基于大科學(xué)裝置的放射性新核素產(chǎn)生進(jìn)展

張鈺海，張 根，李靜靜，程 偉，張豐收,4

(1.射線(xiàn)束技術(shù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京師范大學(xué) 核科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，北京 100875 ；2.北京市科學(xué)技術(shù)研究院 輻射技術(shù)研究所，北京 100875；3.廣西大學(xué) 物理科學(xué)與工程技術(shù)學(xué)院，南寧 530004；4.蘭州重離子加速器國(guó)家實(shí)驗(yàn)室 原子核理論研究中心，蘭州 730000)

放射性同位素的產(chǎn)生是核物理的前沿研究領(lǐng)域。通過(guò)對(duì)放射性同位素合成及其性質(zhì)的研究，能夠解釋人們關(guān)心的一系列重大科學(xué)問(wèn)題。例如，原子核的質(zhì)量極限、超重核的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)、最大的幻數(shù)等。截止到2021年1月31日，核物理學(xué)家們已經(jīng)發(fā)現(xiàn)了3 322個(gè)核素。但理論預(yù)言核素的數(shù)量約為8 000～10 000，而那些未被發(fā)現(xiàn)的核素主要集中在超重區(qū)域和豐中子重核區(qū)域。

合成新放射性同位素的基礎(chǔ)是新反應(yīng)機(jī)制的發(fā)現(xiàn)。這些反應(yīng)機(jī)制在放射性同位素合成中的有效應(yīng)用，需要依賴(lài)于強(qiáng)大的重離子加速系統(tǒng)、靈敏的反應(yīng)產(chǎn)物分離和高效的探測(cè)技術(shù)才得以實(shí)現(xiàn)。大規(guī)模開(kāi)展放射性同位素的工作可以追溯到上世紀(jì)五十年代中期，當(dāng)時(shí)的重離子加速器僅加速12C、14N、16O等較輕的重離子，能量很低，引出的束流很弱。1969年，理論預(yù)言超重元素的存在，推動(dòng)了重離子物理的發(fā)展，引發(fā)了建造重離子加速器、合成超重核和挖掘滴線(xiàn)核素的熱潮。從 1955 年到 2010年先后合成了101號(hào)到118號(hào)元素，合成重質(zhì)量區(qū)放射性同位素成為國(guó)際競(jìng)爭(zhēng)十分激烈的研究方向。另外，隨著加速器技術(shù)的發(fā)展，到七十年代中期，人們已經(jīng)可以獲得高能量離子束流，至八十年代，各國(guó)也相繼建成了一些可用于研究重離子碰撞的中高能重離子加速器，這些大科學(xué)裝置計(jì)劃的實(shí)現(xiàn)，為人們研究原子核的結(jié)構(gòu)及性質(zhì)提供了基礎(chǔ)條件，推動(dòng)了幾千個(gè)放射性同位素的產(chǎn)生，開(kāi)創(chuàng)了核物理的新領(lǐng)域[1]。

本文主要圍繞放射性新核素的產(chǎn)生，介紹了國(guó)際上核科學(xué)大裝置的研究現(xiàn)狀和目標(biāo)，系統(tǒng)地闡釋了輕帶電粒子引起的反應(yīng)、重離子熔合反應(yīng)、轉(zhuǎn)移反應(yīng)，以及彈核碎裂反應(yīng)等多種途徑產(chǎn)生放射性核素的優(yōu)缺點(diǎn)，為將來(lái)放射性同位素的研究提供參考。

1 國(guó)際核科學(xué)大裝置的現(xiàn)狀及研究目標(biāo)

核科學(xué)研究是科學(xué)與技術(shù)緊密結(jié)合、集多種學(xué)科為一體的典型，充分發(fā)揮大型核科學(xué)研究裝置對(duì)其發(fā)展至關(guān)重要。當(dāng)前世界各國(guó)在研究原子核的物質(zhì)結(jié)構(gòu)和相互作用機(jī)制等方面競(jìng)爭(zhēng)激烈，以大型核科學(xué)裝置為基礎(chǔ)建立的國(guó)家實(shí)驗(yàn)室遍布全球各地，主要集中在亞洲、歐洲、非洲和美洲。

表1給出了目前國(guó)際上產(chǎn)生放射性新核素的大科學(xué)裝置的介紹。我國(guó)現(xiàn)有蘭州重離子加速器研究裝置(HIRFL)[2]、惠州在建中的強(qiáng)流重離子加速器裝置(HIAF)[3]以及建議在北京建設(shè)的在線(xiàn)分離豐中子束流裝置(BISOL)[4]。國(guó)外的大科學(xué)裝置主要有俄羅斯Dubna-DRIBs、DC-280[5-7]，美國(guó)Berkeley-88英寸回旋加速[8]、MSU-NSCL、FRIB[9-10]、Argonne-ATLAS[11-12]，德國(guó)GSI重離子加速系統(tǒng)[7,13]、FAIR[13]，日本RIKEN-RARF[14-15]和法國(guó)GANIL-SPIRAL2[16]。

表1 國(guó)際上產(chǎn)生放射性新核素大科學(xué)裝置介紹

2 放射性新核素研究進(jìn)展

2.1 新核素概況

自19世紀(jì)60年代俄國(guó)科學(xué)家Dmitri Mendeleev首創(chuàng)了元素周期表開(kāi)始，核物理學(xué)界便掀起了探索原子核存在極限、合成新放射性同位素和拓展元素周期表的熱潮。地球上天然存在88種元素，其中最輕的是氫，最重的是92號(hào)元素鈾。依照經(jīng)典液滴模型預(yù)言，原子核存在的核電荷數(shù)上限為104。然而，原子核具有殼層結(jié)構(gòu)[17]，能夠抑制其自發(fā)裂變。因此，人們普遍將超錒系核素稱(chēng)為超重核素，將鈾以后的核素稱(chēng)為超鈾核素。1969年，理論預(yù)言以Z=114、N=184為中心存在超重穩(wěn)定島。為了攀登穩(wěn)定島，核物理實(shí)驗(yàn)學(xué)家們進(jìn)行了大量的嘗試。比如將放射性同位素核束(8-11Li、19-22O、20-23F、23-26Ne等)作為彈核與錒系靶核的熔合反應(yīng)；重錒系核彈靶組合誘發(fā)的多核子轉(zhuǎn)移反應(yīng)等，但仍然難以企及超重穩(wěn)定島。為了在放射性同位素新核素合成研究領(lǐng)域取得突破，一方面需要設(shè)計(jì)建造新一代強(qiáng)流重離子加速器，提升束流強(qiáng)度，增加超重核的產(chǎn)額；另一方面需要研究核反應(yīng)機(jī)制，尋求新的能夠有效產(chǎn)生放射性同位素新核素以及超重核素的方法。

隨著重離子加速器以及探測(cè)技術(shù)的不斷發(fā)展，新核素的合成在過(guò)去的時(shí)間內(nèi)已經(jīng)取得了卓越成績(jī)[18]。表2總結(jié)了截止到2021年1月31日排名前23實(shí)驗(yàn)室發(fā)現(xiàn)新核素的現(xiàn)狀，到目前為止發(fā)現(xiàn)新核素排名前三的實(shí)驗(yàn)室，分別是美國(guó)Berkeley、德國(guó)GSI和俄羅斯Dubna。其中美國(guó)Berkeley是目前發(fā)現(xiàn)新核素最多的實(shí)驗(yàn)室，其核素個(gè)數(shù)達(dá)640個(gè)，占已知核素總數(shù)的20%左右。

表2 截止到2021年1月31日不同實(shí)驗(yàn)室產(chǎn)生新核素的現(xiàn)狀[18]

2.2 產(chǎn)生方式及現(xiàn)狀

目前核物理學(xué)家們發(fā)現(xiàn)核素產(chǎn)生的方法主要有輕帶電粒子引起的反應(yīng)、原子核的衰變、裂變、散裂反應(yīng)、彈核碎裂反應(yīng)、熔合反應(yīng)和轉(zhuǎn)移反應(yīng)這七種。其中，熔合反應(yīng)合成的新核素最多，接近800個(gè)，通過(guò)彈核碎裂反應(yīng)合成的新核素接近600個(gè)。而質(zhì)子滴線(xiàn)附近核素的合成可通過(guò)三種途徑獲得，分別是輕帶電粒子參與的反應(yīng)、碎裂反應(yīng)或熔合反應(yīng)，重區(qū)豐中子放射性核素目前主要是通過(guò)彈核碎裂和重核的裂變產(chǎn)生。

2.2.1輕帶電粒子引起的反應(yīng) 輕帶電粒子引起的反應(yīng)是指由輕帶電粒子比如質(zhì)子、氚核和α粒子等引發(fā)的核反應(yīng)，所產(chǎn)生的核素大多集中在β穩(wěn)定線(xiàn)附近。如1977年，36Ca首次被發(fā)現(xiàn)是通過(guò)40Ca(4He,8He)36Ca反應(yīng)[19]，實(shí)驗(yàn)上測(cè)得該反應(yīng)的Q值和質(zhì)量過(guò)剩對(duì)應(yīng)的能量分別為(-57.58±0.04) MeV和(-6.44±0.04) MeV。

2.2.2原子核的衰變、裂變、散裂反應(yīng) 原子核的衰變反應(yīng)是指原子核自發(fā)地發(fā)射α、β等粒子而重新變成一個(gè)新的原子核的過(guò)程，主要是U、Th和Pu等元素衰變鏈上的核素。例如1952年，219At通過(guò)發(fā)射6.27 MeV能量下的α粒子而衰變，半衰期為0.9 min，產(chǎn)生了新的放射性核素215Bi[20]。

原子核的裂變反應(yīng)是指一個(gè)重的原子核分裂為幾個(gè)較輕原子核的過(guò)程，通過(guò)原子核的裂變產(chǎn)生的核素主要分布在β穩(wěn)定線(xiàn)下方的中等質(zhì)量區(qū)域。例如，2010年日本的RIKEN合作組用345 MeV/A的238U轟擊9Be和208Pb，產(chǎn)生了45種豐中子新核素[21]。

原子核散裂反應(yīng)的特點(diǎn)是利用較高能量的輕粒子(如質(zhì)子、中子和α粒子等)轟擊靶核。比如，2009年Neidherr等[22]通過(guò)散裂反應(yīng)發(fā)現(xiàn)了86號(hào)新核素229Rn，并且證實(shí)了在N=134的區(qū)域可能存在一個(gè)閉合亞殼。

2.2.3彈核碎裂反應(yīng) 彈核碎裂反應(yīng)主要是把U、Pb等重的彈核加速到相對(duì)論能量區(qū)，與輕靶碰撞，從而產(chǎn)生大量的豐中子核。例如，2018年Fukuda等[23]在日本RIKEN利用345 MeV/A的238U轟擊Be靶，產(chǎn)生了29個(gè)新豐中子核素。

2.2.4重離子熔合反應(yīng) 重離子熔合反應(yīng)是合成超重核的一種重要方法，從102號(hào)到目前最重的118號(hào)元素都是通過(guò)該方法合成的。其中107～112號(hào)元素是德國(guó)GSI用54Cr、58Fe、64Ni、70Zn等作為彈核轟擊208Pb和209Bi靶的冷熔合反應(yīng)產(chǎn)生的,俄羅斯Dubna用48Ca與243Am、244Pu、248Cm、249Bk、249Cf的熱熔合反應(yīng)合成了113～118號(hào)一系列核素[7]。此外，日本的RIKEN在2004年通過(guò)209Bi(70Zn，n)278Nh冷熔合的方法也產(chǎn)生了113號(hào)新核素278Nh[15]，但是通過(guò)冷熔合反應(yīng)合成原子序數(shù)更高的超重核仍面臨巨大困難。

近幾年，熔合反應(yīng)在理論上[24-26]和實(shí)驗(yàn)上[27-34]合成放射性新核素方面都取得了重要的進(jìn)展。例如，2018年在中國(guó)蘭州重離子加速器HIRFL上分別通過(guò)熔合反應(yīng)187Re(36Ar,4n)219Np[27]和187Re(40Ar,3n)224Np[28]觀(guān)察到新核素219Np和224Np。隨后，該實(shí)驗(yàn)室利用充氣反沖分離技術(shù)觀(guān)測(cè)到了新缺中子核素220Np[29]。2020年在蘭州重離子加速器HIRFL上通過(guò)熔合蒸發(fā)反應(yīng)187Bi(40Ar,5n)222Np合成了222Np[30]。其中北京師范大學(xué)參與了發(fā)現(xiàn)新核素223Np[31]和224Np的40Ar+187Re熔合反應(yīng)實(shí)驗(yàn)。此外，2020年美國(guó)Berkeley[8]和芬蘭Jyv?skyl?[32]實(shí)驗(yàn)室分別通過(guò)209Bi(40Ar,5n)244Md和181Ta(36Ar,6n)211Pa合成了新核素244Md和211Pa。Khuyagbaater等[33]在德國(guó)GSI實(shí)驗(yàn)室通過(guò)40Ar+206,208Pb熔合反應(yīng)合成了243Fm，再經(jīng)過(guò)α衰變產(chǎn)生新核素235Cm。

除此之外，對(duì)于超重核素Z=119、120的研究，實(shí)驗(yàn)上進(jìn)行了大量的嘗試。2009年，Dubna曾經(jīng)嘗試?yán)?8Fe+244Pu反應(yīng)來(lái)合成120號(hào)超重元素，但是沒(méi)有成功[34]。2016年GSI也曾試圖通過(guò)54Cr+248Cm反應(yīng)來(lái)合成Z=120超重元素[35-36]，但是只觀(guān)察到了299120相關(guān)α衰變的隨機(jī)事件，并不能夠證明120號(hào)元素的產(chǎn)生。同時(shí)理論上[37-38]也給出了可參考的反應(yīng)體系及入射能量。文獻(xiàn)[37]給出利用熱熔合反應(yīng)計(jì)算119號(hào)和120號(hào)超重元素的產(chǎn)生截面，如圖1(a)和圖1(b)所示。從圖1(a)中可以看出，對(duì)于119號(hào)元素，體系48Ca+252Es提供了足夠大的蒸發(fā)剩余截面。從圖1(b)中可以看出，理論預(yù)言通過(guò)反應(yīng)50Ti+249Cf產(chǎn)生120號(hào)元素的最大蒸發(fā)剩余截面為0.029 pb，對(duì)應(yīng)的最佳入射能量為Ec.m.=240 MeV。

圖1 理論計(jì)算119號(hào)元素(a)和120號(hào)元素(b)的蒸發(fā)剩余截面[37]

2.2.5多核子轉(zhuǎn)移反應(yīng) 通過(guò)熔合蒸發(fā)反應(yīng)產(chǎn)生的核素主要為缺中子，為了產(chǎn)生重區(qū)豐中子新核素，近年來(lái)多核子轉(zhuǎn)移反應(yīng)引起了人們的關(guān)注。2015年Watanabe等在法國(guó)GANIL用7.98 MeV/A的136Xe轟擊198Pt靶，成功測(cè)得了一系列N=126附近的豐中子核素的產(chǎn)生截面[39]，如圖2所示。圖中的實(shí)心圓是反應(yīng)體系136Xe+198Pt在入射能量為7.98 MeV/A的多核子轉(zhuǎn)移反應(yīng)實(shí)驗(yàn)結(jié)果，實(shí)心五角星是反應(yīng)體系208Pb+9Be在入射能量為1 GeV/A的多重碎裂結(jié)果。通過(guò)比較發(fā)現(xiàn)，多核子轉(zhuǎn)移反應(yīng)產(chǎn)生N=126核素的截面要比通過(guò)多重碎裂反應(yīng)的高4個(gè)數(shù)量級(jí)左右。因此多核子轉(zhuǎn)移反應(yīng)在產(chǎn)生豐中子重核中具有明顯優(yōu)勢(shì)。

圖2 N=126同中子數(shù)產(chǎn)生截面[39]

理論研究上也同樣驗(yàn)證了多核子轉(zhuǎn)移反應(yīng)相較于其他反應(yīng)機(jī)制在產(chǎn)生豐中子重核的優(yōu)越性[40-49]。例如，文獻(xiàn)[48]從理論上給出145Xe+208Pb和133Sn+204Hg體系產(chǎn)生豐中子Pt核素的產(chǎn)生截面，如圖3所示。圖中實(shí)心的圓點(diǎn)表示德國(guó)GSI通過(guò)彈核碎裂產(chǎn)生的Pt核素截面?？招牡膱A形、正方形和三角形分別表示不同能量下新核素的產(chǎn)生截面。從圖3可以看出，通過(guò)轉(zhuǎn)移反應(yīng)產(chǎn)生了4個(gè)豐中子新核素209-212Pt，并且發(fā)現(xiàn)轉(zhuǎn)移反應(yīng)中豐中子核素的產(chǎn)生截面遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于彈核碎裂反應(yīng)的截面，表明多核子轉(zhuǎn)移反應(yīng)對(duì)于產(chǎn)生豐中子核具有較大的優(yōu)勢(shì)。

圖3 145Xe+208Pb(a)和133Sn+204Hg(b)體系中不同能量下豐中子Pt同位素的產(chǎn)生截面[48]

近年來(lái)，國(guó)際上開(kāi)展了大量的多核子轉(zhuǎn)移反應(yīng)實(shí)驗(yàn)[50-54]。例如，文獻(xiàn)[52]采用460 MeV能量下的82Se轟擊170Er靶，在多核子轉(zhuǎn)移反應(yīng)產(chǎn)物中發(fā)現(xiàn)了兩個(gè)新的豐中子核素168Dy和170Dy。2015年 Devaraja等[53]在德國(guó)GSI利用UNLAC加速器加速平均強(qiáng)度為2×1012pps的48Ca束轟擊248Cm靶，利用速度分離器SHIP篩選出了Z=82～100約100個(gè)類(lèi)靶碎片，觀(guān)察到216U、219Np、223Am、229Am和233Bk 5個(gè)新的缺中子核素，但是并沒(méi)有觀(guān)測(cè)到219Np半衰期和α衰變能。2018年，美國(guó)德州農(nóng)工大學(xué)的實(shí)驗(yàn)室利用在束探測(cè)陣列研究了在7.5～6.1 MeV/A能量下238U+232Th反應(yīng)[54]，根據(jù)測(cè)量產(chǎn)物的α粒子能量和半衰期，推測(cè)產(chǎn)物的電荷數(shù)可高達(dá)Z=116。

最后，表3總結(jié)了近十年合成新核素的方法及其現(xiàn)狀，產(chǎn)生放射性新核素主要有熔合蒸發(fā)反應(yīng)、轉(zhuǎn)移反應(yīng)、次級(jí)束流引起的反應(yīng)和彈核碎裂反應(yīng)。從表3中可以發(fā)現(xiàn)相比于熔合蒸發(fā)反應(yīng)、轉(zhuǎn)移反應(yīng)和次級(jí)束流，通過(guò)彈核碎裂反應(yīng)合成的新核素最多，達(dá)到了193個(gè)。其次是熔合反應(yīng)和次級(jí)束流，分別合成了33個(gè)和23個(gè)新核素。最后是轉(zhuǎn)移反應(yīng)，只合成了6個(gè)新核素。在近十年產(chǎn)生的超重核素只有266Db、271Bh、277Mt、284Fl和280Ds五個(gè)，輕粒子只有2016年日本RIKEN實(shí)驗(yàn)室通過(guò)次級(jí)束流的方式產(chǎn)生的4n，其余核素均在重區(qū)。此外，從表3中還可以看出，2012年是合成新核素最多的一年，其數(shù)量高達(dá)68個(gè)。

表3 2010年—2021年1月31日合成新核素的方法與現(xiàn)狀[18]

3 總結(jié)與展望

放射性同位素的產(chǎn)生是核物理研究的前沿課題。隨著重離子加速器的發(fā)展及探測(cè)技術(shù)的改進(jìn)，新核素的發(fā)現(xiàn)已經(jīng)取得了重大突破。本文概述了用于核物理研究的一些大科學(xué)裝置發(fā)展現(xiàn)狀及研究目標(biāo)，主要包括蘭州重離子加速器HIRFL、惠州在建中的HIAF、建議在北京建設(shè)的在線(xiàn)分離豐中子束流裝置BISOL、俄羅斯Dubna-DRIBs加速系統(tǒng)、DC-280回旋加速器、美國(guó)Berkeley-88英寸回旋加速、美國(guó)MSU-NSCL加速系統(tǒng)、FRIB稀有同位素束流裝置、美國(guó)Argonne-ATLAS重離子加速系統(tǒng)、德國(guó)GSI重離子加速系統(tǒng)、FAIR計(jì)劃、日本RIKEN-RARF加速器和法國(guó)GANIL-SPIRAL2。在此基礎(chǔ)上，歸納出實(shí)驗(yàn)上合成新放射性核素的方法以及實(shí)驗(yàn)進(jìn)展和現(xiàn)狀，發(fā)現(xiàn)(1) 彈核碎裂反應(yīng)和熔合蒸發(fā)反應(yīng)相對(duì)于其他產(chǎn)生方法而言，產(chǎn)生的新核素最多；(2) 超重核的產(chǎn)生主要通過(guò)熔合蒸發(fā)反應(yīng)產(chǎn)生；(3) 隨著重離子加速器的發(fā)展和探測(cè)水平的提升，未來(lái)多核子轉(zhuǎn)移反應(yīng)是合成豐中子重核的一種有前途的方法。這些發(fā)現(xiàn)對(duì)于重區(qū)豐中子放射性新核素的產(chǎn)生具有重要的指導(dǎo)意義。

現(xiàn)階段，國(guó)內(nèi)外對(duì)于核素圖上遠(yuǎn)離穩(wěn)定線(xiàn)的放射性核素，特別是重區(qū)豐中子核和超重核素的研究還很缺乏。當(dāng)前人們多采用熔合反應(yīng)和彈核碎裂的方法產(chǎn)生豐中子重核。未來(lái)惠州HIAF、北京ISOL、Dubna的DC-280回旋加速器、Argonne的N=126工廠(chǎng)、GSI的FIAR計(jì)劃和GANIL的SPIRAL2這些核科學(xué)大裝置建成后，將為人們認(rèn)識(shí)和理解原子核的性質(zhì)、鑒別新核素以及檢驗(yàn)和發(fā)展現(xiàn)有的理論模型提供重要的實(shí)驗(yàn)條件。其中，比較明確的是，俄羅斯的DC-280回旋加速器系統(tǒng)下一個(gè)研究目標(biāo)就是合成周期表的第八周期元素119號(hào)和120號(hào)元素，美國(guó)MSU的FRIB計(jì)劃將在核素圖豐中子區(qū)域產(chǎn)生約1 000種新的核素。因此對(duì)于實(shí)驗(yàn)上合成放射性同位素的方法而言，未來(lái)多核子轉(zhuǎn)移反應(yīng)相比于其他反應(yīng)機(jī)制在合成豐中子重核區(qū)域更會(huì)得到人們的青睞。

后記：

在此文投稿后，2021年國(guó)際上又發(fā)現(xiàn)了4個(gè)放射性新核素，分別是美國(guó)MSU發(fā)現(xiàn)的13F和18Mg，德國(guó)GSI發(fā)現(xiàn)的249No和中國(guó)科學(xué)院近代物理研究所發(fā)現(xiàn)的214U。

中國(guó)科學(xué)院近代物理研究所在新核素的合成上取得了一系列成果。從1993—2021年，先后合成了36種新核素，近五年在超鈾質(zhì)子滴線(xiàn)區(qū)合成了214，215,216U和219,220,222,223,224Np。