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    廢樹脂熱態(tài)壓實(shí)廢物包自輻照產(chǎn)氣的初步計(jì)算分析

    2022-03-07 05:36:36甘學(xué)英徐春艷李小龍張春龍
    核安全 2022年1期
    關(guān)鍵詞:熱態(tài)吸收劑量產(chǎn)氣

    甘學(xué)英,徐春艷,張 宇,李小龍,蔣 婧,張春龍

    (生態(tài)環(huán)境部核與輻射安全中心,北京 100082)

    目前,我國(guó)新建的一些核電機(jī)組放射性廢物管理系統(tǒng)采用了一些新工藝新技術(shù),如對(duì)放射性廢樹脂(以下簡(jiǎn)稱廢樹脂)采用了烘干壓實(shí)裝桶處理或直接裝入高整體容器,對(duì)含硼濃縮液采用了蒸干壓縮裝桶處理等技術(shù)。相對(duì)原有的水泥固化技術(shù),這些技術(shù)的應(yīng)用減小了廢物包體積。但是,新技術(shù)也帶來一些安全問題,如高比活度的廢樹脂在長(zhǎng)期的暫存或處置過程中可能會(huì)輻解產(chǎn)氣,這些氣體在廢物包裝容器內(nèi)累積,造成內(nèi)壓可能會(huì)使容器破裂,或生成潛在燃爆風(fēng)險(xiǎn)的混合氣體。所以應(yīng)該對(duì)這一類廢樹脂廢物包的輻解產(chǎn)氣進(jìn)行分析。

    廢樹脂輻解產(chǎn)氣是一個(gè)復(fù)雜的過程,樹脂的類型、含水率、比活度、負(fù)載離子等因素對(duì)樹脂輻解產(chǎn)氣都有很大影響。關(guān)于廢樹脂的輻解產(chǎn)氣,20世紀(jì)60年代就開始了研究,Gorazd Mohorcic[1]等研究了不同含水率的磺酸基陽離子樹脂(Dowex 50W X10和Zeo-Karb 215)在2.5×105rad/h劑量率的γ射線輻照下的產(chǎn)氣情況,發(fā)現(xiàn)干樹脂主要產(chǎn)生SO2氣體,濕樹脂主要產(chǎn)生H2,且含水量越高,H2的產(chǎn)生量越大。Karl J. Swyler[2]等用不同的劑量率γ射線輻照磺酸基陽離子樹脂(Amberlite IRN-77),發(fā)現(xiàn)沒有關(guān)鍵的劑量率閾值,在相同吸收劑量下,H2的產(chǎn)生量一樣。Karl J. Swyler還發(fā)現(xiàn)在輻照過程中,密封輻照環(huán)境中的氧氣被輻照樹脂消耗。A.Traboulsi[3]等用γ射線研究了強(qiáng)堿性季胺型陰離子樹脂(Amberlite IRA400)在有氧和無氧條件下的輻照降解情況,研究發(fā)現(xiàn),在兩種情況下都會(huì)產(chǎn)生三甲基胺和H2,有氧的情況下還會(huì)產(chǎn)生CO2氣體。Aliaksandr Baidak[4]等研究不同含水率的Amberlite IRA400樹脂在γ射線輻照下的產(chǎn)氣情況,發(fā)現(xiàn)85%含水率的樹脂會(huì)輻解出過量的H2,這是因?yàn)槿芙庠谒械妮椊猱a(chǎn)物三甲基胺、二甲基胺等發(fā)生了次級(jí)降解。上述學(xué)者在各自的試驗(yàn)條件下測(cè)得了各種氣體的輻射化學(xué)產(chǎn)額G值(每吸收100 eV所產(chǎn)生的氣體分子數(shù))。

    以上研究多用γ輻照裝置加速廢樹脂的輻解,以氣相色譜等儀器分析氣體的組成和產(chǎn)生量。然而,廢樹脂廢物包的產(chǎn)氣一般在長(zhǎng)期貯存或處置過程中逐漸釋放,相關(guān)的研究未見報(bào)道。本文利用文獻(xiàn)報(bào)道的廢樹脂輻解氣體的G值和廢樹脂累積吸收劑量,計(jì)算分析我國(guó)廢樹脂熱態(tài)壓實(shí)廢物包在長(zhǎng)期貯存或處置期間的氣體產(chǎn)生情況,為此類問題的研究提供一種新思路。

    1 廢樹脂熱態(tài)壓實(shí)處理工藝

    廢樹脂熱態(tài)壓實(shí)工藝是將核電廠卸載下來的放射性廢樹脂和20%添加劑計(jì)量裝入一個(gè)錐形干燥器里,進(jìn)行攪拌混合烘干,干燥后的廢樹脂(濕度4%)混合物裝入一個(gè)160 L可壓縮碳鋼桶(Φ510±1)內(nèi)進(jìn)行超級(jí)壓實(shí),壓縮餅優(yōu)化厚度后,裝入200 L廢物桶(Φ563×H863)內(nèi)澆注水泥漿固定。水泥砂漿固定層的厚度是0.02~0.03 m。最后送往廢物暫存庫貯存。圖1所示為廢樹脂熱態(tài)超壓處理工藝流程。

    圖1 廢樹脂熱態(tài)超壓處理工藝流程Fig.1 Flow chart of hot spent resin compaction process

    2 計(jì)算方法

    2.1 廢物包自輻照劑量率和累積劑量的計(jì)算

    廢樹脂熱態(tài)壓實(shí)廢物包中的放射性主要來自反應(yīng)堆一回路。表1給出了反應(yīng)堆正常運(yùn)行工況下一回路廢樹脂主要核素活度濃度的預(yù)期值;表2給出了反應(yīng)堆燃料發(fā)生0.25%破損工況下一回路廢樹脂主要核素活度濃度的最大值。

    表1 一回路廢樹脂核素活度濃度的預(yù)期值Table 1 Expected values of activity concentration of primary spent resins

    表2 一回路廢樹脂核素活度濃度的最大值Table 2 Maxmums values of activity concentration of primary spent resins

    廢樹脂壓縮餅的平均高度為421±87 mm,體積為99±22 L,兩個(gè)壓縮餅裝入一個(gè)廢物桶,假設(shè)源為Φ510×H850 mm的圓柱體(幾何模型如圖2所示),壓縮前廢樹脂的密度約為0.65 g·cm-3,壓縮后的密度取1.0 g·cm-3。由于是計(jì)算廢樹脂的吸收劑量率,故不考慮桶壁屏蔽,考慮到廢物桶是垂直碼放,選取吸收劑量點(diǎn)為圓柱體頂面中心點(diǎn),計(jì)算所得的劑量率乘以2,則為中心廢樹脂吸收劑量率。累計(jì)吸收劑量通過劑量率積分得到。

    圖2 廢樹脂廢物包自輻照劑量率計(jì)算幾何模型Fig.2 Geometric model for self-irradiation dose rate calculation of spent resin waste package

    Microsheild(8.03)是Grove software inc.開發(fā)的用于輻射防護(hù)計(jì)算的軟件,利用該軟件,輸入廢樹脂放射性比活度和源的幾何模型參數(shù),可以計(jì)算出廢樹脂吸收劑量率。

    2.2 廢物包輻解釋氣的計(jì)算

    廢樹脂熱態(tài)壓實(shí)廢物包自輻照期間累積的氣體壓力由公式(1)計(jì)算得出。

    式中,P為廢樹脂貨包內(nèi)累積氣體壓強(qiáng),單位Pa;D為廢樹脂累積吸收劑量,單位Gy;k為單位轉(zhuǎn)換常數(shù),等于6.24×1015ev·g-1·Gy-1;mc和ma分別為廢陽和廢陰離子樹脂質(zhì)量,本研究中的陽離子樹脂為1.39 ×105g,陰離子樹脂為6.9×104g;R為氣體常數(shù),等于8.31 J·mol-1·K-1;T為絕對(duì)溫度,單位K,本研究中取298 K;A為阿伏伽德羅常數(shù),等于6.02×1023mol-1;V為廢物包空隙體積,本研究中假設(shè)為0.02 m3;Gci和Gai分別為廢陽和廢陰離子樹脂某種輻解氣體每吸收100電子伏能量所產(chǎn)生的氣體分子數(shù)。

    根據(jù)H2在空氣中燃爆的限值4%考慮,在200 L樹脂廢物包內(nèi),H2達(dá)到燃爆限值的時(shí)間由公式(2)計(jì)算[5]得出。

    式中,tf為H2達(dá)到燃爆的時(shí)間,單位a;PH為H2達(dá)到燃爆時(shí)的分壓,等于4068.05 Pa;rH為氫氣產(chǎn)生速率,單位為Pa·a-1。

    3 結(jié)果和討論

    3.1 吸收劑量

    廢樹脂熱態(tài)壓實(shí)廢物包200年內(nèi)的吸收劑量率和累積吸收劑量如圖3所示。

    圖3 廢樹脂廢物包所受的吸收劑量率和累積吸收劑量Fig.3 Absorbed dose rate and cumulative absorbed dose of spent resin waste package

    由圖3可以看出,廢樹脂熱態(tài)壓實(shí)廢物包的預(yù)期吸收劑量率和最大吸收劑量率分別在前5年和前10年迅速下降,之后下降變緩,約80年和150年后的預(yù)期吸收劑量率和最大吸收劑量率都趨近于0。預(yù)期累積吸收劑量和最大累積吸收劑量分別在前10年和前50年快速上升,之后上升放緩,約100年和150年后的預(yù)期累積吸收劑量和最大累積吸收劑量分別進(jìn)入一平臺(tái),趨于穩(wěn)定,預(yù)期累積劑量達(dá)到約3.6×105Gy,最大累積劑量約1.4×106Gy。

    3.2 廢物包輻解產(chǎn)氣

    表3總結(jié)歸納了有機(jī)離子交換樹脂在γ射線輻照下產(chǎn)生的氣體的G值,其中序號(hào)1-10的有機(jī)樹脂是陽離子交換樹脂;序號(hào)11-22的是陰離子交換樹脂。由表3可以看出,有機(jī)離子交換樹脂輻解產(chǎn)氣有以下規(guī)律。

    (1)陽離子交換樹脂主要產(chǎn)生H2、CO2、CO、SO2等氣體,陰離子交換樹脂主要產(chǎn)生H2、CO2、三甲基胺(TMAg)、二甲基胺(DMAg)等氣體。二者均產(chǎn)生氫氣,氫氣是主要輻解氣體之一。

    (2)輻照條件相當(dāng)?shù)那闆r下,陰離子交換樹脂輻解產(chǎn)生氣體的G值比陽離子樹脂大,說明容易輻解產(chǎn)氣,如序號(hào)7和序號(hào)22。

    (3)樹脂的含水率對(duì)G值影響重大,含水率越高,G值越大,氣體產(chǎn)生率越高。

    獻(xiàn)文考參[1]G(DMAg)(TMAg)G G(CO)0.009 G值(CO2)0.035 G的體氣G生(SO2)0.087產(chǎn)解降照輻G(H2)0.026脂樹換交子離機(jī)有境3 件環(huán)表Table 3 G values of gases produced by irradiation degradation of organic ion exchange resins條空照真輻,1.75 MGy,式形子H+干離[1]0.019 0.001 0.051境環(huán)空真,1.75 MGy,H+干[1]0.002 0.007 0.26 0.001境環(huán)空真,1.75 MGy,干Li+[6]0.022 0.023 0.14 0.04-0.12水H+12%-47%[1]0.009 0.019 0.006 0.095 5·105-2·106 Gy,50%-60%水脹溶Li+[1]0.027 0.019 0.006 0.095 5·105-2·106 Gy,50%-60%水脹H+溶0.03[2]0.12 104-107 Gy,50%-60%水脹H+溶[1]0.005 0.046 0.005 0.12 5·105-2·106 Gy,50%-60%水脹H+溶0.41[1]1.7(>70%)水離游H+有0.41[1]1.3(>70%)水離游有Li+0.31[7]0.15燥干中氣空NO3-0.02[8]0.09燥干中氣空NO3-0.12[4]境,0.5 MGy,Ar環(huán)5%水Cl-0.12[4]境,0.5 MGy,Ar環(huán)5%水OH-[4]0.075境,0.5 MGy,Ar環(huán)5%水NO3-號(hào)型脂樹Dowex50wx10 Zeo-Karb215 Dowex50wx10 Dowex50wx10 Dowex50wx10 Dowex50wx10 Amberlite IRN-77 Zeo-Karb215 Dowex50wx10 Dowex50wx10 Amberlite IRA-938 Dowex1x4 Amberlite TM IRA 400 Amberlite TM IRA 400 Amberlite TM IRA 400號(hào)序1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 15

    表獻(xiàn)續(xù)文考參G(DMAg)G(TMAg)>1.4[4]0.5 0.12[4]1.0 1.49[3]>1.4[4]0.5 1.39[3][3]1.7 0.38[3]G(CO)G(CO2)2.21 3.17 1.32 G(SO2)G(H2)0.25 0.25 0.4 2.25 0.47 1.13 0.73件條照輻境,0.5 MGy,Ar環(huán)水50%境,0.5 MGy,Ar環(huán)水50%境,0.5 MGy,Ar環(huán)水53%,0.5 MGy,Ar環(huán)(>70%)水離游有境,0.1 MGy水境53%O2環(huán)境,水53%0.5 MGy,O2環(huán)境水106 Gy,O2環(huán),53%1×式形子離OHCl-OHOHOHOHOH-號(hào)型脂樹AmberliteTM IRA 400 AmberliteTM IRA 400 Amberlite IRA 400 AmberliteTM IRA400 Amberlite IRA400 Amberlite IRA 400 Amberlite IRA400號(hào)序16 17 18 19 20 21 22

    (4)吸收劑量對(duì)陰離子交換樹脂的G值影響較大,對(duì)陽離子交換樹脂影響較小。如序號(hào)7,Karl J. Swyler[2]研究氫型Amberlite IRN-77樹脂的輻照行為時(shí),發(fā)現(xiàn)在累積輻照劑量104-107Gy范圍內(nèi),H2和CO2的產(chǎn)生量與吸收劑量基本呈線性關(guān)系,G值是常數(shù),分別為0.12和0.03。但是,氫氧根型Amberlite IRA400的樹脂吸收劑量為0.1、0.5和1 MGy時(shí),H2的G值分別為0.47、1.13和0.73(見表2,序號(hào)20、21、22)。

    (5)有氧條件下的G值比無氧條件下高。

    (6)樹脂的型號(hào)和負(fù)載形式對(duì)G值有一定的影響。

    廢樹脂熱態(tài)壓實(shí)廢物包輻解氣體的壓力計(jì)算需要試驗(yàn)測(cè)得的G值,特別需要與廢物包整備工藝條件相近的G值。遺憾的是,文獻(xiàn)所能提供的G值有限。為了估算廢物包產(chǎn)氣情況,本研究首先考慮選取了接近熱態(tài)壓實(shí)工藝條件的G值,如廢樹脂含水率、吸收劑量105-106Gy、初始環(huán)境有氧等。如果沒有合適的G值,則選擇鄰近條件下偏保守的G值。本文的計(jì)算中,陽離子交換樹脂的G值選用了序號(hào)5的值,陰離子交換樹脂的G(H2)值選用了序號(hào)14的值,G(TMAg)和G(CO)選用了序號(hào)20的值。

    圖4給出了250年期間廢樹脂熱態(tài)壓實(shí)廢物包的氣體壓力與時(shí)間的關(guān)系??梢钥闯?,100年后的預(yù)期累積壓力和最大累積壓力趨于穩(wěn)定,分別達(dá)到約1.0×106Pa和2.5×106Pa。此時(shí),廢樹脂預(yù)期累積吸收劑量達(dá)到約3.6×105Gy,最大累積吸收劑量約1.2×106Gy。Mcfarland[9]檢測(cè)三哩島核電廠的有機(jī)離子交換樹脂廢物桶內(nèi)輻解氣體的累積壓力,廢樹脂的填充率為0.866。發(fā)現(xiàn)廢物桶內(nèi)的累積壓力在吸收劑量5×105-2×107Gy范圍內(nèi)呈線性關(guān)系。陰離子樹脂桶在8×106Gy劑量時(shí),累積壓力達(dá)到1.38×106Pa;而陽離子樹脂則要在2×107Gy劑量時(shí),才能達(dá)到這個(gè)壓力水平。需要指出的是,本研究計(jì)算的累積壓力偏于保守,預(yù)期累積壓力小于三哩島的樹脂,最大累積壓力則大于三哩島的樹脂。

    圖4 廢物包內(nèi)氣體累積壓力、氫氣分壓與時(shí)間的關(guān)系Fig.4 Relationship of gas accumulation pressure and hydrogen partial pressure in waste package with time

    氫氣分壓也在100年后趨于穩(wěn)定,預(yù)期和最大分壓分別達(dá)到0.8×105Pa和3×105Pa。對(duì)于一個(gè)密閉的廢物包空間,氫氣的分壓與總壓相比等于體積比,那么樹脂廢物包輻解產(chǎn)氣穩(wěn)態(tài)期間,氫氣所占體積比在8%和12%之間。

    3.3 氫氣生成速率

    廢樹脂吸收劑量主要在前幾年快速增長(zhǎng)。圖5給出了樹脂前5年中H2的產(chǎn)生規(guī)律,基本呈線性增加,預(yù)期H2產(chǎn)生速率和最大H2產(chǎn)生速率分別為4191 Pa·a-1和18528 Pa·a-1。根據(jù)式(2)計(jì)算,在預(yù)期情況下,H2達(dá)到燃爆限值的時(shí)間約為0.97年(354天);最大情況下,氫氣達(dá)到燃爆限值的時(shí)間約為0.22年(80天)。

    圖5 H2最初5年的壓力變化Fig.5 Pressure changes of H2 in the fi rst 5 years

    氫氣在空氣中的體積濃度在4%-74%時(shí),遇到火源就會(huì)燃爆。但是并不意味著廢樹脂熱態(tài)壓實(shí)廢物包內(nèi)的氫氣超過4%就會(huì)燃爆,據(jù)Karl J. Swyler[2]研究發(fā)現(xiàn),輻照樹脂上部的環(huán)境中的氧氣會(huì)迅速消耗,105Gy的輻照劑量足夠促使每克樹脂消耗至少1×10-3mol的氧氣。在沒有氧氣或者氧氣很少的情況下,燃爆的風(fēng)險(xiǎn)會(huì)降低。在具體燃爆限值不清楚的情況下,將4%氫氣作為樹脂廢物包的安全限值是可取的。

    4 結(jié)論

    本文通過Microsheild(8.03)和文獻(xiàn)報(bào)道試驗(yàn)測(cè)得的各種氣體的G值,在保守的假設(shè)條件下計(jì)算了樹脂熱態(tài)壓實(shí)廢物包的吸收劑量以及產(chǎn)氣情況,得出以下結(jié)論。

    (1)樹脂廢物包約100年后的吸收劑量趨于穩(wěn)定,預(yù)期累積劑量約為3.6×105Gy,最大累積劑量約為1.4×106Gy。累積壓力也趨于穩(wěn)定,分別達(dá)到約1.0×106Pa和2.5×106Pa,氫氣所占體積比在8%和12%之間。

    (2) H2分壓在前5年呈線性增加,預(yù)期H2和最大H2的產(chǎn)生速率分別為4191 Pa·a-1和18528 Pa·a-1。H2達(dá)到燃爆限值的時(shí)間分別約為0.97年(354天)和0.22年(80天)。

    (3)本研究為放射性廢物包輻解產(chǎn)氣進(jìn)程評(píng)估提供了一種新方法。由于研究結(jié)果是在一個(gè)較保守條件下得出的,因此,為了得到更準(zhǔn)確的廢物包氣體壓力,需要進(jìn)一步研究廢樹脂的真實(shí)活度濃度、熱態(tài)壓實(shí)工藝條件下廢樹脂包的G值,以及產(chǎn)氣與周圍基質(zhì)的反應(yīng)。盡管如此,初步研究結(jié)果顯示:對(duì)于高活度的廢樹脂廢物包,在超過1年貯存期后應(yīng)該監(jiān)測(cè)廢物包內(nèi)氣體的產(chǎn)生情況。

    致謝:中國(guó)原子能科學(xué)研究院放射化學(xué)研究所王波研究員為本文的撰寫提供了幫助,在此表示感謝!

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