考慮原油性質(zhì)波動(dòng)的煉廠氫氣網(wǎng)絡(luò)集成優(yōu)化

張欣，周利，王詩(shī)慧，吉旭，畢可鑫

（四川大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院，四川成都 610065）

引 言

世界原油重質(zhì)化加劇、環(huán)保要求日趨嚴(yán)格以及石油產(chǎn)品結(jié)構(gòu)的調(diào)整致使煉油企業(yè)對(duì)氫氣資源的需求量不斷上升，氫氣資源消耗已成為僅次于原油的第二大生產(chǎn)成本。因此，優(yōu)化氫氣網(wǎng)絡(luò)、提升氫氣資源利用率對(duì)煉油工業(yè)實(shí)現(xiàn)節(jié)能減耗、降低生產(chǎn)成本具有重要的理論價(jià)值和實(shí)際應(yīng)用意義[1]。

目前，對(duì)于氫氣系統(tǒng)的主要研究方法可歸為兩類(lèi)，分別是基于夾點(diǎn)理論的圖形分析法和基于超結(jié)構(gòu)的數(shù)學(xué)規(guī)劃法。夾點(diǎn)分析法具有簡(jiǎn)潔、直觀的特點(diǎn)，在氫氣網(wǎng)絡(luò)的設(shè)計(jì)和優(yōu)化中得到了廣泛應(yīng)用[2?4]。但該方法難以綜合考慮到實(shí)際生產(chǎn)中的各類(lèi)約束條件，并且在求解大規(guī)模問(wèn)題上有一定的限制，由此推動(dòng)了數(shù)學(xué)規(guī)劃法的發(fā)展。Hallale 等[5]采用了超結(jié)構(gòu)描述氫網(wǎng)絡(luò)，并建立了混合整數(shù)非線性規(guī)劃模型（MINLP）進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計(jì)。隨著氫氣網(wǎng)絡(luò)集成技術(shù)的深入研究，部分過(guò)程單元也逐步被納入全局優(yōu)化模型。例如，為了能更有效地提升氫氣資源利用率，許多研究者在網(wǎng)絡(luò)上層結(jié)構(gòu)中引入提純單元，并對(duì)此展開(kāi)了大量研究[6?9]。此外，加氫處理單元也是煉廠氫網(wǎng)絡(luò)的重要組成部分，通過(guò)加氫反應(yīng)除去油品中的有害雜質(zhì)或?qū)崿F(xiàn)重油輕質(zhì)化，再利用閃蒸操作分離氣液組分以確保氫氣的循環(huán)使用。而在加氫反應(yīng)過(guò)程中會(huì)伴有雜質(zhì)氣體（如C1～C5、H2S、NH3等）的生成，為了更加貼近實(shí)際生產(chǎn)，研究者們認(rèn)為應(yīng)當(dāng)考慮氫氣系統(tǒng)的多雜質(zhì)特性，建立多組分氫網(wǎng)絡(luò)優(yōu)化模型[10?12]。Jia 等[13]提出了一種考慮輕烴生成和閃蒸過(guò)程的全局優(yōu)化算法，通過(guò)固定輕烴產(chǎn)量和閃蒸常數(shù)（K值），將反應(yīng)器和閃蒸單元納入了氫氣網(wǎng)絡(luò)優(yōu)化模型，結(jié)果表明該方法應(yīng)用于實(shí)際生產(chǎn)的可行性更高。隨后，Umana 等[14?15]通過(guò)引入經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ蛠?lái)預(yù)測(cè)加氫反應(yīng)器內(nèi)氫氣的消耗量、輕烴及H2S 的生成量，使得該模型進(jìn)一步逼近于實(shí)際的生產(chǎn)過(guò)程。而對(duì)于多雜質(zhì)氫氣分配網(wǎng)絡(luò)，氫氣流股中過(guò)高的H2S 濃度會(huì)使催化劑失活，甚至帶來(lái)設(shè)備腐蝕的問(wèn)題。因此，H2S 濃度對(duì)整個(gè)氫網(wǎng)絡(luò)的影響也備受關(guān)注[16]。為了更大限度地回收利用廢氫流股，Zhou 等[17]將脫硫過(guò)程作為一個(gè)簡(jiǎn)化的質(zhì)量交換問(wèn)題集成到氫氣網(wǎng)絡(luò)優(yōu)化中，旨在研究氫氣網(wǎng)絡(luò)和脫硫單元之間的權(quán)衡關(guān)系。Yang 等[18]利用Aspen HYSYS 建立了一個(gè)嚴(yán)格的H2S 脫除模型，并將其嵌入氫網(wǎng)絡(luò)模型中實(shí)現(xiàn)二者間的耦合優(yōu)化。

在這些氫氣網(wǎng)絡(luò)與過(guò)程單元集成優(yōu)化的研究中，大多數(shù)采用簡(jiǎn)化模型或仿真模擬來(lái)替代實(shí)際的過(guò)程系統(tǒng)，卻難以保證模型的精度或求解效率。因此，如何建立高精度且高計(jì)算效率的過(guò)程模型一直是其中的重點(diǎn)難點(diǎn)。為此，Wang 等[19]提出了一種基于數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的高維模型表示方法（HDMR）對(duì)加氫精制和閃蒸分離過(guò)程做近似擬合，研究結(jié)果表明該方法能夠有效地提升建模精度和優(yōu)化效率。隨后，Li等[20]建立了基于Kriging 的變壓吸附裝置（PSA）的代理模型，實(shí)現(xiàn)了PSA 與氫氣分配網(wǎng)絡(luò)的優(yōu)化設(shè)計(jì)。Xia 等[21]在此基礎(chǔ)上通過(guò)建立H2S 脫除過(guò)程的高精度數(shù)學(xué)模型，完成了氫氣網(wǎng)絡(luò)和脫硫單元的同步優(yōu)化。由此說(shuō)明，構(gòu)建基于數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的代理模型來(lái)替代實(shí)際的過(guò)程系統(tǒng)能夠以較低的計(jì)算成本獲取更加可行的優(yōu)化結(jié)果。

然而，前述研究中所建立的數(shù)學(xué)模型都是針對(duì)某一特定的場(chǎng)景，假定了系統(tǒng)的氫氣供需量和其他過(guò)程參數(shù)始終保持不變。但在實(shí)際生產(chǎn)中，原油配置結(jié)構(gòu)會(huì)隨著石化企業(yè)加工規(guī)模的擴(kuò)增而調(diào)整，并且產(chǎn)自同一地區(qū)的原油也會(huì)因開(kāi)采時(shí)間不同而出現(xiàn)明顯的性質(zhì)差異，如圖1 所示。原油性質(zhì)波動(dòng)可能會(huì)導(dǎo)致氫氣網(wǎng)絡(luò)供需不平衡，引發(fā)嚴(yán)重后果[22]。為了增強(qiáng)氫氣網(wǎng)絡(luò)的魯棒性，應(yīng)對(duì)不確定性因素對(duì)網(wǎng)絡(luò)運(yùn)行的影響，隨機(jī)規(guī)劃理論被提出用于求解不確定條件下的氫氣網(wǎng)絡(luò)優(yōu)化問(wèn)題[23?25]。盡管目前該方法已經(jīng)在氫網(wǎng)絡(luò)研究領(lǐng)域中得到了廣泛應(yīng)用，但多是從宏觀上定義問(wèn)題，例如市場(chǎng)環(huán)境變化[22,26]、氫氣供需量波動(dòng)[27?28]，并未從微觀層面解析原油性質(zhì)改變對(duì)網(wǎng)絡(luò)拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的影響。由于原油中的S、N雜質(zhì)組分含量關(guān)系到后續(xù)加氫精制過(guò)程，它們的隨機(jī)波動(dòng)會(huì)引起加氫反應(yīng)過(guò)程中實(shí)際耗氫量和雜質(zhì)氣體生成量發(fā)生改變，從而使得氫氣網(wǎng)絡(luò)的操作運(yùn)行存在不確定性。

圖1 南疆原油性質(zhì)分析數(shù)據(jù)Fig.1 Analysis data of crude oil properties in Southern Xinjiang

針對(duì)于此，本文提出了一種基于質(zhì)量傳遞機(jī)理的隨機(jī)規(guī)劃建?？蚣埽跃C合應(yīng)對(duì)原油性質(zhì)變化對(duì)氫氣網(wǎng)絡(luò)運(yùn)行的擾動(dòng)。該框架耦合了常減壓蒸餾、加氫精制及閃蒸分離等過(guò)程模型，以此計(jì)算網(wǎng)絡(luò)運(yùn)行所涉及的過(guò)程變量；再利用代理模型技術(shù)嵌入脫硫模塊，考慮關(guān)鍵雜質(zhì)H2S的脫除；最后在滿足產(chǎn)品規(guī)格的前提下，采用二階段隨機(jī)規(guī)劃建模，對(duì)煉廠氫氣網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計(jì)，使其在整個(gè)不確定的運(yùn)行參數(shù)范圍內(nèi)保持可行和最優(yōu)。模型的目標(biāo)是年度總費(fèi)用（TAC）最低，通過(guò)量化隨機(jī)解的值來(lái)評(píng)估隨機(jī)規(guī)劃的實(shí)際效益，為確定性解和隨機(jī)解之間的比較提供可靠的依據(jù)。

1 問(wèn)題描述

原油中的S、N雜質(zhì)組分含量的隨機(jī)波動(dòng)會(huì)影響煉廠氫氣網(wǎng)絡(luò)的最優(yōu)運(yùn)行，并且通過(guò)加氫精制過(guò)程產(chǎn)生的H2S 氣體會(huì)制約氫氣流股的循環(huán)回用[17]。為了提升氫氣網(wǎng)絡(luò)的魯棒性，同時(shí)降低H2S 雜質(zhì)對(duì)流股的限制，考慮在現(xiàn)有氫氣網(wǎng)絡(luò)中增設(shè)脫硫模塊并改造管網(wǎng)。因此，本研究的目的是建立一個(gè)基于多場(chǎng)景、多尺度下的數(shù)學(xué)規(guī)劃模型對(duì)已有的氫網(wǎng)結(jié)構(gòu)進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計(jì)。

氫氣資源系統(tǒng)包含了大量涉及氫氣生成和消耗的加工單元，這些設(shè)備單元之間所有可能的連接方式構(gòu)成了氫氣網(wǎng)絡(luò)超結(jié)構(gòu)。它可以捕獲豐富的網(wǎng)絡(luò)特征，從而促進(jìn)資源網(wǎng)絡(luò)的建模和優(yōu)化[21]。本文中所構(gòu)建的超結(jié)構(gòu)包括五個(gè)過(guò)程單元和氫氣分配網(wǎng)絡(luò)，如圖2所示。在實(shí)際加工過(guò)程中，原油及內(nèi)部雜質(zhì)通過(guò)常減壓蒸餾操作輸送至原油精煉系統(tǒng)，在氫氣和催化劑的作用下進(jìn)行二次加工處理。H2S脫除單元和輕烴脫除單元用于去除加氫精制過(guò)程中所產(chǎn)生的C1～C5、H2S、NH3等雜質(zhì)氣體，實(shí)現(xiàn)氫氣資源的回用；壓縮機(jī)系統(tǒng)能夠提升低壓流股的壓力水平，完成氣體的輸送；氫氣分配網(wǎng)絡(luò)決定了各單元之間的氫氣分配。為了降低模型的復(fù)雜度、提升求解效率，采用以下規(guī)則對(duì)氫氣網(wǎng)絡(luò)超結(jié)構(gòu)進(jìn)行簡(jiǎn)化：

圖2 氫氣網(wǎng)絡(luò)超結(jié)構(gòu)Fig.2 State?space superstructure of the hydrogen network

（1）每股氫源都可被分流以滿足不同氫阱的工藝要求，每個(gè)氫阱都可接受來(lái)自不同氫源的混合氫流股；

（2）壓差較大的流股不能共混，而壓力等級(jí)相近的流股可以混合并送入同一脫硫裝置中進(jìn)行處理。

2 煉廠氫氣分配網(wǎng)絡(luò)建?？蚣?/h2>

嚴(yán)格來(lái)說(shuō)，設(shè)計(jì)煉廠氫氣網(wǎng)絡(luò)拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的最終目的是為了生產(chǎn)符合環(huán)境要求和經(jīng)濟(jì)目標(biāo)的石油產(chǎn)品。為此，本文提出了一個(gè)基于質(zhì)量傳遞機(jī)理的隨機(jī)規(guī)劃建?？蚣埽鐖D3 所示。整體優(yōu)化建模包括三個(gè)部分：第一，針對(duì)原氫氣網(wǎng)絡(luò)集成各過(guò)程單元模型建模優(yōu)化，相關(guān)集成方法在第3 節(jié)詳述；第二，選取合適的擬合空間，構(gòu)建高精度的脫硫代理模型，并嵌入氫網(wǎng)絡(luò)；第三，采用二階段隨機(jī)規(guī)劃法（SP）處理多場(chǎng)景下的氫網(wǎng)絡(luò)優(yōu)化設(shè)計(jì)問(wèn)題，下面將詳細(xì)介紹第二、三部分。

圖3 煉廠氫氣分配網(wǎng)絡(luò)建?？蚣蹻ig.3 Modeling frameworks for refinery hydrogen distribution network

2.1 脫硫單元代理模型構(gòu)建

目前，常用的代理模型方法有多項(xiàng)式回歸法（PR）[29]、Kriging 模型[30]、支持向量機(jī)[31]、人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)[32]等。由于多項(xiàng)式回歸法構(gòu)造簡(jiǎn)單、建模迅速且計(jì)算效率高，本文選擇該方法建模，其通用表達(dá)形式如式（1）[33]所示：

代理模型的構(gòu)建主要有四步。首先，確定模型輸入、輸出變量及擬合邊界；其次，在擬合范圍內(nèi)進(jìn)行空間采樣，這里選用Sobol 采樣法，其具有良好的空間填充能力和易于使用的特點(diǎn)[34]；然后，調(diào)用第三方模擬軟件Aspen plus 模擬嚴(yán)格的MDEA 脫硫過(guò)程[35]，生成采樣數(shù)據(jù)集并預(yù)處理；最后，采用多項(xiàng)式回歸及交叉驗(yàn)證法進(jìn)行模型的訓(xùn)練和驗(yàn)證，以決定系數(shù)（R2）和均方根誤差（RMSE）評(píng)估模型精度，對(duì)比驗(yàn)證結(jié)果，選擇其中最合適的代理模型嵌入氫網(wǎng)絡(luò)。

2.2 二階段隨機(jī)規(guī)劃建模

二階段隨機(jī)規(guī)劃方法可以處理集成策略中的不確定性，其核心思想是優(yōu)化氫氣網(wǎng)絡(luò)經(jīng)濟(jì)性能的同時(shí)確保運(yùn)行的魯棒性[22]。在SP 模型中，第一階段確定網(wǎng)絡(luò)拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，涉及脫硫裝置的配置、處理能力的設(shè)計(jì)及管網(wǎng)的連接；第二階段根據(jù)不確定性參數(shù)優(yōu)化網(wǎng)絡(luò)運(yùn)行，計(jì)算各場(chǎng)景下氫氣供應(yīng)量、管道輸送量、氣體純度等過(guò)程參數(shù)。從成本的角度來(lái)看，第一階段的決策代表了資本成本（CAPEX），第二階段的決策代表了多種操作場(chǎng)景下的運(yùn)營(yíng)成本（OPEX）。

3 氫氣網(wǎng)絡(luò)優(yōu)化的數(shù)學(xué)模型

3.1 常減壓?jiǎn)卧?/h3>

在石油加工過(guò)程中，常減壓?jiǎn)卧獣?huì)按原油的蒸發(fā)能力將其分為沸點(diǎn)范圍不同的油品（即餾分），而其中的S、N雜質(zhì)組分也會(huì)隨此過(guò)程有規(guī)律地分布在各餾分中，并呈現(xiàn)出一定的線性關(guān)系[36]。因此，為了降低模型復(fù)雜度，本文對(duì)常減壓蒸餾的過(guò)程模型合理簡(jiǎn)化，根據(jù)煉廠實(shí)際操作數(shù)據(jù)，采用式（2）、式（3）來(lái)表示常減壓?jiǎn)卧M(jìn)出口物料的雜質(zhì)含量關(guān)系。

3.2 加氫反應(yīng)器

加氫反應(yīng)器是氫網(wǎng)絡(luò)中主要的耗氫裝置，可以利用氫氣和催化劑將油品中的有害雜質(zhì)轉(zhuǎn)變?yōu)橄鄳?yīng)的氫化物去除，并使烯烴、二烯烴等部分烴類(lèi)物質(zhì)加氫飽和，以改善油品的質(zhì)量，減少環(huán)境污染。式（4）～式（7）是反應(yīng)過(guò)程中所涉及的動(dòng)力學(xué)模型[14,37]，能夠依據(jù)原料油中的S、N 含量，更為精準(zhǔn)地計(jì)算產(chǎn)品油中的雜質(zhì)組成和雜質(zhì)氣體生產(chǎn)量。

反應(yīng)器的入口物料包括循環(huán)氫、補(bǔ)充氫和液體原料，其總的質(zhì)量及組分平衡計(jì)算見(jiàn)式（8）～式（11）。為確保流股組分純度滿足加氫反應(yīng)的工藝要求，式（12）對(duì)每個(gè)氫阱入口流股中H2、H2S、NH3組分濃度進(jìn)行了約束。

3.3 閃蒸分離單元

從反應(yīng)器出口的混合物料會(huì)被送至閃蒸單元進(jìn)行氣液分離操作，為了更加貼近實(shí)際生產(chǎn)過(guò)程，本文采用了Jia 等[13]所提出的固定K值閃蒸計(jì)算方法，集成閃蒸分離過(guò)程見(jiàn)式（13）、式（14）。

閃蒸單元的入口流股質(zhì)量平衡約束及純度約束如式（15）、式（16）所示，其中Zj,n,s表示反應(yīng)器內(nèi)的C1～C5、H2S 和NH3的生成量，可基于前面所述的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型計(jì)算得到[14]。式（17）表示反應(yīng)過(guò)程中總的耗氫量，包括反應(yīng)消耗氫和溶解氫，前者的計(jì)算是通過(guò)化學(xué)計(jì)量比的方法，后者的計(jì)算可采用Hasenberg 等[38]所提出的機(jī)理方程。閃蒸單元分離出的氣相組分可能被直接循環(huán)使用，也可能被送往脫硫單元、提純單元做進(jìn)一步回收處理，或進(jìn)入燃?xì)庀到y(tǒng)燃燒，式（18）～式（23）為該單元出口的質(zhì)量及組分平衡計(jì)算式。

3.4 脫硫單元

為了提升氫氣資源利用率，避免設(shè)備的腐蝕，本文在氫網(wǎng)絡(luò)中增設(shè)脫硫單元，利用代理模型技術(shù)將其嵌入至網(wǎng)絡(luò)上層結(jié)構(gòu)并集成優(yōu)化，去除部分流股中過(guò)量的H2S 氣體，具體構(gòu)建過(guò)程如第2 節(jié)所述。為減少壓力損失，氣體流股按壓力等級(jí)的不同分別進(jìn)入高、低壓脫硫塔（HP?DS、LP?DS），其入口的質(zhì)量平衡及組分平衡約束列于式（24）、式（25）。經(jīng)脫硫過(guò)程，HP?DS 出口的氣體將被送回氫阱循環(huán)使用，LP?DS 出口的氣體通常需要被送往提純單元做進(jìn)一步凈化提純，見(jiàn)式（26）、式（27）。

3.5 提純單元

提純單元能夠去除流股中大部分輕烴組分，實(shí)現(xiàn)氫氣的富集和回用。常用的提純裝置有PSA 和膜分離，能將匯入的低純度氫流股凈化提純，并產(chǎn)出富氫流股和殘余氫流股，前者將循環(huán)回氫阱使用，后者則被送往燃?xì)庀到y(tǒng)燃燒。式（28）、式（29）給出了多場(chǎng)景下提純單元入口的質(zhì)量及組分衡算式，式（30）為入口氣體的H2S 雜質(zhì)濃度約束。為了簡(jiǎn)化模型，提純單元進(jìn)出口壓力、氫氣回收率和產(chǎn)品流純度可以被假定為常數(shù)[5]，如式（31）、式（32）所示。提純裝置出口的質(zhì)量平衡約束見(jiàn)式（33）～式（36）。

3.6 壓縮機(jī)系統(tǒng)

壓縮機(jī)系統(tǒng)是通過(guò)消耗大量電能來(lái)提升氣體流股壓力，以滿足各單元的工藝要求，式（37）～式（39）為其對(duì)應(yīng)的進(jìn)出口質(zhì)量及組分衡算式。對(duì)于壓縮機(jī)來(lái)說(shuō)，流股的流量、純度以及進(jìn)出口壓力都是需要確定的變量，為了簡(jiǎn)化計(jì)算，可將壓縮機(jī)進(jìn)出口壓力設(shè)為定值，且氣體流量和組分純度保持不變[39]，見(jiàn)式（40）、式（41）。壓縮機(jī)的耗電量取決于流股流量、進(jìn)出口壓力比值以及裝置效率，見(jiàn)式（42）。

3.7 壓力約束和邏輯約束

在氫氣網(wǎng)絡(luò)中，氣體流股必須從高壓?jiǎn)挝惠斔椭恋蛪簡(jiǎn)挝?。為此，本文引入二元變量Xp,q構(gòu)建壓力約束，代表節(jié)點(diǎn)p和節(jié)點(diǎn)q之間的管道連接情況，其中p是輸出節(jié)點(diǎn)，q是輸入節(jié)點(diǎn)。式（43）、式（44）說(shuō)明只有當(dāng)節(jié)點(diǎn)p的壓力高于或等于節(jié)點(diǎn)q時(shí)，二者之間才會(huì)有管道連接。

為了保證模型的正確性，同時(shí)滿足產(chǎn)品油質(zhì)量和使用性能的要求，還需要在模型中增加一些邏輯約束。式（45）表示在所有場(chǎng)景下，每股氣流中全部組分的純度之和為1。式（46）～式（48）給出了產(chǎn)品油雜質(zhì)含量和氫氣供應(yīng)量的上下限約束。此外，為了避免代理模型過(guò)擬合，代理模型中的所有變量都要求被限制在擬合范圍內(nèi)，見(jiàn)式（49）、式（50）。

3.8 目標(biāo)函數(shù)

本文采用了總年度費(fèi)用（TAC）作為模型的目標(biāo)函數(shù)，以平衡氫氣網(wǎng)絡(luò)中的資本成本（CAPEX）和運(yùn)營(yíng)成本（OPEX），見(jiàn)式（51）。資本成本需乘以折舊率，其具體計(jì)算公式見(jiàn)式（52）。OPEX 綜合考慮了多場(chǎng)景下氫公用工程的年操作費(fèi)用（CH2）、壓縮機(jī)的電年度消耗費(fèi)用（Celec）、脫硫單元的年除雜費(fèi)用（Cdsoc）以及廢氣作為燃料的年度收益（Cfuel），涉及受不確定性參數(shù)影響的第二階段操縱變量，如式（53）～式（56）所示。CAPEX 包括脫硫單元的年度投資費(fèi)用（Cdsic）和管道改造的年度投資費(fèi)用（Cpipe），與操作場(chǎng)景無(wú)關(guān)，屬于第一階段的決策變量，見(jiàn)式（57）、式（58）。綜上所述，本研究中模型的目標(biāo)是使得第一階段的設(shè)計(jì)投資成本和第二階段的操作期望成本之和最小。

其中，脫硫單元的投資費(fèi)用是該單元內(nèi)所有設(shè)備投資費(fèi)用的總和，Ceq,base、CEPCIbase、Eqceq,base分別表示參照條件下的設(shè)備投資費(fèi)用、化工經(jīng)濟(jì)設(shè)備成本指數(shù)以及設(shè)備處理能力；Eqcds,eq為當(dāng)前所需的設(shè)備處理能力，其值近似等于脫硫塔出口的富胺溶液流量[18]。

4 案例研究

4.1 案例描述

本節(jié)以某一煉廠現(xiàn)有氫氣網(wǎng)絡(luò)的改造設(shè)計(jì)和操作優(yōu)化為例，說(shuō)明所提方法的有效性和適用性。如圖4 所示，該煉廠氫氣系統(tǒng)具有2 個(gè)氫源、5 個(gè)氫阱和1 個(gè)提純單元。氫源包括連續(xù)催化重整裝置（CCR）和制氫裝置（H2plant）；氫阱包括2 個(gè)柴油加氫 裝 置（DHT?1 和DHT?2）、1 個(gè) 汽 油 加 氫 裝 置（GHT）以及2 個(gè)航煤加氫裝置（KHT?1 和KHT?2）。根據(jù)煉廠所使用原油的歷史評(píng)價(jià)數(shù)據(jù)，在一定的離散概率分布下，S、N雜質(zhì)組分含量可從低到高分為3種情形，則隨機(jī)規(guī)劃模型中共存在9 個(gè)離散場(chǎng)景，見(jiàn)表1。

表1 各場(chǎng)景下原油中的硫、氮含量數(shù)據(jù)Table 1 Sulfur and nitrogen content data of crude oil in each scenario

圖4 煉廠現(xiàn)有氫氣網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)圖Fig.4 The existing hydrogen network structure in refinery

表2 展示了氫阱進(jìn)料流量及操作條件，包括溫度、壓力和空速。表3為高、低壓脫硫塔與各氫阱之間的管道距離，為了簡(jiǎn)化模型、降低投資成本，將低壓脫硫塔安放在PSA 裝置附近，則二者之間的距離可忽略不計(jì)。由于本文采用固定K值閃蒸計(jì)算方法集成閃蒸單元，需要通過(guò)Aspen plus 軟件模擬閃蒸過(guò)程，獲取油品各虛擬組分的K值。模擬所需的加氫處理裝置進(jìn)料組成及虛擬組分性質(zhì)數(shù)據(jù)見(jiàn)表4、表5。

表2 加氫處理裝置進(jìn)料流量及操作條件Table 2 Feed flowrate and operating conditions of hydrotreaters

表3 預(yù)留脫硫塔和氫阱之間的管道距離Table 3 Piping distances among the reserved location for the desulfurization units and the hydrogen sinks

表4 加氫處理裝置進(jìn)料組成Table 4 Feed composition of hydrotreaters

表5 虛擬組分性質(zhì)Table 5 Properties of pseudo-components

4.2 脫硫單元代理模型構(gòu)建

為實(shí)現(xiàn)氫氣網(wǎng)絡(luò)與H2S 脫除單元的集成優(yōu)化，本文應(yīng)用了第2節(jié)所述代理模型技術(shù)，分別對(duì)高、低壓脫硫塔進(jìn)行建模。表6展示了模型的輸入變量及擬合空間，輸入變量包括待處理流股中的各組分流量和脫硫劑（MDEA）的輸送量，擬合空間是依據(jù)實(shí)際工程的優(yōu)化任務(wù)而設(shè)定的。由于凈化后的流股中C4、C5和NH3的含量極低，可忽略不計(jì)，則模型的輸出變量為出口流股中H2、C1～C3、H2S 的流量以及富胺（fra）溶液的流量。

表6 脫硫裝置的輸入變量范圍Table 6 Domain of the input variables for the desulfurization unit

基于所規(guī)定的擬合空間，通過(guò)Sobol 采樣和Aspen plus 仿真模擬共獲取3000 個(gè)數(shù)據(jù)樣本，剔除由于模擬不收斂產(chǎn)生的錯(cuò)誤樣本后，得到HP?DS 數(shù)據(jù)2789 個(gè)，LP?DS 數(shù)據(jù)2568 個(gè)，并采用多項(xiàng)式回歸及10 折交叉驗(yàn)證法進(jìn)行模型的訓(xùn)練和驗(yàn)證。圖5為各階代理模型的精度與復(fù)雜度對(duì)比情況，綜合考慮選取二階多項(xiàng)式建模。

圖5 代理模型精度與復(fù)雜度對(duì)比Fig.5 Surrogate model comparisons in terms of accuracy and complexity

模型驗(yàn)證結(jié)果如表7 所示，大部分R2值高于0.99，RMSE值處于0.005以下，表明所建代理模型很好地逼近了嚴(yán)格的H2S 脫除過(guò)程。圖6、圖7 為HP?DS、LP?DS 單元對(duì)應(yīng)代理模型的殘差圖，由圖可知，各模型的殘差點(diǎn)在零附近隨機(jī)分布，證明其具備足夠的可靠性，能夠捕捉到數(shù)據(jù)中所有的可預(yù)測(cè)信息。

圖7 LP?DS單元代理模型的殘差圖Fig.7 Residual plots of the surrogate model obtained for the LP?DS unit

表7 脫硫單元代理模型驗(yàn)證結(jié)果Table 7 Results from the data correlation of the desulfurization unit

圖6 HP?DS單元代理模型的殘差圖Fig.6 Residual plots of the surrogate model obtained for the HP?DS unit

4.3 氫氣分配網(wǎng)絡(luò)集成優(yōu)化

從煉廠現(xiàn)有的氫氣網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)圖（圖4）中可以看出，由于H2S含量過(guò)高，超過(guò)40%的廢氫流股被送進(jìn)燃?xì)庀到y(tǒng)，造成嚴(yán)重的資源浪費(fèi)。為此，本節(jié)以發(fā)生概率最大的場(chǎng)景為基準(zhǔn)（場(chǎng)景5），將已訓(xùn)練好的脫硫代理模型與氫氣網(wǎng)絡(luò)優(yōu)化模型相結(jié)合，通過(guò)GAMS 軟件對(duì)所提出的MINLP 問(wèn)題建模，并采用DICOPT求解器的外逼近算法進(jìn)行模型求解[40]。

優(yōu)化結(jié)果如圖8 所示，考慮在氫網(wǎng)上層結(jié)構(gòu)中增設(shè)HP?DS、LP?DS 裝置，分別脫除高分氣和低分氣中過(guò)量的H2S 雜質(zhì)。DHT?1、DHT?2 和KHT?1 裝置出口的部分高壓氣匯入HP?DS 單元，經(jīng)處理后的流股全部循環(huán)回用，大大降低了新氫消耗。LP?DS裝置對(duì)部分低壓氣脫硫，減少了H2S 對(duì)PSA 提純和加氫反應(yīng)的不利影響。相較于原網(wǎng)絡(luò)，優(yōu)化后的氫網(wǎng)結(jié)構(gòu)新氫用量從6.538 t/h 減少至3.875 t/h，超過(guò)90%的氫流股回收利用，有效地提升了氫氣資源利用率。在成本方面，優(yōu)化后的模型雖新增了管道和脫硫裝置的投資費(fèi)用，但制氫成本大幅降低，使得年度總成本下降了約1.958×108元/a，對(duì)比原網(wǎng)絡(luò)節(jié)省了30.59%，見(jiàn)表8。

表8 各模型的年度成本對(duì)比Table 8 Comparison of annual costs for different models

圖8 基于確定性場(chǎng)景的氫氣網(wǎng)絡(luò)優(yōu)化設(shè)計(jì)Fig.8 Optimal design of hydrogen network from deterministic model

從表9可以看出，相較于原氫氣網(wǎng)絡(luò)模型，采用代理模型技術(shù)嵌入脫硫單元的確定性模型計(jì)算量明顯增多，但求解時(shí)間只是略微增加，仍具有較高的計(jì)算效率。同時(shí)，脫硫單元代理模型的R2在0.99左右，具備了較高的模型精度。而基于Aspen HYSYS 反復(fù)調(diào)用的集成方法雖可以直接引入脫硫機(jī)理模型，但存在模擬時(shí)間過(guò)長(zhǎng)或模擬不收斂的情況，使得所需的計(jì)算成本較高[18]。由此說(shuō)明，基于代理技術(shù)引入脫硫單元相比于仿真模擬軟件的直接調(diào)用更具有實(shí)際應(yīng)用價(jià)值。

表9 各模型的計(jì)算量及優(yōu)化時(shí)間Table 9 Computational effort of the solver and optimization time for different models

雖然采用上述方法可以針對(duì)固定的場(chǎng)景實(shí)現(xiàn)最優(yōu)化設(shè)計(jì)，但原油性質(zhì)波動(dòng)所帶來(lái)的影響不可忽視。以DHT?1裝置為例，對(duì)比確定性模型所應(yīng)用的場(chǎng)景（場(chǎng)景5），計(jì)算得到了各場(chǎng)景下的耗氫量、H2S生成量以及相對(duì)變化率，如圖9 所示。原油性質(zhì)的不確定性會(huì)使得加氫反應(yīng)中的耗氫量和雜質(zhì)氣體生成量發(fā)生小幅波動(dòng)。由于大型煉油廠內(nèi)氫阱的耗氫量和雜質(zhì)氣體生成量巨大，這些小幅波動(dòng)對(duì)氫氣網(wǎng)絡(luò)運(yùn)行所產(chǎn)生的影響仍值得重視。而面對(duì)不同的操作情形，確定性模型下的管網(wǎng)結(jié)構(gòu)和設(shè)備處理能力會(huì)限制最佳運(yùn)行策略的實(shí)施。為了達(dá)到更經(jīng)濟(jì)的目標(biāo)，本文采用二階段隨機(jī)規(guī)劃法建模優(yōu)化，在設(shè)計(jì)階段就綜合考慮所有場(chǎng)景。

圖9 各場(chǎng)景下DHT?1中H2的消耗量及H2S的生成量Fig.9 Consumption of H2 and production of H2S on each scenario

圖10 為基于隨機(jī)規(guī)劃的氫氣網(wǎng)絡(luò)拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)，通過(guò)增加氫源、脫硫裝置以及PSA 與氫阱之間的管道連接，使得氫氣管網(wǎng)具備更高的操作靈活性。同時(shí)，管道的增設(shè)也使得脫硫單元有處理更多含硫流股的可能，脫硫設(shè)備處理能力的適當(dāng)提升能夠讓更多的氫氣資源得以回收利用，如圖11 所示。此外，由二者脫硫率數(shù)據(jù)可知，SP 模型相對(duì)于確定性模型平均脫硫率較低。這是因?yàn)镾P 模型可以實(shí)現(xiàn)更優(yōu)的流股混合輸送方案，使得混合流股中H2S濃度較低，降低了脫硫單元的負(fù)擔(dān)。結(jié)合表8、表9可以看出，與確定性模型相比，SP 模型對(duì)資本成本的要求略高，但操作成本大幅下降，每年節(jié)約費(fèi)用1.661×106元。由于SP 模型考慮了原油性質(zhì)的不確定性，使得優(yōu)化時(shí)間有所增加，但能以此為代價(jià)進(jìn)一步提升氫氣網(wǎng)絡(luò)經(jīng)濟(jì)性能，并確保操作的穩(wěn)健性。

圖10 基于隨機(jī)規(guī)劃的氫氣網(wǎng)絡(luò)優(yōu)化設(shè)計(jì)Fig.10 Optimal design of hydrogen network from stochastic programming model

圖11 確定性模型與隨機(jī)規(guī)劃模型的脫硫單元處理量及脫硫率對(duì)比Fig.11 Comparison of desulfurization unit inlet flowrate and desulfurization rate between deterministic model and stochastic programming model

隨機(jī)規(guī)劃不僅決定了網(wǎng)絡(luò)拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的最優(yōu)設(shè)計(jì)，還能提供在不同操作場(chǎng)景下的最優(yōu)運(yùn)行決策。下面以兩個(gè)典型的場(chǎng)景為例，說(shuō)明隨機(jī)規(guī)劃中的多場(chǎng)景操作策略。

如圖12 所示，在原油中S、N 含量較低的場(chǎng)景下（場(chǎng)景1），回收氫氣是降低操作成本的重要措施。除去內(nèi)部循環(huán)的高分氣，其余所有流股都被送往脫硫裝置，從而減少氫公用工程費(fèi)用，避免直接排放到燃?xì)庀到y(tǒng)造成資源浪費(fèi)。而在原油中S、N含量較高的場(chǎng)景下（場(chǎng)景9），氣體流股中H2S 雜質(zhì)含量過(guò)高，若全部進(jìn)行回收利用會(huì)使得脫硫單元負(fù)擔(dān)過(guò)重，造成運(yùn)行成本增加。如圖13 所示，將部分低壓氣直接排放到燃?xì)庀到y(tǒng)燃燒，并從外部購(gòu)買(mǎi)適度的新氫作為補(bǔ)充，可獲得更好的經(jīng)濟(jì)效益。因此，基于隨機(jī)規(guī)劃得到的氫網(wǎng)結(jié)構(gòu)可以通過(guò)新建管道和增加脫硫設(shè)備處理能力，來(lái)靈活應(yīng)對(duì)不同的原油性質(zhì)場(chǎng)景。

圖12 低硫、低氮場(chǎng)景下的運(yùn)行策略Fig.12 Operation strategy of the scenario with low sulfur and low nitrogen

圖13 高硫、高氮場(chǎng)景下的運(yùn)行策略Fig.13 Operation strategy of the scenario with high sulfur and high nitrogen

5 結(jié) 論

煉廠中原油性質(zhì)的不確定性會(huì)引起操作場(chǎng)景的改變，可能導(dǎo)致氫氣網(wǎng)絡(luò)供需不平衡，引發(fā)嚴(yán)重后果。為此，本文提出了一種基于質(zhì)量傳遞機(jī)理的隨機(jī)規(guī)劃建?？蚣?。為了從微觀層面解析原油性質(zhì)改變對(duì)氫網(wǎng)結(jié)構(gòu)的影響，集成了常減壓蒸餾、加氫精制及閃蒸分離等過(guò)程模型。同時(shí)，考慮了關(guān)鍵雜質(zhì)H2S 的脫除，利用代理模型技術(shù)在氫網(wǎng)上層結(jié)構(gòu)中嵌入HP?DS、LP?DS 裝置，提升氫氣資源利用率。最后，采用了二階段隨機(jī)規(guī)劃建模優(yōu)化，綜合考慮所有場(chǎng)景的可能性，給出最佳設(shè)計(jì)決策和操作決策，使得設(shè)計(jì)出的氫氣網(wǎng)絡(luò)拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)能夠滿足不同場(chǎng)景需求。所提出的建模框架在國(guó)內(nèi)某煉廠氫氣網(wǎng)絡(luò)的改造設(shè)計(jì)中得到了驗(yàn)證，并與確定性模型及原網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)進(jìn)行了對(duì)比。

研究結(jié)果表明，本文所建立的代理模型能夠較全面地描述復(fù)雜的脫硫過(guò)程，并且能以較低的計(jì)算成本獲取更加可行的氫氣網(wǎng)絡(luò)優(yōu)化方案，使得脫硫單元和氫氣網(wǎng)絡(luò)之間達(dá)到良好平衡。而在此基礎(chǔ)上，基于多場(chǎng)景的SP模型通過(guò)設(shè)置新的管道并增加脫硫設(shè)備處理能力，能夠在復(fù)雜的上層結(jié)構(gòu)之間靈活地循環(huán)利用氫氣資源，進(jìn)一步提升網(wǎng)絡(luò)的經(jīng)濟(jì)性能。同時(shí)，多場(chǎng)景運(yùn)行策略還能增強(qiáng)氫氣網(wǎng)絡(luò)運(yùn)行的魯棒性，使其可以綜合應(yīng)對(duì)因原油性質(zhì)波動(dòng)引起的操作場(chǎng)景的改變。在未來(lái)的工作中，還有一些問(wèn)題值得進(jìn)一步探討。例如，針對(duì)簡(jiǎn)化的過(guò)程單元模型，采用更高精度和求解效率的方法建模，使其更加滿足實(shí)際生產(chǎn)需要。此外，可以考慮將過(guò)程單元中的部分操作參數(shù)（如溫度、壓力）作為決策變量嵌入氫網(wǎng)絡(luò)模型中協(xié)同優(yōu)化，以給出更優(yōu)的運(yùn)行決策。

符 號(hào) 說(shuō) 明

Af——年化因子

a——雜質(zhì)分布系數(shù)

aconv——加氫反應(yīng)器中硫的轉(zhuǎn)化率，%

C——費(fèi)用，元

Cp——比定壓熱容，J/(kg·K)

C1——甲烷

C2——乙烷

C3——丙烷

C4——丁烷

C5——戊烷

CEPCI——化工經(jīng)濟(jì)設(shè)備成本指數(shù)

CP——壓縮機(jī)集合

DH——溶解氫量，kmol/h

DS——脫硫裝置集合

Ea——反應(yīng)活化能，kJ/kmol

Eqc——設(shè)備處理能力，kg/h

e——單價(jià)，元

F——流量，kmol/h

HC——總耗氫量，kmol/h

I——?dú)湓醇?/p>

ir——利率，%

J——?dú)溱寮?/p>

K——汽液平衡常數(shù)

KI——抑制常數(shù)

k——速率常數(shù)

L——管道長(zhǎng)度，m

LC——加氫反應(yīng)器中輕烴生成量，t/h

LHSV——空速，h?1

m，n——管道資本成本系數(shù)

N——組分集合

NC——氮含量，mg/kg

ny——年數(shù)

O——?dú)錃饩W(wǎng)絡(luò)中所有節(jié)點(diǎn)集合

P——壓力，bar

PC——虛擬組分

PF——提純裝置集合

POWER——壓縮機(jī)功耗，kW·h

Prob——各場(chǎng)景出現(xiàn)的概率

R——通用氣體常數(shù)，J/(mol·K)

RH——加氫反應(yīng)耗氫量，kmol/h

RP——?dú)錃饣厥章剩?

S——不同場(chǎng)景集合

SC——硫含量，mg/kg

sf——比例因子

T——溫度，K

TAC——總年度費(fèi)用，元

t——工作時(shí)長(zhǎng)，h

u——?dú)怏w流速，m/s

X——二元變量

x——代理模型輸入變量

Y——摩爾分?jǐn)?shù)，%

y——代理模型輸出變量

Z——加氫反應(yīng)產(chǎn)物生成量，kmol/h

α——壓力參數(shù)

β——加氫反應(yīng)器中輕烴產(chǎn)率，t/h

γ——絕熱指數(shù)

η——壓縮機(jī)效率，%

ρ——?dú)怏w密度，kg/m3

ρo——標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)下氣體密度，kg/m3

上角標(biāo)

C——輕烴

co——原油

feed——加氫反應(yīng)器入口原料油

fi——閃蒸罐入口物料

hliq——高壓閃蒸裝置出口液體

hp——高壓

hvap——高壓氣

in——裝置入口氣體流股

L——下限

llip——低壓閃蒸裝置出口液體

lp——低壓

lvap——低壓氣

N——氮

out——裝置出口氣體流股

P——提純裝置產(chǎn)品氣

prod——加氫反應(yīng)器出口產(chǎn)品油

R——提純裝置殘余氣

ri——反應(yīng)器入口物料

S——硫

U——上限

下角標(biāo)

cp——壓縮機(jī)

ds——脫硫裝置（ds=1 為高壓脫硫裝置；ds=2 為低壓脫硫裝置）

eq——脫硫單元設(shè)備

fuel——燃?xì)庀到y(tǒng)i——?dú)湓?/p>

j,j1——?dú)溱錸——組分

pf——提純裝置

p,q——?dú)錃饩W(wǎng)絡(luò)中不同節(jié)點(diǎn)

s——場(chǎng)景