不同起源秋茄林濕地沉積物重金屬污染與健康風險評價

潘輝 鄭開基 游巍斌 王韌 蔡金標 何東進

摘 要：秋茄（Kandelia obovata）林生態(tài)系統(tǒng)的重金屬污染是濱海濕地研究的重要組成。為探究閩東不同起源秋茄林濕地的健康風險與重金屬污染的狀況，運用污染負荷指數(shù)法和人體健康風險評價法分析閩東不同起源秋茄林濕地表層沉積物重金屬的含量特征并評估其健康風險。結(jié)果表明：（1）秋茄天然林濕地表層沉積物重金屬平均含量排序為Zn（102.38 mg·kg-1）> Pb（101.53 mg·kg-1）> Cu（11.72 mg·kg-1）> Cd（0.91 mg·kg-1）;秋茄人工林表層沉積物重金屬含量排序為Zn（152.81 mg·kg-1）> Pb（105.83 mg·kg-1）> Cu（16.38 mg·kg-1）> Cd（1.33 mg·kg-1）。（2）天然紅樹林表層沉積物重金屬的區(qū)域污染負荷指數(shù)（IPL zone）低于人工紅樹林，對應的污染等級均為1，屬于中度污染。（3）秋茄林濕地表層沉積物重金屬對成年男性和成年女性非致癌風險（RN）均低于1，對人體造成的非致癌風險很低，Pb元素對兒童的RN高于1，會對兒童造成非致癌風險;Cd對成年男性、成年女性和兒童的致癌風險（RI）均大于1.0×10-6，對人體存在嚴重的致癌風險。綜上所述，閩東秋茄林濕地重金屬污染較為嚴重，應控制濕地周邊污染物排放和對濕地進行凈化治理。

關鍵詞： 重金屬污染， 秋茄， 沉積物， 健康評價， 閩東濕地

中圖分類號：X502

文獻標識碼：A

文章編號：1000-3142（2022）00-0470-09

Heavy metal pollution and health assessment in sediments

of Kandelia obovata wetlands of different origins

PAN Hui1，2， ZHENG Kaiji3， YOU Weibin1，2， WANG Ren4， CAI Jinbiao5， HE Dongjin1，2*

（ 1. College of Forestry， Fujian Agriculture and Forestry University， Fuzhou 350002， China; 2. Fujian Southern Forest Resources and Environmental

Engineering Technology Center， Fuzhou 350002， China; 3.  Fujian Forestry Investigation and Planning Institute， Fuzhou 350003， China;

4. Forestry Bureau of Fuding City， Fuding 355200，

Fujian， China; 5. Forestry Bureau of Xiapu City， Xiapu 355100， Fujian， China ）

Abstract：Heavy metal pollution in Kandelia obovata ecosystem is an important part of coastal wetland research. In order to explore the health risk and heavy metal pollution of K. obovata wetland of different origins in eastern Fujian， this study explored the content characteristics of heavy metals in surface sediments of different origins of K. obovata wetlands and assessed their health risks in East Fujian by using the pollution load index method and human health risk assessment method. The results were as follows： （1） The average contents of heavy metals in surface sediments of K. obovata natural forest wetlands were Zn（102.38 mg·kg-1）> Pb（101.53 mg·kg-1）> Cu（11.72 mg·kg-1）> Cd（0.91 mg·kg-1）. The order of heavy metal contents in surface sediments of K. obovata plantation was Zn（152.81 mg·kg-1）> Pb（105.83 mg·kg-1）> Cu（16.38 mg·kg-1）> Cd（1.33 mg·kg-1）. （2） The regional pollution load index （IPL zone） of heavy metals in surface sediments of K. obovata natural forest was lower than that of K. obovata plantation， and the corresponding pollution levels of K. obovata plantation and natural forest were both one， which belonged to moderate pollution. （3） The non-carcer risk （RN） of heavy metals in surface sediments of K. obovata wetlands to adult males and adult females was lower than one， and the RN to human body was very low. The RN of Pb element to children was higher than one， it would cause RN to children. The carcer risk （cancer risk， RI） of Cd to adult males， adult females and children was greater than 1.0×10-6， and there was a serious RT to the human body. The results indicate that heavy metal pollution of wetlands in East Fujian was serious. Therefore， we should control the pollutant emission around the wetland and purify the wetlands. In addition， adding the health risk assessment of heavy metals to the evaluation of K. obovata wetland ecosystem will help to strengthen the ecological protection and risk management of K. obovata.

Key words： heavy metal pollution， Kandelia obovata， sediment， health assessment， wetland in East Fujian

紅樹林生長在陸地與海洋交界帶的灘涂淺灘，是介于陸地與海洋之間特殊的過渡帶生態(tài)系統(tǒng)，一般分布在熱帶與亞熱帶地區(qū)的潮間帶河口濕地，亦是構(gòu)筑海岸防護林體系的首選（陶玉華等，2020）。近年來，紅樹林受圍海造地、養(yǎng)殖、砍伐、工業(yè)污染物排放等人為干擾，導致該區(qū)域紅樹林生態(tài)系統(tǒng)面臨嚴峻的生態(tài)環(huán)境難題（Defew et al.， 2005），尤其是濕地所固有的特性更是讓其作為重金屬污染物的重要源和匯（Agoramoorthy et al.， 2008）。重金屬富集于紅樹林底泥不能被生物降解，具有生物毒性，存留時間久，對紅樹林生態(tài)系統(tǒng)和人類健康具有潛在危害（何東進等，2012;Shi et al.， 2019）。 重金屬會對微生物群落和功能基因產(chǎn)生強烈影響，產(chǎn)生氧化應激，改變微生物群落結(jié)構(gòu)，進而影響紅樹林功能（Fernandez-Cadena et al.， 2020）。Shi等（2020）對我國深圳城市紅樹林的汞分布和風險進行研究發(fā)現(xiàn)，沉積物性質(zhì)對汞積累的影響有限;Rezaei等（2021）對伊朗波斯灣北部海岸紅樹林組織及相關沉積物和海水中的重金屬進行生態(tài)和健康風險評估發(fā)現(xiàn)，研究區(qū)域的紅樹林對鋅（zinc， Zn）和銅（cuprum， Cu）具有合適的植物修復潛力;劉金苓等（2017）對珠海淇澳島紅樹林濕地經(jīng)濟魚類的重金屬污染現(xiàn)狀與對人體健康風險進行研究發(fā)現(xiàn)，重金屬在不同食性魚類中的分布存在差異，灘涂魚鉻（chromium， Cr）和鉛（lead， Pb）超標，存在Cr中毒的健康風險;張起源等（2020）等對廣東紅樹林沉積物有毒金屬分布及生態(tài)風險評價發(fā)現(xiàn)，紅樹林沉積物中總磷（total phosphorus， TP）、總有機碳（total organic carbon， TOC）含量越高，pH 值越低，沉積物中有毒金屬含量越高。根據(jù)化學物質(zhì)致癌性將金屬元素分成致癌金屬與非致癌金屬兩類，致癌金屬被美國環(huán)境署（US EPA）列入高危險毒性物質(zhì)清單;非致癌金屬積累過多不利于人體健康，也具有潛在健康風險（Morshdy et al.， 2019）。然而，目前對不同起源紅樹林生態(tài)系統(tǒng)的健康風險的了解比較有限。因此，研究重金屬在紅樹林濕地沉積物生態(tài)系統(tǒng)中的累積規(guī)律及其對人體健康風險具有重要意義。

本研究以福建閩東為研究區(qū)域，選擇當?shù)厝斯で锴蚜趾吞烊磺锴蚜謽拥兀詷拥厮扇〉耐翗訛樵嚥?，采用污染負荷指?shù)、健康風險模型等方法，擬探討以下問題：（1）閩東不同起源秋茄林濕地表層沉積物的重金屬污染特征。（2）對閩東不同起源秋茄林濕地重金屬健康風險進行評估。以期為閩東秋茄林的保育、健康風險管控與重金屬污染的綜合治理提供科學依據(jù)。

1 研究區(qū)自然概況

閩東是寧德的俗稱。人工林樣地位于寧德市點頭鎮(zhèn)（120°18′ E，27°23′ N），該區(qū)域氣候?qū)賮啛釒ШＱ笮约撅L氣候，年平均氣溫18.2 ℃，年平均降水量為1 500 mm，年日照數(shù)為1 727.3 h，群落類型為人工秋茄林，土壤類型為泥質(zhì)土，平均地徑為11.20 m，平均冠幅為1.1 m×1.1 m，平均樹高為1.80 m，郁閉度一般在95%左右;天然林樣地位于寧德市前岐鎮(zhèn)（120°32′ E，27°30′ N），該區(qū)域氣候?qū)賮啛釒ШＱ笮约撅L氣候，年平均氣溫為18.5 ℃，年平均降水量為1 511 mm，年日照數(shù)為1 840 h，土壤類型為泥質(zhì)土，平均地徑為26.81 m，平均冠幅為1.42 m×1.51 m，平均樹高為1.71 m，郁閉度一般在75%左右（何東進等，2013）。

2 研究方法

2.1? 樣品采集

落潮時，在福鼎市前岐鎮(zhèn)的秋茄天然紅樹林濕地和點頭鎮(zhèn)的秋茄人工紅樹林濕地進行樣品采集（均為中潮灘秋茄紅樹林）。在兩個不同起源秋茄紅樹林中，根據(jù)實際情況，在垂直林緣沿入海方向設置林內(nèi)50 m（FW1）、林內(nèi)15 m（FW2）、林緣（FE）、林外15 m（FB1）、林外30 m（FB2）、林外60 m（FB3）、林外100 m（FB4）7個采樣點，收集表層（0～30 cm）沉積物樣品，沉積物樣品均在以樣點為中心5 m × 5 m的范圍內(nèi)取3個重復。

2.2 沉積物重金屬含量的測定

將取得的沉積物樣品冷凍干燥至恒重后，準確稱取0.25 g過100目篩的樣品，選擇HNO3-HF-HClO4消煮法進行消煮，然后利用原子吸收分光光度計分別測定Zn、Pb、Cu、Cd 4種重金屬的含量，每份樣品均測定3次后取平均值。

2.3 污染負荷指數(shù)法

根據(jù)Tomlinson等提出的污染負荷指數(shù)法（pollution load index）對研究區(qū)的重金屬污染水平的進行評價。該指數(shù)由評價區(qū)域所包含的多種重金屬成分共同構(gòu)成，它能直觀地反映各個重金屬對污染的貢獻程度，也可反映出重金屬在時間、空間上的變化趨勢，應用較為方便（丁喜桂等，2005）。其評價步驟如下：

根據(jù)某一點的實測重金屬含量進行最高污染系數(shù)（F）的計算：

Fi=Ci/Coi（1）

式中：Fi為元素i的最高污染系數(shù);Ci為元素i的實測含量;Coi為元素i的評價標準，本文選取Hakanson（1980）提出的現(xiàn)代工業(yè)前正常沉積物中重金屬含量的最高背景值（Zn=80.00 g、Pb=25.00 g、Cu=30.00 g、Cd=0.50 g）為評價標準。

某一點的污染負荷指數(shù)（IPL）：

IPL=nF1×F2×F3…Fn（2）

式中：IPL為某一點的污染負荷指數(shù);n為評價元素的個數(shù)。

某一區(qū)域的污染負荷指數(shù)（IPL zone）：

IPL zone=nIPL1×IPL2×IPL3…IPLn（3）

式中：IPL zone為目標區(qū)域污染負荷指數(shù);n為采樣點個數(shù)。

污染負荷指數(shù)法一般分為4個等級（Neyestani et al.， 2016），具體見表1。

2.4 健康風險評估

閩東秋茄林分布在濱海，距離居住區(qū)較近，是大量親子游和教育活動的選擇之一，所以有必要對其進行健康風險評價。秋茄林濕地沉積物中的重金屬主要通過皮膚接觸對人體產(chǎn)生影響（王進軍等，2009），因此，本研究主要從皮膚接觸途徑探討沉積物重金屬對人體的健康風險。金屬元素暴露的健康風險包含致癌風險和非致癌風險兩種，重金屬元素Cd屬于致癌污染物，Zn、Pb、Cu屬于非致癌污染物，計算公式如下（王麗麗等，2020）：

重金屬非致癌健康風險計算公式：

RN=ADD/RfD（4）

重金屬的致癌風險計算公式：

RI=ADD×SF（5）

ADD=C×EF×EDAT×BW×SA×SL×ABS×10-6（6）

式中：RN（non-carcer risk）表示某種重金屬通過皮膚暴露途徑的非致癌風險（無量綱值）;RfD（reference dose）表示皮膚暴露途徑的參考值，單位為mg·（kg·d）-1;C表示重金屬的實測量，單位為mg·kg-1;ADD（average daily dose）表示日平均暴露量，單位為mg·（kg·d）-1;RI（cancer risk）表示某種重金屬通過皮膚暴露途徑的致癌風險（無量綱值）;SF（slope factor）表示致癌斜率因子，單位為（kg·d）·mg-1。公式中參數(shù)的取值與含義見表2，4種重金屬元素的RfD參考劑量與斜率因子見表3（U.S.EPA， 1996;Ferreira-Baptista & Miguel， 2005）。

3 結(jié)果與分析

3.1 閩東不同起源秋茄林表層沉積物中重金屬含量比較

閩東不同起源秋茄林濕地表層沉積物重金屬含量統(tǒng)計結(jié)果見表4。天然秋茄林濕地表層沉積物中重金屬含量波動范圍較大，其中Zn的含量范圍為67.98～144.21 mg·kg-1，Pb的含量范圍為50.48～152.95 mg·kg-1，Cu的含量范圍為8.06～21.78 mg·kg-1，Cd的含量范圍為0.24～2.64 mg·kg-1，平均含量排序為Zn> Pb> Cu> Cd;Cd的變異系數(shù)明顯大于Cu、Pb、Zn，排序為Cd（26.37%）> Cu（15.78%）> Zn（2.40%）> Pb（1.26%）;除Cu外，天然林其他3種重金屬平均含量均超過背景值，超標率分別為Zn（71.43%）、Pb（100%）、Cd（79.92%）。人工秋茄林濕地表層沉積物中重金屬含量波動范圍同樣較大，其中Zn的含量范圍為114.45～187.62 mg·kg-1，Pb的含量范圍為52.83～123.03 mg·kg-1，Cu的含量范圍為5.82～25.19 mg·kg-1，Cd的含量范圍為0.30～2.53 mg·kg-1，人工林表層沉積物重金屬含量排序為Zn>Pb>Cu>Cd;Cd的變異系數(shù)明顯大于Cu、Pb、Zn，排序為Cd（27.07%）> Cu（18.74%）> Zn（5.36%）> Pb（3.94%）;除Cu外，天然林其他3種重金屬平均含量均超過背景值，超標率分別為Zn（100%）、Pb（100%）、Cd（85.71%）。

3.2 閩東不同起源秋茄林濕地沉積物中重金屬的垂岸分布特征

閩東不同起源秋茄林濕地沉積物中重金屬含量的垂岸分布如圖1所示。在秋茄天然林濕地沉積物中，除元素Zn外，重金屬元素Pb、Cu、Cd的含量在林外100 m到15 m表層沉積物的分布都呈逐漸增加趨勢，林外15 m至林緣逐漸下降，林緣到林內(nèi)呈逐漸下降趨勢。在秋茄人工林濕地沉積物中，重金屬元素Zn、Pb含量分布都呈林外到林緣先減少后增加的情況，重金屬元素Cu、Cd含量分布都為林外到林緣逐漸增加，林緣到林內(nèi)逐漸下降。

3.3 閩東不同起源秋茄林沉積物重金屬污染特征

閩東濱海秋茄紅樹林濕地沉積物中4種重金屬之間的Pearson相關性分析結(jié)果見表5。在秋茄天然林濕地沉積物重金屬中，Zn、Pb、Cu、Cd兩兩之間呈現(xiàn)正相關關系，其中，Zn與Cu、Pb與Cd、Pb與Cu之間顯著相關，Zn與Cd之間極顯著相關。在人工秋茄紅樹林濕地沉積物重金屬中，Pb與Cu之間極顯著負相關，Zn與Pb、Cu與Cd之間呈現(xiàn)顯著正相關關系，Zn與Cd、Zn與Cu以及 Pb與Cd之間呈現(xiàn)極顯著正相關關系。

閩東濱海秋茄紅樹林濕地采樣點重金屬污染特征如圖2所示，天然林中采樣點FW1、FW2、FE、FB1、FB2、FB3的IPL值在1～2之間，污染等級為1，屬于中度污染;FB4的

IPL值小于1，污染等級為0，屬于無污染。人工林中采樣點FW1、FW2、FB3、FB4的IPL值在1～2之間，污染等級為1，屬于中度污染;FE、FB1、FB2的IPL值在2～3之間，污染等級為2，屬于強污染，結(jié)果表明，人工林的污染程度比天然林高，從而進一步說明不同起源紅樹林濕地周圍的污染物排放情況和地質(zhì)條件本底值水流狀況具有較大差異。

污染負荷指數(shù)法計算結(jié)果顯示（表6）：閩東濕地天然秋茄紅樹林表層沉積物重金屬的區(qū)域污染負荷指數(shù)（IPL zone）比人工紅樹林低，但對應的污染等級都為1，均屬于中度污染。

3.4 閩東不同起源秋茄林沉積物重金屬健康風險評價

對閩東秋茄紅樹林濕地沉積物重金屬進行健康風險評價，結(jié)果如表7。通過皮膚接觸途徑來看，天然林和人工林沉積物中的Zn、Pb、Cu的非致癌風險表現(xiàn)為RN兒童>RN成年女性>RN成年男性，這與兒童的吮吸行為、女性的體重等因素有關，其中天然林和人工林兒童Pb的RN高于1，這表明通過皮膚接觸途徑濕地重金屬Pb對兒童存在非致癌風險。通過皮膚接觸途徑Cd的致癌風險表現(xiàn)為RI兒童>RI成年女性>RI成年男性，且都高于1.0×10-6，這表明Cd通過皮膚接觸途徑對人體存在嚴重的致癌風險。

4 討論與結(jié)論

4.1 不同起源秋茄林濕地重金屬污染特征

閩東不同起源秋茄紅樹林濕地沉積物重金屬的平均含量表現(xiàn)為人工林>天然林，這種差異與不同起源濕地周邊的排污嚴重情況不一致以及不同起源秋茄林吸附時間不同有關，這與何東進等（2012）的研究結(jié)果一致。丘耀文和余克服（2011）的研究發(fā)現(xiàn)，變異系數(shù)可以反映各樣本數(shù)據(jù)空間上的離散程度，變異系數(shù)較小的元素自然來源占主導地位，較大變異系數(shù)的元素人為影響占據(jù)主導地位。本研究中，天然林濕地重金屬Zn、Pb的變異系數(shù)較小，重金屬Cu、Cd的變異系數(shù)較大，表明天然林濕地Zn、Pb自然來源為主導，而Cu、Cd來源受人為干擾影響更強烈，人工林與天然林相一致。天然林與人工林濕地重金屬含量在林內(nèi)深處都有明顯下降，其原因一方面可能是細顆粒物質(zhì)是吸附與富集重金屬的主要載體，在水動力作用稍弱的中高潮灘區(qū)域， 伴隨著細顆粒泥沙的淤積（陳彬，2014）;另一方面可能是秋茄林內(nèi)一些植物吸收部分重金屬或這些植物影響了濕地土壤結(jié)構(gòu)，從而產(chǎn)生了更多的細顆粒物質(zhì)吸附與富集重金屬（藍福生等，1994）。因此，秋茄林的保護具有重要意義。

相關性分析可間接推測濕地沉積物重金屬的來源和途徑，元素之間相關性顯著或極顯著，表明在該地區(qū)元素間具有同源性或者呈復合污染（Guo et al.， 2012），本研究發(fā)現(xiàn)，天然林中的Zn與Cu、Pb與Cd、Pb與Cu、Zn與Cd之間具有同源性或呈復合污染，人工林中的Zn與Pb、Cu與Cd、Zn與Cd、Zn與Cu以及 Pb與Cd之間具有同源性或呈復合污染，而人工林中的Pb與Cu負相關，這是因為Pb的遷移性較差，主要累積于沉積物表層。從采樣點的污染負荷指數(shù)來看，天然林采樣點林外100 m無污染，人工林采樣點林緣、林外15 m、林外30 m存在強污染，存在較大的生態(tài)安全隱患需優(yōu)先防治，其他采樣點均存在中度污染。從區(qū)域污染負荷指數(shù)來看，人工林污染比天然林嚴重，但均為中度污染，其原因一方面可能是不同起源秋茄林濕地土壤結(jié)構(gòu)的差異性（張曉雅，2020），以及對土壤中重金屬的富集能力不同導致其本身的累積量具有差異（何東進等，2012）;另一方面可能是不同起源秋茄林所受人為干擾程度不同，由于人工林靠近居民區(qū)且周邊排污口和人工蝦塘較多，導致其比天然林污染更嚴重，而人工林中的強污染樣點則是最靠近人工蝦塘的樣點。

4.2 不同起源秋茄林濕地重金屬健康風險

從不同人群對健康風險的敏感度來看，兒童對濕地沉積物中重金屬的非致癌風險和致癌風險最敏感，成年男性敏感度則最低，這與王麗麗等（2021）的研究結(jié)果一致，這可能和兒童年齡小、身體免疫力與耐受能力低有關。因此，應避免兒童接觸研究區(qū)域的灘涂。本研究發(fā)現(xiàn)，人工林與天然林重金屬Pb的檢測濃度100%超標，在進行健康風險評估后，其對兒童的非致癌風險超過了US EPA等國際機構(gòu)的最大可接受風險值（RN>1），且重金屬Pb在成年男性與女性中的RN均高于其他重金屬元素。重金屬Cd的檢測濃度也嚴重超標（天然林79.92%和人工林85.71%），其對兒童與成人的致癌風險超過了US EPA等國際機構(gòu)的最大可接受風險值（RI>1.0×10-6）。因此，重金屬Pb與Cd成為閩東秋茄林濕地的主要健康風險來源元素。本研究與何東進等（2012，2013）對閩東濕地重金屬的研究相比，前者更多是研究閩東秋茄林濕地重金屬的積累特征與空間分布，本研究則評估了濕地重金屬對人體的健康風險。由于兒童與成人、男性與女性的身體素質(zhì)、心理和習慣等存在差異，在進行健康風險評價時， 最好分人群計算以便更加切合實際。

閩東秋茄林濕地沉積物重金屬污染較為嚴重，對公眾存在健康隱患，應積極采取防治措施。因此，提出科學管理對策如下：（1）對紅樹林的保育可采取自然恢復為主、人工恢復為輔的策略，由于研究結(jié)果顯示人工林污染比天然林嚴重，故而不能盲目人工造林。（2）完善監(jiān)測機制。將重金屬的健康風險評價加入秋茄林濕地生態(tài)系統(tǒng)評價工作中， 尤其需要注重致癌重金屬元素（如Cd）的監(jiān)測，將健康風險評價與其他沉積物評價相結(jié)合，能更全面、更及時掌握秋茄林生境的安全狀況，有助于加強秋茄林的生態(tài)保護與風險管理。

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（責任編輯 李 莉）

收稿日期：2021-10-13

基金項目：海岸帶森林生態(tài)過程創(chuàng)新團隊項目（71201800705）;福建省科技廳引導性項目（2015N0018）;福建省科技廳重點項目（2009N0009）;福建農(nóng)林大學科技創(chuàng)新項目（KFA17280A） [Supported by Coastal Forest Ecological Process Innovation Team Project（71201800705）; Guiding Project of Fujian Science and Technology Department（2015N0018）; Key Projects of Fujian Science and Technology Department（2009N0009）; Science and Technology Innovation Project of Fujian Agriculture and Forestry University （KFA17280A）]。

第一作者： 潘輝（1997-），碩士研究生，主要從事地理學研究，（E-mail）ph1004937230@163.com。

通信作者：何東進，博士，教授，主要從事海岸帶森林與環(huán)境研究，（E-mail）fjhdj1009@126.com。