放射性核素測(cè)量衰變校正因子的推導(dǎo)及應(yīng)用

李建良

（福建福清核電有限公司，福建 福清 350318）

0 引言

放射性核素會(huì)不斷發(fā)生衰變，特別是在半衰期較短而取樣、擱置和測(cè)量的時(shí)間相對(duì)較長(zhǎng)且對(duì)測(cè)量的準(zhǔn)確度有較高要求時(shí)，應(yīng)考慮衰變校正。雖然國(guó)內(nèi)部分文獻(xiàn)為讀者提供了衰變校正公式或簡(jiǎn)化校正公式，但是未給出放射性核素衰變因子的推導(dǎo)方法或原理，且不同文獻(xiàn)給出的衰變校正公式也不相同，會(huì)給測(cè)量人員選擇校正方法造成困難。因此，提供衰變校正因子的推導(dǎo)方法和理論解釋并給出合理選擇簡(jiǎn)易衰變校正的方法具有現(xiàn)實(shí)意義。

1 衰變校正因子的推導(dǎo)

1.1 基本衰變公式

部分原子核并不穩(wěn)定，會(huì)從核內(nèi)放出帶有動(dòng)能的粒子或輻射出電磁能。在釋放能量之后，該原子核可能處于穩(wěn)定狀態(tài)，也可能仍然處于不穩(wěn)定狀態(tài)，如果處于不穩(wěn)定狀態(tài)，則須繼續(xù)釋放能量后才能達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)。這種隨著粒子或輻射的發(fā)射，由不穩(wěn)定核素轉(zhuǎn)變?yōu)榱硪环N核素的過(guò)程通常叫放射性衰變。單位時(shí)間內(nèi)某不穩(wěn)定原子核發(fā)生衰變的概率為衰變常數(shù)，用符號(hào)表示。放射性核素往往不是只有一種衰變方式，對(duì)一種核素來(lái)說(shuō)，不同衰變途徑的衰變概率是恒定的，不受外界試驗(yàn)條件、溫度以及壓力等因素的影響，如公式（1）所示。

式中：p＇為某一放射性原子核在短時(shí)間內(nèi)發(fā)生衰變的概率；Δ為衰變時(shí)間。

由公式（1）可以得到公式（2）。

式中：為某一放射性原子核在短時(shí)間內(nèi)未發(fā)生衰變的概率。

由公式（2）可以得到公式（3）。

令→∞，則Δ→0，如公式（4）所示。

式中：為經(jīng)過(guò)時(shí)間后該原子核未發(fā)生衰變的概率；為經(jīng)過(guò)的時(shí)間；為將時(shí)間分割為時(shí)間間隔Δ的個(gè)數(shù)。

綜上所述，可以得到公式（5）~公式（6）。

式中：為經(jīng)時(shí)間后未發(fā)生衰變的原子核數(shù)；為經(jīng)時(shí)間后已發(fā)生衰變的原子核數(shù)；為=0時(shí)刻放射性原子核的數(shù)量。

根據(jù)公式（5）可知，經(jīng)過(guò)時(shí)間后，未發(fā)生衰變的原子核數(shù)'為= 0時(shí)刻放射性原子核數(shù)的1/2，如公式（7）所示。

由公式（7）可以得到公式（8）。

式中：為衰變常數(shù)；為放射性核素的半衰期。

一般情況下，很難測(cè)量放射性核素的原子數(shù)，測(cè)量發(fā)生衰變的放射性核素的數(shù)量比較簡(jiǎn)單，放射性核素的原子數(shù)量與發(fā)生衰變的數(shù)量成正比，即與放射性核素的活度成正比，由公式（5）可以得到計(jì)算放射性核素衰變活度的基本公式，如公式（9）所示。

式中：為= 0時(shí)放射性核素的活度；為經(jīng)過(guò)時(shí)間后放射性核素的活度。

1.2 衰變校正的分類及通用活度計(jì)算公式1.2.1 衰變校正的分類、特點(diǎn)

放射性核素測(cè)量過(guò)程的衰變校正一般分為3種：1） 采樣期間的衰變校正。一次性采樣的采樣時(shí)間短，因此無(wú)須在采樣階段進(jìn)行衰變校正。連續(xù)累積采樣的樣品不斷累積，需要較長(zhǎng)的采樣時(shí)間，一般需要考慮衰變校正。該過(guò)程的衰變校正是要將采樣結(jié)束時(shí)的活度校正到采樣前的活度。2） 擱置期間的衰變校正。樣品從采集完成到測(cè)量開(kāi)始前一般都會(huì)放置一段時(shí)間或?qū)ζ溥M(jìn)行一定的處理后再開(kāi)始測(cè)量，樣品中的放射性核素會(huì)發(fā)生衰變，須考慮衰變校正。該過(guò)程的衰變校正是要將樣品在開(kāi)始測(cè)量前的活度校正到采樣結(jié)束時(shí)的活度。3） 測(cè)量期間的衰變校正。樣品在測(cè)量期間因衰變而降低活度，測(cè)量?jī)x器的計(jì)數(shù)率也不斷降低。該過(guò)程的衰變校正是要將樣品在測(cè)量期間的平均活度校正到開(kāi)始測(cè)量時(shí)的活度，而不是將樣品在測(cè)量結(jié)束時(shí)的活度校正到開(kāi)始測(cè)量時(shí)的活度。

其他有關(guān)放射性衰變校正的問(wèn)題，一般都可以采取上述3種方式中的某種方式進(jìn)行校正。

待測(cè)樣品中放射性核素的活度與對(duì)應(yīng)時(shí)刻測(cè)量?jī)x器的計(jì)數(shù)率成正比?？紤]取樣、擱置、制樣或者測(cè)量期間的衰變校正，忽略取樣效率、制樣回收率以及測(cè)量期間儀器的穩(wěn)定性等因素，放射性核素的活度如公式（10）所示。

式中：為放射性核素的活度；為測(cè)量?jī)粲?jì)數(shù)率；為儀器的效率；為取樣過(guò)程衰變校正因子；為擱置過(guò)程衰變校正因子；為測(cè)量過(guò)程衰變校正因子。

1.3 推導(dǎo)取樣過(guò)程的衰變校正因子Ks

以空氣中氣溶膠取樣為例，假設(shè)空氣中某放射性核素的活度濃度在整個(gè)取樣過(guò)程中不變，滯留在取樣過(guò)濾介質(zhì)中的放射性核素不再與空氣中的放射性核素發(fā)生交換，整個(gè)取樣過(guò)程是勻速進(jìn)行的，放射性核素一旦過(guò)濾到樣品中就會(huì)因衰變而降低活度，先后采集到的樣品的衰變程度不同。根據(jù)公式（9）將整個(gè)取樣過(guò)程按時(shí)間劃分為無(wú)限多個(gè)小的時(shí)段，其中某時(shí)刻取到的樣品中的放射性核素衰變到取樣結(jié)束時(shí)的活度如公式（11）所示。

將公式（11）積分得到公式（12）~公式（13）。

式中：為取樣過(guò)程中某時(shí)刻取到樣品中的放射性核素衰變到取樣結(jié)束時(shí)的活度；為取樣時(shí)到取樣結(jié)束時(shí)所經(jīng)過(guò)的時(shí)間；為整個(gè)取樣過(guò)程滯留在過(guò)濾介質(zhì)上放射性核素的總活度；為從取樣開(kāi)始到取樣結(jié)束的時(shí)間；/為某時(shí)刻取到的放射性核素的活度；為樣品在取樣結(jié)束時(shí)的總活度；為取樣過(guò)程的衰變校正因子。

1.4 推導(dǎo)擱置過(guò)程的衰變校正因子Kd

樣品擱置過(guò)程中放射性核素按指數(shù)衰變規(guī)律不停地發(fā)生衰變并降低活度，如公式（14）~公式（15）所示。

式中：為開(kāi)始測(cè)量時(shí)待測(cè)樣品的活度；為取樣結(jié)束時(shí)樣品的總活度；為從取樣結(jié)束到開(kāi)始測(cè)量的時(shí)間；為擱置過(guò)程的衰變校正因子。

1.5 推導(dǎo)測(cè)量過(guò)程的衰變校正因子Km

該文提供2種思路推導(dǎo)測(cè)量過(guò)程的衰變校正因子。

根據(jù)公式（9）可以求出測(cè)量過(guò)程某時(shí)刻樣品的活度，如公式（16）所示。

隨著測(cè)量工作的逐步開(kāi)展，樣品的活度不斷降低，可以將各時(shí)刻樣品的活度積分，再除以測(cè)量時(shí)間，從而得到測(cè)量期間樣品的平均活度，如公式（17）~公式（18）所示。

式中：為測(cè)量過(guò)程中某時(shí)刻的樣品活度；為從測(cè)量開(kāi)始到該時(shí)刻；為測(cè)量過(guò)程樣品的平均活度；為測(cè)量開(kāi)始到測(cè)量結(jié)束的時(shí)間；為測(cè)量過(guò)程的衰變校正因子。

根據(jù)公式（6）可知，測(cè)量過(guò)程中衰變掉的核素?cái)?shù)量如公式（19）所示。

假設(shè)測(cè)量過(guò)程中放射性核素的活度不變，始終能夠保持測(cè)量開(kāi)始時(shí)的活度，那么在整個(gè)測(cè)量期間放射性核素發(fā)生衰變的概率為，進(jìn)而可以求出在這種假設(shè)下發(fā)生衰變的放射性核素?cái)?shù)量，如公式（20）~公式（21）所示。

式中：為開(kāi)始測(cè)量時(shí)樣品中放射性核素的總數(shù)量；為測(cè)量過(guò)程中發(fā)生衰變的核素?cái)?shù)量；為假定樣品活度不變的情況下測(cè)量過(guò)程中發(fā)生衰變的核素?cái)?shù)量；為測(cè)量開(kāi)始到測(cè)量結(jié)束的時(shí)間；為測(cè)量過(guò)程的衰變校正因子。

2 衰變因子的應(yīng)用

2.1 半衰期長(zhǎng)短對(duì)衰變校正的影響

由公式（13）、公式（15）、公式（18）或公式（21）可以看出，取樣過(guò)程、擱置過(guò)程及測(cè)量過(guò)程衰變校正因子的計(jì)算公式中都存在衰變常數(shù)與相應(yīng)過(guò)程所需時(shí)間的乘積。由公式（8）可知，衰變常數(shù)與放射性核素的半衰期成反比，因此，取各過(guò)程所需時(shí)間與放射性核素的半衰期的比值/作為變量，就可以計(jì)算與取樣過(guò)程、擱置過(guò)程及測(cè)量過(guò)程的/、/和/對(duì)應(yīng)的衰變校正因子、和，進(jìn)而求得不進(jìn)行衰變校正時(shí)帶來(lái)的以百分比表示的偏差=（1-）×100%、=（1-）×100%以及=（1-）×100%，部分計(jì)算結(jié)果見(jiàn)表1。

由表1可知，當(dāng)取樣時(shí)間、擱置時(shí)間以及測(cè)量時(shí)間與半衰期的比值/越小時(shí)，衰變校正因子就越大，不進(jìn)行衰變校正時(shí)帶來(lái)的偏差就越小。當(dāng)取樣時(shí)間、擱置時(shí)間以及測(cè)量時(shí)間與半衰期的比值/越大時(shí)，衰變校正因子就越小，不開(kāi)展衰變校正時(shí)帶來(lái)的偏差就越大。在取樣、擱置和測(cè)量3個(gè)過(guò)程所用時(shí)間相同的情況下，擱置過(guò)程衰變校正因子最小，活度降低最多。

表1 取樣、擱置及測(cè)量過(guò)程中的衰變因子表

當(dāng)==≥時(shí)，=≥27%，≥50%。當(dāng)==≤0.3時(shí)，=≤10%，≤20%。當(dāng)==≤0.149時(shí)，=≤5%，≤10%。當(dāng)==≤0.029時(shí)，=≤1%，≤2%。當(dāng)==≤0.014時(shí)，=≤0.5%，≤1%。

因此，對(duì)半衰期比較長(zhǎng)的放射性核素來(lái)說(shuō)，如果取樣過(guò)程、擱置過(guò)程或測(cè)量過(guò)程比半衰期短很多，在測(cè)量精度要求不高的情況下可以不考慮衰變校正。當(dāng)相應(yīng)過(guò)程的時(shí)間不到半衰期的1%時(shí)，不開(kāi)展擱置過(guò)程的衰變校正帶來(lái)的偏差為0.69%，而不開(kāi)展采樣過(guò)程或測(cè)量過(guò)程的衰變校正帶來(lái)的偏差僅為0.35%。

2.2 取樣、測(cè)量過(guò)程的時(shí)間減半簡(jiǎn)易衰變校正法

一般的放射性核素測(cè)量分為取樣、擱置和測(cè)量3個(gè)過(guò)程，每個(gè)過(guò)程的衰變需要分別利用不同的計(jì)算公式進(jìn)行校正，計(jì)算比較煩瑣。對(duì)測(cè)量的準(zhǔn)確度要求不高時(shí)，可利用擱置過(guò)程中衰變校正因子的計(jì)算公式（15）近似簡(jiǎn)化計(jì)算取樣和測(cè)量過(guò)程的衰變校正因子，公式中的分別用/2和/2替換，如公式（22）、公式（23）所示。

利用公式（24）近似計(jì)算取樣、擱置和測(cè)量3個(gè)過(guò)程總的簡(jiǎn)化衰變校正因子。

式中：為取樣過(guò)程近似校正因子；為測(cè)量過(guò)程近似校正因子。

取各過(guò)程所需時(shí)間與放射性核素的半衰期的比值/作為變量，公式（22）、公式（23）可以計(jì)算與取樣過(guò)程和測(cè)量過(guò)程的/、/對(duì)應(yīng)的衰變校正因子、，近似計(jì)算方法會(huì)引入一定偏差。表2是在取樣或測(cè)量時(shí)間與半衰期取不同比值/時(shí)，/（或/）的值以及不開(kāi)展衰變校正時(shí)帶來(lái)的偏差=(1-/)×100%、=(1-/)×100%。

由表2可知，取樣或測(cè)量時(shí)間比半衰期越長(zhǎng)，用近似簡(jiǎn)化公式計(jì)算帶來(lái)的偏差越大；反之，取樣或測(cè)量時(shí)間比半衰期越短，用近似簡(jiǎn)化公式計(jì)算帶來(lái)的偏差越小。

表2 衰變因子簡(jiǎn)易算法偏差表

當(dāng)（或）≤0.7時(shí)，偏差小于或等于1%。當(dāng)（或）小于或等于1.6時(shí)，偏差小于或等于5%。當(dāng)（或）小于或等于2.3時(shí)，偏差小于或等于10%。當(dāng)（或） 大于或等于3.5時(shí)，偏差大于20%。當(dāng)（或）大于或等于6.3時(shí)，偏差大于50%。

因此，對(duì)半衰期比較長(zhǎng)的放射性核素來(lái)說(shuō)，如果取樣過(guò)程或測(cè)量過(guò)程比半衰期小很多，那么在測(cè)量精度要求不高的情況下，可以直接采用簡(jiǎn)化衰變校正方法。當(dāng)相應(yīng)過(guò)程的時(shí)間為半衰期的1/2時(shí)，采用簡(jiǎn)化方法帶來(lái)的偏差僅為0.50%。一般的測(cè)量可以直接查詢表2的測(cè)量結(jié)果進(jìn)行近似校正。

3 其他注意事項(xiàng)

測(cè)量期間需要注意以下3點(diǎn)：1） 當(dāng)測(cè)量期間衰變校正時(shí)，應(yīng)選擇測(cè)量實(shí)時(shí)間（總時(shí)間，實(shí)時(shí)間=活時(shí)間+死時(shí)間）進(jìn)行校正。2） 當(dāng)測(cè)量有母核的短半衰期放射性核素的活度時(shí)，如果取樣、擱置以及測(cè)量過(guò)程總時(shí)間達(dá)到子核半衰期的5~6倍，則接近衰變平衡，可利用母核的半衰期進(jìn)行衰變校正。3） 在放化分子中，部分樣品需要將子體從母體中分離出來(lái)，單獨(dú)測(cè)量其子體的活度，假設(shè)分離的過(guò)程是勻速進(jìn)行的，則該過(guò)程可按照取樣過(guò)程衰變因子的計(jì)算方法進(jìn)行衰變校正。

4 結(jié)語(yǔ)

通過(guò)給出放射性核素測(cè)量中衰變因子的推導(dǎo)過(guò)程可以使監(jiān)測(cè)人員更容易理解放射性核素測(cè)量中衰變校正的原理、方法及計(jì)算公式，便于監(jiān)測(cè)人員正確選擇合適的衰變校正方法。當(dāng)測(cè)量精度要求高或放射性核素的半衰期比取樣、擱置和測(cè)量時(shí)間短時(shí)，應(yīng)采用標(biāo)準(zhǔn)的校正公式；當(dāng)精度要求不高或放射性核素的半衰期比取樣、擱置和測(cè)量時(shí)間長(zhǎng)很多時(shí)，可選擇簡(jiǎn)易方法或采取查表修正的方法，甚至可忽略衰變校正。選擇合適的衰變校正方法，在滿足測(cè)量準(zhǔn)確度的要求的同時(shí)還可降低計(jì)算處理的難度，提高工作效率。