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    淀粉中誕生電池“硬”科技

    2022-05-30 05:49:07李清波
    科學導報 2022年64期
    關鍵詞:鈉離子前驅(qū)負極

    李清波

    繼淀粉基超級電容活性炭中試生產(chǎn)后,中科院山西煤炭化學研究所(以下簡稱山西煤化所)研究員陳成猛課題組(709課題組)利用富含氧元素的酯化淀粉取得一項重要成果。他們通過低溫氫氣還原-高溫炭化制備了一種鈉離子電池負極材料——硬炭,使得鈉離子電池所用的硬炭負極材料的儲鈉性能進一步強化,推動鈉離子電池在實際場景中的應用。

    1、改變成品從原材料開始

    當前,受鋰礦資源儲量和分布不均勻(70%在南美洲)的限制,尋找鋰離子電池的替代品成為世界各國競爭的焦點。鈉離子電池因具有生產(chǎn)成本低、安全性能高等優(yōu)勢,近年來備受關注。

    不過,在鋰離子電池中應用成熟的石墨負極,應用在鈉離子電池上卻“水土不服”,插層式儲鈉時會導致大量“死鈉”,因此,目前仍缺少綜合性能優(yōu)異的負極材料來進一步提高儲鈉性能。

    相比石墨,硬炭的結(jié)構(gòu)特征適合半徑更大的離子存儲。作為一種新型負極材料,硬炭由類石墨的微晶結(jié)構(gòu)和開口的角狀微晶組成,這種獨特的微晶結(jié)構(gòu)不僅可以提供豐富的儲鈉位點,其穩(wěn)定的骨架結(jié)構(gòu)和較低的工作電勢,也被認為是最具商業(yè)化潛力的鈉離子電池負極材料。

    然而,硬炭電極的比容量和首次庫侖效率普遍較低,嚴重限制了鈉離子電池整體電化學性能的發(fā)揮。

    硬炭的性能不僅與制備方式有關,很大程度上也取決于所用前驅(qū)體的性質(zhì)。709課題組關注到,生物質(zhì)前驅(qū)體中除碳元素以外,氧是普遍富存的元素。在熱處理過程中,氧會逐漸脫出,對生物質(zhì)熱化學轉(zhuǎn)變過程和最終炭材料的微觀結(jié)構(gòu)產(chǎn)生較大影響。

    “對于前驅(qū)體中原始氧含量對硬炭微觀結(jié)構(gòu)調(diào)控的影響,目前還缺乏系統(tǒng)的研究,這就吸引我們?nèi)ヌ剿骱完U明前驅(qū)體中氧含量在硬炭微觀結(jié)構(gòu)演變中的潛在作用,從而找到更加簡易有效的調(diào)控硬炭微觀結(jié)構(gòu)的辦法,獲得電化學性能的提升?!标惓擅驼f。

    此項研究中,709課題組以低成本、天然球形、高氧含量,且具有典型多糖結(jié)構(gòu)的酯化淀粉為模型前驅(qū)體,提出了硬炭前驅(qū)體性質(zhì)調(diào)控共性問題的解決思路,即“前驅(qū)體中氧含量-硬炭微觀結(jié)構(gòu)-電化學性能”之間平衡的策略,這一設計理念為基于其他高含氧量前驅(qū)體的硬炭可控設計提供了借鑒。

    2、理論先行引領科學求證

    硬炭通常由各種前驅(qū)體,包括糖類、聚合物及生物質(zhì)等,在高溫下炭化制備而成。前驅(qū)體直接炭化的方式通常會釋放大量揮發(fā)性物質(zhì),導致形成具有較大比表面積的多孔碳骨架,大比表面積的炭負極會造成首次庫侖效率的降低。

    在全電池中,低首次庫侖效率將額外消耗來自正極材料的鈉離子,導致能量密度的下降和生產(chǎn)成本的提高。因此,硬炭的實際應用迫切需要實現(xiàn)高首次庫侖效率和高比容量。為此,709課題組開始思考如何在較低炭化溫度下實現(xiàn)極低比表面積硬炭微球的可控制備。

    生物質(zhì)作為綠色、可再生的含碳資源,是生產(chǎn)硬炭的優(yōu)質(zhì)前驅(qū)體。生物質(zhì)分子結(jié)構(gòu)中富含活性基團,可通過酯化、醚化、接枝等進行化學修飾,從而為硬炭結(jié)構(gòu)調(diào)控提供更多可能性。其中,具有典型多糖結(jié)構(gòu)和天然球形形貌的天然高分子——淀粉,作為一種高純度、可再生、高含碳量及環(huán)境友好的優(yōu)質(zhì)碳源,受到眾多科研人員的關注。

    不過,現(xiàn)階段制備的淀粉基硬炭微球仍展示了較大的比表面積,導致首次庫侖效率降低。追根溯源,交聯(lián)淀粉中氧的含量是平衡碳骨架穩(wěn)定性與開放孔隙的關鍵因素。而關于平衡“碳骨架穩(wěn)定性與開放孔隙”的研究在學術界一直沒有得到太多關注。

    為此,709課題組利用簡易的低溫氫氣還原降低前驅(qū)體中的氧含量,保證交聯(lián)結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性,可在較低炭化溫度下,促進開放孔隙的閉合和碳層的定向排列。硬炭微球成功制備后,表征結(jié)果展示最優(yōu)的樣品在較低炭化溫度下,表現(xiàn)出超低的比表面積和最高比例的贗石墨化結(jié)構(gòu)。

    在研究人員看來,硬炭作為鈉離子電池的負極材料,表現(xiàn)出高首效和高可逆比容量,在實際應用中顯示出巨大潛力。

    在確立了前驅(qū)體中的氧含量對硬炭微觀結(jié)構(gòu)的影響這一核心主線后,接下來研究人員開始追蹤整個實驗的動態(tài)變化過程,整理數(shù)據(jù)最終形成充足的證據(jù)鏈。審稿人認為實驗證據(jù)充分、完善。其中一位審稿人評價道:“該工作是生物質(zhì)基硬炭材料中一項重要的研究,拓展了我們對生物質(zhì)前驅(qū)體中氧含量變化與所對應衍生硬炭微觀結(jié)構(gòu)的認識,為開發(fā)高容量兼高首效硬炭材料提供了新的借鑒?!?h3>3、全面剖析復雜材料

    雖然先前的研究奠定了很好的基礎,但硬炭不像石墨一樣具有統(tǒng)一的結(jié)構(gòu)模型。受不同前驅(qū)體和制備條件的影響,硬炭實際結(jié)構(gòu)十分復雜,很難構(gòu)建一個通用模型。

    709課題組表示,下一步他們會從原材料出發(fā),篩選優(yōu)質(zhì)前驅(qū)體制備硬炭材料,構(gòu)建特定硬炭結(jié)構(gòu)模型,最終搭建硬炭材料基因數(shù)據(jù)庫,深入研究硬炭材料的儲鈉機制,建立成套的硬炭材料結(jié)構(gòu)表征與解析方法。

    目前,學術界對硬炭的關注點更多是儲鈉容量及首次庫侖效率,而且它們基本上都是在小倍率范圍內(nèi),大倍率下并沒有展示出鈉離子電池的優(yōu)勢。為此,709課題組還將對此展開深入研究,針對特定應用場景進行硬炭材料的開發(fā)。

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