有源中子計(jì)數(shù)法測(cè)量鈾總量方法研究

陳 勇，程毅梅，許小明

(中國(guó)原子能科學(xué)研究院 放射化學(xué)研究所，北京 102413)

鈾是一種放射性元素,作為核燃料，鈾物料是核保障領(lǐng)域中的重要監(jiān)管對(duì)象，快速精確測(cè)量核材料中的鈾總量尤為重要。鈾總量和鈾富集度是核材料管制最關(guān)注的信息，通常采用中子計(jì)數(shù)法結(jié)合γ能譜法測(cè)量得出鈾富集度信息，以確定鈾總量。由于鈾的各同位素自發(fā)裂變產(chǎn)生的中子較少，無(wú)源探測(cè)較為困難[3]，所以一般選用有源中子法對(duì)核材料中的鈾進(jìn)行測(cè)量，有源中子計(jì)數(shù)法是利用外部中子源誘發(fā)可裂變材料發(fā)生裂變,對(duì)發(fā)射出的裂變中子測(cè)量計(jì)數(shù)，結(jié)合γ能譜法測(cè)得的豐度信息，來(lái)計(jì)算放射性元素的總量。最常用的方法是物理刻度法[4]，即用基體、結(jié)構(gòu)、富集度等與待測(cè)樣品一致的標(biāo)準(zhǔn)樣品進(jìn)行刻度，但在缺乏標(biāo)準(zhǔn)樣品的情況下，刻度難以實(shí)現(xiàn)，對(duì)實(shí)驗(yàn)條件的要求比較高，難以實(shí)現(xiàn)快速實(shí)時(shí)測(cè)量。因此，亟需開(kāi)展確定有效235U質(zhì)量的方法研究，以解決測(cè)量中難以實(shí)現(xiàn)刻度的問(wèn)題。采用計(jì)算235U有效質(zhì)量的方法，不再需要與待測(cè)樣品相同豐度的樣品進(jìn)行測(cè)量，在缺乏標(biāo)準(zhǔn)樣品的情況下，也可以達(dá)到對(duì)鈾總量的測(cè)量，滿(mǎn)足核材料現(xiàn)場(chǎng)核實(shí)測(cè)量的需求。由于在核保障無(wú)損探測(cè)技術(shù)(NDA)測(cè)量中，主要測(cè)量對(duì)象為235U與238U含量在99.7%以上的鈾物料，本研究所選用的樣品為核保障NDA測(cè)量中重點(diǎn)測(cè)量的鈾物料類(lèi)型，所選用樣品為235U與238U含量占絕大多數(shù)的均勻U3O8，233U、234U、236U的豐度總和不超過(guò)0.1%。

1 技術(shù)原理

一些核素的自發(fā)裂變中子產(chǎn)額列于表1，235U等核素具有很低的自發(fā)裂變中子率,但吸收中子后可以發(fā)生裂變反應(yīng),尤其是熱中子反應(yīng)截面更大(如235U的熱中子裂變截面為5.182×10-26m-2)。對(duì)于含鈾物料來(lái)說(shuō),通常利用Am-Li中子源發(fā)射出中子,誘發(fā)235U發(fā)生裂變。由于實(shí)驗(yàn)所用的樣品中235U與238U占絕大多數(shù)，鈾的其他同位素的總含量不超過(guò)0.1%，故對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果產(chǎn)生影響的鈾同位素主要為235U與238U，235U核素具有很低的自發(fā)裂變中子率,但吸收中子后可以發(fā)生裂變反應(yīng),而238U雖然也可誘發(fā)裂變發(fā)射中子,但發(fā)射中子數(shù)較少,235U與238U的(n，F(xiàn))反應(yīng)截面示于圖1。有效235U質(zhì)量表示除235U外的鈾其他同位素全部等效為235U的量，其發(fā)射的中子數(shù)等同于鈾所有同位素發(fā)射的中子總數(shù)。針對(duì)235U與238U含量占絕大多數(shù)的鈾樣品，鈾的其他同位素對(duì)測(cè)量影響可以忽略不計(jì)時(shí)，其有效235U質(zhì)量表示其發(fā)射的中子數(shù)等同于235U與238U所發(fā)射的中子總數(shù)。由于誘發(fā)裂變中，235U所產(chǎn)生的中子計(jì)數(shù)率貢獻(xiàn)最大，而238U所產(chǎn)生的中子計(jì)數(shù)率貢獻(xiàn)相對(duì)較小，故利用有效235U質(zhì)量對(duì)鈾樣品中的鈾同位素進(jìn)行歸一化?！坝行?35U質(zhì)量”是國(guó)際核保障NDA技術(shù)中常用詞匯，方便實(shí)驗(yàn)中對(duì)中子計(jì)數(shù)率與鈾質(zhì)量進(jìn)行刻度，不必利用豐度系數(shù)換算。

表1 一些核素的自發(fā)裂變中子產(chǎn)額

圖1 235U與238U的(n，F(xiàn))反應(yīng)截面

因此利用有源中子法測(cè)量U總量時(shí)，只需要確定235U與238U之前的兩個(gè)系數(shù)即可，將238U對(duì)235U進(jìn)行歸一后，235U有效質(zhì)量(即235Ueff)可以根據(jù)公式(1)進(jìn)行計(jì)算[6]：

235Ueff=235U+a238U

(1)

其中，235U和238U分別表示相應(yīng)的同位素質(zhì)量，所以需要兩組不同的已知豐度樣品的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，運(yùn)用代入方程的方法即可確定系數(shù)a。再利用以下公式計(jì)算出U的總量：

U總量=235Ueff/(f235+af238)

(2)

其中，f235、f238分別代表各同位素豐度。

此次研究中選用刻度比值法計(jì)算a，首先對(duì)豐度相同但質(zhì)量不同的幾組樣品進(jìn)行有源測(cè)量，刻度出一條樣品中U質(zhì)量與計(jì)數(shù)率的曲線(xiàn)，得到規(guī)律，根據(jù)之前的調(diào)研[5]以及數(shù)據(jù)分析，通常這條曲線(xiàn)是一條一次函數(shù)曲線(xiàn)，再根據(jù)公式(2)，式中已經(jīng)將238U與235U的質(zhì)量均等效為235U有效質(zhì)量(即235Ueff)，等效于所有的中子均由235U發(fā)射，故可以得到預(yù)測(cè)曲線(xiàn)：

D=K×235Ueff

(3)

其中，D為實(shí)驗(yàn)測(cè)量得到的符合中子計(jì)數(shù)率，K為D與235Ueff之間關(guān)系曲線(xiàn)的斜率。再選用兩組不同豐度的樣品(兩組樣品的豐度、質(zhì)量信息已知)其235U豐度分別為1f235與2f235，238U的豐度分別為1f238與2f238，U總質(zhì)量分別為1U、2U，235U有效質(zhì)量(即235Ueff)分別為1Ueff、2Ueff，有源中子計(jì)數(shù)率分別為D1、D2。

故若用D1與D2相比，則有：

(4)

根據(jù)公式(2)，有：

235Ueff= U總量×(f235+af238)

(5)

故：

(6)

此時(shí)公式中只有a是未知數(shù)，其他均為已知數(shù)，故a可求出，可得到(2)的計(jì)算公式。最后利用第三組樣品數(shù)據(jù)驗(yàn)證誤差是否在合理范圍之內(nèi),證明此種方法的可行性。需要注意，公式(3)、(4)中的系數(shù)K與測(cè)量設(shè)備、探測(cè)效率、空間效應(yīng)、誘發(fā)源的類(lèi)型等因素有關(guān)，但在同一實(shí)驗(yàn)條件下，此K值理論上相同。故公式(3)、(4)只在實(shí)驗(yàn)條件相同的情況下可用。

2 物理實(shí)驗(yàn)

實(shí)驗(yàn)所用Am-Li中子源為誘發(fā)源[7]，中子活度均為5×104Bq，選用有源井型中子符合計(jì)數(shù)裝置(AWCC)裝置，高壓選用1 680 V，測(cè)量時(shí)間選擇1 800 s，保證裝置工作狀態(tài)以及減小計(jì)數(shù)率的統(tǒng)計(jì)誤差，研究所選用的均為鐵殼包裝，內(nèi)含均勻U3O8的固體樣品。實(shí)驗(yàn)第一步進(jìn)行本底測(cè)量。第二步，再對(duì)7個(gè)豐度相同但質(zhì)量不同的鈾樣品進(jìn)行有源測(cè)量，計(jì)數(shù)率扣除本底，建立同豐度樣品的質(zhì)量-計(jì)數(shù)率刻度曲線(xiàn)，驗(yàn)證公式(3)。第三步，選用三組不同豐度的鈾樣品，對(duì)三組樣品進(jìn)行有源測(cè)量，利用第1節(jié)方法，確定公式(6)中的a值，驗(yàn)證公式，計(jì)算方法誤差。依據(jù)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，新方法的目標(biāo)誤差在1%～5%之間(核保障非破壞性分析技術(shù)的可接受誤差)。

2.1 建立實(shí)驗(yàn)平臺(tái)

圖2 AWCC符合中子測(cè)量裝置

2.1.1AWCC裝置 AWCC是一套符合中子測(cè)量裝根置，被廣泛應(yīng)用于核保障領(lǐng)域，特別是含鈾物料，如大體積UO2樣品、高濃鈾金屬、U-Al合金碎片、LWR燃料芯塊及238U-Th燃料組件等，以及含钚物料的NDA中子分析。整個(gè)測(cè)量系統(tǒng)由AWCC符合中子測(cè)量裝置、JSR-15中子移位寄存器，以及INCC數(shù)據(jù)獲取及分析軟件組成[9]。

其測(cè)量腔尺寸為20.6 cm×22.9 cm(H×D)(有聚乙烯盤(pán))，測(cè)量腔周?chē)母呙芏染垡蚁┞瘜又蟹謨扇ε挪剂?2根3He中子計(jì)數(shù)管，3He管被分為6組，每組7根。AWCC具有有源和無(wú)源兩種工作模式，可分別實(shí)現(xiàn)對(duì)含鈾物料的有源中子測(cè)量和對(duì)含钚物料的無(wú)源中子測(cè)量。在測(cè)量腔頂端和底端，各有一個(gè)Am-Li源座，分別在其中放入Am-Li誘發(fā)源，裝置即可工作在有源模式下，實(shí)現(xiàn)對(duì)含鈾物料誘發(fā)裂變中子的有源測(cè)量。

在測(cè)量腔頂端和底端各有一個(gè)聚乙烯盤(pán)，對(duì)于尺寸較大的待測(cè)樣品，可將聚乙烯盤(pán)之一或二者同時(shí)拆下，以增大測(cè)量腔高度。將兩個(gè)聚乙烯盤(pán)同時(shí)拆下，可以使測(cè)量腔增大到35.1 cm×22.9 cm(H×D)，同時(shí)，由于增大了未被屏蔽的3He管有效長(zhǎng)度，使裝置的探測(cè)效率也有所提高[9]。AWCC符合中子測(cè)量裝置的主要結(jié)構(gòu)及性能參數(shù)列于表2。

表2 AWCC主要結(jié)構(gòu)及性能參數(shù)

2.1.2中子信號(hào)分析儀 實(shí)驗(yàn)采用JSR-15型符合中子移位寄存器為裝置的3He管和前放模塊提供工作電壓，并實(shí)現(xiàn)中子信號(hào)的整形與甄別。采用移位寄存器符合電路，可以同時(shí)給出總計(jì)數(shù)率(S)、二重符合中子計(jì)數(shù)率(D)、三重符合中子計(jì)數(shù)率(T)。

2.1.3數(shù)據(jù)獲取及分析軟件 與AWCC相配套的數(shù)據(jù)獲取及分析軟件可實(shí)現(xiàn)對(duì)中子信號(hào)分析儀系統(tǒng)參數(shù)及測(cè)量參數(shù)的控制；能夠進(jìn)行本底測(cè)量和計(jì)數(shù)率測(cè)量，在相關(guān)刻度文件及刻度數(shù)據(jù)庫(kù)的支持下還可以實(shí)現(xiàn)樣品中U或Pu質(zhì)量測(cè)量以及燃耗測(cè)量等。在測(cè)量過(guò)程中，該軟件可實(shí)時(shí)顯示測(cè)量數(shù)據(jù)及測(cè)量進(jìn)度，并可在測(cè)量結(jié)束后形成詳細(xì)的結(jié)果。

2.2 樣品測(cè)量

2.2.1本底測(cè)量 測(cè)量前，首先將兩枚Am-Li源分別置于探測(cè)裝置上蓋和底座相應(yīng)位置。此時(shí)測(cè)量腔內(nèi)不放置任何樣品，將JSR-15測(cè)量時(shí)間設(shè)定為12 h，得到有源本底環(huán)境下的總的符合中子計(jì)數(shù)率Bd及總中子計(jì)數(shù)率Bs，并記入表3。

表3 有源本底測(cè)量結(jié)果

2.2.2樣品有源測(cè)量 首先用8個(gè)質(zhì)量分別為2、6、8、10、12、14、16、20 g，235U的豐度均為90%鈾標(biāo)樣開(kāi)展有源測(cè)量模式下的鈾樣品質(zhì)量刻度實(shí)驗(yàn)。每個(gè)鈾標(biāo)樣重復(fù)測(cè)量3次，每次測(cè)量1 800 s，記錄測(cè)量得到的相應(yīng)總中子計(jì)數(shù)率(S)、符合中子計(jì)數(shù)率(D)數(shù)據(jù)(數(shù)據(jù)為已刨除了有源本底的值)。有源中子測(cè)量結(jié)果列于表4。

表4 有源中子測(cè)量結(jié)果

3 數(shù)據(jù)處理與分析

3.1 建立刻度曲線(xiàn)

本次實(shí)驗(yàn)的基本理論即公式(3)，故利用豐度相同的幾個(gè)樣品建立計(jì)數(shù)率與U總量的刻度曲線(xiàn)至關(guān)重要。根據(jù)表4測(cè)量數(shù)據(jù)中的第1、2、3、4、6、7、8組數(shù)據(jù)，扣除表3中的本底計(jì)數(shù)率，得到凈計(jì)數(shù)率，與樣品質(zhì)量建立關(guān)系可以得到如圖3所示的質(zhì)量刻度曲線(xiàn)。

由圖3分析得，U總質(zhì)量與總中子計(jì)數(shù)率的刻度曲線(xiàn)存在一定截距，根據(jù)調(diào)研分析，所得刻度曲線(xiàn)中截距產(chǎn)生的原因主要為鈾樣品自身產(chǎn)生的α粒子與氧原子發(fā)生(α,n)反應(yīng)所產(chǎn)生的中子數(shù)，其次鈾樣品自發(fā)裂變產(chǎn)生的中子數(shù)雖少，但也會(huì)造成影響。而運(yùn)用符合中子計(jì)數(shù)分析方法,確定核材料中235U含量,本方法容易排除(α,n)反應(yīng)的單個(gè)中子干擾。并且對(duì)比圖3和圖4的刻度曲線(xiàn)可以看出，本次選用的同豐度不同質(zhì)量的U材料的符合中子計(jì)數(shù)率與質(zhì)量刻度曲線(xiàn)與一次曲線(xiàn)的符合度高，符合公式(3)中235U有效質(zhì)量與符合中子計(jì)數(shù)之間的關(guān)系。所以此次選用符合中子建立方法更為可靠。

圖3 U總質(zhì)量與總中子計(jì)數(shù)率的一次刻度曲線(xiàn)

根據(jù)數(shù)據(jù)處理，得出了圖4中的U總質(zhì)量與符合中子凈計(jì)數(shù)率的刻度曲線(xiàn)，利用表4中的第4組數(shù)據(jù)(12 g)對(duì)刻度曲線(xiàn)進(jìn)行驗(yàn)證，用插值法將測(cè)得的樣品計(jì)數(shù)率帶入圖4中的刻度曲線(xiàn)中，求得質(zhì)量為11.96 g，與標(biāo)準(zhǔn)值的誤差為0.3%，證明U總質(zhì)量與符合中子計(jì)數(shù)率的關(guān)系為線(xiàn)性，公式(3)準(zhǔn)確可行。

圖4 U總質(zhì)量與符合中子計(jì)數(shù)率的一次刻度曲線(xiàn)

3.2 確定計(jì)算公式

確定了公式(3)的正確性后，再選擇兩組豐度不同的已知樣品進(jìn)行有源測(cè)量[10]，選用的兩組鈾樣品的詳細(xì)信息如表5所示，對(duì)選用的兩組樣品進(jìn)行有源測(cè)量，針對(duì)單個(gè)鈾標(biāo)樣，重復(fù)測(cè)量3次，每次測(cè)量1 800 s，記錄測(cè)量得到的相應(yīng)D數(shù)據(jù)[11]，數(shù)據(jù)列于表5。

表5 兩組U3O8樣品的有源中子測(cè)量結(jié)果

選擇表5中的第1、3組數(shù)據(jù)確定計(jì)算公式(2)中的a值，利用表5的數(shù)據(jù)減去本底測(cè)量計(jì)數(shù)率，得到兩組樣品的凈計(jì)數(shù)率，利用公式(6)進(jìn)行計(jì)算，可得到a的值為0.227，此時(shí)鈾的總量的計(jì)算公式可得到為：

U總量=235Ueff/(f235+0.227f238)

(7)

接下來(lái)再選用表5中第2組樣品數(shù)據(jù)對(duì)所求得的公式進(jìn)行驗(yàn)證，先對(duì)其進(jìn)行有源測(cè)量，得到其平均凈計(jì)數(shù)率102.5 s-1，利用公式(6)、(7)求得的質(zhì)量值為164.8 g，兩者對(duì)比，得到相對(duì)誤差為1.7%[12]，證明有源中子測(cè)量的方法可行。

綜上所述，參考圖4以及3.2節(jié)的實(shí)驗(yàn)分析結(jié)果，有源符合中子測(cè)量鈾物料中鈾總量的新方法有效可行，誤差在無(wú)損分析技術(shù)的誤差范圍之內(nèi)，符合實(shí)驗(yàn)預(yù)期效果，證明該方法對(duì)于主要含有235U與238U兩種核素的鈾物料可以達(dá)到無(wú)損分析鈾總量的效果。新方法的研究實(shí)驗(yàn)中，計(jì)算所得最終的測(cè)量誤差為1.7%，通過(guò)分析，此誤差主要來(lái)源于統(tǒng)計(jì)誤差，實(shí)驗(yàn)過(guò)程中使用的鈾樣品的總量較少，誘發(fā)源誘發(fā)樣品后發(fā)射出的中子數(shù)較少，造成統(tǒng)計(jì)誤差，除此之外，樣品的自吸收效應(yīng)也是誤差的重要來(lái)源[13]。

4 小結(jié)

研究在有源中子法的基礎(chǔ)上，利用Am-Li源對(duì)含鈾核材料進(jìn)行誘發(fā)裂變，探測(cè)誘發(fā)裂變所產(chǎn)生的中子，通過(guò)對(duì)同豐度的多個(gè)質(zhì)量不同的U樣品進(jìn)行測(cè)量、刻度，以及對(duì)不同豐度的鈾樣品進(jìn)行測(cè)量、驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)，取其中的符合中子計(jì)數(shù)率進(jìn)行數(shù)據(jù)分析，采用計(jì)算有效235U質(zhì)量的方式，建立了有源中子測(cè)量鈾物料中鈾總量的新方法。與傳統(tǒng)方法對(duì)比，新方法不局限于需選取與待測(cè)樣品大小、形狀、豐度均相同的樣品進(jìn)行刻度，對(duì)實(shí)驗(yàn)條件要求更低。根據(jù)分析結(jié)果，符合實(shí)驗(yàn)預(yù)期的公式與結(jié)果，實(shí)驗(yàn)誤差為1.7%，證實(shí)該測(cè)量核材料中鈾的方法在需要快速核實(shí)無(wú)損測(cè)量鈾物料時(shí)可行，在與實(shí)驗(yàn)類(lèi)似條件下可測(cè)量分析鈾樣品。該方法的局限性在于，計(jì)算有效235U質(zhì)量公式的系數(shù)與公式(3)、(4)中的K值可能與誘發(fā)源的類(lèi)型、源強(qiáng)、探測(cè)裝置以及誘發(fā)源距離樣品的距離均有關(guān)系，在不同實(shí)驗(yàn)條件下公式系數(shù)理論上不同。方法只針對(duì)于除235U與238U外其他鈾同位素含量可忽略不計(jì)的均勻的U3O8固體，在其他物質(zhì)中，中子平均自由程不同，可能無(wú)法與物質(zhì)充分反應(yīng)。公式的確定方法只需樣品符合實(shí)驗(yàn)條件，且?guī)捉M樣品實(shí)驗(yàn)條件不變的情況下，即可以使用。但文章所得出的計(jì)算公式只能證明在與文章相同的實(shí)驗(yàn)條件下準(zhǔn)確可行，在其他條件下可能會(huì)產(chǎn)生誤差。

實(shí)驗(yàn)所得到的研究方法與公式在鈾富集度為10%～19%的區(qū)間內(nèi)使用較為準(zhǔn)確，其他富集度區(qū)間還未通過(guò)實(shí)驗(yàn)證明，后期將對(duì)更多不同富集度的鈾樣品進(jìn)行測(cè)量研究。由于實(shí)驗(yàn)過(guò)程中使用的鈾樣品的鈾總量較少，產(chǎn)生了較大的統(tǒng)計(jì)誤差影響，后期將通過(guò)對(duì)質(zhì)量更大、體積更大的鈾樣品進(jìn)行測(cè)量，研究樣品的大小、質(zhì)量對(duì)實(shí)驗(yàn)誤差的影響，同時(shí)對(duì)測(cè)量位置等因素的影響進(jìn)一步研究。