• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    水源水庫沉積物及其上覆水DOM光譜特征

    2022-03-29 13:08:12黃廷林葉焰中翟振起楊鵬程
    中國環(huán)境科學(xué) 2022年3期
    關(guān)鍵詞:陸源內(nèi)源表層

    王 斌,黃廷林*,李 楠,高 悅,葉焰中,翟振起,陳 凡,楊鵬程

    水源水庫沉積物及其上覆水DOM光譜特征

    王 斌1,黃廷林1*,李 楠1,高 悅1,葉焰中2,翟振起2,陳 凡1,楊鵬程1

    (1.西安建筑科技大學(xué)環(huán)境與市政工程學(xué)院,西北水資源與環(huán)境生態(tài)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,陜西省環(huán)境工程重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,陜西 西安 710055;2.深圳市北部水源工程管理處茜坑水庫管理所,廣東 深圳 518110)

    為探究水源水庫溶解性有機(jī)質(zhì)(DOM)組成結(jié)構(gòu)及來源,以深圳市茜坑水庫為例,采用紫外-可見光譜技術(shù)(UV-Vis)并結(jié)合平行因子分析法三維熒光光譜技術(shù)(EEMs-PARAFAC)對(duì)水庫表層沉積物及其上覆水的DOM光譜特征進(jìn)行分析.結(jié)果表明:PARAFAC識(shí)別出3類熒光組分,分別是C1(x/m=270/304nm,類蛋白),C2(x/m=285,235/360nm,類蛋白)和C3(x/m=270,340/442nm,類腐殖質(zhì)).熒光特征指數(shù)表明茜坑水庫沉積物及其上覆水DOM受新生內(nèi)源和陸源輸入共同影響,但主要以內(nèi)源為主.表層沉積物中的類蛋白質(zhì)濃度和類腐殖質(zhì)濃度均遠(yuǎn)高于上覆水體,表層沉積物可能向上覆水體釋放小分子DOM.紫外可見光譜與三維熒光表征結(jié)果一致,表層沉積物DOM分子量、腐殖化程度、芳香性和疏水性均低于上覆水.相關(guān)性分析表明,上覆水C1組分與C2組分相關(guān)性顯著(<0.05),表明其存在同源性.通過對(duì)茜坑水庫沉積物及其上覆水DOM光譜特征的研究,可進(jìn)一步分析水庫有機(jī)質(zhì)污染特征.

    水源水庫;溶解性有機(jī)質(zhì);紫外-可見光譜技術(shù);三維熒光光譜技術(shù);平行因子分析法

    天然有機(jī)物(NOM)廣泛存在于湖泊水庫中,陸生動(dòng)植物殘骸經(jīng)微生物分解形成的陸源有機(jī)物和水生生物新陳代謝產(chǎn)生的內(nèi)源有機(jī)物是其主要來源[1-2].水體中的NOM分為溶解性有機(jī)質(zhì)(DOM)和顆粒態(tài)有機(jī)質(zhì)(POM),沉降過程中的POM可在微生物水解酶作用下向DOM轉(zhuǎn)化[3].DOM的組成結(jié)構(gòu)十分復(fù)雜,主要包括類蛋白(類色氨酸、類酪氨酸等)和類腐殖質(zhì)(類富里酸、類胡敏酸等),既參與碳的生物地球化學(xué)循環(huán),同時(shí)也作為污染物的重要載體,能與無機(jī)或有機(jī)污染物發(fā)生配位作用,對(duì)污染物的遷移轉(zhuǎn)化產(chǎn)生深遠(yuǎn)影響[4-5].

    常見的DOM檢測手段主要有化學(xué)分析法[6]、氣相色譜法[7]、高效液相色譜法[8]、質(zhì)譜法[9]和光譜法等.紫外-可見光譜技術(shù)(UV-Vis)以及結(jié)合平行因子分析法的三維熒光光譜(EEMs-PARAFAC)技術(shù)靈敏度高、選擇性好、檢測快速,被廣泛用于DOM來源與組成特征的定性或半定量研究[10].例如沈爍等[11]和王曉江等[12]利用光譜技術(shù)解析了沉積物中DOM組分及來源,驗(yàn)證了其表征沉積物有機(jī)物污染強(qiáng)度的可行性.

    茜坑水庫是深圳市西北部片區(qū)最重要的飲用水水庫,對(duì)當(dāng)?shù)亟?jīng)濟(jì)發(fā)展和社會(huì)穩(wěn)定有著重要作用[13].當(dāng)前的研究大多集中于對(duì)河湖等水體DOM光譜特征的表征[14-15],已有水源水庫DOM的相關(guān)研究也重點(diǎn)考察降雨、徑流等外源輸入的有機(jī)質(zhì)污染特征[16],對(duì)水源水庫沉積物及其上覆水DOM光譜特征的解析相對(duì)較少.尤其對(duì)于分層型水源水庫,熱分層期間,底層水體處于厭氧高還原環(huán)境,沉積物中的DOM極易從底泥釋放到上覆水體中,且DOM作為飲用水消毒副產(chǎn)物的主要前驅(qū)物,會(huì)導(dǎo)致飲用水處理過程中產(chǎn)生難聞氣味和致癌物質(zhì),嚴(yán)重威脅飲用水安全[17-18].茜坑水庫在夏季形成穩(wěn)定的熱分層,水體分層造成的底部水體水質(zhì)惡化,對(duì)城市供水安全構(gòu)成了嚴(yán)重威脅[19],目前對(duì)于茜坑水庫熱分層末期沉積物及其上覆水DOM的光譜特征還缺乏研究.本研究利用UV-Vis和EEMs- PARAFAC解析熱分層末期茜坑水庫沉積物及其上覆水DOM組成結(jié)構(gòu)及來源,分析其光譜特征及意義,以期為茜坑水庫運(yùn)行管理和水體生態(tài)保護(hù)提供科學(xué)依據(jù).

    1 材料與方法

    1.1 研究區(qū)域概況

    茜坑水庫(113.994~114.022°E,22.690~22.711°N)位于深圳市龍華新區(qū),觀瀾河一級(jí)支流茜坑水上游,屬東江水系.水庫地處北回歸線以南,屬于南亞熱帶海洋性季風(fēng)氣候,年平均氣溫22℃,平均降雨量1800mm.壩址以上集雨面積4.79km2,正常庫容1857萬m3,總庫容1917萬m3,最大水深約20m.其承擔(dān)著向龍華、大浪、觀瀾街道及深圳西北片區(qū)供水或轉(zhuǎn)輸原水的重要任務(wù).為探究熱分層末期茜坑水庫沉積物及其上覆水DOM光譜特征,于2020年10月在水庫8個(gè)采樣點(diǎn)(圖1)采集表層沉積物及上覆水.

    圖1 茜坑水庫平面圖及采樣點(diǎn)分布示意

    1.2 樣品采集與測定

    沉積物樣品:參照高鳳等[20]操作方法,采用彼得森抓泥斗采集表層沉積物樣品,裝入聚乙烯自封袋,立即運(yùn)回實(shí)驗(yàn)室后,用冷凍干燥機(jī)進(jìn)行冷凍干燥.將干燥后的沉積物樣品研磨過100(0.149mm)目篩.稱取2g研磨后的沉積物樣品,加入40mL Milli-Q超純水混合進(jìn)行DOM提取,振蕩24h(220r/min,25℃)后離心(6000r/min,15min ),取上清液過0.45μm濾膜(Whatman GF/F,預(yù)先450℃灼燒)過濾后分析[19].

    上覆水水樣:采用2L有機(jī)玻璃采水器對(duì)樣點(diǎn)沉積物上方0.5m水樣進(jìn)行采集,并分別置于聚乙烯取樣瓶后,立即運(yùn)回實(shí)驗(yàn)室放置于4℃冰箱保存,3d內(nèi)完成各項(xiàng)指標(biāo)的測定,測定方法參照國家標(biāo)準(zhǔn)方法[21].沉積物浸提液及上覆水的溶解性有機(jī)碳(DOC)經(jīng)0.45μm濾膜(Whatman GF/F,預(yù)先450℃灼燒)過濾后采用總有機(jī)碳分析儀(島津TOC,日本)測定.在采集水樣同時(shí),對(duì)點(diǎn)位水溫、溶解氧(DO)、葉綠素a(Chl-a)等選用HACH Hydrolab DS5型多參數(shù)水質(zhì)測定儀(哈希,美國)進(jìn)行測定,測定結(jié)果見表1.

    1.3 UV-Vis的測定

    UV-Vis采用DR6000分光光度計(jì)(HACH,美國)進(jìn)行測定,掃描波長范圍為200~800nm,用1cm石英比色皿,以1nm為掃描間隔,Mill-Q超純水為參比,中速掃描.吸收系數(shù)計(jì)算公式為[22]:

    式中:為波長,nm;()和()分別為未經(jīng)散射校正的波長為處的吸收系數(shù)和經(jīng)過散射校正過后的波長為處的吸收系數(shù),m-1;為光程路徑,m.

    1.4 EEMs的測定

    EEMs采用F-7000熒光光譜儀(日立,日本)進(jìn)行測定.熒光光譜掃描操作步驟為:儀器光源為150W氙燈,以Mill-Q超純水為空白,激發(fā)波長(x)范圍為200~450nm,波長間隔5nm,發(fā)射波長(m)范圍為250~600nm,波長間隔1nm,水樣的掃描速度為12000nm/min,沉積物浸提液掃描速度為1200nm/ min.測定結(jié)果扣除Mill-Q超純水三維熒光數(shù)據(jù)并進(jìn)行Delaunnay三角內(nèi)插值法識(shí)別和剔除瑞利散射和拉曼散射.采用平行因子分析法對(duì)三維熒光光譜進(jìn)行解析,通過殘差分析確定最小熒光組分?jǐn)?shù),利用折半分析來驗(yàn)證結(jié)果的可靠性[23].

    1.5 數(shù)據(jù)處理方法

    采用Excel2019、Origin 2021軟件進(jìn)行數(shù)據(jù)處理和圖形繪制,Matlab 2014a 軟件進(jìn)行PARAFAC分析,采用SPSS 21.0軟件進(jìn)行Pearson相關(guān)性分析(<0.05表示顯著相關(guān))和單因素ANOVA方差分析(ANOVA,<0.05表示顯著差異).

    表1 沉積物及其上覆水理化指標(biāo)測定結(jié)果

    注:-表示數(shù)據(jù)缺失.

    2 結(jié)果與討論

    2.1 沉積物及其上覆水DOM熒光組分特征及來源

    通過PARAFAC對(duì)茜坑水庫沉積物及其上覆水中DOM的三維熒光進(jìn)行解析,共獲得3類熒光組分,其光譜圖與荷載圖如圖2所示.解析出的3類熒光組分可分為類蛋白組分(C1,C2)和類腐殖質(zhì)(C3)兩大類,其中C1(x/m=270/304nm)對(duì)應(yīng)熒光峰B1,代表類酪氨酸物質(zhì),主要來源于生物產(chǎn)物,也與陸源輸入有關(guān)[24].C2(x/m=285,235/360nm,)有兩個(gè)激發(fā)峰,一個(gè)發(fā)射峰,分別對(duì)應(yīng)熒光峰T1和T2,代表類色氨酸物質(zhì),主要與水中浮游植物和微生物等殘?bào)w的降解有關(guān),也可能來源于陸生植物和土壤有機(jī)物[25].T峰和B峰合稱為類蛋白熒光峰,屬于內(nèi)源類DOM.C3 (x/m=270,340/442nm)的兩個(gè)激發(fā)峰,一個(gè)發(fā)射峰對(duì)應(yīng)A峰和C峰,代表類富里酸,屬于類腐殖質(zhì),主要來源于陸源輸入[26].

    如圖3所示,水庫表層沉積物DOM總熒光強(qiáng)度為(1.78±0.21)R.U.,上覆水為(0.36±0.02)R.U.,表層沉積物中C1組分和C3組分熒光強(qiáng)度顯著高于上覆水(<0.05).表層沉積物C1、C2和C3組分占比分別為(80±4.07)%,(10.61±2.86)%,(8.52±1.48)%,類蛋白組分通常被認(rèn)為來源于內(nèi)源生物產(chǎn)物,表明表層沉積物中DOM主要由內(nèi)源類DOM組成.上覆水中的類色氨酸C2組分占比最大,為(52.74±1.25)%,陸源輸入的類腐殖質(zhì)C3組分次之,為(27.48±1.95)%,類酪氨酸C1組分最小,為(19.77±2.62)%.上覆水C2和C3組分占比較大,說明上覆水DOM與藻類、生物降解的自生源類和陸源類輸入的土壤有機(jī)質(zhì)相關(guān).

    綜上所述,PARAFAC解析出的茜坑水庫表層沉積物及其上覆水DOM由3類熒光組分組成,表層沉積物中來源于生物產(chǎn)物的C1組分類酪氨酸熒光強(qiáng)度最高,內(nèi)源類DOM(C1+C2)熒光強(qiáng)度占總熒光強(qiáng)度的90.61%;上覆水中來源于生物降解的內(nèi)源類DOM類色氨酸(C2組分)熒光強(qiáng)度最高,內(nèi)源類DOM(C1+C2)熒光強(qiáng)度占總熒光強(qiáng)度的72.51%.由此說明茜坑水庫表層沉積物及其上覆水DOM具有內(nèi)源和陸源雙重來源,但內(nèi)源類DOM是水庫表層沉積物及其上覆水DOM的主要來源.由于茜坑水庫水源地保護(hù)區(qū)內(nèi)建設(shè)用地、農(nóng)業(yè)用地等土地類型已經(jīng)基本清理完畢,目前整個(gè)水庫水源地保護(hù)區(qū)內(nèi)基本為林地狀態(tài),陸源植物凋落通過地表徑流等形式可能是DOM陸源輸入的主要來源.

    圖3 茜坑水庫沉積物及其上覆水DOM熒光組分強(qiáng)度及相對(duì)比例

    2.2 DOM熒光特征指數(shù)分析

    DOM來源可以通過熒光指數(shù)FI、腐殖化指數(shù)HIX和自生源指數(shù)BIX來表示.熒光指數(shù)FI定義為在370nm激發(fā)波長下,470與520nm的發(fā)射波長熒光強(qiáng)度的比值,這個(gè)比值反映了芳香氨基酸與非芳香物對(duì)DOM熒光強(qiáng)度的相對(duì)貢獻(xiàn)率,因而可以作為腐殖質(zhì)的來源以及DOM的降解程度的指示指標(biāo)[27]. FI<1.4表示陸地或土壤源輸入,FI>1.9表示內(nèi)源微生物活動(dòng)為主[28].茜坑水庫表層沉積物及其上覆水DOM的FI范圍為1.46~2.11,沉積物FI平均值為1.83,上覆水FI平均值為1.76(圖4a).FI值說明茜坑水庫DOM具有內(nèi)源和陸源的雙重特性,但主要以內(nèi)源為主.陸源可能來源于降雨徑流攜帶的陸生植物和土壤等有機(jī)質(zhì),內(nèi)源主要來源于浮游植物和微生物降解產(chǎn)生的分泌物.

    腐殖化指數(shù)HIX是在254nm激發(fā)波長下,435~480nm發(fā)射波長處熒光強(qiáng)度積分值和300~ 345nm熒光積分值之比,主要表征DOM中由陸源產(chǎn)生的類腐殖質(zhì)的腐殖化程度[29].有研究表明[30],HIX值越高,DOM腐殖化程度越大.HIX>10說明DOM有顯著腐殖質(zhì)特征,6

    自生源指數(shù)BIX是在310nm激發(fā)波長下,380與430nm的發(fā)射波長處熒光強(qiáng)度的比值,主要表征DOM自生貢獻(xiàn)比例[12].BIX>1為生物或細(xì)菌引起的自生來源為主;0.8

    Fn280是在280nm激發(fā)波長下,340~360nm發(fā)射波長熒光強(qiáng)度的最大值,代表類蛋白物質(zhì)相對(duì)濃度水平.Fn355是在355nm時(shí),440~470nm發(fā)射波長熒光強(qiáng)度的最大值,代表類腐殖質(zhì)的相對(duì)濃度水平[33](圖4d、4e).茜坑水庫表層沉積物Fn280和Fn355均顯著大于上覆水體,沉積物中的類蛋白質(zhì)濃度和類腐殖質(zhì)濃度均遠(yuǎn)高于上覆水體.

    綜上所述,熒光指數(shù)FI、腐殖化指數(shù)HIX和自生源指數(shù)BIX均表明茜坑水庫沉積物及其上覆水DOM受新生內(nèi)源和陸源輸入的共同影響,主要以內(nèi)源為主,且呈現(xiàn)出較強(qiáng)的自生源特征.表層沉積物中的類蛋白質(zhì)和類腐殖質(zhì)濃度均顯著高于上覆水體,與熒光強(qiáng)度結(jié)果一致.對(duì)于分層型水庫,分層期底部水體處于低溶解氧環(huán)境,沉積物中的顆粒態(tài)有機(jī)質(zhì)會(huì)在微生物缺氧或厭氧呼吸作用下降解,產(chǎn)生大量的可溶性副產(chǎn)物向上覆水體釋放[5].沉積物有機(jī)質(zhì)的礦化降解還伴隨著氮、磷的協(xié)同釋放,加劇水體富營養(yǎng)化程度,對(duì)水庫水質(zhì)產(chǎn)生一定的影響.

    2.3 紫外-可見吸收光譜特征分析

    本研究選取254和355來表示DOM的相對(duì)濃度[16],同時(shí)選用E2/E3、E3/E4、SUVA260、SUVA280等紫外光譜參數(shù)反映DOM相關(guān)特征.如圖5a、5b所示,表層沉積物254和355均高于上覆水,表明茜坑水庫表層沉積物DOM相對(duì)濃度顯著高于上覆水(<0.05).E2/E3值為250和365nm處的紫外吸光度之比,E2/E3越高,DOM分子量越小[34].表層沉積物E2/E3值為8.65±2.35,上覆水為5.47±0.67,表層沉積物E2/E3值顯著高于上覆水(<0.05) (圖5c),水庫表層沉積物DOM分子量小于上覆水,表層沉積物DOM主要成分為小分子類蛋白質(zhì),與前文熒光光譜分析結(jié)果一致.E3/E4值為300和400nm處的紫外吸光度之比,與腐殖質(zhì)的腐殖化程度成反比[16].表層沉積物E3/E4值為6.46±1.64,上覆水為4.65±0.93,表層沉積物E3/E4值高于上覆水(<0.05) (圖5d),表明沉積物中DOM腐殖化程度低于上覆水,與腐殖化指數(shù)HIX表征結(jié)果一致.SUVA260為260nm處吸收系數(shù)260與DOC濃度之比,與DOM疏水性成正比;SUVA280為280nm處吸收系數(shù)280與DOC濃度之比,與DOM芳香性相關(guān)[35].表層沉積物SUVA260為1.63±0.28,上覆水為5.17±1.07(圖5e),表層沉積物SUVA280為1.18±0.23,上覆水為4.05±0.85(圖5f),沉積物SUA260和SUVA280均顯著小于上覆水(<0.05),表明沉積物中DOM疏水組分比例和芳香化程度均小于上覆水.這與DOM芳香性結(jié)構(gòu)主要存在于疏水性成分之中有關(guān),與梁儉等[36]研究結(jié)果一致.

    2.4 熒光組分與光譜參數(shù)的相關(guān)關(guān)系

    DOM的組成和結(jié)構(gòu)參數(shù)的相關(guān)性變化可以解釋內(nèi)外源輸入機(jī)制與變化[35].如圖6(a)所示,表層沉積物中C1組分與C1+C2、FI、E2/E3呈正相關(guān)關(guān)系(<0.05)與355呈負(fù)相關(guān)關(guān)系(<0.05).表明C1組分對(duì)DOM分子量和DOM相對(duì)濃度有顯著影響.C2組分與HIX、Fn355和254呈正相關(guān)關(guān)系(<0.05), C3組分與Fn355呈正相關(guān)關(guān)系(<0.05),說明C3組分對(duì)類腐殖質(zhì)濃度水平具有重要影響.C1+C2與C1、FI、E3/E4呈正相關(guān)關(guān)系(<0.05).表層沉積物DOM中的C1組分與C1+C2相關(guān)性顯著,但C2組分與C1+C2相關(guān)性不顯著,這是因?yàn)楸韺映练e物中的類蛋白質(zhì)主要為類酪氨酸物質(zhì),與三維熒光分析結(jié)果一致.

    上覆水中C1組分與C2、C1+C2、Fn280、254和355相關(guān)性顯著(<0.05)(圖6b),表明C1組分與DOM相對(duì)濃度和類蛋白質(zhì)濃度水平有關(guān).C2組分與C1、C1+C2和Fn280呈正相關(guān)關(guān)系(<0.05),表明上覆水中C1與C2組分存在同源性.C3組分與其他組分和各光譜參數(shù)均不相關(guān)(>0.05),可能是上覆水中C3組分占比較小,對(duì)上覆水體DOM影響不顯著.此外,沉積物及其上覆水中SUVA260與SUVA280均呈顯著正相關(guān)(<0.05),說明DOM疏水性和芳香性顯著相關(guān),與前文結(jié)論一致.

    2.5 沉積物及其上覆水DOM遷移轉(zhuǎn)化及其對(duì)水庫水質(zhì)的影響

    水庫的修建改變了原有河道的水力學(xué)特征,使得水力停留時(shí)間變長,DOM會(huì)發(fā)生一系列的遷移轉(zhuǎn)化過程,包括物理作用下的沉降與釋放擴(kuò)散、生物和化學(xué)作用下的礦化、氧化還原等.茜坑水庫表層沉積物中小分子類蛋白質(zhì)濃度顯著高于上覆水,在微生物的分解作用、生物或化學(xué)作用下,沉積物中顆粒態(tài)有機(jī)物又會(huì)向溶解態(tài)轉(zhuǎn)變,進(jìn)而向上覆水體釋放.釋放的小分子有機(jī)組分尺寸小,疏水性差,難以通過混凝等常規(guī)水處理工藝去除,對(duì)水質(zhì)安全產(chǎn)生較大威脅,增加水處理成本[37].

    3 結(jié)論

    3.1 PARAFAC共識(shí)別出3類熒光組分,分別為源于生物產(chǎn)物的類酪氨酸C1,自生源類色氨酸C2和陸源腐殖質(zhì)類富里酸C3.沉積物中C1組分占比最大,類蛋白質(zhì)組分C1與C2占到總熒光組分的90%以上;上覆水中C2組分占比最大,C3組分占比較沉積物有所增加.

    3.2 熒光指數(shù)FI、腐殖化指數(shù)HIX和自生源指數(shù)BIX均表明茜坑水庫沉積物及其上覆水DOM受新生內(nèi)源和陸源輸入的共同影響,主要以內(nèi)源為主,且呈現(xiàn)出較強(qiáng)的自生源特征;紫外光譜參數(shù)E2/E3、E3/E4、SUVA260、SUVA280與熒光特征指數(shù)表征結(jié)果一致,均表明茜坑水庫沉積物及其上覆水DOM具有內(nèi)源和陸源雙重特征,自生源特征明顯.

    3.3 表層沉積物中的類蛋白質(zhì)和類腐殖質(zhì)濃度高于上覆水,DOM分子量、腐殖化程度、芳香性和疏水性低于上覆水,沉積物存在向上覆水釋放有機(jī)質(zhì)的潛力,可能對(duì)后續(xù)水處理工藝產(chǎn)生一定影響.

    [1] Docherty K M, Young K C, Maurice P A, et al. Dissolved organic matter concentration and quality influences upon structure and function of freshwater microbial communities [J]. Microbial Ecology, 2006,52(3):378–388.

    [2] Zhao L Y, Li N, Huang T L, et al. Effects of artificially induced complete mixing on dissolved organic matter in a stratified source water reservoir [J]. Journal of Environmental Sciences, 2022,111: 130-140.

    [3] Mayorga E, Aufdenkampe A K, Masiello C A, et al. Young organic matter as a source of carbon dioxide outgassing from Amazonian rivers [J]. Nature, 2005,436(7050):538-541.

    [4] Xu H C, Jiang H L. UV-induced photochemical heterogeneity of dissolved and attached organic matter associated with cyanobacterial blooms in a eutrophic freshwater lake [J]. Water Research, 2013,47 (17):6506-6515.

    [5] 張 倩,董 靖,吉芳英,等.新建人工深水湖泊沉積物上覆水和孔隙水中溶解性有機(jī)質(zhì)的光譜特征 [J]. 湖泊科學(xué), 2018,30(1):112-120.

    Zhang Q, Dong J, Ji F Y, et al. Spectral characteristics of dissolved organic matter in overlying water and pore water of newly built artificial deep-water lake sediments [J]. Lake Science, 2018,30(1): 112-120.

    [6] 金建忠.以硫酸錳作催化劑無汞快速測定COD [J]. 廣州化學(xué), 2002,(4):24-27.

    Jin J Z. Quick determination of COD without mercury using manganese sulfate as a catalyst [J]. Guangzhou Chemistry, 2002, (4):24-27.

    [7] Li C M, Wang D H, Li N, et al. Identifying unknown by-products in drinking water using comprehensive two-dimensional gas chromatography–quadrupole mass spectrometry and in silico toxicity assessment [J]. Chemosphere, 2016,163:535-545.

    [8] Huen J M, Gillard R, Mayer A G, et al. Automatic measurement of pesticides in drinking water using on-line solid-phase extraction, HPLC and chemometry [J]. Fresenius' Journal of Analytical Chemistry, 1994,348(8/9):606-614.

    [9] 閉鳳麗,劉 波,張凌云,等.質(zhì)譜檢測技術(shù)在水環(huán)境監(jiān)測中的應(yīng)用及發(fā)展 [J]. 供水技術(shù), 2016,10(6):10-14,18.

    Bi F L, Liu B, Zhang LY, et al. Application and development of mass spectrometry detection technology in water environment monitoring [J]. Water Supply Technology, 2016,10(6):10-14,18.

    [10] 李元鵬,石 玉,張柳青,等.千島湖有色可溶性有機(jī)物光譜學(xué)特征及環(huán)境指示意義 [J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 2019,39(11):3856-3865.

    Li Y P, Shi Y, Zhang L Q, et al. Spectral characteristics and environmental significance of chromophoric dissolved organic matter in Lake Qiandao, a large drinking water reservoir [J]. Journal of Environmental Science, 2019,39(11):3856-3865.

    [11] 沈 爍,王育來,楊長明,等.南淝河不同排口表層沉積物DOM光譜特征 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2014,34(9):2351-2361.

    Shen S, Wang Y L, Yang C M, et al. Spectral characteristic of dissolved organic matter (DOM) in the surface sediments from different discharging points along the Nanfei River in Hefei City, Anhui Province [J]. China Environmental Science, 2014,34(9):2351- 2361.

    [12] 王曉江,黃廷林,李 楠,等.峽谷分層型水源水庫表層沉積物溶解性有機(jī)物光譜特征 [J]. 湖泊科學(xué), 2018,30(6):1625-1635.

    Wang X J, Huang T L, Li N, et al. Spectral characteristics of dissolved organic matter in surface sediments of canyon layered water source reservoirs [J]. Journal of Lake Science, 2018,30(6):1625-1635.

    [13] 葉焰中,陳 凡,黃廷林.基于水質(zhì)綜合指數(shù)法對(duì)亞熱帶水源型水庫水質(zhì)評(píng)價(jià) [J/OL]. 水資源保護(hù): 1-12[2021-10-12]. http://kns.cnki. net/kcms/detail/32.1356.TV.20211008.1410.004.html.

    Ye Y Z, Chen F, Huang T L. Evaluation of water quality of subtropical water-source reservoir based on water quality comprehensive index [J/OL]. Water Resources Protection: 1-12 [2021-10-12]. http://kns.cnki.net/kcms/detail/32.1356.TV.20211008.1410.004.html.

    [14] 李曉潔,高紅杰,郭冀峰,等.三維熒光與平行因子研究黑臭河流DOM [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2018,38(1):311-319.

    Li X J, Gao H J, Guo J F, et al. Analyzing DOM in black and odorous water bodies using excitation-emission matrix fluorescence with PARAFAC [J]. China Environmental Science, 2018,38(1):311-319.

    [15] 陳 樂,周永強(qiáng),周起超,等.撫仙湖有色可溶性有機(jī)物的來源組成與時(shí)空變化 [J]. 湖泊科學(xué), 2019,31(5):1357-1367.

    Chen L, Zhou Y Q, Zhou Q C, et al. Sources, composition and spatiotemporal variations of chromophoric dissolved organic matter in a deep oligotrophic Lake Fuxian, China [J]. Journal of Lake Sciences, 2019,31(5):1357-1367.

    [16] 李程遙,黃廷林,溫成成,等.汛期暴雨徑流對(duì)飲用水水庫溶解性有機(jī)質(zhì)(DOM)光譜特征的影響 [J]. 環(huán)境科學(xué), 2021,42(3):1391-1402.

    Li C Y, Huang T L, Wen C C, et al. Impact of storm runoff during flood season on the spectral characteristics of dissolved organic matter (DOM) in drinking water reservoirs [J]. Environmental Science, 2021,42(3):1391-1402.

    [17] 張春華,黃廷林,方開凱,等.同溫混合初期主庫區(qū)沉積物間隙水DOM的光譜特征——以周村水庫為例 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2016,36(10): 3048-3055.

    Zhang C H, Huang T L, Fang K K, et al. Spectral characteristics of DOM in interstitial water of sediments in the main reservoir area at the early stage of isothermal mixing: Taking Zhoucun Reservoir as an example [J]. China Environmental Science, 2016,36(10):3048-3055.

    [18] 閆彩虹.湖泊沉積物溶解性有機(jī)質(zhì)與有機(jī)氮特征研究 [D]. 長沙:湖南農(nóng)業(yè)大學(xué), 2011.

    Yan C H. Study on the characteristics of dissolved organic matter and organic nitrogen in lake sediments [D]. Changsha: Hunan Agricultural University, 2011.

    [19] 王 斌,黃廷林,陳 凡,等.亞熱帶分層型水庫夏季水質(zhì)特征及沉積物內(nèi)源污染影響研究 [J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2021,41(10):4829-4836.

    Wang B, Huang T L, Chen F, et al. Study on the characteristics of water quality and the influence of sediment endogenic pollution in subtropical stratified reservoirs in summer [J]. China Environmental Science,2021,41(10):4829-4836.

    [20] 高 鳳,邵美玲,唐劍鋒,等.城鎮(zhèn)流域水體-沉積物中溶解性有機(jī)質(zhì)的熒光特性及影響因素:以寧波市小浹江為例[J]. 環(huán)境科學(xué), 2019,40(9):4009-4017.

    Gao F, Shao M L, Tang J F, et al. Fluorescence characteristics and influencing factors of dissolved organic matter in water bodies and sediments in urban basins: A case study of Xiaojia River in Ningbo City [J]. Environmental Science, 2019,40(9):4009-4017.

    [21] 國家環(huán)境保護(hù)總局.水和廢水監(jiān)測分析方法 [M]. 4版.北京:中國環(huán)境科學(xué)出版社, 2002.

    State Environmental Protection Administration. Water and wastewater monitoring and analysis methods [M]. 4th Ed. Beijing: China Environmental Science Press, 2002.

    [22] 林子深,黃廷林,楊尚業(yè),等.秦嶺北麓河流夏季有色溶解有機(jī)物分布特征及影響因素 [J]. 環(huán)境科學(xué), 2020,41(5):2210-2220.

    Lin Z S, Huang T L, Yang S Y, et al. Distribution characteristics and influencing factors of colored dissolved organic matter in the rivers of the northern piedmont of Qinling Mountains in summer [J]. Environmental Science, 2020,41(5):2210-2220.

    [23] 周石磊,孫 悅,苑世超,等.崗南水庫沉積物間隙水有色溶解有機(jī)物的時(shí)空分布特征及差異分析 [J]. 環(huán)境科學(xué), 2020,41(6):2635-2645.

    Zhou S L, Sun Y, Yuan S C, et al. Temporal and spatial distribution characteristics and difference analysis of colored dissolved organic matter in the sediment interstitial water of Gangnan Reservoir [J]. Environmental Science, 2020,41(6):2635-2645.

    [24] 閆麗紅,陳學(xué)君,蘇榮國,等.2010年秋季長江口口外海域CDOM的三維熒光光譜-平行因子分析[J]. 環(huán)境科學(xué), 2013,34(1):51-60.

    Yan L H, Chen X J, Su R G, et al. Three-dimensional fluorescence spectra-parallel factor analysis of CDOM in the waters off the Yangtze Estuary in the autumn of 2010 [J]. Environmental Science, 2013,34(1):51-60.

    [25] 李奕潔,宋貴生,胡素征,等.2014年夏季長江口有色溶解有機(jī)物(CDOM)的分布、光學(xué)特性及其來源探究 [J]. 海洋與湖沼, 2015, 46(3):670-678.

    Li Y J, Song G S, Hu S Z, et al. Research on the distribution, optical properties and sources of colored dissolved organic matter (CDOM) in the Yangtze River Estuary in the summer of 2014 [J]. Ocean and Limnology, 2015,46(3):670-678.

    [26] 黃昌春,李云梅,王 橋,等.基于三維熒光和平行因子分析法的太湖水體CDOM組分光學(xué)特征 [J]. 湖泊科學(xué), 2010,22(3):375-382.

    Huang C C, Li Y M, Wang Q, et al. Optical characteristics of CDOM components in Taihu Lake based on three-dimensional fluorescence and parallel factor analysis [J]. Lake Science, 2010,22(3):375-382.

    [27] 呂偉偉,姚 昕,張保華.太湖北部湖區(qū)春、冬季節(jié)天然有機(jī)質(zhì)的熒光特征及環(huán)境意義 [J]. 環(huán)境科學(xué), 2018,39(8):3601-3613.

    Lu W W, Yao X, Zhang B H. Fluorescence characteristics and environmental significance of natural organic matter in the northern lake area of Lake Taihu in spring and winter [J]. Environmental Science, 2018,39(8):3601-3613.

    [28] Mcknight D M, Boyer E W, Westerhoff P K, et al. Spectrofluorometric characterization of dissolved organic matter for indication of precursor organic material and aromaticity [J]. Limnology and Oceanography, 2001,46(1):38-48.

    [29] 程遠(yuǎn)月,王帥龍,胡水波,等.海草生態(tài)系中DOM的三維熒光光譜特征 [J]. 光譜學(xué)與光譜分析, 2015,35(1):141-145.

    Cheng Y Y, Wang S L, Hu S B, et al. Three-dimensional fluorescence spectrum characteristics of DOM in seagrass ecosystem [J]. Spectroscopy and Spectral Analysis, 2015,35(1):141-145.

    [30] Ohno T, Fernandez I J, Hiradate S, et al. Effects of soil acidification and forest type on water soluble soil organic matter properties [J]. Geoderma, 2007,40(1/2):176-187.

    [31] 陳俊伊,王書航,姜 霞,等.蠡湖表層沉積物熒光溶解性有機(jī)質(zhì)(FDOM)熒光光譜特征 [J]. 環(huán)境科學(xué), 2017,38(1):70-77.

    Chen J Y, Wang S H, Jiang X, el al. Fluorescence spectral characteristics of fluorescent dissolved organic matter (FDOM) in the surface sediments from Lihu Lake [J]. Environmental Science, 2017, 38(1):70-77.

    [32] Huguet A, Vacher L, Relexans S, et al. Properties of fluorescent dissolved organic matter in the Gironde Estuary [J]. Organic Geochemistry, 2009,40(6):706-719.

    [33] 周石磊,孫 悅,張藝冉,等.雄安新區(qū)-白洋淀冬季冰封期水體溶解性有機(jī)物的空間分布、光譜特征及來源解析 [J]. 環(huán)境科學(xué), 2020,41(1):213-223.

    Zhou S L, Sun Y, Zhang Y R, et al. Spatial distribution, spectral characteristics and sources analysis of dissolved organic matter from Baiyangdian Lake in Xiong’an New District during the winter freezing period [J]. Environmental Science, 2020,41(1):213-223.

    [34] Li P, Hu J. Utilization of UV-Vis spectroscopy and related data analyses for dissolved organic matter (DOM) studies: A review [J]. Critical Reviews in Environmental Science and Technology, 2017, 47(3):131-154.

    [35] 范詩雨,秦紀(jì)洪,劉堰楊,等.岷江上游水體中DOM光譜特征的季節(jié)變化 [J]. 環(huán)境科學(xué), 2018,39(10):4530-4538.

    Fan S Y, Qin J H, Liu Y Y, et al. Seasonal variations of DOM spectral characteristics in the surface water of the upstream Minjiang River [J]. Environmental Science, 2018,39(10):4530-4538.

    [36] 梁 儉,江 韜,盧 松,等.淹水條件下三峽庫區(qū)典型消落帶土壤釋放DOM的光譜特征:熒光光譜 [J]. 環(huán)境科學(xué), 2016,37(7):2506- 2514.

    Liang J, Jiang T, Lu S, et al. Spectral characteristics of dissolved organic matter (DOM) releases from soils of typical water-level fluctuation zones of Three Gorges Reservoir areas: UV-Vis spectrum [J]. Environmental Science, 2016,37(7):2506-2514.

    [37] 李 凱,王曉東,黃廷林.湖庫型水源天然有機(jī)物來源與特性及其對(duì)水處理工藝影響研究進(jìn)展 [J]. 西安建筑科技大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版), 2018,50(4):588-593.

    Li K, Wang X D, Huang T L. Research progress of natural organic matter sources and characteristics in lake-reservoir water and its effect on water treatment process [J]. Journal of Xi 'an University of Architecture and Technology (Natural Science Edition), 2018,50(4): 588-593.

    致謝:本實(shí)驗(yàn)的現(xiàn)場采樣工作由深圳市北部水源工程管理處茜坑水庫管理所的工作人員協(xié)助完成,在此表示感謝.

    Spectral characteristics of dissolved organic matter in sediment and overlying water of water source reservoir.

    WANG Bin1, HUANG Ting-lin1*, LI Nan1, GAO Yue1, YE Yan-zhong2, ZHAI Zhen-qi2,CHEN Fan1, YANG Peng-cheng1

    (1.Key Laboratory of Northwest Water Resource, Environment and Ecology, Ministry of Education, Shaanxi Key Laboratory of Environmental Engineering, School of Environmental and Municipal Engineering, Xi’an University of Architecture and Technology, Xi’an 710055, China;2.Xikeng Reservoir Management Institute, North Water Resources Engineering Management Office, Shenzhen 518110, China)., 2022,42(3):1309~1317

    To explore the composition and source of dissolved organic matter (DOM) in water source reservoir, the Shenzhen Xikeng Reservoir was taken as an example, using ultraviolet-visible spectroscopy (UV-Vis) combined with parallel factor analysis three-dimensional fluorescence spectroscopy (EEMs-PARAFAC) analyzed the DOM spectral characteristics of the surface sediments of the reservoir and its overlying water. The results showed that: PARAFAC had identified three types of fluorescent components, namely C1 (x/m=270/304nm, protein-like), C2 (x/m=285,235/360nm, protein-like) and C3 (x/m=270,340/442nm, humus-like). The fluorescence characteristic index indicated that the sediments of the Xikeng Reservoir and the DOM of the overlying water were affected by both the new endogenous and terrestrial inputs, but mainly endogenous. The protein-like concentration and humus-like concentration in the surface sediments were much higher than the overlying water, and the surface sediments might release small molecules of DOM. The UV-vis spectrum and three-dimensional fluorescence characterization results were consistent, and the DOM molecular weight, degree of humification, aromaticity and hydrophobicity of the surface sediments were all lower than that of the overlying water. Correlation analysis showed that the C1 and C2 components of the overlying water were significantly correlated (<0.05), and there was homology between them. The study of the DOM spectral characteristics of the sediments of the Xikeng Reservoir and its overlying water can further analyze the characteristics of the organic matter pollution of the reservoir.

    water source reservoir;DOM;UV-Vis;EEMs;PARAFAC

    X524

    A

    1000-6923(2022)03-1309-09

    王 斌(1995-),男,內(nèi)蒙古自治區(qū)鄂爾多斯市人,西安建筑科技大學(xué)碩士研究生,主要研究方向?yàn)樗此畮煳廴疚镅萏婕八|(zhì)改善.發(fā)表論文2篇.

    2021-08-18

    國家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃項(xiàng)目(2019YFD1100101);國家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(51979217)

    *責(zé)任作者, 教授, huangtinglin@xauat.edu.cn

    猜你喜歡
    陸源內(nèi)源表層
    放學(xué)
    半潛式平臺(tái)表層卡套管處理與認(rèn)識(shí)
    海洋石油(2021年3期)2021-11-05 07:43:10
    水體表層沉積物對(duì)磷的吸收及釋放研究進(jìn)展
    陸源有機(jī)碳對(duì)萊州灣浮游動(dòng)物能量貢獻(xiàn)的初步研究
    控制陸源污染,保護(hù)海洋環(huán)境
    求友聲的變奏
    西湖(2017年5期)2017-05-12 16:40:09
    內(nèi)源多胺含量在砂梨果實(shí)發(fā)育過程中的變化研究
    內(nèi)源信號(hào)肽DSE4介導(dǎo)頭孢菌素C?;冈诋叧嘟湍钢械姆置诒磉_(dá)
    一次注射15N-亮氨酸示蹤法檢測雞內(nèi)源氨基酸損失量適宜參數(shù)的研究
    氬弧熔覆原位合成Ti(C,N)-WC增強(qiáng)鎳基表層復(fù)合材料的研究
    焊接(2015年6期)2015-07-18 11:02:25
    netflix在线观看网站| cao死你这个sao货| 在线观看午夜福利视频| 国产激情久久老熟女| 日韩欧美在线二视频 | 成人免费观看视频高清| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 村上凉子中文字幕在线| 精品亚洲成国产av| 99re在线观看精品视频| 免费在线观看完整版高清| 啦啦啦 在线观看视频| 午夜福利在线免费观看网站| 免费黄频网站在线观看国产| 日韩免费av在线播放| 亚洲色图av天堂| 免费在线观看影片大全网站| 国产亚洲精品第一综合不卡| 91精品三级在线观看| 国产精品久久视频播放| 亚洲综合色网址| 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| 三上悠亚av全集在线观看| 国产一卡二卡三卡精品| 国产精品成人在线| 久久午夜综合久久蜜桃| 在线观看www视频免费| 久久天堂一区二区三区四区| 色精品久久人妻99蜜桃| av天堂久久9| 国产乱人伦免费视频| 精品久久久久久,| 国产成人精品在线电影| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 中文字幕av电影在线播放| 欧美日韩黄片免| 国产91精品成人一区二区三区| 中国美女看黄片| svipshipincom国产片| 手机成人av网站| 自线自在国产av| 国产91精品成人一区二区三区| 99re在线观看精品视频| 久久人人97超碰香蕉20202| 1024香蕉在线观看| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区 | 又黄又粗又硬又大视频| 国产高清videossex| 很黄的视频免费| 精品欧美一区二区三区在线| 色尼玛亚洲综合影院| 国产成人精品久久二区二区免费| 亚洲一区中文字幕在线| 激情视频va一区二区三区| 新久久久久国产一级毛片| 91麻豆精品激情在线观看国产 | videosex国产| 丝袜人妻中文字幕| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 国产成人免费观看mmmm| 制服人妻中文乱码| 精品卡一卡二卡四卡免费| 亚洲精品成人av观看孕妇| 亚洲少妇的诱惑av| 99久久99久久久精品蜜桃| 国产精品一区二区免费欧美| 女人精品久久久久毛片| 国产精品欧美亚洲77777| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 亚洲成人手机| 色老头精品视频在线观看| 欧美性长视频在线观看| 妹子高潮喷水视频| 丁香欧美五月| 日韩三级视频一区二区三区| 69av精品久久久久久| 久99久视频精品免费| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 国产99白浆流出| 欧美在线黄色| 极品教师在线免费播放| 波多野结衣一区麻豆| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 中出人妻视频一区二区| 人妻久久中文字幕网| 男女高潮啪啪啪动态图| 午夜福利,免费看| e午夜精品久久久久久久| 大片电影免费在线观看免费| 亚洲精品久久午夜乱码| 9热在线视频观看99| 国产深夜福利视频在线观看| av视频免费观看在线观看| 天天添夜夜摸| 嫁个100分男人电影在线观看| 成人国语在线视频| 久久 成人 亚洲| 黄色成人免费大全| 99久久人妻综合| 亚洲,欧美精品.| 亚洲av熟女| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 伦理电影免费视频| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 亚洲精品在线美女| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 日韩人妻精品一区2区三区| 欧美激情高清一区二区三区| 色94色欧美一区二区| 国产免费现黄频在线看| 亚洲五月婷婷丁香| 精品欧美一区二区三区在线| 看片在线看免费视频| 亚洲精品国产区一区二| 欧美黄色片欧美黄色片| 夜夜爽天天搞| 十分钟在线观看高清视频www| 丰满迷人的少妇在线观看| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 极品少妇高潮喷水抽搐| 亚洲熟妇熟女久久| 1024视频免费在线观看| 夜夜夜夜夜久久久久| 久久青草综合色| 日本黄色视频三级网站网址 | 欧美精品高潮呻吟av久久| 日本精品一区二区三区蜜桃| x7x7x7水蜜桃| 9热在线视频观看99| 亚洲第一青青草原| 国产97色在线日韩免费| 天堂俺去俺来也www色官网| 国产欧美日韩精品亚洲av| 很黄的视频免费| www日本在线高清视频| 亚洲视频免费观看视频| 成人黄色视频免费在线看| 国产1区2区3区精品| 免费看a级黄色片| 大型av网站在线播放| av一本久久久久| 精品一区二区三区视频在线观看免费 | 丝袜在线中文字幕| 色在线成人网| 亚洲全国av大片| 亚洲精品在线美女| 久久国产乱子伦精品免费另类| 婷婷精品国产亚洲av在线 | 国产成人欧美| 国产亚洲一区二区精品| 丝瓜视频免费看黄片| 人妻一区二区av| 99re6热这里在线精品视频| 欧美激情极品国产一区二区三区| 久久人妻熟女aⅴ| 国产精品久久视频播放| 亚洲欧美激情综合另类| 国产精品电影一区二区三区 | 亚洲av美国av| 日本a在线网址| 日本vs欧美在线观看视频| 91精品国产国语对白视频| 一区二区三区激情视频| 少妇被粗大的猛进出69影院| 欧美在线一区亚洲| 亚洲综合色网址| 亚洲自偷自拍图片 自拍| 国产日韩欧美亚洲二区| 91成年电影在线观看| 国产成人av教育| 免费观看精品视频网站| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 宅男免费午夜| 黑人操中国人逼视频| 色综合婷婷激情| 交换朋友夫妻互换小说| 老司机午夜福利在线观看视频| 亚洲国产精品合色在线| av中文乱码字幕在线| 欧美日本中文国产一区发布| 欧美日韩乱码在线| 青草久久国产| 99精品在免费线老司机午夜| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 成年版毛片免费区| 午夜免费成人在线视频| 成在线人永久免费视频| 很黄的视频免费| 看黄色毛片网站| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 人妻一区二区av| aaaaa片日本免费| 九色亚洲精品在线播放| 90打野战视频偷拍视频| 日韩欧美在线二视频 | 18禁裸乳无遮挡免费网站照片 | 99精品欧美一区二区三区四区| 亚洲成a人片在线一区二区| 亚洲五月色婷婷综合| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 人妻久久中文字幕网| 免费在线观看影片大全网站| 亚洲黑人精品在线| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 丰满的人妻完整版| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 亚洲精品中文字幕在线视频| cao死你这个sao货| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 国产野战对白在线观看| 国产精华一区二区三区| 国产精品乱码一区二三区的特点 | 午夜福利一区二区在线看| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 97人妻天天添夜夜摸| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 国产精品久久电影中文字幕 | 1024视频免费在线观看| netflix在线观看网站| 宅男免费午夜| 欧美中文综合在线视频| 欧美精品高潮呻吟av久久| 波多野结衣一区麻豆| 亚洲国产精品合色在线| 叶爱在线成人免费视频播放| 人妻丰满熟妇av一区二区三区 | 国产区一区二久久| 一进一出抽搐gif免费好疼 | 成人影院久久| avwww免费| 99久久国产精品久久久| 亚洲熟女毛片儿| 五月开心婷婷网| 国产成人av教育| 看免费av毛片| 免费看a级黄色片| 成在线人永久免费视频| 亚洲一区高清亚洲精品| 精品福利观看| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 亚洲人成电影观看| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 久久九九热精品免费| 精品久久久久久久久久免费视频 | 国产成人精品久久二区二区免费| 国产精品1区2区在线观看. | 久久久久久久久久久久大奶| 中文字幕人妻熟女乱码| 国产精品一区二区在线不卡| 三上悠亚av全集在线观看| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 三级毛片av免费| 日日爽夜夜爽网站| 免费看a级黄色片| 99国产精品一区二区蜜桃av | 国产精品亚洲一级av第二区| 国产欧美日韩精品亚洲av| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 99国产综合亚洲精品| 久久中文看片网| 国产精品自产拍在线观看55亚洲 | 在线观看www视频免费| 午夜福利,免费看| 国产欧美日韩一区二区精品| 国产单亲对白刺激| 美女福利国产在线| 亚洲欧美激情在线| 十八禁网站免费在线| 亚洲人成电影免费在线| 亚洲欧美一区二区三区久久| 久久狼人影院| 天天操日日干夜夜撸| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 国产淫语在线视频| 狂野欧美激情性xxxx| 天堂俺去俺来也www色官网| 日韩欧美免费精品| 亚洲国产欧美网| 99国产精品免费福利视频| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 国产日韩欧美亚洲二区| 视频区图区小说| 亚洲中文字幕日韩| 久久精品91无色码中文字幕| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 日韩视频一区二区在线观看| 91精品国产国语对白视频| 亚洲,欧美精品.| 高清av免费在线| 国产日韩欧美亚洲二区| 国产麻豆69| 国产99白浆流出| 久久亚洲真实| 亚洲色图av天堂| 国产伦人伦偷精品视频| 9色porny在线观看| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 国产成人欧美| svipshipincom国产片| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 成人av一区二区三区在线看| 男女免费视频国产| 人人澡人人妻人| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 国产精品国产av在线观看| 精品视频人人做人人爽| 无限看片的www在线观看| 亚洲色图av天堂| 亚洲国产精品sss在线观看 | 岛国在线观看网站| 国产精品二区激情视频| 亚洲五月婷婷丁香| 久久精品国产综合久久久| 十八禁高潮呻吟视频| 国产成人精品无人区| 久久午夜综合久久蜜桃| 老熟女久久久| 夜夜爽天天搞| 久久精品国产综合久久久| 亚洲av美国av| 欧美黄色淫秽网站| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 国产欧美亚洲国产| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 久久久精品区二区三区| 国产免费现黄频在线看| 成人三级做爰电影| 成年版毛片免费区| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 91九色精品人成在线观看| 亚洲国产看品久久| 久久香蕉国产精品| 老司机午夜十八禁免费视频| 成年版毛片免费区| 欧美黄色片欧美黄色片| 亚洲一区二区三区欧美精品| 亚洲五月婷婷丁香| 99国产综合亚洲精品| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 久久影院123| 亚洲美女黄片视频| 夜夜爽天天搞| 一区福利在线观看| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| av网站免费在线观看视频| 美女 人体艺术 gogo| 久久久久国产精品人妻aⅴ院 | 在线免费观看的www视频| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 男人操女人黄网站| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 久久精品亚洲精品国产色婷小说| 在线观看免费午夜福利视频| av一本久久久久| 亚洲全国av大片| 久久久国产精品麻豆| 国产极品粉嫩免费观看在线| 欧美另类亚洲清纯唯美| 99国产精品一区二区蜜桃av | 高清av免费在线| 在线观看免费视频日本深夜| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 国产极品粉嫩免费观看在线| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 香蕉丝袜av| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 免费黄频网站在线观看国产| 久久精品亚洲av国产电影网| 欧美乱码精品一区二区三区| 日韩欧美三级三区| 亚洲avbb在线观看| 国产免费av片在线观看野外av| √禁漫天堂资源中文www| 国产主播在线观看一区二区| 黄色丝袜av网址大全| 国产不卡av网站在线观看| 国产片内射在线| 国产一卡二卡三卡精品| 黑人欧美特级aaaaaa片| 亚洲男人天堂网一区| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 国产亚洲欧美在线一区二区| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 美女视频免费永久观看网站| 日韩有码中文字幕| 国产精品影院久久| 精品久久蜜臀av无| av视频免费观看在线观看| 中文字幕最新亚洲高清| 亚洲精品美女久久av网站| 99精品在免费线老司机午夜| 天天添夜夜摸| 757午夜福利合集在线观看| 免费人成视频x8x8入口观看| 一二三四在线观看免费中文在| 最近最新免费中文字幕在线| 久久久久久免费高清国产稀缺| 波多野结衣一区麻豆| 三上悠亚av全集在线观看| 无人区码免费观看不卡| 免费看a级黄色片| 精品久久久久久电影网| 国产精品久久久av美女十八| 在线播放国产精品三级| 欧美黄色片欧美黄色片| 一级毛片高清免费大全| 国产亚洲精品久久久久5区| 久久久久国产精品人妻aⅴ院 | 飞空精品影院首页| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 国产精品电影一区二区三区 | 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 露出奶头的视频| 91在线观看av| 亚洲av日韩在线播放| 国产精品1区2区在线观看. | 精品福利观看| 亚洲人成电影观看| 国产成人欧美| 免费不卡黄色视频| 午夜福利乱码中文字幕| 最近最新中文字幕大全电影3 | 国产精品 欧美亚洲| 欧美午夜高清在线| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 人妻一区二区av| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 咕卡用的链子| 天天操日日干夜夜撸| 亚洲欧美激情在线| 在线观看日韩欧美| 无遮挡黄片免费观看| 久久草成人影院| 精品视频人人做人人爽| 淫妇啪啪啪对白视频| 欧美黄色片欧美黄色片| 午夜日韩欧美国产| 亚洲av第一区精品v没综合| 国产精品1区2区在线观看. | 精品福利观看| 久久午夜亚洲精品久久| 不卡一级毛片| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 夫妻午夜视频| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 国产男靠女视频免费网站| 一进一出抽搐动态| 在线视频色国产色| 国产高清videossex| 国产精品免费一区二区三区在线 | 一区二区三区激情视频| 久久这里只有精品19| 亚洲国产精品sss在线观看 | netflix在线观看网站| 男女免费视频国产| 在线观看www视频免费| 99久久国产精品久久久| 久久狼人影院| 精品国产乱子伦一区二区三区| 久久久水蜜桃国产精品网| 欧美乱码精品一区二区三区| 色精品久久人妻99蜜桃| ponron亚洲| 欧美丝袜亚洲另类 | 精品一区二区三区视频在线观看免费 | 最近最新免费中文字幕在线| 少妇粗大呻吟视频| 精品欧美一区二区三区在线| 人妻一区二区av| 99久久99久久久精品蜜桃| 大型av网站在线播放| 欧美不卡视频在线免费观看 | 国产激情欧美一区二区| 久久中文字幕一级| 亚洲精品成人av观看孕妇| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 色在线成人网| 最近最新中文字幕大全电影3 | 精品国内亚洲2022精品成人 | 看黄色毛片网站| 99国产精品一区二区蜜桃av | 最新在线观看一区二区三区| 国产精品国产av在线观看| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 黄色视频,在线免费观看| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 成年人黄色毛片网站| videos熟女内射| 国产精品 欧美亚洲| 国产午夜精品久久久久久| 亚洲成人手机| 男女之事视频高清在线观看| 亚洲精品在线美女| 在线av久久热| 深夜精品福利| 女人爽到高潮嗷嗷叫在线视频| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 中出人妻视频一区二区| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 老司机深夜福利视频在线观看| 黄片大片在线免费观看| 身体一侧抽搐| 操出白浆在线播放| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 老司机午夜十八禁免费视频| 久久久国产欧美日韩av| 丁香欧美五月| 中文字幕人妻熟女乱码| 欧美+亚洲+日韩+国产| 女警被强在线播放| 嫩草影视91久久| 国产成人av教育| 欧美+亚洲+日韩+国产| 老司机午夜十八禁免费视频| 婷婷精品国产亚洲av在线 | 咕卡用的链子| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频| 国产成人精品在线电影| 国产在视频线精品| 99国产精品一区二区蜜桃av | 一级片免费观看大全| 精品少妇一区二区三区视频日本电影| 一边摸一边抽搐一进一小说 | 两性夫妻黄色片| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 99久久国产精品久久久| 亚洲少妇的诱惑av| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 国产xxxxx性猛交| 欧美中文综合在线视频| 亚洲视频免费观看视频| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 亚洲男人天堂网一区| 欧美最黄视频在线播放免费 | 欧美日韩乱码在线| 精品国产亚洲在线| 精品欧美一区二区三区在线| 国产欧美亚洲国产| 97人妻天天添夜夜摸| 午夜老司机福利片| 日韩欧美一区二区三区在线观看 | 黄色视频不卡| 手机成人av网站| 国产国语露脸激情在线看| 成年动漫av网址| 一区二区三区国产精品乱码| 丝袜人妻中文字幕| tube8黄色片| 黄色怎么调成土黄色| 69av精品久久久久久| 久久久久久人人人人人| 色尼玛亚洲综合影院| 黑丝袜美女国产一区| 不卡av一区二区三区| 久久香蕉激情| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 搡老熟女国产l中国老女人| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 欧美av亚洲av综合av国产av| 欧美最黄视频在线播放免费 | 99精品在免费线老司机午夜| 一级片免费观看大全| av天堂在线播放| 久久午夜综合久久蜜桃| 精品免费久久久久久久清纯 | 久久久国产一区二区| 岛国毛片在线播放| 九色亚洲精品在线播放| 国产亚洲欧美98| 久久久久精品人妻al黑| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 午夜老司机福利片| 99热只有精品国产| 岛国在线观看网站| 日本wwww免费看| 欧美午夜高清在线| 超碰成人久久| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 在线观看免费视频日本深夜| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 亚洲久久久国产精品| 色老头精品视频在线观看| 精品国产一区二区久久| 日本欧美视频一区| 亚洲成人手机| 成年人黄色毛片网站| 精品一品国产午夜福利视频| 91九色精品人成在线观看| 麻豆国产av国片精品| 精品一品国产午夜福利视频| 午夜91福利影院| 一区在线观看完整版| 亚洲片人在线观看| 美国免费a级毛片| 中文字幕人妻熟女乱码| 亚洲视频免费观看视频| 免费日韩欧美在线观看| 精品无人区乱码1区二区| 国产精品二区激情视频| 欧美精品亚洲一区二区| 首页视频小说图片口味搜索| 男女床上黄色一级片免费看| 成人精品一区二区免费| 成年人黄色毛片网站| 久久精品国产亚洲av香蕉五月 |