多源煤基固廢綠色充填基礎理論與技術體系

楊 科，趙新元，何 祥，魏 禎

(1.安徽理工大學 深部煤礦采動響應與災害防控國家重點實驗室，安徽 淮南 232001；2.合肥綜合性國家科學中心 能源研究院(安徽省能源實驗室)，安徽 合肥 230031)

長期以來，“富煤貧油少氣”的資源賦存格局奠定了煤炭在我國能源生產(chǎn)和消費中的主體地位。從煤炭生產(chǎn)、加工到消費、利用形成了龐大的產(chǎn)業(yè)鏈，如煤炭開采、洗選、發(fā)電、煤化工等產(chǎn)業(yè)，它們對我國經(jīng)濟社會的快速發(fā)展奠定了雄厚工業(yè)基礎[1-3]。然而在煤炭開采和利用過程中不可避免產(chǎn)生固體廢棄物，如煤矸石、粉煤灰和爐渣等。僅2020年我國工業(yè)固廢產(chǎn)出中，以煤矸石、粉煤灰、脫硫石膏、氣化渣和爐底渣為主的煤基固廢產(chǎn)量超10億t。固廢綜合利用率低，貯存量大，增加水土氣等環(huán)境污染風險，威脅群眾安全健康[4-5]，煤基固廢處置利用迫在眉睫。

國內(nèi)外公開資料表明煤基固廢已實現(xiàn)多種利用途徑[6-8]。根據(jù)煤矸石、粉煤灰、脫硫石膏、氣化渣和爐底渣等煤基固廢的組分和性質(zhì)不同，可分別作為路基材料、建筑裝飾材料、硅鋁產(chǎn)品原材料、有價元素提取物的原料、土地修復治理材料等，變廢為寶，應用廣泛，但在煤礦井下充填方面，現(xiàn)階段以1種或2種固廢利用較多，多源煤基固廢協(xié)同應用較少。

井下充填技術經(jīng)過數(shù)十年發(fā)展，在我國煤礦的應用已遍地開花，成為規(guī)?；幹霉虖U的重要途徑[9-11]。目前我國井下充填已基本形成了固體充填、膏體充填、高水充填和離層注漿等為主體的技術體系和應用格局[12-15]。除高水充填外，其余充填開采技術均有效處置和消納了固廢，如固體充填主要以煤矸石為主、粉煤灰為輔作為充填材料，膏體充填在煤礦的應用主要以粉煤灰、煤矸石等為充填材料，離層注漿充填常見充填材料為粉煤灰、矸石粉等，這些充填技術主要以煤矸石和粉煤灰為充填材料，對脫硫石膏、氣化渣和爐底渣等煤基固廢的綜合利用較少。因而，多源煤基固廢井下綠色充填具有廣闊發(fā)展空間和應用前景。

黃河流域分布有9個大型能源化工基地，被譽為我國的“能源流域”。大型能源化工基地固廢產(chǎn)量大，分布集中，有利于區(qū)域煤礦井下充填[16-17]。然而，以煤基固廢為原材料制備井下充填材料，原材料成分復雜，環(huán)境風險不明，其技術工藝與現(xiàn)有充填技術體系存在區(qū)別，不可簡單套用，應針對地域、產(chǎn)業(yè)分布、工況和材料屬性等開展針對性研究。

筆者以黃河流域?qū)帠|基地為試驗區(qū)，研究了區(qū)域內(nèi)煤基固廢的污染風險、理化性質(zhì)和多重屬性，闡述了煤基固廢用于井下充填的基礎理論與技術體系，介紹了試驗礦井固廢充填進展，最后對煤基固廢多產(chǎn)業(yè)鏈接協(xié)同利用新模式進行了展望。研究成果為黃河流域乃至全國各大能源化工基地提供了煤基固廢無害化、減量化、資源化、規(guī)模化綜合利用技術方案。

1 寧東基地概況

寧東能源化工基地(簡稱寧東基地)位于寧夏銀川市區(qū)東南部，總面積3 500 km2。自2003年開發(fā)建設以來，先后被確定為國家大型煤炭生產(chǎn)基地、“西電東送”火電基地、煤化工產(chǎn)業(yè)基地等，是我國西部黃河流域內(nèi)重要的能源化工基地[18]。寧東基地核心區(qū)部分企業(yè)分布如圖1所示，該區(qū)域分布有較多的煤礦、火電廠和煤化工廠等企業(yè)，煤基固廢年產(chǎn)量大、增速快、同質(zhì)化程度高。

圖1 寧東基地核心區(qū)部分企業(yè)分布Fig.1 Distribution of some enterprises in the core area of Ningdong Base

寧東基地煤基固廢年產(chǎn)量最大的主要有煤矸石、粉煤灰、脫硫石膏、氣化渣和爐底渣。據(jù)統(tǒng)計[19-20]，僅2020年，寧東基地各類大小礦廠企業(yè)產(chǎn)生的煤基固廢高達2 400萬t(圖2)，其中粉煤灰產(chǎn)量約730萬t，氣化渣和爐底渣合計產(chǎn)量約810萬t，脫硫石膏產(chǎn)量約150萬t。除煤矸石外，其余固廢的綜合利用率均低于30%。固廢存量和增量巨大，導致當?shù)鼐C合渣場庫容接近飽和，無法滿足中長期固廢堆存要求。在黃河流域生態(tài)保護和高質(zhì)量發(fā)展先行區(qū)建設大背景下，采取科學有效的固廢協(xié)同利用方法，是寧東基地大宗煤基固廢無害化、資源化、規(guī)模化處置利用的有效途徑。

圖2 2020年寧東基地煤基固廢產(chǎn)量和利用率Fig.2 Output and utilization rate of coal-based solid waste in Ningdong Base in 2020

2 煤基固廢性質(zhì)

選取寧東基地內(nèi)煤礦、電廠和煤制油企業(yè)等排放的典型煤基固廢進行分析，其實物如圖3所示。

圖3 寧東基地典型煤基固廢Fig.3 Typical coal-based solid wastes in Ningdong Base

2.1 污染風險

根據(jù)寧東基地土壤pH>7.5及煤基固廢重金屬質(zhì)量分數(shù)檢測結(jié)果(表1)可見，多數(shù)煤基固廢重金屬質(zhì)量分數(shù)均小于篩選值，且重金屬浸出量符合GB 18599—2020《一般工業(yè)固體廢物貯存和填埋污染控制標準》中Ⅰ類固廢標準，污染風險低，一般可忽略；電廠爐底渣、煤制油氣化渣等固廢中個別重金屬質(zhì)量分數(shù)大于篩選值，但遠小于GB 15618—2018《土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤污染風險管控標準(試行)》中規(guī)定的管控值，存在污染可控的潛在風險，可采取一定技術措施降低其毒害性，實現(xiàn)無害化充填利用。

表1 煤基固廢中重金屬質(zhì)量分數(shù)測定結(jié)果Table 1 Test results of heavy metal content in coal-based solid waste mg/kg

2.2 理化性質(zhì)

采用XRF、XRD和粒度分析等手段對寧東基地煤基固廢材料進行了測試，XRD測試結(jié)果如圖4所示，各元素氧化物成分的XRF測試結(jié)果見表2，對煤基固廢理化性質(zhì)進行具體分析。

(1)煤矸石。煤矸石主要來源于煤礦井下采掘工作面和地面洗選廠。由表2和圖4可知任家莊礦煤矸石的主要氧化物成分為SiO2，CO2，Al2O3，F(xiàn)e2O3和K2O，主要礦物相為石英和高嶺石等。矸石粒徑大小不一，最大粒徑超過100 mm，經(jīng)過破碎后的矸石粒徑普遍小于15～20 mm，適宜充填。煤矸石質(zhì)硬，主要巖性為頁巖、砂巖和泥巖等，外表大多呈灰色和灰黑色，無自燃性，平均單軸抗壓強度在30～40 MPa，密度約為2 350 kg/m3，堆積密度約為1 400 kg/m3。

圖4 煤基固廢XRD測試結(jié)果Fig.4 XRD results of coal-based solid waste

(2)粉煤灰。粉煤灰是煤燃燒所產(chǎn)生煙氣灰分中的細微固體顆粒物。由表2和圖4可知，鴛鴦湖電廠粉煤灰主要氧化物成分為SiO2，CO2，Al2O3，F(xiàn)e2O3和CaO，質(zhì)量分數(shù)超過92%，主要礦物相為石英和莫來石等。粉煤灰粒度小于50 μm和小于180 μm的粉煤灰質(zhì)量分數(shù)分別超過50%和90%。粉煤灰外觀呈灰白色，密度約為2 150 kg/m3，細度約為20%，燒失量約為1%，比表面積約為300 m2/kg。各類粉煤灰的微觀形貌高度一致，顆粒普遍呈光面球狀，具有較好的滾珠效應[21]。

表2 寧東基地部分煤基固廢測試結(jié)果Table 2 Test results of some coal-based solid wastes in Ningdong Base

(3)脫硫石膏。脫硫石膏是電廠煙氣濕法脫硫的副產(chǎn)品。鴛鴦湖電廠脫硫石膏外觀以暗黃色為主，潮濕，含水量約為10%，呈濕粉狀或塊狀，無刺激性氣味。脫硫石膏微觀形貌呈不規(guī)則棱形塊狀，顆粒最大粒徑小于450 μm，大部分小于150 μm，占比超過95%。由表2和圖4可知其主要氧化物成分為CO2，SO3，CaO和SiO2，質(zhì)量分數(shù)超過96%，此外還有少量Al2O3等成分，主要礦物相為二水石膏。

(4)氣化渣。氣化渣是在一定溫度、壓力下，用氣化劑對煤進行熱化學加工，將煤中有機質(zhì)轉(zhuǎn)變?yōu)槊簹獾倪^程產(chǎn)生的固態(tài)殘渣，因排出方式不同，分為粗渣和細渣。煤制油氣化粗渣含碳量高，外觀呈黑色粗糙砂粒狀，易磨性差，含水率超10%。氣化粗渣微觀形貌為不規(guī)則塊狀，表面呈多孔和凹坑結(jié)構(gòu)，其粒徑小于0.6 mm的顆粒占比超過90%，小于0.15 mm的顆粒硬度大。由表2和圖4可知，氣化粗渣和細渣的主要氧化物成分基本一致，均為SiO2，CO2，Al2O3，CaO和Fe2O3，質(zhì)量分數(shù)均超過90%，其余還有少量的MgO和K2O等成分，主要礦物相為石英等。

(5)爐底渣。爐底渣是煤在鍋爐燃燒室中產(chǎn)生的熔融物。鴛鴦湖電廠爐底渣外表呈灰褐色的塊體和細砂顆粒，不規(guī)則形狀，質(zhì)地較硬，塊體表面粗糙，存在較多孔隙，燒灼痕跡明顯。爐底渣最大粒徑大于40 mm，最小粒徑為細砂級。爐底渣的主要氧化物成分為CO2，SiO2，Al2O3，F(xiàn)e2O3和CaO，質(zhì)量分數(shù)超過98%，主要礦物相為石英和莫來石等。

2.3 煤基固廢屬性

基于上述理化性質(zhì)分析，多源煤基固廢在環(huán)境、資源、材料等方面存在特有的多重屬性，為其無害化、資源化和規(guī)?；涮顟玫於ɑA。

(1)環(huán)境屬性。煤基固廢的理化性質(zhì)與環(huán)境安全密切相關，具備環(huán)境屬性。首先，多數(shù)煤基固廢重金屬質(zhì)量分數(shù)和浸出量一般可按Ⅰ類固廢進行安全堆存和回填等；少數(shù)Ⅱ類煤基固廢可采取吸附解吸、絡合鈍化等技術手段降低其毒害性，再進行分級分類安全利用。其次，煤基固廢堆積在地表，侵占大量土地，環(huán)境污染風險大，且存在滑坡等地質(zhì)災害隱患，威脅群眾人身安全和身心健康，損害政企發(fā)展形象，降低居民生活幸福感，破壞社會和諧和人文環(huán)境。煤基固廢被科學合理地處置到地下空間，可修復地表生態(tài)，保護井上下水體和地層結(jié)構(gòu)，改善井下安全環(huán)境，與地表生態(tài)、井下環(huán)境融為一體的同時又起到修復和保護作用。

(2)資源屬性。煤基固廢是一種放錯地方的資源，通過技術創(chuàng)新可以在礦山充填領域發(fā)揮其資源屬性[6,22-25]。煤矸石中富含的高嶺土在高溫煅燒或活性激發(fā)后會轉(zhuǎn)變?yōu)榛鹕交?，可用于水泥基充填材料。氣化細渣富含硅鋁元素，通過脫水、分選或活化、改性等方法制備高灰產(chǎn)品或PAC、水玻璃等，用于充填吸附和膠結(jié)輔助材料。氣化粗渣、爐底渣和脫硫石膏通過機械/化學活化、增鈣活化和表面絡合活化等手段提高其火山灰膠凝特性；各類粉煤灰活性差異大，可采取分級分選措施優(yōu)選活性指數(shù)大的粉煤灰作為目標膠凝材料；對多種煤基固廢進行級配改善、優(yōu)化和耦合活化等手段制備活性指數(shù)>70%的高活性復合粉體，用于充填膠凝材料等，實現(xiàn)煤基固廢資源化利用，如圖5所示。

圖5 固廢資源化利用技術框架Fig.5 Technical framework of resource utilization of coal-based solid waste

(3)材料屬性。煤基固廢是以煤為主線的煤電化產(chǎn)業(yè)鏈排放的固體廢棄物，可以直接或間接利用，具備材料屬性。在煤礦充填領域，符合GB 18599—2020的煤基固廢可作為充填材料。煤矸石、爐底渣、氣化渣、粉煤灰等因其富含多孔結(jié)構(gòu)或火山灰活性成分可作為井下充填吸附材料、膠凝材料以及充填輸送潤滑材料等。煤基固廢的粒度和成分存在互補和協(xié)同特性，通過合理搭配并加入外加劑和水制備成充填料漿，以管路泵送方式輸送至地下空間，實現(xiàn)固廢處置、煤炭置換、減損減沉等充填目標。未來還可進一步開展儲庫式、防滲式、防輻射等結(jié)構(gòu)性、功能性、戰(zhàn)略性充填[26-27]。

3 煤基固廢充填基礎理論

基于上述性質(zhì)和屬性分析，煤基固廢表現(xiàn)出良好的井下充填潛質(zhì)。但是煤基固廢充填應用落地前必然面臨一些理論問題，如充填可行性、充填材料性能、環(huán)境影響以及充填空間選擇等，本節(jié)針對上述問題開展基礎理論研究工作。

3.1 綠色充填可行性評價

煤基固廢用于井下充填，首先評價其是否可行。針對寧東基地煤礦數(shù)量多，沉陷區(qū)分布廣、地下空區(qū)體積大和壓煤資源回收難等諸多問題，煤基固廢井下綠色充填無疑是一種最高效和現(xiàn)實的解決方法。本小節(jié)從安全、經(jīng)濟、技術和政策等4個指標研判其充填可行性，構(gòu)建“四位一體”評價體系，如圖6所示。

圖6 固廢充填可行性評價體系Fig.6 Feasibility evaluation for solid waste backfilling

(1)安全可行。用于充填的煤基固廢，其性質(zhì)首先是安全的。根據(jù)檢測結(jié)果，多數(shù)煤基固廢重金屬質(zhì)量分數(shù)和浸出量符合GB 18599—2020中Ⅰ類固廢標準，少量煤基固廢毒害性指標低于標準管控值，可采取重金屬吸附與絡合鈍化、沉淀過濾等技術手段降低毒害性，使其符合Ⅰ類固廢井下填埋的環(huán)評標準(GB 18599—2020)。煤基固廢來源于多個礦廠企業(yè)，在不同的生產(chǎn)工藝下排出，其成分復雜，理化性質(zhì)不同，但煤基固廢相互之間并未存在不良反應，且與水和水泥混合并未生成毒害產(chǎn)物，煤基固廢材料具備安全性。其次，煤基固廢充填入地下空間后，與礦井氣體不發(fā)生毒害反應，對地下水和圍巖等環(huán)境的影響符合GB 18599—2020；充填還可以實現(xiàn)減損減沉和保水開采，減少礦壓事故和采動災害，構(gòu)建安全作業(yè)環(huán)境。因此，煤基固廢充填對井下環(huán)境和人員設備具備安全性。

(2)經(jīng)濟可行。井下充填用的多源煤基固廢為煤電等企業(yè)排放的固廢物，充填用水為礦排水，材料來源廣，種類豐富，就地取材，材料成本低，煤基固廢用于井下充填后還可減少渣場堆存費用。寧東基地核心區(qū)煤電化產(chǎn)業(yè)鏈上下游企業(yè)排廢和運輸半徑不超過40 km，固廢分布較為集中，利于就近消化，減少材料運輸距離和成本。粉煤灰、氣化渣和脫硫石膏等粒徑相似的煤基固廢在充填站內(nèi)可共用儲料倉、煤矸石與爐底渣等顆粒大的煤基固廢可共用破碎機和篩分器，降低充填建設和材料制備成本。煤基固廢用于井下充填可減少“三下”壓煤和煤柱留設，增加礦井資源量和服務年限，提高礦井生產(chǎn)效益。充填處置掉的固廢和充填置換出的煤炭可申領政府和企業(yè)的相關補貼，享受降費減稅等財政政策。煤基固廢井下充填還兼具潛在無價的環(huán)境和社會效益。綜上，煤基固廢井下充填具備經(jīng)濟可行性。

(3)技術可行。煤基固廢井下充填在技術上是可行的。安全可行的煤基固廢材料無論采取哪種輸送動力形式，充填材料被制成固體、膏體或漿體形態(tài)，還是充填在采空區(qū)或離層空間，都有成熟的技術和裝備，技術框架如圖7所示。經(jīng)過數(shù)十年的發(fā)展和應用，固體充填技術已經(jīng)形成投料、運輸、漏矸、夯實等工藝流程和投料裝置、充填支架等裝備體系；借鑒金屬礦山充填經(jīng)驗，在膏體流變學、柱塞流動等基礎理論和攪拌機、充填泵等裝備基礎上發(fā)展出煤礦膏體充填技術，在此基礎上又形成漿體充填技術，其破碎、攪拌、泵送等工藝和裝備大同小異。除了充填材料種類和形態(tài)不同，各充填布置方式也都有大量實踐，如采空區(qū)充填方式有工作面全采全充、條帶式開采充填等，離層區(qū)充填方式有離層注漿等，此外還有巷道充填等。充填布置方式多種多樣，可因地制宜選擇應用。此外，充填過程中的設備運行狀態(tài)、礦壓顯現(xiàn)和地表沉陷等方面的監(jiān)測預警技術也發(fā)展相對成熟。煤基固廢用于井下充填不存在技術障礙。

圖7 充填開采技術框架[10]Fig.7 Backfilling mining technology framework[10]

(4)政策可行。由理化性質(zhì)和多重屬性可知，多數(shù)煤基固廢毒害性低，重金屬質(zhì)量分數(shù)和浸出量符合國家標準GB 18599—2020，可用于井下綠色充填。煤基固廢井下充填可大量減少地表堆存量，有效保護水、土和空氣，符合一系列環(huán)保政策，同時實現(xiàn)減沉減損和保水開采，減少采動災害，符合煤礦綠色開采理念。煤基固廢用于井下充填同樣也符合國家和地方鼓勵固廢綜合利用的政策。近年來國家多部門聯(lián)合出臺一系列有關指導意見[28-29]，連續(xù)多年對煤基固廢協(xié)同利用給予政策指導和鼓勵。國家和地方財政部門也對煤基固廢綠色充填采取減稅降費和財政補貼等支持措施[30]。煤基固廢用于井下充填不僅規(guī)模處置固廢，還兼具充填效益，契合綠色低碳、高質(zhì)量發(fā)展和實現(xiàn)雙碳愿景的時代主題?？梢?，煤基固廢井下充填在政策上可行。

3.2 煤基固廢充填材料性能

與矸石、粉煤灰、尾砂等常見固廢充填材料不同，煤基固廢是來源于多個行業(yè)、產(chǎn)于不同工藝和技術條件下的固體廢棄物，將其制備成充填材料，需要對其性能開展基礎研究。首先了解各材料的理化性質(zhì)，采用XRD、SEM、激光粒度儀和溶液浸提等技術手段測試煤基固廢的化學成分、形貌特征、粒度分布和酸堿性、毒害性等物理化學性質(zhì)，評估煤基固廢各材料用于井下充填的適用性和環(huán)境風險。其次按照揚長避短、分級分類、合理利用原則，將多孔結(jié)構(gòu)的煤基固廢粉體作為井下充填吸附材料，將富含火山灰活性成分的煤基固廢制備高活性復合膠凝材料，將存在潛在污染風險的Ⅱ類固廢通過技術手段轉(zhuǎn)變成達標的Ⅰ類固廢。最后，將具備吸附、膠凝、骨料和細集料等功能的多源煤基固廢通過級配調(diào)節(jié)、配比優(yōu)化等方式配制充填材料，研究充填材料的基礎性能。若充填材料采用固體形態(tài)，則需研究材料的堆積、壓實、承載、變形等特性[31]，優(yōu)選密實程度高、壓縮應變小的材料級配用于充填，例如以塊狀矸石和爐渣等為骨料，粉狀固廢為細集料，開展多源煤基固廢充填材料的壓縮承載特性，如圖8所示，可見固體充填材料中應適當減少骨料占比以提高充填材料的抗壓縮變形性能；若充填材料為流體形態(tài)，則需對材料的塌落擴展度、泌水率、凝結(jié)時間等流動性指標和屈服應力、黏度系數(shù)等流變性指標以及充填環(huán)管模擬實驗等開展研究，優(yōu)選流動和流變性能良好的流體充填材料；無論充填材料形態(tài)是固體還是流體，都需研究其初終凝強度、齡期強度等強度特征以滿足不同工況和要求，例如初終凝時間短、齡期強度大的充填材料適用于地表沉陷控制要求高的工況。此外還要采用現(xiàn)代技術手段揭示充填材料的微觀尺度下的結(jié)構(gòu)、形貌、孔隙、反應機理、界面膠結(jié)特性等，以改進和提升充填材料性能。通過上述開展的一系列工作，構(gòu)建充填材料性能研究路線，如圖9所示。

圖8 煤基固廢充填材料壓縮曲線Fig.8 Compression curves of coal-based solid waste backfill material

圖9 固廢充填材料性能研究路線Fig.9 Road for performance research of solid waste backfill materials

3.3 充填材料-環(huán)境多場耦合機理

煤基固廢無論充填前堆存地表或充填后埋于地下，理論上都會與周圍環(huán)境發(fā)生多場耦合作用。在充填前，煤基固廢直接大量長期堆存地表，在風化和降水等作用下會與地表環(huán)境發(fā)生化學場和滲流場等的氣固、液固耦合作用，如煤基固廢散發(fā)CO2和SO2等氣體，增加碳排放，引發(fā)酸性降水，加劇環(huán)境污染；大氣中的降水會對煤基固廢堆積體形成淋溶作用，煤基固廢釋放的毒害元素聚集地表和滲入地下，增加周圍生命體和地上地下水體的安全風險[32]。作為規(guī)模處置地表固廢的有效途徑，煤基固廢充填井下后，其與井下環(huán)境也會發(fā)生多場耦合作用：采煤打破了原始地層的應力場、位移場和裂隙場的平衡，而充填則將失衡的巖層多物理場進行修復和減損；充填材料又與地下環(huán)境發(fā)生多場耦合作用，煤基固廢充填體承擔覆巖壓力，限制巖層的位移變形，進而降低巖層裂隙發(fā)育程度。充填材料的物理力學性能和充實率與巖層多物理場演化的顯現(xiàn)程度密切相關，充填材料的力學性能越強，充實率越高，巖層應力場、位移場和裂隙場的演化范圍和影響程度就越小，有利于充填體長期安全和覆巖完整穩(wěn)定。除了充填材料與地下圍巖多物理場的耦合作用，還存在滲流場、化學場和流固耦合等耦合問題。煤基固廢充填入地下后，頂板下沉形成對充填體的壓力泌水效應，煤基固廢中的水和流經(jīng)充填體的老空水、巖層水等必然攜帶一些化學物質(zhì)和元素滲透進巖體中，形成巖體內(nèi)(重)金屬聚集效應。充填體內(nèi)存在密集孔隙結(jié)構(gòu)，形成天然的氣液分子滲流通道，煤巖層中的瓦斯、煤基固廢中的CO2，SO2等氣體分子以及充填體中的水分子等在孔隙滲流通道中游離和流動，煤基固廢顆粒與滲流通道中的氣體和液體等發(fā)生元素析出、滲入、分子吸附、聚集和交換等相互作用，產(chǎn)生煤基固廢碳硫地下封存的效果和化學場、滲流場等耦合效應。此外，煤基固廢充填地下空間，減少礦壓事故和采動災害，控制圍巖變形，改善人員作業(yè)環(huán)境，進而有利于煤基固廢充填的順利實施，形成正向反饋和良性循環(huán)。綜上，充填材料與井上下的自然環(huán)境、人文環(huán)境存在交互作用、相互耦合的影響，如圖10所示。

3.4 立體充填機制

工作面開采參數(shù)和地質(zhì)條件往往決定了地下空間在巖層中的層位和形態(tài)，覆巖空間的層位和形態(tài)又深刻影響充填材料形態(tài)選擇和充填工藝布置。通過梳理國內(nèi)外常見充填布置方式，分析采煤過程中覆巖空間結(jié)構(gòu)及其時空運移特征，結(jié)合寧東基地煤礦開采地質(zhì)條件，發(fā)現(xiàn)覆巖空間往往在厚硬完整巖層下發(fā)育空間大且存續(xù)時間長，有利于充填。因此，本文提出多層位立體充填機制，以期針對不同采煤地質(zhì)條件適用不同充填技術方案。多層位立體充填機制是指基于充填空間在煤層及以上巖層中的時空層位而構(gòu)建出原位充填、低位充填和高位充填的技術集成模式，形成“三層位”空間立體式充填布局，如圖11所示。

原位充填即是在煤層開采后、直接頂垮落前對開采空間進行充填，一般適用于煤層直接頂堅硬完整的良好條件或上下臨近煤層上行式開采布置等；采用原位充填的方法按照充填材料形態(tài)和開采布置方式主要有固體/膏體充填、條帶充填、房柱式充填和采空區(qū)注漿充填等幾類，其相關應用案例較多，技術較為成熟。

為了不影響工作面正常推進，采用垮落法處理頂板，離層空間在關鍵層下方發(fā)育充分，適宜規(guī)模注漿充填。該充填空間位置高，處于裂隙帶上方和關鍵層下方，因而統(tǒng)稱為高位充填，一般適用于礦井首采煤層等。高位充填的主要實踐方式為覆巖離層注漿充填，相關研究和應用起步較早，成果豐富。

對于煤層上方存在采空區(qū)且直接頂破碎、隨采隨落的工況，采用原位充填難度大，高位充填不適用，則可采取低位充填方式，即在破碎直接頂或基本頂垮落后，垮落矸石與上覆堅硬巖層之間必然存在適于充填的欠接頂空間，當工作面推進到堅硬巖層垮落步距前采用超前定向鉆孔或高位巷道向下鉆孔等方式對目標空間進行注漿充填，使充填料漿膠結(jié)垮落矸石形成頂板支撐結(jié)構(gòu)；這種充填方式擴寬了充填技術應用條件，其工藝技術與原位和高位充填有所不同，應用案例少，具有一定創(chuàng)新性。該方式對堅硬巖層破斷與工作面推進的時空關系的掌握要求高[33]，且充填材料既不能泌水太多，防止溢出工作面，又具有一定流動性和快速承載性。

該立體充填機制基本涵蓋現(xiàn)有的充填系統(tǒng)布置方式。其中的各種充填方式相互補充，各有適用，可在不同礦井地質(zhì)條件和充填要求下單獨或聯(lián)合應用，需因地制宜，分類分析，實現(xiàn)覆巖空間精準判別、科學充填、安全有效。

4 煤基固廢充填技術體系

從上述4個方面疏通固廢充填理論堵點，但應用還需開展一些針對性的技術研發(fā)。本節(jié)基于減量化、無害化、資源化、規(guī)?；摹八幕崩迷瓌t，介紹分析了煤基固廢從源頭、過程到終端的充填全過程中的技術原理和方法，以解決煤基固廢用于井下綠色充填的技術難點。

4.1 煤矸石源頭減量精準開采與井下采選充協(xié)同技術

煤矸石在寧東基地年產(chǎn)量大，其粒徑較大，在充填前需進行粗碎和細碎等加工，大幅增加充填材料制備成本，因此有必要開展煤矸石源頭減量精準開采與采選充協(xié)同技術研發(fā)，從開采源頭和井下輸送端減少煤礦固廢產(chǎn)出。煤矸石源頭減量精準開采與采選充協(xié)同技術關鍵在于工作面矸石減量和采掘矸石不升井，技術框架如圖12所示。① 采用智能精準探測技術獲取地層形貌、巖層柱狀、煤巖參數(shù)等精確地質(zhì)數(shù)據(jù)，結(jié)合巖土工程數(shù)字孿生、多源異構(gòu)數(shù)據(jù)融合、多維信息模型構(gòu)建、地質(zhì)體和結(jié)構(gòu)體一體化集成等技術手段構(gòu)建數(shù)字化透明化精細化三維煤層地質(zhì)和開采模型，并基于多物理場時空演化特征、煤矸產(chǎn)出動態(tài)關系等模型和理論來指導煤礦開掘、回采巷道的布置優(yōu)化和工作面開采參數(shù)的調(diào)整，利用大數(shù)據(jù)融合、自主感知與智能導航定位等現(xiàn)代信息技術強化工作面“三機”協(xié)同配合，實時調(diào)節(jié)割煤軌跡和運移姿態(tài)，實現(xiàn)起伏煤層少矸化回采，構(gòu)建采前優(yōu)化、采中協(xié)調(diào)的采掘工作面源頭減量精準開采模式，減少矸石回填處置工作量。② 基于卷積神經(jīng)網(wǎng)絡模型和不同濕度、粒度煤炭堆積黏附模型，集成NIR(紅外)、CCD(高速相機)、Photometry(光度法)等多種感應技術識別多種礦物特征差異(顏色，結(jié)構(gòu)，粒度，形狀)，通過分析煤矸屬性差異、理化特征和運動軌跡建立X射線透射煤矸精準識別與光電智能分選系統(tǒng)，在井下受限空間內(nèi)完成煤矸識別與分選、矸石破碎與回填的工藝層疊布局，形成年選矸量數(shù)萬噸規(guī)模的移動式模塊化智能分選裝備的組合系統(tǒng)，研發(fā)井下采選充、矸石不升井協(xié)同開采技術，構(gòu)建采中分選、采后回填的一體化模式。通過上述2種方式，共同組建煤矸石井下源頭減量精準開采與采選充協(xié)同技術體系，減少矸石提升耗能、洗選負擔和地面堆積及其次生災害等。

圖12 矸石源頭減量精準開采與井下采選充協(xié)同技術框架Fig.12 Technical framework for gangue source reduction and precise mining and underground mining,selection and charging coordination

4.2 煤基固廢重金屬吸附與絡合鈍化技術

多源煤基固廢用于井下充填須滿足相關環(huán)保標準，尤其重金屬等有害物質(zhì)質(zhì)量分數(shù)不應超標。寧東基地多源煤基固廢檢測結(jié)果表明，部分煤基固廢重金屬質(zhì)量分數(shù)超過篩選值，存在一定量的重金屬可交換態(tài)、碳酸鹽結(jié)合態(tài)及鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)，在長期井下復雜水文條件中無法保證長期安全穩(wěn)定。為消除煤基固廢中重金屬富集及其在井下環(huán)境中的毒害物釋放超標風險，開展以煤基固廢重金屬吸附解吸和絡合鈍化為主的技術研發(fā)。以Cd2+，Pb2+等含量較多的煤制油氣化渣為例。首先采用粒徑分級、Zeta電位、物相分析等測試手段分析氣化渣和腐植酸的基礎物化性質(zhì)，采用改進的Tessier逐級化學提取法解析重金屬賦存形態(tài)和浸出特性，然后開展腐植酸(HA)對Pb2+，Cd2+的吸附性能和HA-Pb，HA-Cd體系中Pb2+，Cd2+脫附性能的研究，為腐植酸類用于重金屬吸附奠定科學基礎；最后基于酸堿度的適應性調(diào)控優(yōu)化沸石-腐植酸協(xié)同吸附體系，研究復合體系吸附性能的提升機理，保證其在復雜條件下作用的穩(wěn)定性。另外還可采用不同鈍化劑對重金屬離子進行絡合鈍化，分析在不同酸堿度和水環(huán)境下對重金屬絡合鈍化的行為、規(guī)律、機理，優(yōu)選重金屬絡合鈍化的材料和方法。通過加強上述2種方式協(xié)同配合，最終形成固化率超80%的氣化渣內(nèi)重金屬高效吸附-鈍化關鍵技術，制備環(huán)境友好型充填材料，為無害化綠色充填奠定基礎。技術原理如圖13所示。

圖13 重金屬吸附-鈍化技術原理示意Fig.13 Technical principle of heavy metal adsorption and passivation technology

為進一步提高煤基固廢重金屬吸附-鈍化的經(jīng)濟性，通過井下環(huán)境模擬試驗，強化材料對特定重金屬絡合鈍化的穩(wěn)定性和環(huán)境適應性，提高重金屬非穩(wěn)態(tài)向穩(wěn)態(tài)轉(zhuǎn)化效率。同時利用煤基固廢的多孔結(jié)構(gòu)來研發(fā)成本低廉的吸附材料，擴寬吸附材料來源，提升重金屬吸附效益。以重金屬質(zhì)量分數(shù)和浸出量均符合國標GB 15618—2018和GB 18599—2020的煤矸石為例，技術原理如圖14所示。通過研磨、純化、添加外加劑以及改性、養(yǎng)護和煅燒等方法，將粉體煤矸石制備成高通孔率、高比表面積的多孔材料，充填于井下以發(fā)揮其與礦井水、重金屬的耦合吸附效應；經(jīng)過處理后的粉體矸石自身重金屬浸出能力已遠小于其吸附性能，吸附的雜質(zhì)又可對自身重金屬形成包裹和屏障，堵塞浸出通道，使矸石吸附材料內(nèi)的重金屬賦存更穩(wěn)固，進一步保障吸附材料的長期安全可靠性。

圖14 煤矸石吸附材料制備原理[36]Fig.14 Preparation principle coal gangue adsorption material[36]

4.3 多源煤基固廢充填材料制備技術

與常見充填材料不同，煤基固廢充填材料組份多，成分復雜，每種固廢理化特征各不相同，將其混合制成充填材料，其工藝技術自然不盡相同。多源煤基固廢中粉狀材料占比大，適宜制備流體形態(tài)的充填材料。煤矸石粒徑較大，經(jīng)過破碎機粗碎和細碎后可作為具有一定吸附效果的充填骨料；爐底渣和氣化渣粒徑次之，經(jīng)過球磨機等設備的粉磨后可與粉煤灰和脫硫石膏按一定級配混合作為充填用膠凝材料?；诳煽氐蛷姸炔牧?CLSM)和全計算配合比設計，將多源煤基固廢經(jīng)過篩分、混合、攪拌等工藝流程制備成充填料漿[37-38]，對不同水膠比、濃度和級配的充填材料開展流動性(塌落擴展度、泌水率、初終凝時間等)、流變性(屈服應力、塑性黏度等)、強度(初終凝強度、齡期強度、耐久性等)等性能的測試分析，最終獲得煤基固廢摻量>90%、充填體28 d強度>2 MPa且初凝時間4～6 h、終凝時間8～12 h等指標的充填材料合理配比；對最優(yōu)配比材料采用XRD(X射線衍射)、SEM-EDS(電鏡掃描+能譜分析)、MIP(壓汞法)等多種現(xiàn)代技術手段開展微觀界面結(jié)構(gòu)和增強機理等基礎研究，為煤基固廢充填材料性能提升和優(yōu)化提供理論支撐。實驗室制備的充填材料是否可靠最終還要靠工業(yè)性實踐進行檢驗。通過在地面組建破碎、儲料、制漿、攪拌、泵送等工藝裝備，采用半工業(yè)環(huán)管試驗和工業(yè)性現(xiàn)場實踐方式對充填材料配比和性能進行檢驗，進而對實驗室制備的充填材料形成驗證、互饋和改進、優(yōu)化的閉環(huán)體系，形成一套適用于礦井的材料配合比設計、配制方法和充填材料制備技術方案等，技術框架如圖15所示。

圖15 固廢充填材料制備技術框架Fig.15 Technical framework for preparation of solid waste backfill materials

4.4 充填材料長距離管道輸送技術

充填料漿由地面輸送至井下充填空間，管路長達上千米，布置在深部礦井的充填管路長度甚至有數(shù)千米。為保證材料輸送過程的安全高效，有必要開展充填材料長距離管道輸送關鍵技術研究，其技術框架如圖16所示。前期開展調(diào)研規(guī)劃，科學優(yōu)化管道布置路線和方式，減少管線彎道數(shù)量和布置距離；優(yōu)選輸送管路適配性參數(shù)和連接方式，通過計算充填量、泵壓、流量、流速、距離和管阻等參數(shù)確定輸送管道的材質(zhì)、尺寸、壁厚和耐壓性等，同時管路之間、管路與設備的連接處是長距離輸送的薄弱點，綜合采取法蘭+卡套等連接方式加固連接，確保管路連接處的耐壓、耐損性滿足長距離輸送要求。實現(xiàn)材料長距離安全輸送，泵送壓力是關鍵。對于遠距離深井充填或偏僻工作面充填，可在井上下各安裝1臺充填泵，采取兩級聯(lián)合泵送方式?！坝布北Ｕ祥L距離輸送，“軟件”協(xié)調(diào)安全穩(wěn)定輸送。材料在輸送過程中應給予合適的泵壓和流速，在設備耐損、作業(yè)安全和滿足工作面進度的前提下，合理增大泵壓和流速，適時調(diào)整泵送參數(shù)，減少材料在長距離管路中的停留時間。此外，材料長距離輸送與材料的性能密不可分，通過優(yōu)化配比改善充填材料的流動性、流變性和初終凝時間等，避免長距離輸送中出現(xiàn)材料離析、沉淀、速凝和堵管等問題。充填工作開始前和完成后，還要進行充填管路的清洗工作，及時用高壓水清除管路內(nèi)的殘留物，保證管路每次使用均能通暢。

圖16 充填材料長距離管道輸送技術框架Fig.16 Technical framework for long-distance pipeline transportation of backfill materials

4.5 充填全過程智能監(jiān)測技術

充填效果監(jiān)測和評價是煤基固廢充填開采應用中的重要內(nèi)容。充填監(jiān)測技術主要為充填前、充填中和充填后的全過程、一體化智能監(jiān)測技術體系，技術框架如圖17所示。充填前監(jiān)測主要體現(xiàn)在充填材料的庫容及其污染性監(jiān)測，煤基固廢各類材料的庫容應及時滿足充填用量，涉及煤基固廢產(chǎn)出、運輸和調(diào)配以及庫容智能監(jiān)測預警和材料制備應急方案等，污染性監(jiān)測是動態(tài)監(jiān)測煤基固廢有毒物質(zhì)含量及酸堿性，及時發(fā)現(xiàn)和排除超標固廢。充填中采用壓力表、流量計等設備監(jiān)測管道壓力、流量監(jiān)測設備運行狀況，并對充填材料的現(xiàn)場配比進行實時用量智能監(jiān)測，實現(xiàn)精準配比。同時充填中還要監(jiān)測工作面和圍巖的變化情況，防止工作面出現(xiàn)跑漿漏漿和頂板事故等。充填后監(jiān)測主要為監(jiān)測頂板下沉、頂板來壓和裂隙發(fā)育等，采用超聲波、壓力計等監(jiān)測充填體的密實度、凝固和受載情況，在井上采用水準、InSAR等監(jiān)測地表沉降變形等，評估充填效果。此外，還需對井下充填體在復雜水文環(huán)境下的長期安全性和穩(wěn)定性進行持續(xù)跟蹤、智能監(jiān)測，研究充填材料的重金屬浸出、pH值變化和關鍵物質(zhì)遷移轉(zhuǎn)化等內(nèi)容，評估固廢充填體與井下環(huán)境的交互影響，指導綠色安全充填應用。

圖17 充填全過程智能監(jiān)測體系Fig.17 Intelligent monitoring system for the whole backfilling process

5 煤基固廢充填工程

任家莊煤礦位于寧夏銀川市區(qū)東南部，屬寧東基地橫城礦區(qū)，年設計產(chǎn)能240萬t。2020年該礦被國家能源集團選定為寧東煤基固廢綠色充填試驗礦井。前期開展了寧東基地多源煤基固廢污染物檢測、環(huán)境影響評估和充填可行性評價，擬選用符合GB 18599—2020的多源煤基固廢以流體形態(tài)充填入覆巖空區(qū)，實現(xiàn)規(guī)模化充填處置。根據(jù)上述固廢性能研究和充填材料制備工藝技術，選用煤矸石、粉煤灰、脫硫石膏、氣化渣和爐底渣等作為充填材料，將具有吸附、膠凝、骨料和細集料等作用的多源煤基固廢按照不同組份和配比進行搭配開展多組流動性和強度實驗，獲得多個充填材料可泵送和初終凝性能良好的配比結(jié)果以供現(xiàn)場選用。

任家莊煤礦擬充填工作面位于11采區(qū)9煤，傾向長約290 m，平均埋深420 m，平均采高4.2 m，平均傾角15°。3煤、5煤在9煤上部，層間距為50～60 m，已采用垮落法開采完畢。工作面?zhèn)雾敒楸∏移扑榈氖規(guī)r，直接頂為厚度5～7 m的軟弱泥巖，基本頂及其以上則存在多層厚硬的砂巖；在鄰近工作面開采過程中發(fā)現(xiàn)，偽頂和直接頂隨采隨垮，采空區(qū)矸石與上覆堅硬頂板之間存在較大空隙，現(xiàn)場多點位移計測量結(jié)果也驗證了充填空間的存在。依據(jù)“三層位”立體充填機制研判，試驗工作面適用低位充填方式。

基于經(jīng)濟適用、安全高效原則設計了一種低位充填方案，如圖18所示。在工作面兩巷依次向采空區(qū)冒落空間布置鉆孔，孔深30～40 m，孔徑150 mm，傾角15°，孔內(nèi)布置一定長度的分段套管并加固，兩孔間距30～50 m?？淄獾淖{管路參數(shù)選擇、空間路線布置以及泵壓和流速的調(diào)節(jié)等流程充分借鑒長距離管道輸送技術，保障充填材料安全高效輸送至采區(qū)。工作面正?；夭?，在采空區(qū)頂板垮落后開始注漿充填，待工作面到注漿孔位置時停止，然后開始下一孔注漿充填，依此循環(huán)進行。充填全程采用智能化儀器設備和一體化綜合智能監(jiān)測技術進行動態(tài)監(jiān)測監(jiān)控，充填過程和完畢后擬對充填量、充填范圍、圍巖變形、頂板壓力、地表下沉和變形等為指標的充填效果和井下水環(huán)境影響等開展中長期監(jiān)測與評估。

圖18 低位充填方案示意Fig.18 Schematic diagram of low position backfilling scheme

上述方案技術可行，安全可靠，可有效處置固廢，目前已作為該礦固廢充填示范工程方案，并開展了井下充填初步試驗。試驗中，注漿孔直徑約為110 mm，充填料漿材料以煤矸石(粒徑小于10 mm)、粉煤灰、氣化渣和爐底渣(粒徑小于2 mm)等煤基固廢為主，動力輸出裝置為礦用混凝土泵等。初步試驗取得一定的充填處置固廢的效果，為下一步工程應用奠定基礎。該項目大規(guī)模實施后，預計該礦年處置固廢數(shù)十萬噸，創(chuàng)造經(jīng)濟效益上千萬元，有效緩解寧東基地固廢渣場庫容緊張，可為地質(zhì)條件相似的工作面提供技術與應用經(jīng)驗，為其他礦區(qū)和能源化工基地的煤基固廢井下綠色充填形成示范和帶動效應。

6 結(jié)論與展望

(1)寧東基地的煤矸石、粉煤灰、脫硫石膏等理化性質(zhì)符合填埋標準，氣化渣、爐底渣等固廢的部分重金屬含量超過篩選值，可采取技術手段降低潛在污染風險；多源煤基固廢可用于井下綠色充填，其多重屬性主要包括環(huán)境屬性、資源屬性和材料屬性。

(2)從井下綠色充填可行性、充填材料性能、充填材料-環(huán)境多場耦合和覆巖空間充填布置等4個方面分析了煤基固廢綠色充填基礎理論：綠色充填可行性評價主要為安全、經(jīng)濟、技術和政策的“四位一體”可行性評價體系；煤基固廢充填材料性能是基于材料性質(zhì)開展不同形態(tài)的充填材料力學和微觀性能等基礎研究；充填材料-環(huán)境多場耦合機理主要指充填材料在充填前后與周圍環(huán)境發(fā)生的化學場、滲流場、物理場等多場耦合作用；立體充填機制是基于覆巖空區(qū)發(fā)育層位，構(gòu)建集成原位充填、低位充填和高位充填的“三層位”立體充填模式。

(3)從煤矸石源頭減量、重金屬吸附-鈍化、充填材料制備、長距離輸送和充填全過程監(jiān)測等5個方面闡述了煤基固廢充填技術體系：煤矸石源頭減量精準開采與井下采選充協(xié)同技術主要為工作面源頭采掘參數(shù)少矸化布置和井下煤矸分選回填的采選充協(xié)同技術；煤基固廢重金屬吸附與絡合鈍化技術主要為重金屬的吸附解吸和絡合鈍化，并利用煤基固廢研發(fā)多孔吸附材料；多源煤基固廢充填材料制備技術是將實驗室實驗和工業(yè)性試驗形成驗證、互饋、改進、優(yōu)化的材料制備閉環(huán)體系；充填材料長距離管道輸送技術主要包括管路優(yōu)選等“硬件”保障長距離輸送，泵壓流量適配調(diào)節(jié)等“軟件”協(xié)調(diào)安全穩(wěn)定輸送；充填全過程智能監(jiān)測技術主要包括充填前的庫容和污染性監(jiān)測、充填中的管路、工作面和材料用量監(jiān)測以及充填后的礦壓、地表、環(huán)境監(jiān)測等全過程一體化智能監(jiān)測體系。

(4)根據(jù)任家莊礦地質(zhì)條件，提出一種集成多項關鍵技術的超前鉆孔注充低位充填方案，并開展初步試驗，為規(guī)模充填煤基固廢積累經(jīng)驗。

綠色充填作為實現(xiàn)煤基固廢無害化、資源化和規(guī)?；幹玫挠行緩?，落地應用已不存在理論和技術上的障礙，多重效益也顯而易見。然而寧東基地僅靠綠色充填這個單一利用方式，無法短時間內(nèi)消納全域煤基固廢巨大的存量和增量，需要因地制宜、探索形成煤基固廢多產(chǎn)業(yè)鏈接協(xié)同利用模式。該模式充分利用互聯(lián)網(wǎng)+大數(shù)據(jù)云平臺，暢通煤基固廢“排放、處置、加工、運輸、應用”環(huán)節(jié)和 “來源、數(shù)量、品質(zhì)”信息渠道，構(gòu)建煤基固廢監(jiān)管系統(tǒng)和管理模塊，強化煤電、化工、水泥、建材等排廢和利廢企業(yè)行業(yè)的耦合鏈接，建立固廢不同用途的研判指標體系和專業(yè)化產(chǎn)業(yè)化運作方式，集成活性粉體制備、高值建材研發(fā)、生態(tài)修復治理、礦井綠色充填等多源煤基固廢協(xié)同利用成套技術和裝備，為寧東基地量身定制煤基固廢多產(chǎn)業(yè)鏈接協(xié)同利用模式，大幅提升區(qū)域內(nèi)煤基固廢利用效率和效益，實現(xiàn)煤基固廢減量化、無害化、資源化和規(guī)模化利用。煤基固廢的處置利用不僅是寧東基地特有的問題，也是全國各大能源化工基地面臨的共同難題。通過寧東基地煤基固廢利用的技術研發(fā)、工程示范、多產(chǎn)業(yè)鏈接協(xié)同模式的探索和實踐，促進全國能源化工基地煤基固廢減量化、無害化、資源化、規(guī)?；瘏f(xié)同利用，取得以點帶面、星火燎原的效果。

致謝特別感謝2019年國家重點研發(fā)計劃項目(2019YFC1904300)各參研單位、合肥綜合性國家科學中心能源研究院(安徽省能源實驗室)項目(21KZS217)和國家能源集團寧夏煤業(yè)有限責任公司等對本論文的大力支持。