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    噴霧干燥工藝制備含氟彈性體包覆超細(xì)NTO復(fù)合微粒及其性能表征

    2022-05-09 03:19:40韓元淇李小東劉慧敏吳鵬飛王晶禹
    兵器裝備工程學(xué)報(bào) 2022年4期
    關(guān)鍵詞:峰溫含氟彈性體

    韓元淇,李小東,劉慧敏,吳鵬飛,王晶禹

    (中北大學(xué) 環(huán)境與安全工程學(xué)院,太原 030051)

    1 引言

    3-硝基-1,2,4-三唑-5-酮(3-nitro-1,2,4-triazol-5-one、NTO)于1905年首次合成,20世紀(jì)80年代由美國(guó)洛斯阿拉莫斯國(guó)家實(shí)驗(yàn)室引入含能材料研究領(lǐng)域,有著高能鈍感、密度高等優(yōu)點(diǎn),是當(dāng)前最有發(fā)展?jié)摿Φ暮懿牧现弧5?,因NTO分子4位氮原子與硝基和羰基2個(gè)吸電子基團(tuán)相鄰,導(dǎo)致其上電子云密度降低,與其相連的氫原子易被電離。此外,NTO制造過程中殘留有硝酸根。以上兩個(gè)因素使得NTO表現(xiàn)出較強(qiáng)的酸性,極大地限制了其應(yīng)用。目前,已有諸多研究者嘗試?yán)酶叻肿泳酆衔锇睳TO晶體這一簡(jiǎn)單有效的辦法,來抑制其酸性:于光利用聚氨酯(PU)等包覆了NTO,避免了NTO對(duì)45#鋼片、鋁片、銅片等金屬材料產(chǎn)生肉眼可見的明顯腐蝕;郁衛(wèi)飛等使用F包覆NTO制得的F/NTO藥柱,并應(yīng)用X射線光電子能譜(XPS)表征與F/NTO藥柱長(zhǎng)時(shí)間接觸不銹鋼、銅、鋁片,金屬片上均未檢測(cè)出酸性腐蝕產(chǎn)生的NTO的金屬鹽;左玉芳等制備出了NTO/F(97/3)、NTO/HMX/F(15/80/5與40/55/5)3種以NTO為基的高聚物黏結(jié)炸藥(PBX),并研究了它們的熱行為及其與不銹鋼、銅、鋁的相容性,3種PBX都與金屬材料表現(xiàn)出良好的相容性、且都降低了單質(zhì)炸藥的熱分解峰溫;董潤(rùn)安等和周文靜等利用傅里葉紅外光譜(FT-IR)等手段分別研究了NTO晶體與多種高分子聚合物之間的相互作用,均認(rèn)為NTO與聚氨酯(PU)之間有著較強(qiáng)的分子間相互作用力。

    先前這些包覆NTO的研究中,絕大多數(shù)都使用了工業(yè)上最常用的水懸浮包覆工藝;然而NTO在水中的溶解度較大,采用水懸浮工藝包覆NTO會(huì)造成原料的較大浪費(fèi)。故本文中選用噴霧干燥工藝制備了類球形細(xì)化NTO/含氟彈性體包覆微粒,并研究了包覆前后樣品的性能差異。

    2 實(shí)驗(yàn)部分

    2.1 原料與儀器

    NTO,工業(yè)級(jí),外購(gòu)樣品;氟橡膠F、F、F、F、F(牌號(hào)分別為FKM2602、FKM2603、FKM2461、FKM2463-1、F2311Q),中昊晨光化工研究院有限公司;氟樹脂F(xiàn),牌號(hào)F2314,中昊晨光化工研究院有限公司;N,N-二甲基甲酰胺,分析純,薩恩化學(xué)技術(shù)(上海)有限公司;二氯甲烷,分析純,薩恩化學(xué)技術(shù)(上海)有限公司;乙酸乙酯,分析純,薩恩化學(xué)技術(shù)(上海)有限公司。

    B-290型小型噴霧干燥儀,瑞士BüCHI;ZEISS MERLIN Compact型掃描電子顯微鏡,德國(guó)ZEISS;Malvern Zetasizer Nano ZS90型納米粒度及Zeta電位分析儀,英國(guó)Malvern;DX-2700型X射線晶體衍射儀,遼寧丹東浩元儀器有限公司;ESCALAB 250Xi型X射線光電子能譜儀,美國(guó)Thermo Fischer;Thermo Scientific Nicolet iS5型傅里葉紅外光譜儀,美國(guó)Thermo Fischer;DSC-1型差式掃描量熱儀,瑞士METTLER TOLEDO。

    2.2 實(shí)驗(yàn)流程

    1) 通過重結(jié)晶法細(xì)化NTO。

    2) 將含氟彈性體溶解在乙酸乙酯中,并配制細(xì)化NTO的乙酸乙酯懸濁液。

    3) 將步驟2)中配好的兩種料液按含氟彈性體∶NTO∶乙酸乙酯為0.07∶1.93∶98或0.1∶1.9∶98的質(zhì)量比(包覆產(chǎn)品中含氟彈性體的質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為3.5%和5%)混合,在磁力攪拌下超聲震蕩20 min使其分散均勻。

    4) 設(shè)置噴霧干燥裝置的氮?dú)饬髁繛?14 L/h,待氮?dú)獬錆M整個(gè)裝置管道之后,設(shè)置入口溫度為80 ℃并打開加熱裝置,待入口溫度穩(wěn)定在預(yù)設(shè)值附近時(shí),將步驟3)中配好的料液以4.5 mL/min的速率通過蠕動(dòng)泵泵入裝置。

    5) 待噴霧干燥完成,收集旋風(fēng)分離器和收料瓶中的樣品進(jìn)行表征。

    2.3 樣品表征方法

    對(duì)各樣品,利用掃描電子顯微鏡(SEM)表征其表面形貌,利用納米粒度及Zeta電位分析儀表征其粒徑;利用X射線晶體衍射(XRD)觀察樣品是否發(fā)生轉(zhuǎn)晶;利用X射線光電子掃描(XPS)表征樣品表面元素分布;利用傅里葉紅外光譜(FT-IR)分析樣品上各官能團(tuán)類型與相互作用情況;利用差示掃描量熱(DSC)分析包覆前后NTO熱力學(xué)性能變化。

    3 結(jié)果與討論

    3.1 掃描電鏡分析與納米粒度分析

    圖1為NTO原料、重結(jié)晶細(xì)化后的NTO、及噴霧干燥工藝包覆后的細(xì)化NTO/含氟彈性體樣品的SEM圖片。從圖1可以看出,NTO原料(圖1(a))呈柱狀或塊狀,長(zhǎng)度在200 μm以上;細(xì)化NTO(圖1(b))呈類球型,粒徑約150~250 nm。細(xì)化NTO/含氟彈性體樣品由圓潤(rùn)的微小棒狀或塊狀顆粒組成,部分顆粒團(tuán)聚為粒徑約5~10 μm的類球體、部分顆粒散落分布在類球體旁;各樣品在環(huán)己烷中超聲分散后,經(jīng)納米粒度及Zeta電位分析儀表征,這些棒狀或塊狀微小顆粒的在260~660 nm,詳細(xì)描述見表1??偟膩砜矗脟婌F干燥工藝包覆不同的含氟彈性體后,細(xì)化NTO的形貌差別不大,均為包覆良好的納米級(jí)顆粒團(tuán)聚成微米級(jí)類球體。

    3.2 X射線晶體衍射分析

    圖2為NTO原料、重結(jié)晶工藝制得的細(xì)化NTO、噴霧干燥工藝制得的細(xì)化NTO/含氟彈性體樣品的X射線晶體衍射圖。如圖2所示NTO原料、細(xì)化NTO、細(xì)化NTO/含氟彈性體的衍射峰位置基本一致,說明重結(jié)晶與噴霧干燥過程中NTO并未發(fā)生晶型轉(zhuǎn)變(仍為-NTO晶型)或生成其他晶體。與NTO原料相比,細(xì)化NTO的部分衍射峰強(qiáng)度有所下降,這是因?yàn)殡S著晶體粒度的減小、衍射峰的強(qiáng)度會(huì)減小甚至消失。

    圖1 NTO原料、細(xì)化NTO、細(xì)化NTO/含氟彈性體樣品的掃描電鏡(SEM)照片

    表1 NTO原料、細(xì)化NTO、細(xì)化NTO/含氟彈性體的粒徑與形貌Table 1 Particle size and morphology of raw NTO,refined NTO and refined-NTO/fluoroelastomer

    圖2 NTO原料、細(xì)化NTO、細(xì)化NTO/含氟彈性體樣品的 X射線晶體衍射(XRD)圖

    3.3 X射線光電子能譜分析

    X射線光電子能譜可用于半定量測(cè)試樣品表面元素含量、元素的化學(xué)態(tài)和電子結(jié)構(gòu)。采用XPS對(duì)NTO原料、細(xì)化NTO、細(xì)化NTO/含氟彈性體樣品進(jìn)行表征,結(jié)果如圖3所示。與只出現(xiàn)碳、氮、氧元素的NTO原料和細(xì)化NTO相比,細(xì)化NTO/含氟彈性體的測(cè)試結(jié)果中出現(xiàn)氟和氯等含氟彈性體含有的元素,且樣品中氮元素含量有所下降,說明選取的6種含氟彈性體利用噴霧干燥工藝對(duì)NTO均實(shí)現(xiàn)了較良好的包覆效果。

    3.4 傅里葉紅外光譜分析

    圖4為NTO原料、重結(jié)晶工藝制得的細(xì)化NTO、噴霧干燥工藝制得的細(xì)化NTO/含氟彈性體樣品測(cè)得的傅里葉紅外光譜圖(每個(gè)樣品測(cè)量2次)。如圖4所示:NTO原料、細(xì)化NTO、細(xì)化NTO/含氟彈性體的紅外光譜吸收峰基本一致,并未發(fā)生分裂或較大移動(dòng),其中1 545 cm、1 720 cm、3 210 cm附近的吸收峰分別屬于NTO分子中硝基、C=O鍵、N-H鍵,表明重結(jié)晶細(xì)化和噴霧干燥包覆過程中-NTO晶體分子結(jié)構(gòu)沒有發(fā)生大的變化。

    圖3 NTO原料、細(xì)化NTO、細(xì)化NTO/含氟彈性體樣品的X射線光電子能譜(XPS)圖

    NTO與黏結(jié)劑混合后,黏結(jié)劑中的吸電子基團(tuán)與NTO分子中硝基上的氧之間的氫鍵、范德華力等相互作用力會(huì)使得硝基伸縮振動(dòng)特征頻率向低頻移動(dòng),位移越大,相互作用越強(qiáng)。NTO原料、細(xì)化NTO、細(xì)化NTO/含氟彈性體樣品的紅外光譜硝基伸縮振動(dòng)特征頻率統(tǒng)計(jì)見圖5;綜合兩次表征結(jié)果來看,制備的所有細(xì)化NTO/含氟彈性體樣品中,NTO/F-5%和NTO/F-3.5%硝基伸縮振動(dòng)特征頻率向低頻移動(dòng)的幅度最大,2個(gè)樣品中黏結(jié)劑與NTO晶體之間的相互作用最強(qiáng)。

    圖4 NTO原料、細(xì)化NTO、細(xì)化NTO/含氟彈性體樣品的 傅里葉紅外光譜(FT-IR)圖

    3.5 差式掃描量熱分析

    采用差式掃描量熱分析對(duì)NTO原料、重結(jié)晶工藝制得的細(xì)化NTO、噴霧干燥工藝制得的細(xì)化NTO/含氟彈性體樣品的熱分解特性進(jìn)行表征。圖6為各樣品在5、10、15、20 ℃·min升溫速率下的DSC曲線,表2和圖7為分別為各樣品在5、10、15、20 ℃·min升溫速率下的熱分解峰溫和峰溫變化圖。由圖6可知,所有DSC曲線只在270~290 ℃有一放熱峰,峰形尖銳,同一樣品的熱分解峰溫隨著升溫速率的提高向升高,這與先前研究相符合。由表2及圖7可知,同一升溫速率下,與細(xì)化NTO相比,經(jīng)噴霧干燥工藝包覆制得的大部分細(xì)化NTO/含氟彈性體樣品的熱分解峰溫有輕微下降(不超過3.5 ℃);相較其他細(xì)化NTO/含氟彈性體樣品,包覆質(zhì)量分?jǐn)?shù)5%的F、F的2個(gè)樣品熱分解峰溫較高。

    表2 NTO原料、細(xì)化NTO、細(xì)化NTO/含氟彈性體樣品 在5、10、15、20 ℃·min-1升溫速率下的熱分解峰溫Table 2 Thermal decomposition peak temperature of raw NTO, refined NTO and refined-NTO/fluoroelastomer at 5,10,15,20 ℃·min-1 heating rate

    圖6 NTO原料、細(xì)化NTO、細(xì)化NTO/含氟彈性體樣品的差式掃描量熱(DSC)曲線Fig.6 Differential scanning calorimetry(DSC) curves of raw NTO,refined NTO and refined-NTO/fluoroelastomer

    圖7 NTO原料、細(xì)化NTO、細(xì)化NTO/含氟彈性體樣品 在5、10、15、20 ℃·min-1升溫速率下的熱分解峰溫變化圖

    利用Kissinger、Ozawa和Starink三種方法[式(1)—式(4)]計(jì)算NTO原料、細(xì)化NTO及細(xì)化NTO/含氟彈性體的表觀活化能()以減少誤差,并根據(jù)式(4)計(jì)算指前因子。

    (1)

    lg=-0.456 7

    (2)

    (3)

    (4)

    其中,為升溫速率,K·min;為熱分解峰溫,K;為理想氣體常數(shù),取8.314 J·(mol·K);為活化能,J·mol;為指前因子,S。

    為升溫速率趨近于零時(shí)的放熱峰峰溫,利用式(5)來計(jì)算。接下來,利用式(6)計(jì)算樣品的熱爆炸臨界溫度()。

    =-(++)

    (5)

    (6)

    式中,、、為常數(shù)。

    圖8 NTO原料、細(xì)化NTO、細(xì)化NTO/含氟彈性體的 表觀活化能(Ea)、指前因子(A)、 熱爆炸臨界溫度(Tb)變化圖

    表3 NTO原料、細(xì)化NTO、細(xì)化NTO/含氟彈性體的表觀活化能(Ea)、指前因子A、熱爆炸臨界溫度(Tb)Table 3 Apparent activation energy(Ea),index factor(A),thermal explosion critical temperature(Tb) of raw NTO, refined NTO and refined-NTO/fluoroelastomer

    4 結(jié)論

    1) 相比原料,重結(jié)晶細(xì)化與噴霧干燥包覆均沒有改變NTO的晶型,也沒有產(chǎn)生新的晶體。

    2) 借助傅里葉紅外光譜分析,根據(jù)NTO分子中硝基伸縮振動(dòng)特征頻率向低頻移動(dòng)趨勢(shì)判斷,選用的6種含氟彈性體中,F(xiàn)在質(zhì)量分?jǐn)?shù)為5%、F在質(zhì)量分?jǐn)?shù)為3.5%時(shí)與NTO晶體之間的相互作用力最強(qiáng)。

    3) 與細(xì)化NTO相比,包覆質(zhì)量分?jǐn)?shù)3.5% F后,活化能均值與熱爆炸臨界溫度有了18.27 kJ·mol和5.8 K的提升,在選用的6種含氟彈性體中,包覆后對(duì)NTO的熱穩(wěn)定性的改善最為明顯。

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