華龍一號(hào)失水事故后安全殼內(nèi)氣溶膠自然沉降現(xiàn)象研究

劉建昌，陳憶晨，余 劍，陳韻茵，沈永剛，*，張亞培，蘇光輝

（1. 中廣核研究院有限公司，深圳 518000； 2. 西安交通大學(xué)，西安 710000）

對(duì)于未采用噴淋系統(tǒng)的安全殼設(shè)計(jì)，安全殼內(nèi)的自然沉降過程是放射性核素在安全殼內(nèi)的一個(gè)重要去除機(jī)理。

在參考文獻(xiàn)［1］中，對(duì)安全殼內(nèi)放射性核素的自然沉降研究進(jìn)行了充分的調(diào)研，并給出了國內(nèi)外開展的自然沉降實(shí)驗(yàn)和開發(fā)的沉降模型。安全殼內(nèi)放射性核素的主要沉降機(jī)理包括重力沉降、擴(kuò)散電泳、熱電泳和布朗擴(kuò)散，此外還有湍流擴(kuò)散和湍流凝聚等。總的趨勢(shì)為：安全殼內(nèi)大氣中粒徑較大的放射性核素沉降下來，粒徑較小的放射性核素繼續(xù)懸浮在大氣中。放射性核素在安全殼內(nèi)的沉降過程與核素幾何形狀、粒徑分布、核素密度和安全殼內(nèi)的熱工水力狀態(tài)有關(guān)。

華龍一號(hào)在分析事故后向環(huán)境的放射性釋放時(shí)，未考慮安全殼內(nèi)的自然沉降過程。對(duì)于釋放到安全殼內(nèi)的放射性核素，僅考慮在瞬態(tài)過程中的自然衰變。從放射性釋放角度而言，這一分析假設(shè)是非常保守的。PHéBUS-FP實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn)，在嚴(yán)重事故工況下，堆芯熔化階段和隨后的20min內(nèi)，安全殼內(nèi)大氣中80%的核素會(huì)沉積到安全殼壁面［2，3］。本文將對(duì)華龍一號(hào)發(fā)生冷管段雙端剪切斷裂事故后，安全殼內(nèi)氣溶膠的自然沉降現(xiàn)象開展研究。

1 氣溶膠的自然沉降模型

氣溶膠在安全殼內(nèi)的自然沉降機(jī)理，包括重力沉降、擴(kuò)散電泳、熱電泳、布朗擴(kuò)散、湍流擴(kuò)散和湍流凝聚等。目前的研究表明，前四種機(jī)理在安全殼內(nèi)氣溶膠的自然沉降過程中起主導(dǎo)作用，湍流擴(kuò)散、湍流凝聚等機(jī)理對(duì)釋放到安全殼內(nèi)氣溶膠的去除貢獻(xiàn)很小，因此本文忽略這些去除機(jī)理的作用，僅考慮前四種自然沉降過程。

1.1 重力沉降

在重力的作用下，懸浮在安全殼內(nèi)大氣中的氣溶膠會(huì)向下運(yùn)動(dòng)，最終沉降在朝上的表面上。

對(duì)于氣溶膠，重力沉降速率υs可通過求解最終下落速度得到［4］：

式中：

ρp為氣溶膠密度；

r為氣溶膠的半徑，dp=2r；

μ為氣體的粘度；

Cn為滑移修正因子，是Kn數(shù)的函數(shù)：

φ為動(dòng)力形狀因子，與氣溶膠的形狀有關(guān)：

公式（2）至公式（5）中：

Fs為滑移因子；

λ為氣體分子平均自由程；

ρv為空泡物質(zhì)的密度；

ε為空泡物質(zhì)的份額。

從公式（1）可以看出，重力沉降速率υs與的平方成正比；氣溶膠半徑越大，重力沉降速率越快。

1.2 擴(kuò)散電泳

擴(kuò)散電泳是指粒子被由冷凝蒸汽形成的流動(dòng)掃向壁面的過程。氣溶膠的擴(kuò)散電泳沉降速率υd可用下式進(jìn)行計(jì)算［5］：

式中：

Ms、MNC分別為水和不可凝氣體的摩爾質(zhì)量；

Xs、XNC分別為氣體中水蒸氣和不可凝氣體所占的摩爾份額；

Wcond為表面凝結(jié)水質(zhì)量流量；

ρs、ρd分別為水蒸氣和不可凝氣體的密度。

從公式（6）可以看出，氣溶膠在冷凝表面的沉降速率與粒子尺寸無關(guān)，與蒸汽在表面上的冷凝速率成正比。

1.3 熱電泳

熱電泳是粒子在安全殼內(nèi)大氣與表面（如安全殼內(nèi)壁等）之間的溫度梯度的影響下，向表面遷移的過程。熱電泳的沉降速率υth可用下式進(jìn)行計(jì)算［6］：

式中：

α=kg/kp；kg和kp分別為氣體和氣溶膠 的熱導(dǎo)率；

μg和ρg分別為氣體的粘度和密度；

Cs為滑移修正系數(shù)；

CT為熱量修正系數(shù)；

CM為動(dòng)量修正系數(shù)。

對(duì)于壁面附近的溫度梯度，根據(jù)壁面處熱流密度φs計(jì)算得到：

參考文獻(xiàn)［5］中給出的熱量修正系數(shù)推薦值為2.25。參考文獻(xiàn)［6］中根據(jù)前人研究成果進(jìn)一步指出，從分子運(yùn)動(dòng)論得到的動(dòng)量修正系數(shù)、熱量修正系數(shù)和滑移修正系數(shù)的最佳修正值分別為CM=1.14、CT=2.18和Cs=1.17。

1.4 布朗擴(kuò)散

布朗擴(kuò)散又稱分子擴(kuò)散，指的是粒子在流體內(nèi)所做的無序不規(guī)則運(yùn)動(dòng)。這種無序運(yùn)動(dòng)是在一定的無序熱運(yùn)動(dòng)下，氣體分子和粒子間的碰撞造成的。不同方向的碰撞動(dòng)量所形成的沖力大小無法平衡，就形成了這種布朗運(yùn)動(dòng)。靜止條件下氣體中粒子的擴(kuò)散沉降層流流動(dòng)中的粒子擴(kuò)散均屬于布朗擴(kuò)散。布朗擴(kuò)散沉降速率υdiff可用下式計(jì)算得到［5］：

式中：

σ為波爾茲曼常數(shù)；

T為安全殼內(nèi)大氣溫度；

μ為氣體的粘度；

χ為氣溶膠動(dòng)力學(xué)形狀因子；

Δ為擴(kuò)散邊界層厚度。

1.5 自然沉降去除因子

根據(jù)2.1節(jié)至2.4節(jié)中給出的自然沉降速率計(jì)算公式，可以計(jì)算得到氣溶膠的自然沉降去除因子λ：

式中：

Ah為朝上的地板或設(shè)備表面面積；

A為安全殼內(nèi)可供沉降的所有表面面積（包括Ah）；

V為安全殼內(nèi)自由容積。

1.6 安全殼內(nèi)大氣中氣溶膠質(zhì)量變化

從1.1節(jié)至1.4節(jié)中給出的自然沉降速率計(jì)算公式可以看出，氣溶膠的自然沉降速率與氣溶膠的粒徑有關(guān)。在分析安全殼內(nèi)大氣中氣溶膠質(zhì)量變化時(shí)，應(yīng)對(duì)不同粒徑的自然沉降過程進(jìn)行分析，計(jì)算不同粒徑氣溶膠的質(zhì)量變化，進(jìn)而得到安全殼內(nèi)大氣中氣溶膠總質(zhì)量Ql（t）：

式（12）中，僅考慮了安全殼內(nèi)的自然沉降去除過程，沒有考慮氣溶膠凝聚導(dǎo)致的氣溶膠粒徑變化。其中，Sl, k為氣溶膠的注入速率；λk為某一粒徑氣溶膠的自然沉降因子，根據(jù)公式（10）進(jìn)行求解。

1.7 氣溶膠粒徑分布特性

從前文中給出的氣溶膠沉降模型可以看出，安全殼內(nèi)氣溶膠自然沉降過程與氣溶膠的粒徑分布特性有關(guān)。參考文獻(xiàn)［1］中指出，氣溶膠的粒徑為0.01 μm到20 μm，在事故工況下氣溶膠的濃度小于100 g/m3。在實(shí)際分析中很難以微觀的角度去分析單個(gè)氣溶膠粒子的行為，通常采用統(tǒng)計(jì)方法去分析氣溶膠特性。在分析過程中認(rèn)為氣溶膠粒徑分布是連續(xù)變化的。假設(shè)氣溶膠粒徑呈現(xiàn)對(duì)數(shù)正態(tài)分布，即［7］

式中，D和σg分別為幾何平均直徑和幾何標(biāo)準(zhǔn)偏差。

2 華龍一號(hào)安全殼內(nèi)氣溶膠自然沉降現(xiàn)象

從第1節(jié)中給出的沉降 模型可以看出，氣溶膠在安全殼內(nèi)的沉降過程與事故后安全殼內(nèi)熱工響應(yīng)有關(guān)，包括壁面的冷凝質(zhì)量流量、壁面溫度梯度、溫度分布等。破口位置、破口尺寸不同，安全殼熱工響應(yīng)不同，氣溶膠在安全殼內(nèi)的自然沉降速率也不同。在考慮事故安全殼內(nèi)氣溶膠的自然沉降過程時(shí)，需要結(jié)合破口位置、破口尺寸，開展安全殼熱工響應(yīng)分析；根據(jù)不同事故的安全殼內(nèi)冷凝質(zhì)量流量、壁面溫度梯度、溫度分布等，以及釋放到安全殼內(nèi)氣溶膠質(zhì)量，評(píng)估氣溶膠在安全殼內(nèi)的自然沉降過程。

本文中假設(shè)華龍一號(hào)發(fā)生冷管段雙端剪切大破口失水事故，分析該事故條件下的安全殼內(nèi)氣溶膠（本文分析中以CsI氣溶膠為分析對(duì)象）自然沉降現(xiàn)象。

通過采用CATHARE GB程序和CONPATE程序分析冷管段雙端剪切大破口失水事故后安全殼內(nèi)熱工響應(yīng)，可以得到事故后安全殼內(nèi)壓力和溫度響應(yīng)，以及壁面的溫度梯度和冷凝水流量。本文分析的是事故后安全殼內(nèi)氣溶膠的沉降過程，不再對(duì)事故后安全殼內(nèi)熱工響應(yīng)進(jìn)行詳細(xì)展開。分析得到的事故后安全殼內(nèi)壓力、冷凝水流量和壁面溫度梯度分別如圖1至圖3所示。

圖1 LOCA后安全殼內(nèi)壓力Fig. 1 Containment Pressure of LOCA

圖2 LOCA后冷凝水流量Fig. 2 Mass Flow Rate of Condensation Water of LOCA

圖3 LOCA后壁面溫度梯度Fig. 3 Wall Temperature Gradient of LOCA

在分析假設(shè)事故后30 s，事故導(dǎo)致全堆芯燃料包殼發(fā)生破損，包殼間隙中碘和堿金屬全部釋放到安全殼內(nèi)［8］，根據(jù)堆芯積存量和包殼間隙中碘和銫的份額可以計(jì)算得到釋放到安全殼內(nèi)的氣溶膠質(zhì)量。包殼間隙中碘和銫的份額假設(shè)為5%［8］，計(jì)算可以得到釋放到安全殼內(nèi)CsI的總質(zhì)量為89 g。

安全殼內(nèi)自由容積取72000 m3。對(duì)于安全殼內(nèi)可供沉降表面積，即天花板、墻體和水平地板分別為2200 m2、6700 m2和1650 m2。

除事故后安全殼內(nèi)熱工響應(yīng)外，沉降過程還與氣溶膠的粒徑有關(guān)。對(duì)于不同粒徑的氣溶膠，重力沉降和布朗擴(kuò)散的沉降速率如圖4所示［1］?？梢钥闯?，隨著氣溶膠粒徑的增大，布朗擴(kuò)散的沉降速率越小，而重力沉降速率越大。在研究事故后安全殼內(nèi)氣溶膠的沉降現(xiàn)象時(shí)，需要針對(duì)不同的氣溶膠粒徑開展分析。

圖4 不同粒徑下重力沉降和布朗擴(kuò)散的沉降速率［1］Fig. 4 Comparison of deposition velocities of gravitational and diff usion deposition for diff erent partical diameters

在分析安全殼內(nèi)氣溶膠沉降現(xiàn)象時(shí)，動(dòng)量修正系數(shù)、熱量修正系數(shù)和滑移修正系數(shù)分別取CM=1.14、CT=2.18和Cs=1.17［6］。從重力沉降模型可以看出，動(dòng)力形狀因子φ越大，重力沉降速率越小，為保守評(píng)估氣溶膠在安全殼內(nèi)的沉降過程，假設(shè)氣溶膠內(nèi)的空泡中充滿空氣，空泡份額假設(shè)為0.9，可根據(jù)公式（4）計(jì)算形狀因子φ。

2.1 氣溶膠粒徑分布特性對(duì)沉降現(xiàn)象的影響研究

本小節(jié)中將首先分析不同氣溶膠粒徑對(duì)安全殼內(nèi)沉降現(xiàn)象的影響。假設(shè)釋放到安全殼內(nèi)的氣溶膠粒徑滿足對(duì)數(shù)正態(tài)分布，在研究氣溶膠粒徑對(duì)沉降現(xiàn)象的影響時(shí)，可以通過分析不同幾何平均直徑對(duì)氣溶膠沉降速率的影響。

本節(jié)中選取0.4 μm、1 μm、3 μm和10 μm四種不同幾何平均直徑，評(píng)估氣溶膠幾何平均直徑對(duì)沉降現(xiàn)象的影響。在分析安全殼內(nèi)大氣中氣溶膠質(zhì)量變化時(shí)，按氣溶膠粒徑將釋放到安全殼內(nèi)的氣溶膠劃分為10組，每一組內(nèi)的氣溶膠質(zhì)量 可以根據(jù)公式（13）計(jì)算得到。在計(jì)算時(shí)，假設(shè)幾何標(biāo)準(zhǔn)偏差σg=1.8。

在分析氣溶膠粒徑對(duì)沉降現(xiàn)象的影響時(shí)，假設(shè)包殼間隙中釋放的CsI瞬時(shí)釋放到安全殼內(nèi)。對(duì)于上述四種不同幾何平均直徑，安全殼內(nèi)大氣中懸浮氣溶膠份額（懸浮氣溶膠質(zhì)量與釋放到安全殼內(nèi)氣溶膠總量之比）如圖5所示，在計(jì)算時(shí)間終止時(shí)刻（10000 s），沉降的氣溶膠質(zhì)量份額如表1所示。

表1 自然沉降機(jī)理的貢獻(xiàn)Table 1 Contributions of Diff erent Natural Deposition Mechanisms

圖5 氣溶膠粒徑對(duì)沉降現(xiàn)象的影響Fig. 5 Eff ects of Aerosol Diameter on Natural Deposition

從分析結(jié)果可以看出，隨著氣溶膠幾何平均直徑的增大，沉降的氣溶膠質(zhì)量呈先減小后增大的趨勢(shì)。這主要受重力沉降、熱電泳兩種沉降機(jī)理的影響。隨著氣溶膠幾何平均直徑的增大，釋放到安全殼內(nèi)的氣溶膠中，大直徑氣溶膠的份額越高，重力沉降機(jī)理的貢獻(xiàn)越大，而熱電泳沉降機(jī)理的貢獻(xiàn)逐漸減小。擴(kuò)散電泳與氣溶膠的尺寸無關(guān)。當(dāng)氣溶膠直徑較小時(shí)，擴(kuò)散電泳是主要的沉降機(jī)理，此時(shí)氣溶膠幾何平均直徑的變化對(duì)總沉降份額的影響較?。浑S著幾何平均直徑的進(jìn)一步增大，重力沉降的貢獻(xiàn)逐漸增大，而熱電泳的貢獻(xiàn)逐漸減小，部分直徑較大的氣溶膠在重力沉降的作用下沉降到水平朝上的表面上，擴(kuò)散電泳的貢獻(xiàn)逐漸減小。對(duì)于所考慮的工況，布朗擴(kuò)散沉降機(jī)理的貢獻(xiàn)均很小。

2.2 氣溶膠釋放速率對(duì)沉降現(xiàn)象的影響研究

在3.1節(jié)中，假設(shè)在事故后30s，燃料包殼間隙中釋放的碘和銫瞬時(shí)釋放到安全殼內(nèi)。參考文獻(xiàn)［8］、參考文獻(xiàn)［9］和參考文獻(xiàn)［10］中，指出包殼間隙釋放的持續(xù)釋放時(shí)間為0.5 h，在包殼間隙釋放階段，對(duì)于放射性核素的釋放過程考慮線性釋放。

在本節(jié)中，假設(shè)在30 s后，包殼間隙中釋放的碘和銫以均勻速率釋放到安全殼內(nèi)，釋放持續(xù)時(shí)間為0.5 h。在分析中，假設(shè)釋放到安全殼內(nèi)的氣溶膠粒徑滿足對(duì)數(shù)正態(tài)分布，幾何平均直徑=0.4 μm、幾何標(biāo)準(zhǔn)偏差σg=1.8。

線性釋放假設(shè)下，安全殼內(nèi)大氣中懸浮氣溶膠質(zhì)量和沉降質(zhì)量如圖6所示。對(duì)比線性釋放和瞬時(shí)釋放兩種氣溶膠釋放假設(shè)可以看出，在分析安全殼內(nèi)氣溶膠沉降過程時(shí)，相比線性釋放假設(shè)，采用瞬時(shí)釋放假設(shè)，高估了瞬態(tài)過程中的沉降質(zhì)量。這主要與氣溶膠在安全殼內(nèi)的自然沉降時(shí)間有關(guān)。釋放到安全殼內(nèi)后，在自然沉降機(jī)理的作用下，氣溶膠開始逐漸沉降到安全殼內(nèi)不同表面上。當(dāng)采用瞬時(shí)釋放假設(shè)時(shí)，高估了氣溶膠的自然沉降時(shí)間，進(jìn)而高估了氣溶膠在安全殼內(nèi)的沉降質(zhì)量。因此，在分析事故后向環(huán)境的放射性釋放量時(shí)，若考慮氣溶膠在安全殼內(nèi)的自然沉降過程，不應(yīng)采用瞬時(shí)釋放假設(shè)，而應(yīng)該考慮氣溶膠從堆芯向安全殼內(nèi)的釋放過程。

圖6 氣溶膠釋放假設(shè)對(duì)沉降現(xiàn)象的影響Fig. 6 Eff ect of Aerosol Release Assumption on Natural Deposition

3 總結(jié)

本文給出了重力沉降、擴(kuò)散電泳、熱電泳和布朗擴(kuò)散四種自然沉降機(jī)理的沉降速率分析模型。

針對(duì)華龍一號(hào)冷管段雙端剪切大破口失水事故，開展了安全殼內(nèi)氣溶膠自然沉降現(xiàn)象研究，分析了氣溶膠粒徑分布特性、氣溶膠釋放假設(shè)對(duì)自然沉降現(xiàn)象的影響。分析結(jié)果表明：

（1）對(duì)于冷管段雙端剪切大破口失水事故，布朗擴(kuò)散機(jī)理的貢獻(xiàn)很小，對(duì)于粒徑不是很大的氣溶膠，擴(kuò)散電泳和熱電泳是主導(dǎo)的自然沉降機(jī)理；

（2）氣溶膠的粒徑分布特性影響自然沉降過程，即粒徑越大，重力沉降機(jī)理的貢獻(xiàn)越大，而熱電泳沉降機(jī)理的貢獻(xiàn)機(jī)理逐漸減小；

（3）相比線性釋放假設(shè)，采用瞬時(shí)釋放假設(shè)，高估了瞬態(tài)過程中的沉降質(zhì)量。

從分析結(jié)果可以看出，對(duì)于冷管段雙端剪切大破口失水事故，對(duì)于粒徑不是很大的氣溶膠，擴(kuò)散電泳和熱電泳是主導(dǎo)的自然沉降機(jī)理。從沉降模型可以看出，擴(kuò)散電泳和熱電泳兩種機(jī)理的沉降速率，分別與冷凝速率、壁面溫度梯度成正比。對(duì)于不同尺寸、不同破口位置的失水事故，瞬態(tài)過程中冷凝速率、壁面溫度梯度均不相同，在考慮不同事故的安全殼內(nèi)自然沉降過程時(shí)，應(yīng)對(duì)不同事故開展安全殼熱工響應(yīng)分析，根據(jù)安全殼熱工響應(yīng)分析結(jié)果，分別分析不同事故下氣溶膠在安全殼內(nèi)的自然沉降速率。

需要進(jìn)一步指出的是，對(duì)于不同粒徑分布的氣溶膠，幾種自然沉降機(jī)理的貢獻(xiàn)不同，本文在分析安全殼內(nèi)氣溶膠沉降過程時(shí)并未考慮氣溶膠的凝聚生長。當(dāng)氣溶膠主要為較大粒徑的顆粒時(shí)，不考慮氣溶膠的凝聚生長，從評(píng)估安全殼內(nèi)大氣中氣溶膠質(zhì)量角度而言是保守的；但當(dāng)釋放到安全殼內(nèi)的大部分氣溶膠為小粒徑的顆粒時(shí)，不考慮氣溶膠的凝聚生長，有可能會(huì)高估沉降的氣溶膠質(zhì)量。對(duì)于事故后安全殼內(nèi)的沉降過程，應(yīng)結(jié)合釋放到安全殼內(nèi)氣溶膠的粒徑分布特性，合理地評(píng)估氣溶膠的凝聚生長過程，進(jìn)而保守評(píng)估氣溶膠在安全殼內(nèi)的自然沉降速率。