142～146,148,150Nd光核反應(yīng)理論計(jì)算

金永利，田 源，陶 曦，王記民，續(xù)瑞瑞，劉 萍，葛智剛

(中國(guó)原子能科學(xué)研究院 核數(shù)據(jù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，中國(guó)核數(shù)據(jù)中心，北京 102413)

光核反應(yīng)數(shù)據(jù)可描述光子與原子核的相互作用以及粒子出射的物理過程，在反應(yīng)堆物理、加速器、輻射屏蔽、活化分析、核廢料嬗變以及天體核合成等領(lǐng)域具有著重要的應(yīng)用。

為滿足多粒子輸運(yùn)程序MCNP等[1-2]開展光子輸運(yùn)計(jì)算的需求，20世紀(jì)60年代前后，國(guó)際主要核數(shù)據(jù)研究機(jī)構(gòu)開始針對(duì)光核反應(yīng)數(shù)據(jù)的測(cè)量與評(píng)價(jià)建庫(kù)開展探索。最早期的光核數(shù)據(jù)主要通過實(shí)驗(yàn)編評(píng)得到[3]，實(shí)驗(yàn)主要依托于電子直線加速器產(chǎn)生的韌致輻射寬能區(qū)白光源和基于飛行時(shí)間的正電子湮滅準(zhǔn)單能光源等裝置開展[4]。俄羅斯州立大學(xué)Ishkhanov等從1960年后開始針對(duì)輕核到裂變核的完整核區(qū)做進(jìn)行了大量測(cè)量與編評(píng)[5]；美國(guó)勞倫斯利弗莫爾國(guó)家實(shí)驗(yàn)室[3]和法國(guó)薩克雷實(shí)驗(yàn)室[6]在1962—1987年間也分別采用準(zhǔn)單能光源開展了大量實(shí)驗(yàn)研究，得到了更準(zhǔn)確的分光中子截面測(cè)量數(shù)據(jù)；Berman等針對(duì)上述測(cè)量工作開展了系統(tǒng)編評(píng)，并指出勞倫斯利弗莫爾國(guó)家實(shí)驗(yàn)室與薩克雷實(shí)驗(yàn)室所測(cè)得的(γ,n)與(γ,2n)反應(yīng)截面之間存在分歧，需要未來開展深入研究予以澄清。隨著光源技術(shù)與分光中子反應(yīng)探測(cè)技術(shù)的不斷提升，各類更高品質(zhì)的光核反應(yīng)測(cè)量設(shè)備不斷涌現(xiàn)，如日本建南大學(xué)激光康普頓背散射光源裝置——NewSubaru[7]和羅馬尼亞ELI-NP[8]等裝置為提高光核反應(yīng)測(cè)量數(shù)據(jù)可靠性提供了更好的條件，支撐了國(guó)際光核數(shù)據(jù)評(píng)價(jià)質(zhì)量的提高[9]。此外，中國(guó)科學(xué)院上海高等研究院近期建成的基于激光康普頓背散射的SLAGS光源[10]，也受到了國(guó)內(nèi)外研究人員的廣泛關(guān)注，相信會(huì)在未來光核測(cè)量等領(lǐng)域做出重要貢獻(xiàn)。

實(shí)驗(yàn)測(cè)量為光核數(shù)據(jù)評(píng)價(jià)提供了重要基礎(chǔ)，但與核工程應(yīng)用所需數(shù)據(jù)總量相比還遠(yuǎn)遠(yuǎn)不夠。為給出覆蓋面更全、質(zhì)量更好的數(shù)據(jù)，需要發(fā)展光核反應(yīng)理論及計(jì)算程序，為光核數(shù)據(jù)評(píng)價(jià)建庫(kù)提供支撐。經(jīng)過幾十年的努力，國(guó)內(nèi)外主流核反應(yīng)計(jì)算程序EMPIRE[11]、歐洲TALYS[12]、日本CCONE[13]，以及我國(guó)UNF[14]和MEND[15]等均已添加了光核反應(yīng)的計(jì)算功能，為國(guó)際原子能機(jī)構(gòu)(IAEA)組織開展的國(guó)際合作提供了重要評(píng)價(jià)工具，成功完成了光子入射能量200 MeV范圍內(nèi)IAEA-PD-1999、2019[5]和日本JENDL/PD-2019數(shù)據(jù)庫(kù)的評(píng)價(jià)建庫(kù)。

釹(Nd)同位素是指示劑核素，是活化分析、反應(yīng)堆物理研究中關(guān)注的重要裂變產(chǎn)物。釹的天然穩(wěn)定同位素包含142～146,148,150Nd共7個(gè)，其豐度分別為27.15%、12.17%、23.798%、8.293%、17.189%、5.756%和5.638%。目前國(guó)際最新發(fā)布的光核數(shù)據(jù)庫(kù)對(duì)Nd同位素的評(píng)價(jià)結(jié)果仍存在較大差異，特別是核工程應(yīng)用中感興趣的(γ,n)和(γ,2n)反應(yīng)，由于測(cè)量本身的分歧，使得現(xiàn)有光核數(shù)據(jù)的可靠性受到明顯影響。我國(guó)一直未開展Nd同位素光核數(shù)據(jù)的評(píng)價(jià)，為了給出我國(guó)自主可靠的數(shù)據(jù)，本文擬針對(duì)Nd同位素的光核實(shí)驗(yàn)測(cè)量與理論計(jì)算開展系統(tǒng)研究，得到200 MeV能量范圍內(nèi)的光核數(shù)據(jù)，并對(duì)理論結(jié)果進(jìn)行物理分析。

1 實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)分析

實(shí)驗(yàn)測(cè)量是核反應(yīng)理論計(jì)算的基礎(chǔ)。本文基于國(guó)際核反應(yīng)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)庫(kù)(EXFOR)[16]對(duì)光子誘發(fā)142～146,148,150Nd核反應(yīng)現(xiàn)有的實(shí)驗(yàn)測(cè)量數(shù)據(jù)進(jìn)行了系統(tǒng)收集，如表1所列。

表1 γ+142～146,148,150Nd核反應(yīng)實(shí)驗(yàn)測(cè)量數(shù)據(jù)Table 1 Experimental data of γ+142-146,148,150Nd

1971年法國(guó)薩克雷研究所的Carlos等[6]采用基于正電子湮滅的準(zhǔn)單能光源和大型Gd液體閃爍探測(cè)器測(cè)量了光中子反應(yīng)截面，包括一次中子出射(γ,n)和(γ,np)、二次中子出射(γ,2n)、中子產(chǎn)額(γ,xn)和總光子中子截面(γ,sn)等4類數(shù)據(jù)，對(duì)確定核反應(yīng)理論計(jì)算的參數(shù)起到了決定性作用。對(duì)于分光子中子出射反應(yīng)截面的測(cè)量，采用了中子多重性分類的方法，該方法基于對(duì)中子動(dòng)能的測(cè)量，并假設(shè)(γ,n)反應(yīng)出射的1個(gè)中子的能量大于(γ,2n)反應(yīng)出射的2個(gè)中子中每個(gè)中子的能量。但采用的大型Gd液體閃爍探測(cè)器對(duì)1次中子事件的測(cè)量易受高本底的影響，進(jìn)而影響測(cè)量結(jié)果的準(zhǔn)確性。2018年Varlamov等[19]對(duì)Carlos等測(cè)量的145,148Nd數(shù)據(jù)進(jìn)行分析，給出了修正值，本文將其作為理論計(jì)算的實(shí)驗(yàn)依據(jù)。

2012年Angell等[17]在日本先進(jìn)工業(yè)科學(xué)技術(shù)研究所(AIST)的電子儲(chǔ)存環(huán)上采用激光康普頓散射光源測(cè)量了142Nd(γ,n)反應(yīng)截面。2015年Nyhus等[18]在日本兵庫(kù)大學(xué)同步輻射研究所(JASRI)的同步輻射加速器上采用激光康普頓散射光源裝置(NewSUBARU)測(cè)量了143～146,148Nd(γ,n)反應(yīng)截面。這些新的實(shí)驗(yàn)裝置提供了單色性更高的光子束，結(jié)合先進(jìn)的中子探測(cè)器技術(shù)，給出了分光中子截面的更高精度測(cè)量，有效解決了準(zhǔn)單能光源測(cè)量數(shù)據(jù)間的差異問題，因此將其作為本文光中子截面低能區(qū)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。

2 理論模型

光子誘發(fā)核反應(yīng)主要包含光子吸收與復(fù)合核粒子發(fā)射兩個(gè)物理過程。

2.1 光子吸收

光子吸收指原子核吸收一定能量的入射光子引起原子核核子激發(fā)形成復(fù)合核的物理過程。在低能量區(qū)域，光子吸收截面的主要貢獻(xiàn)是電偶極躍遷(E1)；當(dāng)光子能量在40 MeV以上，引入準(zhǔn)氘模型用于描述光子吸收。因此，在入射光子能量Eγ從中子分離能到200 MeV能區(qū)，吸收截面σabs(Eγ)由巨偶極共振吸收貢獻(xiàn)σGDR(Eγ)與準(zhǔn)氘模型σQD(Eγ)兩部分組成：

σabs(Eγ)=σGDR(Eγ)+σQD(Eγ)

(1)

準(zhǔn)氘模型貢獻(xiàn)采用文獻(xiàn)[20-21]的系統(tǒng)參數(shù)確定。為給出可靠的巨共振貢獻(xiàn)，采用表1中文獻(xiàn)[6]的(γ,sn)截面作為約束，分析常用的8種洛倫茲形式的巨共振經(jīng)典模型[22](SLO模型、3種MLO模型(MLO1、MLO2、MLO3)、EGLO模型、GFL模型、GH模型及SMLO模型)對(duì)142～146,148,150Nd的光子吸收的描述情況。為得到最優(yōu)的光子吸收截面計(jì)算結(jié)果，采用模型優(yōu)化按照約化χ2最小的原則，并結(jié)合所得光子吸收截面的物理曲線的合理性分析，對(duì)光子吸收進(jìn)行討論。χ2計(jì)算公式如下：

(2)

其中：N為總實(shí)驗(yàn)點(diǎn)數(shù)；σth、σexp和σerr分別為吸收截面理論值、實(shí)驗(yàn)測(cè)量值及實(shí)驗(yàn)測(cè)量值的誤差。

采用以上8種經(jīng)典巨共振模型計(jì)算142～146,148,150Nd光子吸收截面，其χ2列于表2。由表2可見，χ2值差異不大，各經(jīng)典模型所得吸收截面物理曲線都較為合理。本文選取χ2最小的模型，即SLO模型的計(jì)算結(jié)果作為光子吸收截面值。

表2 經(jīng)典模型對(duì)142～146,148,150Nd光子吸收截面的計(jì)算χ2比較Table 2 Comparison of calculation χ2 of 142-146,148,150Nd photon absorption cross section by classical model

各核素SLO模型的參數(shù)列于表3，其中Er、Γr和σr分別為共振峰的能量中心值、寬度與截面參數(shù)。本文采用2個(gè)共振峰對(duì)光子吸收進(jìn)行擬合。

表3 142～146,148,150Nd光子吸收SLO模型參數(shù)Table 3 Photon absorption SLO model parameters for 142-146,148,150Nd

2.2 復(fù)合核粒子發(fā)射

復(fù)合核粒子發(fā)射是光核反應(yīng)的主要物理過程，隨著入射光子能量的增加，需考慮平衡與預(yù)平衡發(fā)射機(jī)制對(duì)該物理過程的影響。本文采用中國(guó)核數(shù)據(jù)中心與南開大學(xué)共同研制的光核反應(yīng)計(jì)算程序MEND-G對(duì)200 MeV能量范圍內(nèi)光子誘發(fā)Nd同位素的核反應(yīng)進(jìn)行計(jì)算。MEND-G程序包含光核反應(yīng)計(jì)算所需的光學(xué)模型、蒸發(fā)模型、復(fù)合核反應(yīng)理論(Hauser-Feshbach理論)模型及激子模型等多種模型理論，特別是在處理百M(fèi)eV量級(jí)多種粒子(n、p、d、t、3He和α)和多重粒子發(fā)射計(jì)算時(shí)更精細(xì)[15]，為嚴(yán)格計(jì)算粒子出射反應(yīng)提供了可靠的理論工具。

3 理論計(jì)算與分析

基于實(shí)驗(yàn)測(cè)量數(shù)據(jù)，本文對(duì)200 MeV能量范圍內(nèi)光子與142～146,148,150Nd的核反應(yīng)進(jìn)行理論計(jì)算。

首先基于表3中經(jīng)典SLO模型的巨偶極共振參數(shù)結(jié)合準(zhǔn)氘模型共同確定光子吸收截面σabs，為開展光核反應(yīng)復(fù)合核粒子發(fā)射提供基礎(chǔ)。142,150Nd光子吸收截面的計(jì)算結(jié)果與國(guó)際主要評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)庫(kù)JENDL-5[23]、TENDL-2021[24]、IAEA-2019[9]以及實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果的比對(duì)示于圖1。由圖1可見，各數(shù)據(jù)庫(kù)的評(píng)價(jià)值均可較好地與實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果吻合，同時(shí)也可看到，隨著核質(zhì)量A的增加，原子核遠(yuǎn)離幻數(shù)，出現(xiàn)形變，形成對(duì)入射光子吸收的雙峰結(jié)構(gòu)。

圖1 142,150Nd光子吸收截面計(jì)算結(jié)果與JENDL-5、TENDL-2021、IAEA-2019數(shù)據(jù)評(píng)價(jià)結(jié)果以及實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果比對(duì)Fig.1 Comparison of calculation results of 142,150Nd photon absorption cross section with evaluation of JENDL-5, TENDL-2021 and IAEA-2019 and measurement

在準(zhǔn)確的光子吸收截面σabs計(jì)算基礎(chǔ)上，對(duì)光核反應(yīng)相關(guān)的各粒子出射反應(yīng)截面比例分配問題進(jìn)行研究。本文考慮入射光子能量在200 MeV范圍內(nèi)n、p、d、t、3He、α 6種粒子出射的各種核反應(yīng)通道，主要計(jì)算過程如下。

能級(jí)密度計(jì)算是復(fù)合核粒子發(fā)射模型計(jì)算中最重要的一步，本文采用常溫費(fèi)米型Gilbert-Cameron能級(jí)密度[25]：

ρ(Z,A,U)=

(3)

(4)

Ue=Uc-Δ

(5)

(6)

(7)

其中：Z為靶核質(zhì)子數(shù)；A為靶核質(zhì)量數(shù)；U為激發(fā)能；a、fued、Uc、Ux為能級(jí)密度相關(guān)系數(shù)；Δ為修正參數(shù)。

各反應(yīng)道能級(jí)密度參數(shù)a與修正參數(shù)Δ采用GCCI關(guān)系式[25]：

(8)

u=fued·(U-Δ)

ac=A(ASSS+Qb)

aI=a1A+a2A2/3

其中，Qb為形變參數(shù)，對(duì)于球型核，Qb=0.142，對(duì)于形變核，Qb=0.12。

為保證142～146,148,150Nd各光核反應(yīng)計(jì)算中相同剩余核對(duì)應(yīng)能級(jí)密度的自洽性,使所得光核反應(yīng)理論結(jié)果的物理規(guī)律一致，在GCCI推薦參數(shù)的基礎(chǔ)上，采用142～146,148,150Nd核反應(yīng)測(cè)量數(shù)據(jù)統(tǒng)一對(duì)6個(gè)能級(jí)密度參數(shù)(Uc、Ua、fued、ASS、a1、a2)進(jìn)行約束，尋優(yōu)結(jié)果如下：Uc=1.86；Ua=355.63；fued=0.044 2；Ass=0.014 7；a1=0.147 0；a2=7.70×10-5。

基于上述能級(jí)密度參數(shù)計(jì)算各粒子出射反應(yīng)的截面，對(duì)于重核，帶電粒子出射均小于1 mb，因此，本文僅對(duì)用戶最關(guān)心的分光中子截面計(jì)算進(jìn)行討論。

142,143,146,150Nd基于理論模型參數(shù)系統(tǒng)尋優(yōu)計(jì)算結(jié)果示于圖2～5，包括光子產(chǎn)額截面(γ,xn)、分光中子截面(γ,n)、(γ,2n)、(γ,3n)，其中本工作(全局)表示普適參數(shù)結(jié)果，本工作(局域)表示定域參數(shù)結(jié)果。由圖4～5可知，普適參數(shù)的光核反應(yīng)計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果符合很好，特別是(γ,xn)的計(jì)算結(jié)果，與實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果及各數(shù)據(jù)庫(kù)的評(píng)價(jià)結(jié)果一致性較好。但142,143Nd的(γ,2n)和(γ,3n)反應(yīng)截面峰值及形狀與實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果及各數(shù)據(jù)庫(kù)評(píng)價(jià)結(jié)果存在差異，因此，針對(duì)這兩個(gè)核素開展定域模型參數(shù)優(yōu)化，計(jì)算結(jié)果與普適參數(shù)結(jié)果的對(duì)比示于圖2、3。圖2、3顯示，基于MEND-G程序，通過理論計(jì)算能很好地吻合光核測(cè)量結(jié)果。雖然定域參數(shù)結(jié)果與實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果一致性更好，但考慮到普適參數(shù)計(jì)算結(jié)果中各核反應(yīng)截面之間的物理規(guī)律性更有理論依據(jù)，因此142,143Nd的(γ,2n)和(γ,3n)的計(jì)算結(jié)果還需要更多實(shí)驗(yàn)測(cè)量進(jìn)行驗(yàn)證，本文中仍推薦定域計(jì)算值，其他Nd同位素核推薦普適參數(shù)計(jì)算結(jié)果。

圖2 142Nd中子產(chǎn)額與分光中子截面實(shí)驗(yàn)與評(píng)價(jià)結(jié)果比對(duì)Fig.2 Comparison of experimental and evaluated results of 142Nd photoneutron yield and partial photoneutron cross section

圖3 143Nd中子產(chǎn)額與分光中子截面實(shí)驗(yàn)與評(píng)價(jià)結(jié)果比對(duì)Fig.3 Comparison of experimental and evaluated results of 143Nd photoneutron yield and partial photoneutron cross section

圖4 146Nd中子產(chǎn)額與分光中子截面實(shí)驗(yàn)與評(píng)價(jià)結(jié)果比對(duì)Fig.4 Comparison of experimental and evaluated results of 146Nd photoneutron yield and partial photoneutron cross section

圖5 150Nd中子產(chǎn)額與分光中子截面實(shí)驗(yàn)與評(píng)價(jià)結(jié)果比對(duì)Fig.5 Comparison of experimental and evaluated results of 150Nd photoneutron yield and partial photoneutron cross section

4 結(jié)論

本文系統(tǒng)研究了入射能量在200 MeV范圍內(nèi)，光子與142～146,148,150Nd的核反應(yīng)數(shù)據(jù)的實(shí)驗(yàn)測(cè)量、理論模型與評(píng)價(jià)方法。分析了來自法國(guó)、日本及俄羅斯等多家實(shí)驗(yàn)室的測(cè)量與評(píng)價(jià)結(jié)果，為理論計(jì)算提供數(shù)據(jù)支撐；通過研究多種經(jīng)典洛倫茲形式的巨共振模型，最終明確采用SLO模型計(jì)算巨偶極共振參數(shù)，并計(jì)算得到了142～146,148,150Nd光子吸收截面；采用中國(guó)核數(shù)據(jù)中心與南開大學(xué)共同研制的MEND-G程序?qū)d穩(wěn)定天然同位素的各類復(fù)合核粒子發(fā)射反應(yīng)進(jìn)行計(jì)算，分別得到了普適與定域能級(jí)密度參數(shù)值。運(yùn)用能級(jí)密度普適參數(shù)整體描述142～146,148,150Nd光核反應(yīng)物理規(guī)律合理，且同位素物理參數(shù)自洽性好。而定域參數(shù)計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)符合更好，可合理補(bǔ)充普適描述欠缺的142,143Nd，但其物理可靠性仍需新的實(shí)驗(yàn)測(cè)量予以進(jìn)一步驗(yàn)證。

本文評(píng)價(jià)建立的光核反應(yīng)數(shù)據(jù)采用ENDF-6格式，并已收錄于CENDL-3.2光核子庫(kù)。

感謝南開大學(xué)蔡崇海教授、中國(guó)原子能科學(xué)研究院張競(jìng)上研究員與申慶彪研究員在光核反應(yīng)計(jì)算程序MEND-G研制中的貢獻(xiàn)。