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    納米單質(zhì)鐵對(duì)厭氧氨氧化脫氮性能的影響

    2022-06-29 09:41:50曾天續(xù)黨鴻鐘李維維陳永志
    中國(guó)環(huán)境科學(xué) 2022年6期
    關(guān)鍵詞:模型

    馬 嬌,曾天續(xù),宋 珺,黨鴻鐘,李維維,5,陳永志*

    納米單質(zhì)鐵對(duì)厭氧氨氧化脫氮性能的影響

    馬 嬌1,2,3,曾天續(xù)1,2,3,宋 珺4,黨鴻鐘1,2,3,李維維1,2,3,5,陳永志1,2,3*

    (1.蘭州交通大學(xué),甘肅省黃河水環(huán)境重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,甘肅 蘭州 730070;2.蘭州交通大學(xué)環(huán)境與市政工程學(xué)院,甘肅 蘭州 730070;3.甘肅省污水處理行業(yè)技術(shù)中心,甘肅 蘭州 730070;4.中國(guó)國(guó)家鐵路集團(tuán)有限公司發(fā)展與改革部,北京 100844;5.甘肅省輕工研究院有限責(zé)任公司,甘肅 蘭州 730070)

    通過向厭氧氨氧化反應(yīng)器(ASBR)中投加納米單質(zhì)鐵(nZVI),考察了其對(duì)厭氧氨氧化反應(yīng)(ANAMMOX)脫氮性能的影響.結(jié)果表明,在溫度為(25±0.5)℃,pH值為7.5±0.5,進(jìn)水NH4+-N和NO2--N濃度分別為30.35mg/L和37.89mg/L條件下,分別投加0,10,50,100.200,500,1000mg/L nZVI時(shí),總氮去除率(NRE)分別達(dá)到70.27%、74.25%、83.45%、90.16%、68.59%、57.18%、50.93%.用修正的Boltzmann、Gompertz、Logistic模型對(duì)其進(jìn)行動(dòng)力學(xué)分析,2值分別為0.9963、0.9944、0.9851,總氮(TN)出水濃度和NRE的預(yù)測(cè)值與實(shí)際值比較,其均方誤差值分別為2.13、6.31、8.48和6.93、7.47、10.95.

    納米單質(zhì)鐵;厭氧氨氧化;脫氮效能;動(dòng)力學(xué)模型

    厭氧氨氧化(ANAMMOX)是一項(xiàng)經(jīng)濟(jì)高效的廢水生物脫氮技術(shù).該技術(shù)在厭氧或缺氧條件下,以亞硝酸鹽(NO2-)作為電子受體進(jìn)行氨(NH4+)的氧化,生成氮?dú)?N2)和硝酸鹽(NO3-),具有反應(yīng)歷程短、節(jié)省有機(jī)碳源量及曝氣量、溫室氣體排放量少、污泥產(chǎn)量低的特點(diǎn)[1].

    適量投加一些金屬類元素對(duì)厭氧氨氧化過程具有促進(jìn)作用,如鐵、銅、鋅、錳等元素,對(duì)ANAMMOX菌的生長(zhǎng)繁殖有著積極的作用[2].鐵是自然界中含量最豐富的過渡金屬,被加入到蛋白質(zhì)輔助因子中,具有催化、氧化還原和調(diào)控作用[3].Fe元素通常是作為氧化還原酶的金屬輔助因子,參與ANAMMOX菌的代謝過程[4].ANAMMOX菌非常依賴含鐵蛋白,特別是細(xì)胞色素c,來保存它們的能量[5].鐵元素是ANAMMOX菌生長(zhǎng)代謝的關(guān)鍵元素,ANAMMOX菌利用Fe2+、Fe3+生長(zhǎng).ANAMMOX菌內(nèi)具有高含量的細(xì)胞色素c,鐵是該細(xì)胞色素的重要組成部分[6].因此,nZVI被反應(yīng)器中的溶解氧、水、硝酸鹽氧化生成的Fe2+、Fe3+有利于細(xì)胞色素c的合成,從而加速ANAMMOX菌的生長(zhǎng)[7].此外,ZVI產(chǎn)生的鐵離子通過電荷中和、雙層壓縮和胞外聚合物的分泌來加強(qiáng)反應(yīng)器中微生物的團(tuán)聚[8].

    與其他形式的單質(zhì)鐵相比,納米單質(zhì)鐵比表面積大且具有更好的溶解性和活性,從而更易擴(kuò)散到細(xì)胞內(nèi)[8];由于其具有還原性,當(dāng)加入到厭氧氨氧化系統(tǒng)中不僅有助于維持適合ANAMMOX菌生長(zhǎng)的厭氧環(huán)境,還可以減少硝酸鹽產(chǎn)量,進(jìn)一步提高氮去除率[3]. Erdim等[2]在厭氧氨氧化反應(yīng)器中添加5000μg/LnZVI后,NH4+-N和NO2--N去除率分別比對(duì)照組提高了(1~1.5)倍和(1~2)倍.Ren等[8]發(fā)現(xiàn)在nZVI的作用下, NH4+-N和NO2--N去除率分別高達(dá)93.80%和96.60%;Zhang等[9]和Xu等[10]報(bào)道100mg/L以上的nZVI則會(huì)對(duì)厭氧氨氧化脫氮產(chǎn)生不利影響.毛佩玥[11]也得出500mg/LnZVI會(huì)導(dǎo)致總氮去除率顯著下降.然而Guo等[12]報(bào)道nZVI添加量為1000mg/L時(shí), NH4+-N和NO2--N去除率分別比對(duì)照組增加了16.00%和11.00%.因此,進(jìn)一步研究并優(yōu)化nZVI投加量是促進(jìn)其在厭氧氨氧化工藝中應(yīng)用的關(guān)鍵.

    以上研究由于nZVI的添加量及試驗(yàn)操作條件等方面存在不同,對(duì)厭氧氨氧化脫氮性能的影響各不相同,另外,nZVI的濃度梯度設(shè)置較少,因此較難總結(jié)出不同濃度nZVI對(duì)厭氧氨氧化的影響規(guī)律.本試驗(yàn)設(shè)置了7個(gè)nZVI濃度梯度來研究其在厭氧氨氧化脫氮過程中的影響規(guī)律,確定最適添加量,為nZVI強(qiáng)化厭氧氨氧化脫氮進(jìn)一步提供理論依據(jù).此外,從動(dòng)力學(xué)方面評(píng)價(jià)nZVI在厭氧氨氧化中的作用鮮見報(bào)道,本試驗(yàn)使用修正的Boltzmann、Gompertz和Logistic動(dòng)力學(xué)模型考察nZVI作用下ASBR反應(yīng)器內(nèi)氮素去除動(dòng)力學(xué)特性,以期為實(shí)際應(yīng)用提供一定參考.

    1 材料與方法

    1.1 試驗(yàn)裝置與工作條件

    ASBR厭氧氨氧化反應(yīng)器的主要材質(zhì)為有機(jī)玻璃,直徑為14cm,高為45cm,有效容積為5L.設(shè)有攪拌裝置、水封瓶、緩沖瓶、溫控儀和pH計(jì)等(圖1).控制溫度為(25±0.5)℃,pH值為7.5±0.5,反應(yīng)器維持密閉并避光放置.

    1.2 進(jìn)水水源與接種污泥

    ASBR進(jìn)水采用人工配水,具體水質(zhì)情況見表1.

    試驗(yàn)接種污泥取自取本實(shí)驗(yàn)室培養(yǎng)成功的厭氧氨氧化污泥,其MLSS值為2230mg/L~3100mg/L, SV30為29%~32%.

    圖1 ASBR試驗(yàn)裝置示意

    表1 ABSR進(jìn)水水質(zhì)

    1.3 項(xiàng)目檢測(cè)方法

    于反應(yīng)器中取定量水樣,再使用定性濾紙(0.45μm)進(jìn)行過濾后,按照國(guó)際標(biāo)準(zhǔn)規(guī)定的方法對(duì)NH4+-N、NO3--N、NO2--N濃度進(jìn)行測(cè)定[13].詳見表2所示.

    表2 檢測(cè)項(xiàng)目及方法

    1.4 動(dòng)力學(xué)模型

    總氮去除率計(jì)算公式:

    式中:NRE為總氮去除率,%;TN-inf表示進(jìn)水總氮濃度,mg/L;TN-eff表示出水總氮濃度,mg/L.

    采用修正的Boltzmann、Gompertz、Logistic模型來描述單個(gè)運(yùn)行周期內(nèi)的脫氮特性[14].

    1.4.1 修正的Boltzmann模型

    聯(lián)合式(1)和(2)表示為:

    式中:NREmax為最大總氮去除率,%;NREmin為最小總氮去除率,%;c為1/2NRE所對(duì)應(yīng)的時(shí)間,h;d為時(shí)間常數(shù),h.

    1.4.2 修正的Gompertz模型

    聯(lián)合式(1)和(4)表示為:

    式中:為周期內(nèi)某時(shí)刻,h;m為最大脫氮速率,%/h;為ANAMMOX菌脫氮的延遲時(shí)間,h.

    1.4.3 修正的Logistic模型

    聯(lián)合式(1)和(6)表示為:

    1.5 試驗(yàn)運(yùn)行方案

    ASBR反應(yīng)器每天運(yùn)行兩個(gè)周期,每個(gè)周期為12h.一個(gè)運(yùn)行周期內(nèi)的進(jìn)料時(shí)間20min、反應(yīng)時(shí)間10h、沉淀時(shí)間1h、排水時(shí)間15min、空閑時(shí)間25min.排水比為90%,水力停留時(shí)間(HRT)為12h.ASBR反應(yīng)器共運(yùn)行140d,整個(gè)試驗(yàn)過程可以分為八個(gè)階段,不同濃度的nZVI以固體粉末的形式在每個(gè)周期開始時(shí)投加到反應(yīng)器中,每個(gè)周期運(yùn)行結(jié)束后換水清洗厭氧氨氧化污泥,以除去剩余鐵粉.第一階段1~15d,不投加nZVI;第二階段16~30d,投加10mg/ LnZVI;第三階段31~50d,投加50mg/LnZVI;第四階段51~72d,投加100mg/LnZVI;第五階段73~94d,投加200mg/LnZVI;第六階段95~116d,投加500mg/ LnZVI;第七階段117~127d,投加1000mg/LnZVI;第八階段128~140d,停止投加nZVI.

    2 結(jié)果與討論

    2.1 nZVI對(duì)系統(tǒng)脫氮性能的影響

    于ASBR中考察投加不同濃度nZVI時(shí)的脫氮性能,試驗(yàn)分為八個(gè)階段(圖2),進(jìn)水NH4+-N和NO2--N的平均濃度分別為30.35mg/L和37.89mg/L.階段I(1~15d),不投加nZVI.NH4+-N、NO2--N去除率由第1d時(shí)的60.95%、73.64%在第14d時(shí)逐漸升高到72.37%、82.74%,此后趨于穩(wěn)定.

    在階段II(16~30d)和III(31~50d),nZVI投加量分別為10mg/L和50mg/L.反應(yīng)前期由于nZVI粉末的溶解性較低,對(duì)ANAMMOX系統(tǒng)造成沖擊,nZVI粉末吸附在污泥上,降低傳質(zhì)效率[12],導(dǎo)致其活性減弱,出水NH4+-N及NO2--N濃度升高.經(jīng)一段時(shí)間運(yùn)行,nZVI氧化為鐵離子,緩慢擴(kuò)散到細(xì)菌中開始被利用[10],到第23d和39d時(shí)NH4+-N去除率分別達(dá)到81.00%和83.18%,NO2--N去除率達(dá)到81.15%和82.73%,進(jìn)入活性升高階段[15].穩(wěn)定階段的NH4+-N、NO2--N去除率分別可以達(dá)到81.54%、84.00%和84.18%、85.50%,出水NO3--N濃度為7mg/L左右,與第一階段相比,脫氮效能提升.階段IV(51d~ 72d)nZVI投加量增至100mg/L.該階段氮素去除特性與階段III相似,第62d時(shí),出水NH4+-N、NO2--N濃度為4.16mg/L、3.90mg/L,出水NO3--N濃度低于7mg/L,這是由于nZVI還原了部分NO3--N[16-17].此外,nZVI不僅可以刺激ANAMMOX菌分泌EPS[18],促進(jìn)微生物聚集[19],而且可以通過非生物硝酸鹽還原作用消耗殘留溶解氧,為ANAMMOX菌的生長(zhǎng)創(chuàng)造有利條件[20-21].NH4+-N和NO2--N的去除率在第72d達(dá)到91.08%和91.77%.說明投加100mg/LnZVI時(shí),厭氧氨氧化系統(tǒng)的脫氮效果更好.

    在階段V(73~94d),投加200mg/LnZVI,系統(tǒng)的脫氮效果不升反降,在第73d時(shí)出水NH4+-N和NO2--N濃度增大至11.32mg/L和11.98mg/L,去除率降至62.83%和67.06%,低于階段I的去除效果,第80d時(shí),出水NH4+-N和NO2--N濃度高達(dá)12.39mg/L和12.85mg/L.此后,二者去除率緩慢上升,在第94d時(shí)出水NH4+-N、NO2--N濃度降至8.21mg/L和7.99mg/L,去除率上升至73.41%和78.31%,與未添加nZVI相比,其脫氮效果可恢復(fù)80%左右.

    當(dāng)nZVI投加量進(jìn)一步增大至500mg/L(階段VI)和1000mg/L(階段VII),脫氮效果依次惡化.與階段V相似之處是投加nZVI后,系統(tǒng)脫氮性能都有一個(gè)下降、適應(yīng)和恢復(fù)的過程,但持續(xù)時(shí)間更長(zhǎng).原因是過量nZVI吸附于厭氧氨氧化細(xì)菌上,使其傳質(zhì)效率下降[22];而且隨著H+的消耗,在堿性條件下由nZVI氧化成的Fe2+/Fe3+又逐漸轉(zhuǎn)化成Fe(OH)2/Fe(OH)3沉淀,導(dǎo)致反應(yīng)速度減慢,脫氮效率降低[23].第128d時(shí)停止投加nZVI,在第140d時(shí),脫氮效率與階段I相比能恢復(fù)65%左右,比Zhang等[9]的恢復(fù)程度低,原因是本實(shí)驗(yàn)投加的nZVI濃度比其高出5倍.

    2.2 不同濃度nZVI下的化學(xué)計(jì)量關(guān)系

    由圖3可見,未投加nZVI時(shí),ANAMMOX系統(tǒng)中NO2--N去除量與NH4+-N去除量之比(DNO2--N/DNH4+-N)值為1.48,高于理論值1.32,這是因?yàn)榇嬖谏倭糠聪趸鶾1],使NO2--N降解量偏大.加入10、50、100mg/L nZVI后,(DNO2--N/DNH4+-N)值分別為1.36、1.34、1.31,說明nZVI的投加提高了NH4+-N和NO2--N的去除效率.但NO3--N生成量與NH4+-N去除量之比(DNO3-- N/DNH4+-N)值均低于理論值0.26,分別為0.21、0.18、0.17,這是因?yàn)閚ZVI還原了一部分NO3-- N[21].加入200,500,1000mg/L nZVI后,NH4+-N消耗量和NO3--N生成量均減少,DNO2--N/DNH4+-N值分別為1.34、1.37、1.47,DNO3--N/DNH4+-N值分別為0.24、0.21、0.10.因此,DNO2-- N/DNH4+-N、DNO3--N/DNH4+-N和理論值的偏差與系統(tǒng)內(nèi)反硝化菌等共生菌的存在有一定關(guān)系[8,24].但ANAMMOX菌對(duì)Fe2+和Fe3+的反應(yīng)比反硝化菌更靈敏,反應(yīng)活性更強(qiáng)[25].結(jié)合不同nZVI濃度下氮素濃度變化特性,可以說明在投加不同濃度nZVI條件下,系統(tǒng)中主體反應(yīng)一直是厭氧氨氧化反應(yīng)[10].

    圖3 不同濃度nZVI下的化學(xué)計(jì)量比

    2.3 典型周期內(nèi)氮素去除特性

    由圖4可見,投加100和1000mg/LnZVI時(shí),對(duì)系統(tǒng)脫氮性能的影響分別為最佳和最不利.投加100mg/LnZVI時(shí),NH4+-N、NO2--N、總氮濃度均呈下降趨勢(shì),而D總氮、NRE逐漸升高.在第9h時(shí),總氮濃度降至18.84mg/L,NRE升高至72.86%.之后,反應(yīng)速度減慢,反應(yīng)結(jié)束時(shí)總氮濃度僅為6.83mg/L;NRE達(dá)到90.16%.NO3--N濃度在第9 h時(shí)達(dá)到6.91 mg/L,然而反應(yīng)結(jié)束時(shí)降至3.81mg/L.這是因?yàn)榍捌趨捬醢毖趸磻?yīng)占據(jù)優(yōu)勢(shì),導(dǎo)致NO3--N積累,后期隨著nZVI的還原作用及其對(duì)反硝化促進(jìn)作用的增強(qiáng),NO3--N被還原為N2.

    可以看出,當(dāng)投加0,10,50,100mg/LnZVI時(shí),厭氧氨氧化系統(tǒng)的氮素降解性能隨nZVI濃度的增加而增強(qiáng);當(dāng)投加200,500,1000mg/LnZVI時(shí),系統(tǒng)的脫氮性能隨nZVI濃度增大而減弱.說明適當(dāng)濃度的nZVI對(duì)厭氧氨氧化作用有促進(jìn)作用,而濃度過高會(huì)抑制反應(yīng)進(jìn)行,不利于氮素的去除.

    2.4 動(dòng)力學(xué)分析

    使用修正的Boltzmann、Gompertz、Logistic動(dòng)力學(xué)模型,對(duì)投加100mg/LnZVI時(shí)典型周期內(nèi)的總氮去除率(NRE)進(jìn)行非線性模型擬合(圖5),擬合結(jié)果表明,修正的Boltzmann模型擬合得到的最大總氮去除率(NREmax)為92.32%,1/2NREmax所對(duì)應(yīng)的時(shí)間c為3.06h,時(shí)間常數(shù)d為3.60h,相關(guān)系數(shù)2為0.9963.修正的Gompertz模型擬合得到的NREmax為92.97%,最大脫氮效率m為10.48%/h,脫氮延遲時(shí)間為0.75h,相關(guān)系數(shù)2為0.9944.修正的Logistic模型擬合得到的NREmax為86.19%,最大脫氮效率m為11.31%/h,脫氮延遲時(shí)間為1.06h,相關(guān)系數(shù)2為0.9851.模型擬合的方差及顯著性分析見表4.可見,以上三種模型的2值均接近于1,說明擬合度良好.其中,修正的Boltzmann模型擬合的殘差值最小,NREmax與實(shí)際值偏差最小,2值最大,說明該模型對(duì)nZVI作用下厭氧氨氧化反應(yīng)總氮去除率的擬合程度最好.

    修正的Boltzmann模型擬合投加0,1000mg/ LnZVI時(shí)典型周期內(nèi)NRE的結(jié)果見圖6擬合得到的NREmax值分別為77.05%、74.50%,c、d值分別為4.40h、3.12h和8.09h、4.00h,相關(guān)系數(shù)2值分別為0.9966、0.9970.比較投加0,100,1000mg/LnZVI時(shí)的模型擬合結(jié)果可以看出,不同濃度下的模型擬合度均較好,且100mg/LnZVI作用下的c值比0mg/L和1000mg/L分別縮減了1.34h和5.03h.這是因?yàn)?00mg/LnZVI提高了系統(tǒng)的脫氮性能,脫氮速率加快,而1000mg/L nZVI使系統(tǒng)脫氮的動(dòng)力學(xué)行為受到不利影響,脫氮性能惡化.

    表3 方差及顯著性分析

    為了驗(yàn)證動(dòng)力學(xué)模型的精確度和實(shí)用性,采用以上三種模型預(yù)測(cè)投加100mg/LnZVI的總氮出水濃度和總氮去除率(圖7).總氮出水濃度和總氮去除率的預(yù)測(cè)值與實(shí)驗(yàn)值之間的均方誤差分別為2.13、6.31、8.48和6.93、7.47、10.95,修正的Boltzmann模型預(yù)測(cè)值比修正的Gompertz、Logistic模型預(yù)測(cè)值更接近實(shí)驗(yàn)值.進(jìn)一步表明修正的Boltzmann模型在厭氧氨氧化動(dòng)力學(xué)分析中的適用性較好,這與黃碩[26]、李偉剛[27]和唐佳佳[28]的研究結(jié)果一致.

    說明修正的Boltzmann模型更適合描述nZVI作用下厭氧氨氧化反應(yīng)器內(nèi)氮素降解過程,其動(dòng)力學(xué)參數(shù)可用于評(píng)價(jià)一定濃度nZVI對(duì)厭氧氨氧化反應(yīng)器脫氮性能的影響,為nZVI提升厭氧氨氧化系統(tǒng)的脫氮性能提供動(dòng)力學(xué)解釋.

    3 結(jié)論

    3.1 當(dāng)nZVI濃度從0增加到100mg/L時(shí),厭氧氨氧化的脫氮效果逐漸增強(qiáng),總氮去除率最高可達(dá)90.16%;繼續(xù)增大其濃度,脫氮效果惡化,當(dāng)其濃度為1000mg/L時(shí),總氮去除率僅為38.71%.

    3.2 停止投加1000mg/LnZVI后12d,總氮去除率可以恢復(fù)到52.01%,表明高濃度nZVI對(duì)厭氧氨氧化脫氮性能的抑制是暫時(shí)的.

    3.3 相比修正的Gompertz、Logistic模型,修正的Boltzmann模型擬合程度最好,R2為0.9963,總氮出水濃度和總氮去除率的預(yù)測(cè)值與實(shí)驗(yàn)值之間的均方誤差值僅為2.13和6.93.

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    Effect of nanoscale zero-valent iron on the denitrification performance of anaerobic ammonia oxidation.

    MA Jiao1,2,3, ZENG Tian-xu1,2,3, SONG Jun4, DANG Hong-zhong1,2,3, LI Wei-wei1,2,3,5, CHEN Yong-zhi1,2,3*

    (1.Key Laboratory of Yellow River Water Environment in Gansu Province, Lanzhou Jiaotong University, Lanzhou 730070, China;2.School of Environmental and Municipal Engineering, Lanzhou Jiaotong University, Lanzhou 730070, China;3.Technical Center of Sewage Treatment Industry in Gansu Province, Lanzhou 730070, China;4.Development and Reform Ministry of China State Railway Group Co.,Ltd, Beijing 100844, China;5.Gansu Research Institute of Light Industry Co.,Ltd, Lanzhou 730070, China)., 2022,42(6):2619~2627

    The effect of nanoscale zero-valent iron (nZVI) powder on the denitrification performance of anaerobic ammonia oxidation (ANAMMOX) reaction was investigated by adding nZVI into ASBR. When the concentrations of nZVI were 0, 10, 50, 100, 200, 500, and 1000mg/L at the temperatures of (25±0.5)℃, and the pH value of 7.5±0.5, the total nitrogen removal efficiencies (NRE) were 70.27%, 74.25%, 83.45%, 90.16%, 68.59%, 57.18%, and 50.93% under the influent NH4+-N and NO2--N concentrations of 30.35mg/L and 37.89mg/L, respectively. The kinetic analysis was carried out by the modified Boltzmann, Gompertz, and Logistic models,the2values were 0.9963, 0.9944, and 0.9851, respectively. The mean square errors of the effluent concentration of total nitrogen (TN) and NRE compared with the actual values were 2.13, 6.31, 8.48, and 6.93, 7.47, 10.95, respectively.

    nZVI;ANAMMOX;nitrogen removal efficiency;kineticmodels

    X703.1

    A

    1000-6923(2022)06-2619-09

    馬 嬌(1998-),女,甘肅民勤人,蘭州交通大學(xué)碩士研究生,主要研究方向?yàn)槲?廢)水生物處理.

    2021-11-12

    蘭州交通大學(xué)甘肅省黃河水環(huán)境重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放基金項(xiàng)目(21YRWEK006);甘肅省青年科技基金計(jì)劃(20JR5RA075)

    * 責(zé)任作者, 教授, 476411589@qq.com

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