基于氧化鋅薄膜的可見光完美吸收體仿真研究

楊輝，熊娟，楊偉佳，楊焱，王釗

(湖北大學(xué)物理與電子科學(xué)學(xué)院,鐵電壓電材料與器件湖北省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,湖北 武漢430062)

0 引言

近年來，基于局域表面等離子體共振(LSPR)的等離子體超材料，由于其獨(dú)特的電磁特性和廣闊的應(yīng)用前景而引起研究人員的廣泛關(guān)注.基于等離子體納米結(jié)構(gòu)的光吸收體在太陽能電池[1]、超材料[2]、光電探測(cè)器[3]、傳感器[4]、納米成像器件[5]和熱輻射器件[6]等方面展現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力.1952年，Salisbury等[7]首次提出將由一層金屬基材、一層介電層和一層薄的頂部金屬層組成的三明治結(jié)構(gòu)作為雷達(dá)波完美吸收體的雛形概念.2008年，Landy等[5]首次證明了等離子體超材料理想吸收器后，該領(lǐng)域研究迅速發(fā)展.

傳統(tǒng)的超材料吸收器(MMAs)通常由三明治型三層結(jié)構(gòu)組成，包括頂部周期性金屬層、中間介電間隔層和底部金屬層.通過對(duì)結(jié)構(gòu)參數(shù)的優(yōu)化，使MMAs的阻抗與自由空間阻抗相匹配，使反射和傳輸同時(shí)最小化，可在一定頻率下達(dá)到對(duì)特定波長電磁波的完美吸收.近年來，國內(nèi)外學(xué)者利用先進(jìn)的納米制造技術(shù)設(shè)計(jì)并制造了基于納米粒子[8]、納米錐體[9]、納米孔陣列[10]和納米光柵[11]等一系列不同類型的增強(qiáng)吸收型納米結(jié)構(gòu)，研究了不同結(jié)構(gòu)的形狀、尺寸、材料以及介電環(huán)境等因素對(duì)GHz[5]、THz[12]、中紅外[9]、近紅外[11]和近光波[13]等一系列波段電磁波吸收特性的影響.然而，由于亞波長結(jié)構(gòu)的制作限制，目前對(duì)可見光區(qū)范圍內(nèi)完美吸收體的研究較少.

本文中提出一種基于氧化鋅薄膜三明治結(jié)構(gòu)的一維光柵可見光完美吸收體.采用有限元仿真對(duì)所提出的完美吸收體結(jié)構(gòu)進(jìn)行建模與仿真，分別對(duì)其金屬層的厚度、絕緣體的厚度、光柵層的厚度和寬度及完美吸收體結(jié)構(gòu)的周期等進(jìn)行研究，實(shí)現(xiàn)了在可見光波段的近完美吸收.

1 仿真設(shè)計(jì)

1.1 設(shè)定物理場(chǎng)采用COMSOL Multiphysics軟件中的射頻(RF)模塊進(jìn)行仿真研究.該模塊下有傳輸線(tl)、電磁波時(shí)域顯示(ewte)、電磁波瞬態(tài)(temw)、電磁波頻域(emw)4種自定義應(yīng)用模式.而在emw中有頻域、特征頻率、模式分析及邊界模式分析等幾種研究類型可供選擇，并且頻域研究類型可用單一或者多頻率的源驅(qū)動(dòng)仿真.本文中選擇RF模塊下的emw模式在可見光頻段范圍的研究.

1.2 建模與參數(shù)配置本文中設(shè)計(jì)的理想吸收體結(jié)構(gòu)的如圖1(a)所示.其中，于X、Y方向設(shè)置周期性邊界條件，上、下端口分別設(shè)置“on”、“off”狀態(tài)，入射光的偏振方向?yàn)閄方向；ZnO的介電常數(shù)為8.3，金屬層的波電方程選用Drude-Lorentz色散模型，且Au的等離子體頻率設(shè)置為ωp=1.37×1016rad/s，時(shí)間衰減阻尼ω∞=12.24×1013rad/s；然后對(duì)其進(jìn)行網(wǎng)格剖分，其中最小單元尺寸為2×10-8m，最大單元尺寸為1.6×10-7m.

1.3 計(jì)算和結(jié)果處理通過仿真計(jì)算器件S參數(shù)，根據(jù)S參數(shù)矩陣反演法計(jì)算反射譜曲線，如公式(1)所示：

R(ω)=|S11|

(1)

其中，S11為反射系數(shù).此外，光吸收體的吸收度用公式(2)計(jì)算[14]：

A(ω)=1 -R(ω) -T(ω)

(2)

其中R(ω)、T(ω)分別是反射率、透射率.由于透射率為零，公式(2)可簡單地表示為：

A(ω)=1 -R(ω)

(3)

利用以下公式計(jì)算光吸收體的有效輸入阻抗Z[14]：

(4)

2 結(jié)果與討論

眾所周知，超材料吸收體的性能受到結(jié)構(gòu)幾何形狀和結(jié)構(gòu)尺寸的強(qiáng)烈影響.對(duì)圖1(a)所示對(duì)光吸收體結(jié)構(gòu)的各個(gè)參數(shù)進(jìn)行電磁仿真.首先，我們研究不同厚度的介質(zhì)層(ZnO)對(duì)設(shè)計(jì)結(jié)構(gòu)反射光譜的影響，在仿真中，只改變氧化鋅層的厚度，對(duì)其結(jié)構(gòu)的反射光譜進(jìn)行分析，如圖1(b)所示，隨著介質(zhì)層(ZnO層)厚度的逐漸增加，共振波長將發(fā)生明顯的紅移.從圖1(c)中可以看出，隨著介質(zhì)層(ZnO層)厚度從20 nm增加到70 nm時(shí)，總體上其光吸收體結(jié)構(gòu)的反射率增大，這是由于ZnO層厚度增加使上層光柵層與底層Au膜之間的距離也相應(yīng)增大，從而導(dǎo)致兩層金屬層之間的近場(chǎng)等離子體耦合變?nèi)?，反射率增?

圖1 (a)不基于ZnO薄膜的一維光柵可見光完美吸收體結(jié)構(gòu)的單元幾何模型；不同ZnO層厚度的(b)反射光譜圖、 (c)共振波長和最低反射率圖

圖2為在COMSOL仿真中不同底層(金層)厚度對(duì)光吸收體結(jié)構(gòu)反射率光譜的影響.從圖2(a)中可以看出，隨著不同底層(金層)厚度增加，其共振波長變化不大.此外，如圖2(b)所示.當(dāng)金層厚度在60 ～ 120 nm之間時(shí)，反射率可維持較低的值，而當(dāng)金層厚度超過120 nm時(shí)，反射率明顯增大，這是因?yàn)楫?dāng)達(dá)到一定厚度時(shí)，底層金屬與上層光柵之間的耦合達(dá)到一定的飽和，金層厚度增加導(dǎo)致金的金屬顆粒衍射大大增強(qiáng)，因此反射率快速增大.由于底部Au膜的作用有兩方面，一方面是抑制光的透過作用，另一方面是由頂層光柵衍射進(jìn)結(jié)構(gòu)中的光照射到Au層會(huì)產(chǎn)生光生電流，此時(shí)只需要Au厚度大于Au的趨膚深度的2倍即可[4].基于此，金層的最佳厚度為80 nm.

圖2 不同金層厚度的(a)反射光譜圖、 (b)共振波長和最低反射率圖

圖3給出在COMSOL仿真中不同金屬光柵厚度對(duì)光吸收體結(jié)構(gòu)反射率光譜的影響.圖3(a)為不同金屬光柵厚度的反射率光譜圖，從圖3(a)中可以看出，當(dāng)金層厚度小于70 nm時(shí)，隨著金層厚度的增加，共振波長會(huì)發(fā)生藍(lán)移；隨著金層厚度進(jìn)一步的增大時(shí)，共振波長會(huì)發(fā)生紅移.如圖3(b)所示，隨著金屬光柵厚度的增加，反射率先減小后增大，最佳厚度為60 nm.隨著金屬光柵厚度的增加，反射率先減小后增大是由于增加厚度時(shí)會(huì)增大LSPR的激發(fā)，從而增大入射光的吸收率，反射率減小；而當(dāng)厚度進(jìn)一步增大時(shí)，由于厚度太厚會(huì)增加入射光的反射，而LSPR隨著厚度的增大進(jìn)入飽和，因此反射率增大[15].

圖3 不同光柵層厚度的(a)反射光譜圖、(b)共振波長和最低反射率圖

圖4為在COMSOL仿真中不同周期對(duì)光吸收體結(jié)構(gòu)反射率光譜的影響.我們研究光吸收體結(jié)構(gòu)的周期在350 ～550 nm范圍內(nèi)的光吸收特性，仿真結(jié)果如圖4(a)所示，隨著光吸收體結(jié)構(gòu)周期的增加，反射光譜共振波長向長波長方向移動(dòng)，這是由于在增大結(jié)構(gòu)周期而線寬不變的同時(shí)，光柵之間的寬度會(huì)變大并由此影響衍射效應(yīng)，導(dǎo)致外部進(jìn)入到光吸收體內(nèi)部的光波長會(huì)向長波長方向移動(dòng).如圖4(b)所示，反射率隨著光吸收體結(jié)構(gòu)周期的增加先減小后增大，這是由于固定光柵寬度下，結(jié)構(gòu)周期的增大會(huì)使入射到結(jié)構(gòu)中的光增加，從而增大入射光的吸收率，反射率減??；進(jìn)一步增加結(jié)構(gòu)的周期，光柵之間寬度進(jìn)一步增大會(huì)導(dǎo)致LSPR的激發(fā)減弱，從而降低入射光的吸收效率.

圖4 不同周期的(a)反射光譜圖、(b)共振波長和最低反射率圖

圖5為在COMSOL仿真中不同光柵寬度對(duì)光吸收體結(jié)構(gòu)反射率光譜的影響.如圖5(a)所示，當(dāng)光柵寬度從80 nm變化到130 nm時(shí)，共振波長向短波長方向移動(dòng)，這是由于周期不變，線寬逐漸增大的過程中，光柵之間的寬度逐漸變小，導(dǎo)致光的衍射波長變短，即一維光柵層選擇可吸收波長逐漸變短.從圖5(b)中可以得到，光柵寬度為100 nm時(shí)吸收最強(qiáng)，在光柵寬度低于100 nm時(shí)，結(jié)構(gòu)的吸收強(qiáng)度較弱，這是由于LSPR的激發(fā)減弱導(dǎo)致上層金屬和底層金屬膜之間的等離子體耦合強(qiáng)度減弱造成的；在光柵寬度大于100 nm時(shí)，反射率可維持較低的值，隨其寬度增大略增大，這主要是由于反射入射光的有效金屬面積增加，導(dǎo)致其入射到結(jié)構(gòu)中的光減少.

圖5 不同光柵寬度的(a)反射光譜圖、(b)共振波長和最低反射率圖

通過對(duì)光吸收體結(jié)構(gòu)的各個(gè)參數(shù)進(jìn)行電磁模擬仿真，我們得到基于ZnO薄膜的光吸收體結(jié)構(gòu)的最優(yōu)參數(shù)，即周期P=450 nm，光柵寬度W=100 nm，上層金屬(Au)厚度為60 nm、介質(zhì)層(ZnO)厚度為20 nm、底層金屬(Au)厚度為80 nm.圖6(a)為優(yōu)化參數(shù)條件下仿真得到的光吸收體的反射光譜和阻抗譜，從圖6(a)中可以看出，該結(jié)構(gòu)在508 nm處對(duì)光的吸收效率達(dá)到100%，且阻抗值為1，與真空阻抗相匹配，實(shí)現(xiàn)了對(duì)可見光的完美理想吸收.圖6(b)、(c)分別為光吸收體在最優(yōu)參數(shù)結(jié)構(gòu)尺寸下共振波長550 nm處仿真得到的磁場(chǎng)和電場(chǎng)圖.從圖6(b)、(c)中可以發(fā)現(xiàn)光吸收體中的最大磁場(chǎng)分布在ZnO介質(zhì)層且位于光柵的正下方，有很強(qiáng)的局域性，這是由金屬光柵表面等離子體共振產(chǎn)生的電偶極子共振以及金屬光柵與底層金屬膜之間耦合的結(jié)果.因此，在共振波長處，兩金屬層之間的局域電磁場(chǎng)得到增強(qiáng).這也很好地解釋了特定波長的入射光經(jīng)光柵衍射進(jìn)入介質(zhì)層，在一定條件下會(huì)在介質(zhì)層被耦合從而完成能量轉(zhuǎn)換，使入射光被吸收.從圖6(c)中可以看出光吸收體中的電場(chǎng)主要分布在光柵的邊緣處以及介質(zhì)層中，這是因?yàn)橄噜徆鈻胖g產(chǎn)生的電荷也存在一定的電場(chǎng)耦合，進(jìn)一步驗(yàn)證光柵寬度和結(jié)構(gòu)周期變化仿真的結(jié)果；介質(zhì)層中的電場(chǎng)分布是入射光在金屬光柵表面產(chǎn)生的等離子體激發(fā)所形成的電場(chǎng)與磁場(chǎng)耦合共振的結(jié)果，當(dāng)達(dá)到最強(qiáng)的電場(chǎng)和磁場(chǎng)時(shí)，完美吸收體在特定波長處表現(xiàn)出最佳的吸收特性.從電場(chǎng)和磁場(chǎng)仿真結(jié)果中可以得出，基于ZnO一維光柵的完美吸收體對(duì)可見光的完全吸收效應(yīng)是由局域的磁和電耦合共振激發(fā)造成的，這種強(qiáng)烈的共振效應(yīng)使完美吸收體獲取光的能量，并在金屬層內(nèi)部損耗掉極少部分能量，從而在介質(zhì)層中完成能量轉(zhuǎn)換.

圖6 最優(yōu)參數(shù)光吸收體結(jié)構(gòu)的(a)反射光譜和阻抗譜圖、(b)磁場(chǎng)圖和(c)電場(chǎng)圖

3 結(jié)論

本文中提出一種基于氧化鋅(ZnO)一維光柵的可見光范圍的光學(xué)型完美吸收體(Au-ZnO-Au).采用COMSOL有限元方法對(duì)所提出的完美吸收體的結(jié)構(gòu)參數(shù)與光學(xué)特性之間的關(guān)系進(jìn)行模擬仿真，系統(tǒng)地研究Au、ZnO和光柵(Au)層的厚度以及完美吸收體結(jié)構(gòu)的尺寸對(duì)光吸收特性的影響規(guī)律.結(jié)果表明，當(dāng)其他層厚度保持不變時(shí)，增加ZnO厚度會(huì)使共振吸收峰發(fā)生紅移；增加底層Au層厚到120 nm時(shí)，反射率可維持較低的值，而當(dāng)金層厚度超過120 nm時(shí)，反射率明顯增大；增加金屬光柵層厚度會(huì)使反射率先減小后增大，在厚度為80 nm時(shí)反射率最小.此外，當(dāng)完美吸收體結(jié)構(gòu)的周期長度為350～550 nm范圍時(shí)，結(jié)構(gòu)對(duì)可見光具有良好的吸收特性，且共振吸收峰隨周期長度的增加發(fā)生紅移；改變光柵的寬度，也會(huì)對(duì)結(jié)構(gòu)的光吸收特性產(chǎn)生顯著影響.仿真結(jié)果表明，當(dāng)完美吸收體結(jié)構(gòu)的周期為450 nm、光柵寬度為100 nm、光柵層、ZnO層及底層金屬(Au)的厚度分別為60、20、80 nm時(shí)，入射光的波長為508 nm處時(shí)完美吸收體的結(jié)構(gòu)阻抗(ZStru)與真空阻抗(ZVac)實(shí)現(xiàn)了完美阻抗匹配且器件對(duì)可見光的最大光吸收率達(dá)100%.