小球藻強化餐廚廢水處理效果及機理

賈艷萍,丁 雪,單曉倩,李 碩,張 健,張海豐,李 正,張?zhí)m河

小球藻強化餐廚廢水處理效果及機理

賈艷萍,丁 雪,單曉倩,李 碩,張 健,張海豐,李 正,張?zhí)m河*

(東北電力大學化學工程學院,吉林 吉林 132012)

利用小球藻對混凝出水進行處理,考察小球藻接種量對COD、DTP和TN去除率的影響,通過掃描電子顯微鏡(SEM)、紅外光譜、比表面積微孔分析儀分析小球藻形貌和組成結(jié)構(gòu)的變化,采用紫外可見光譜和三維熒光光譜研究餐廚廢水中有機物成分的變化,探究小球藻降解餐廚廢水的機理.結(jié)果表明:當小球藻接種量為25%時,COD和TN去除率最高(分別為79.73%和78.28%);當小球藻接種量為35%時,DTP去除率最高(85.55%).反應前的小球藻細胞表面相對光滑,反應后的小球藻細胞表面粗糙,比表面積增大,并粘附大量顆粒態(tài)物質(zhì);小球藻細胞表面的羧基、氨基和磷酸基團等官能團參與污染物的吸附沉淀;小球藻破壞了腐殖質(zhì)結(jié)構(gòu),降低了腐殖質(zhì)芳香性;小球藻在降解可溶性微生物副產(chǎn)物和類腐殖酸的同時,產(chǎn)生芳香類蛋白物質(zhì).

小球藻；餐廚廢水；吸附；降解；機理

餐廚廢水成分不穩(wěn)定、有機物豐富、懸浮物濃度高[1-3],普遍采用混凝和生物法相結(jié)合的工藝進行處理.混凝沉淀能夠去除懸浮物和部分有機污染物,但是經(jīng)過混凝沉淀處理后廢水中的污染物濃度仍較高,含有大量溶解性有機物和氮磷物質(zhì),不能達標排放,需要進一步處理.小球藻可利用廢水中N、P營養(yǎng)物質(zhì)進行生長,它的光合作用效率高、適應環(huán)境能力強、生長快[4-8],采用小球藻處理混凝后的餐廚廢水有望實現(xiàn)溶解性有機物和氮磷物質(zhì)的高效降解.小球藻的形態(tài)微小、結(jié)構(gòu)簡單、比表面積大,含有纖維素和多糖組成的細胞壁,細胞表面含有羧基、氨基和磷酸等多種官能團,吸收有機物和重金屬的能力強[9].Loganathan等[10]采用小球藻和斜生柵藻組成的微藻群處理乳制品廢水,結(jié)果表明,在光照時間為10d,接種量為40%,光照強度為25μmol/(m2?s)的條件下,磷酸鹽、氨氮及COD去除率分別為70.19%、86.22%及54.72%.Azianabiha等[11]采用小球藻處理棕櫚油廠廢水,當光照強度為200μmol/(m2?s),光照12h,接種量為28%時,NH4+-N和PO43--P去除率分別為93.36%和94.50%.成娟[12]采用小球藻處理經(jīng)校園污水稀釋的餐廚垃圾厭氧消化液,在光照強度為75μmol/(m2?s),曝氣量為0.6L/min的條件下,總氮、氨氮和總磷的去除率分別為94.7%、98.6%和99%.葉慶[13]采用小球藻處理經(jīng)臭氧預處理后的廚余垃圾發(fā)酵沼液,其COD、氨氮和總磷的去除率分別為99%、99%和68%.目前,關(guān)于小球藻處理餐廚廢水的相關(guān)報道尚少,并且以上研究主要探討了小球藻對廢水中污染物去除率的影響,但并未對小球藻處理餐廚廢水前后的表面特征和官能團變化等方面進行深入探究,小球藻處理餐廚廢水的降解機理尚不明確.

本研究利用小球藻處理餐廚廢水,分析小球藻對COD、TN和DTP去除率的影響,采用紫外可見光譜和三維熒光光譜分析小球藻處理餐廚廢水前后有機物成分及結(jié)構(gòu)的變化,采用掃描電子顯微鏡(SEM)、紅外光譜、比表面積微孔分析儀分析小球藻形貌和組成結(jié)構(gòu)的變化,探究小球藻處理餐廚廢水的機理,為提高餐廚廢水的處理效率提供理論依據(jù).

1 材料與方法

1.1 分析項目及檢測方法

采用pH計(pHSJ-3F型,上海儀電科學儀器有限公司)測定pH值;采用紫外可見智能型多參數(shù)水質(zhì)分析儀(LH-3BA型,蘭州連華環(huán)?？萍加邢薰?測定COD、TN、DTP及濁度;采用紫外可見光譜分析小球藻處理餐廚廢水前后物質(zhì)種類及含量變化;采用三維熒光光譜儀(RF-5301PC型,日本島津)分析小球藻處理餐廚廢水前后的熒光物質(zhì)結(jié)構(gòu)及官能團變化,光源為氙燈,激發(fā)光波長(x)和發(fā)射光波長(m)均為200nm～600nm,狹縫寬度為5nm,掃描速度為6000nm/min,掃描間隔x和m均為5nm,光譜帶寬x和m均為3nm.

采用場發(fā)射環(huán)境掃描電子顯微鏡(XL- 30ESEMFEG型,美國FEI公司)分析小球藻的微觀形貌變化;將小球藻進行冷凍干燥,再采用FTIR(布魯克公司,Tensor27,德國)對小球藻藻體進行紅外光譜測定,掃描范圍為400～4000cm-1;采用全自動比表面積微孔分析儀(ASAP-2020M,美國Micro-meritics公司)分析小球藻吸附污染物前后的比表面積和孔結(jié)構(gòu).

1.2 實驗方法

1.2.1 餐廚廢水預處理 實際餐廚廢水取自某大學食堂,其水質(zhì)指標見課題組前期發(fā)表文章中的表1[14].將實際餐廚廢水滅菌后,采用FeCl3混凝預處理,再利用小球藻處理混凝后的餐廚廢水.

1.2.2 小球藻的培養(yǎng)和馴化 小球藻(, FACHB-30)購自中國科學院水生生物研究所淡水藻種庫,小球藻培養(yǎng)基為BG11培養(yǎng)基[8],在光照培養(yǎng)箱中培養(yǎng),培養(yǎng)溫度為26℃,光照強度為3000lx,光暗比為12h:12h.

小球藻接種量按20%(約5′105個/mL)接入預處理后的餐廚廢水中進行培養(yǎng),培養(yǎng)7d后,依次將小球藻接種到含60%、80%直至100%混凝后的餐廚廢水中馴化,小球藻接種量分別為20%、25%、30%及35%,利用500mL的三角瓶進行光照培養(yǎng)(廢水量為300mL),每組3個平行實驗,每天振蕩3次(每次1min),培養(yǎng)周期為20d.實驗過程中每2d取樣20mL, 10000r/min離心5min,取上清液經(jīng)0.45μm濾膜過濾,測定廢水的COD、DTP及TN等指標的變化.

2 結(jié)果與分析

2.1 小球藻的生長曲線

由圖1可知,不同接種量的小球藻生長趨勢基本相同,小球藻在接種前2d時,藻細胞處于停滯期,生長緩慢.從第4d開始小球藻生長速度加快,進入對數(shù)生長期,在第14d左右小球藻生長進入穩(wěn)定期,這說明經(jīng)過混凝后的餐廚廢水適合小球藻生長.其中,在預處理后餐廚廢水中接種量25%為小球藻的最適生長接種量,該接種量下的小球藻生物量增長速率明顯快于對照組,這是因為餐廚廢水含有部分能被小球藻吸收利用的有機物.隨著運行時間的增加,一部分小球藻死亡,生長曲線呈下降趨勢.在培養(yǎng)液中,非離子狀態(tài)或游離氨(NH3)與銨離子(NH4+)存在離解平衡,如方程式(1)所示.

培養(yǎng)液中pH值升高會導致水中OH-增加,這些OH-與水中的NH4+反應生成游離氨,與銨離子相比,游離氨對小球藻細胞的毒害性更強[15],所以生長曲線呈下降趨勢.與接種量為25%的實驗組相比,其他實驗組小球藻的生長較慢,這是由于接種量小時,藻體延滯期較長,不利于藻細胞的快速繁殖,藻體易老化,生長周期延長;當接種量大時,對營養(yǎng)物質(zhì)的消耗加快,造成后期營養(yǎng)供應不足[16].由此可見,小球藻處理餐廚廢水的最適接種量為25%.

2.2 不同接種量的小球藻對餐廚廢水處理效果的影響

2.2.1 廢水pH值的變化 如圖2所示,接種前廢水pH值均為7.09左右,連續(xù)培養(yǎng)2d后,4個實驗組廢水pH值均上升至7.5左右;當小球藻在廢水中培養(yǎng)14d后,廢水pH值緩慢上升并穩(wěn)定在8.67左右.這是因為廢水中存在CO2和HCO3-的平衡[17],如式(2)所示.

圖2 不同小球藻接種量下廢水的pH值

Fig.2 Thewastewater pH at different inoculation amounts of C. vulgaris

當小球藻進行光合作用時利用CO2作為碳源,不斷消耗CO2,使平衡向左移動,從而使pH值不斷上升,因此小球藻生長是一個產(chǎn)堿的過程[18],適合小球藻生長的pH值范圍為7～9[19],當pH值高于9,小球藻的生長與代謝就會受到一定程度的抑制作用,本研究廢水pH值穩(wěn)定在8.67左右,小球藻的生長不會受到抑制.

2.2.2 不同接種量的小球藻對污染物去除率的影響 由圖3(a)和表1可知,在小球藻接種量分別為20%、25%、30%及35%的條件下,廢水中COD的最低濃度分別為397.3,347.6,536,625mg/L,此時對應的去除率分別為76.83%、79.73%、68.75%及63.56%.當小球藻接種量為25%時,小球藻對廢水中COD的去除效果最好,COD去除率最高,這是由于小球藻處于對數(shù)生長期,有機化合物被藻細胞催化降解[20],培養(yǎng)至14d后,其COD濃度變化也趨于穩(wěn)定,是因為小球藻細胞生長到達穩(wěn)定期.當小球藻接種量為30%和35%條件下,COD濃度有較明顯的上升趨勢,這是因為過高的初始接種量,部分藻細胞裂解,釋放大量的溶解性有機碳[21-22],導致COD濃度升高.

由圖3(b)和表1可知,在小球藻接種量分別為20%、25%、30%及35%的條件下,當培養(yǎng)至第4d時,DTP濃度迅速下降;當培養(yǎng)至第12d時,DTP濃度均達到最低,分別為0.824mg/L、0.653mg/L、0.529mg/L及0.412mg/L,DTP去除率分別為77.49%、82.16%、83.93%及85.55%.由此可知,小球藻的初始接種量越大,DTP去除率越高,這是由于細胞密度較大,對磷的利用率較快[20].磷是藻細胞新陳代謝過程中的重要元素,小球藻通過磷酸化作用優(yōu)先攝取H2PO4-和HPO42-合成有機物,該過程消耗的能量通常來自呼吸作用、線粒體電子傳遞系統(tǒng)或光合作用中的光能[23].

小球藻不同接種量對TN去除率和濃度的影響,分別如圖3(c)和表1所示.由圖3(c)和表1可知,隨著小球藻的生長,TN濃度逐漸降低.當小球藻培養(yǎng)至8d時,接種量分別為20%、25%及30%條件下,TN濃度最低,分別為7.65mg/L、6.55mg/L及9.55mg/L,TN去除率分別為74.63%、78.28%及68.33%;培養(yǎng)至10d時,接種量為35%條件時,TN濃度最低為9.89mg/L,去除率為67.20%.由以上可知,小球藻培養(yǎng)至8d,且接種量為25%的條件下,TN濃度最低,去除效果最好,原因是25%接種量條件下的小球藻對于廢水中氮化合物的吸收作用較好[24].由表1還可知,在不同接種量的條件下,TN濃度達到最低后均有增加的趨勢,這是因為不同時期小球藻分泌的含氮物質(zhì)種類和含量不同,此外,也存在小球藻藻體及其胞外產(chǎn)物被微生物分解,導致TN濃度增加[10].

表1 在小球藻不同接種量下各污染物濃度的變化(mg/L)

小球藻去除廢水中的磷主要有生物吸收和沉淀兩種途徑.一方面,小球藻可吸收廢水中的無機磷,在自身生長時,吸收的無機磷在ADP與ATP的轉(zhuǎn)化過程中被消耗;另一方面,當pH值或溶解氧濃度升高時,可溶性磷酸鹽以沉淀的形式析出[25].由圖2可知,不同接種量條件下的廢水中pH值最低為7.09,培養(yǎng)14d后廢水pH值上升并穩(wěn)定在8.67左右.因此,餐廚廢水中磷的主要去除途徑是以沉淀的形式析出.小球藻對無機氮的去除主要通過其細胞膜的同化作用將無機氮吸收,小球藻首先在ATP、硝酸鹽還原酶的作用下將硝酸鹽轉(zhuǎn)化為亞硝酸鹽,再通過亞硝酸鹽還原酶將亞硝酸鹽還原為銨鹽,還原后的銨鹽被納入碳骨架,最終在藻細胞內(nèi)合成氨基酸或者蛋白質(zhì)[26-27].

2.3 小球藻對餐廚廢水組分的影響

在培養(yǎng)溫度為26℃,光照強度為3000lx,光暗比為12h:12h,接種量為25%的條件下,對原廢水和出水進行紫外可見光譜和三維熒光光譜分析.

2.3.1 紫外可見光譜分析 原廢水和小球藻處理后的廢水紫外可見吸收光譜,如圖4所示.從圖4可以看出,原水沒有明顯的吸收峰,說明餐廚廢水中有機污染物含量大、組成結(jié)構(gòu)復雜.餐廚廢水在紫外光區(qū)(400nm以下)出現(xiàn)了較強的吸收峰,在可見光區(qū)(400～760nm)具有較低的吸收強度,說明餐廚廢水中腐殖質(zhì)的共振能量較大,芳香性較高.隨著反應的進行,出水的吸收強度在整個紫外光區(qū)都呈現(xiàn)了逐步下降的趨勢,推測可能是因為小球藻使腐殖質(zhì)極大程度的被破壞,降低了腐殖質(zhì)的芳香性[28].

圖4 原水和小球藻處理后出水的紫外可見光譜

2.3.2 三維熒光光譜分析 由圖5(a)可知, 原水檢測的熒光峰為:可溶性微生物副產(chǎn)物A(x/m=288/ 338nm),類腐殖酸熒光峰B(x/m=323/412nm),代表腐殖酸類物質(zhì).由圖5(b)可知,當小球藻接種量為20%時,廢水中仍可檢測到可溶性微生物副產(chǎn)物(x/m=303/366nm),類腐殖酸熒光峰(x/m=349/ 452nm),同時產(chǎn)生芳香類蛋白-II熒光峰C(x/m= 240/366nm),但小球藻的存在導致可溶性微生物副產(chǎn)物和類腐殖酸熒光峰向m軸分別紅移28nm和40nm,濃度減小,熒光峰的紅移是由含烷氧基的羰基、羥基、氨基及羧基等官能團的出現(xiàn)引起,小球藻生長到一定程度,開始釋放出大量類蛋白熒光,部分衰老和死亡細胞的破碎降解可能是類蛋白熒光物質(zhì)的一個重要來源[29].

圖5 原水和小球藻處理后出水的三維熒光光譜

2.4 小球藻的表面特征

2.4.1 紅外光譜分析 圖6(a)可知,利用BG11培養(yǎng)的小球藻在3422cm-1附近存在一個較寬的吸收峰,可能是O?H或者N?H的伸縮振動產(chǎn)生,說明小球藻細胞表面含有水分子、羥基(?OH)及胺基(?NH2)[30];在指紋區(qū)1120cm-1處觀察到C?O伸縮振動峰,這證明了羥基的存在.2960～2850cm-1范圍內(nèi)存在一個吸收峰(2928cm-1),是由飽和碳的C?H不對稱伸縮振動產(chǎn)生,這說明細胞表面含有脂肪族化合物[31-32]. 1700～1500cm-1的吸收峰來源于生物質(zhì)中的蛋白質(zhì);1539～1337cm-1為糖類C?H變角振動;在1200～ 1025cm-1范圍內(nèi)吸收峰表示多聚糖中C?C和C?O的伸縮振動;900～700cm-1為糖類的環(huán)振動吸收區(qū),627cm-1吸收峰是C?H的伸縮振動[33].

由圖6(b)可知,從廢水中分離得到的小球藻的紅外光譜峰位和峰強度均發(fā)生了變化,位于3435cm-1處的吸收峰移動到3423cm-1處,這表明蛋白和多聚糖中的氨基(?NH)和羥基(?OH)在吸附污染物過程中起吸附作用[34].1643cm-1移動到1641cm-1,表明來自于小球藻體內(nèi)氨基己糖、蛋白的氨基基團與污染物發(fā)生吸附作用[35].2928cm-1移動到2925cm-1,1400cm-1移動到1386cm-1,1120cm-1移動到1143cm-1,這說明細胞中蛋白質(zhì)和糖類所含C?H、C?O等基團與廢水中污染物發(fā)生反應[36].同時,廢水中小球藻的峰強度有所降低,說明小球藻細胞所含的O?H、N?H及C?H等基團在廢水中污染物的吸附和降解過程中起到了重要的作用[37].

圖6 處理廢水前后的小球藻紅外光譜

a:BG11培養(yǎng)基中的小球藻;b:廢水中的小球藻

2.4.2 小球藻SEM及比表面積微孔分析 圖7(a)表明,在BG11培養(yǎng)基中生長的小球藻細胞表面相對較光滑,有明顯清晰的褶皺,小球藻細胞間空隙適當,無顆粒結(jié)構(gòu);由圖7(b)表明,處理廢水后的小球藻細胞表面分布大量顆粒態(tài)物質(zhì),呈球體結(jié)構(gòu),部分球體鑲嵌入藻體.顆粒結(jié)構(gòu)可能是結(jié)晶體的結(jié)晶點,細胞表面生成沉積物質(zhì),形成多孔結(jié)構(gòu)對水體中營養(yǎng)鹽物質(zhì)進行吸附[38].

小球藻孔隙結(jié)構(gòu)變化,如表2所示.小球藻在吸附污染物之后,其比表面積由原來的14.941m2/g上升到18.599m2/g,微孔面積由原來的21.551m2/g降低至15m2/g.小球藻吸附污染物之前,其細胞壁的平均孔徑為13.40nm,吸附污染物之后細胞壁的平均孔徑降低至8.47nm;孔體積由0.05004mL/g降低至0.0394mL/g.由表2可知:小球藻在吸附污染物之后,其細胞表面的比表面積增加,細胞壁中微孔面積、細胞壁表面的平均孔徑和孔體積都減小.這是由于污染物吸附在小球藻細胞壁表面時,部分污染物進入小球藻細胞壁的孔隙,發(fā)生堵塞現(xiàn)象,使吸附污染物之后的微孔面積減小,平均孔徑和孔體積減小;部分污染物附著在細胞壁表面,造成了小球藻細胞壁表面的粗糙度增加,比表面積增大.

表2 小球藻細胞壁在吸附污染物前后表面孔隙結(jié)構(gòu)的變化

3 結(jié)論

3.1 采用小球藻處理餐廚廢水,當小球藻的接種量為25%時,COD和TN去除率最高,分別為79.73%和78.28%,而小球藻接種量為35%時,DTP去除率最高,為85.55%.

3.2 通過SEM分析可知,處理廢水前的小球藻細胞表面相對較光滑,處理廢水后的小球藻細胞表面粗糙,并分布大量顆粒態(tài)物質(zhì);通過紅外光譜分析可知,藻細胞表面的羧基、氨基和磷酸基團等官能團參與前期污染物的吸附沉淀;通過比表面積微孔分析儀結(jié)果可知,小球藻在吸附污染物之后,其細胞表面的比表面積增加,細胞壁微孔面積、細胞壁表面的平均孔徑和孔體積都減小.

3.3 通過三維熒光光譜圖分析可知,廢水中可溶性微生物副產(chǎn)物和類腐殖酸被降解的同時產(chǎn)生芳香類蛋白物質(zhì);通過紫外光譜分析可知,小球藻能夠有效降解腐殖質(zhì).

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Effect and mechanism ofintensified treatment of kitchen wastewater.

JIA Yan-ping, DING Xue, SHAN Xiao-qian, LI Shuo, ZHANG Jian, ZHANG Hai-feng, LI Zheng, ZHANG Lan-he*

(School of Chemical Engineering, Northeast Electric Power University, Jilin 132012, China)., 2022,42(6)：2603～2610

C() was used to treat the coagulation effluent and the effects ofinoculation amount on the removal efficiencies of COD, DTP and TN were investigated. The changes of morphology and structure ofwere analyzed using the scanning electron microscope (SEM), infrared spectroscopy and specific surface area micropore analyzer. The component changes of organic matters in kitchen wastewater were studied using ultraviolet visible spectrum and three-dimensional fluorescence spectrum. Mechanism ofdegrading kitchen wastewater was explored. The results showed that when the inoculation amount ofwas 25%, the removal efficiencies of COD and TN were the highest (79.73% and 78.28%, respectively), while the highest DTP removal efficiency (85.55%) was achieved at the inoculation amount of 35%. Before inoculation, the surface ofcells was relatively smooth, while it became rougher after application. The specific surface area ofincreased with the attachment of a large amount of particulate matters. The carboxyl, amino and phosphate groups on the surface ofcells involved in the adsorption and precipitation of the pollutants.destroyed the structure of humus and reduced the aromaticity of humus. Aromatic protein substances were produced whendegraded the soluble microbial by-products and humic acids.

；kitchen wastewater；adsorption；degradation；mechanism

X703

A

1000-6923(2022)06-2603-08

賈艷萍(1973-),女,吉林省吉林市人,教授,博士,主要從事廢水處理理論與工藝的研究.發(fā)表論文60余篇.

2021-11-23

國家自然科學基金資助項目(52070035);吉林省科技發(fā)展計劃項目(20180201016SF)

* 責任作者, 教授, zhanglanhe@163.com