公交車站、蔣巷客運站、江西電力職業(yè)技術(shù)學(xué)院附近(#39、#43、#59、#65、#71),其中#59和#71附近存在施工地,總體呈現(xiàn)出中部低四周高的分布特點.As的高值區(qū)位于南昌縣政府附近(#44),總體呈西北低東南高的特點.綜上所述,南昌市不同重金屬值空間分布較為復(fù)雜,高值區(qū)多分布于人口密集地區(qū)、文教區(qū)以及汽車客運站附近,表明這些地方降塵中重金屬易溶于水中.相關(guān)分析表明,重金屬值與溶解相中重金屬呈顯著正相關(guān)關(guān)系,值大于0.75(Zn除外),并與降塵中重金屬總體呈負相關(guān)關(guān)系或相關(guān)性較弱(Ni除外),這說明值主要受降塵溶解相重金屬濃度的影響.

圖7 南昌市降塵重金屬K值空間分布

已有研究表明,重金屬在固-液相中的分配行為可能與兩相本身的理化性質(zhì)有關(guān)[27].為了探究降塵及其溶解相的理化性質(zhì)對重金屬在灰塵-水體系中分布特征的影響,本研究分別對南昌市降塵及溶解相的理化性質(zhì)參數(shù)與溶解相中重金屬濃度、重金屬在降塵-溶解相中分配值(值)進行冗余分析(圖8). 由圖8A可知,排序軸1和軸2(RDA1和RDA2)分別解釋了9.6%和2.6%的降塵溶解相中重金屬濃度分布的變化信息.根據(jù)冗余分析中解釋變量與響應(yīng)變量之間的關(guān)系可知,Zn、As、Mn與C1、BIX、C2、C3、FI之間呈顯著正相關(guān)關(guān)系,Pb、Cr與TOC、DOC、CDOM呈顯著正相關(guān).大部分的理化參數(shù)位于RDA1的正方向,但S和HIX與各金屬相關(guān)性較弱.圖8B中,排序軸1和軸2(RDA1和RDA2)分別解釋了8.0%和5.1%的值變化信息.除HIX和CDOM之外,其余理化性質(zhì)參數(shù)均位于RDA1和RDA2的正方向,且與重金屬Pb、As、Mn的值具有顯著正相關(guān)關(guān)系,Zn、Cu、Ni的值與HIX呈顯著正相關(guān);Cr與TOC、DOC、CDOM呈顯著正相關(guān),這一點與溶解相中的特征相同.以上結(jié)果說明:降塵及溶解相理化性質(zhì)參數(shù)對重金屬溶解相及K值的解釋并不算高,說明降塵中重金屬向水環(huán)境的遷移還受其他因素的影響.相對來說,降塵中TOC、DOC、CDOM的濃度對重金屬Cr向溶解相中的釋放影響較大;金屬As、Mn、Pb向溶解相中的釋放與降塵的腐化程度、類腐殖質(zhì)濃度及其來源有關(guān);Cu、Ni的釋放則與降塵的腐殖化程度有關(guān).此外,結(jié)合重金屬在灰塵及其水溶解相中的空間分布結(jié)果可知,重金屬Cu、Ni、Zn的兩相空間分布規(guī)律相似,而其他金屬存在一定的差異;且Cu、Ni、Zn與大部分降塵理化性質(zhì)參數(shù)的相關(guān)性較差,而其他金屬的相關(guān)性較強.這些結(jié)果說明Cu、Ni、Zn在兩相中的遷移規(guī)律不同于其他重金屬,且與灰塵水溶解相的理化性質(zhì)關(guān)系較小,推測可能受灰塵的其他性質(zhì)影響.

圖8 南昌市降塵理化性質(zhì)參數(shù)與溶解相中重金屬濃度(A)和K值(B)的冗余分析

3 結(jié)論

3.1 南昌市不同功能區(qū)降塵理化性質(zhì)的差異主要表現(xiàn)為:TOC、DOC和CDOM濃度、芳香碳濃度和腐殖化程度均以文教區(qū)樣品較高;火車站樣品DOM分子量較大、芳香性程度較高;工業(yè)園區(qū)樣品自生源比重大、且其降塵DOM生產(chǎn)力、腐殖化程度亦較高.

3.2 南昌市降塵中重金屬空間分布的高值區(qū)主要分布于車流量較大的交通干線或存在施工地的區(qū)域.南昌市降塵重金屬的潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)均值低于60,總體呈現(xiàn)中等水平;4種重金屬手-口暴露途徑的非致癌風(fēng)險均低于1.0,非致癌風(fēng)險較小;但Cr和As的致癌風(fēng)險大于10-4,可能會對人體健康造成一定的致癌風(fēng)險.

3.3 降塵水溶解相中多種重金屬的濃度高值區(qū)主要分布于南昌縣政府附近.兩相中僅重金屬Cu、Ni、Zn的高值區(qū)存在一定的重疊區(qū)域,說明存在著其他因素影響降塵中重金屬向溶解相的遷移.

3.4 溶解態(tài)重金屬所占百分比的空間分布高值區(qū)多分布于人口密集地區(qū)或道路區(qū)附近,文教區(qū)的重金屬更容易釋放至溶解相中(=1.83%).降塵的多種理化性質(zhì)對降塵中Pb、As、Mn向溶解相的釋放具有一定影響;Cr的釋放主要與降塵中的總有機碳濃度有關(guān);Cu、Zn、Ni的釋放則與降塵的腐殖化程度以及DOM分子量大小有關(guān).

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Partitioning behavior and influence factors of heavy metals between settled dust and its extracted water phase: a case study of Nanchang city.

WANG Xiao1, NIE Ming-hua1,2, YAN Cai-xia1*, SHENG Yan-ru1, CHEN Jie1, DING Ming-jun1

(1.Key Laboratory of Poyang Lake Wetland and Watershed Research, Ministry of Education, School of Geography and Environment, Jiangxi Normal University, Nanchang 330022；2.Key Laboratory of Eco-geochemistry, Ministry of Natural Resource, Beijing 100037, China)., 2022,42(6)：2862～2877

The spatial distribution of heavy metal concentrations in dust and its dissolved phase in different functional areas and bus stations was analyzed in Nanchang City. In addition, the influence of the physicochemical properties of dust and its dissolved phase on the partitioning behavior of heavy metals in the solid-liquid phase of dust was investigated by combining various analytical techniques. Results showed that the concentrations of total heavy metals in the dust and its dissolved phase in Nanchang city were 310～4393μg/g and 2.17～55.62μg/g. The spatial distribution of the heavy metals in the dust and its dissolved phase might be influenced by the traffic arteries with high traffic flow and the wear of automobile tire parts, and the high-value areas were mainly located near Nanchang County Government, some colleges and universities, passenger stations and driving schools. Results of the risk assessment indicated that the comprehensive ecological risk of heavy metals from dust in Nanchang City was generally at a medium level, and Cr and As had a certain carcinogenic risk. The percentage of heavy metals in the dissolved phase in the dust (i.e.value) was ordered as follows: Ni>Mn>Cu>As>Cr>Zn>Pb. The highervalues were primarily located in the densely populated areas, traffic roads, and near passenger stations. Most of the physicochemical properties of the dust and its dissolved phase had a significant positive correlation with the distribution of Pb, As and Mn, and the higher dissolved organic carbon and humification degree in the dissolved phase had a dominant effect on the release of heavy metals from dust to the dissolved phase.

heavy metals；dusts；water phase；partitioning behavior；DOM

X513

A

1000-6923(2022)06-2862-16

王 筱(1999-),女,江西九江人,江西師范大學(xué)碩士研究生,主要研究方向為水環(huán)境污染.

2021-11-29

國家自然科學(xué)基金資助項目(42067058,42067034);江西省自然科學(xué)基金項目(20202BAB203015,20202BAB203014);江西省主要學(xué)科學(xué)術(shù)和技術(shù)帶頭人培養(yǎng)計劃(20212BCJL23058); 自然資源部生態(tài)地球化學(xué)重點實驗室開放基金項目(ZSDHJJ202004)資助

* 責(zé)任作者, 副教授, yancaixia@jxnu.edu.cn