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    NiO對(duì)鎂鋁尖晶石反應(yīng)燒結(jié)性能的影響

    2022-02-01 07:04:50付應(yīng)文張夢(mèng)賢張汪年
    人工晶體學(xué)報(bào) 2022年12期
    關(guān)鍵詞:氣孔率尖晶石晶格

    付應(yīng)文,許 歡,王 芳,吳 俊,張夢(mèng)賢,張汪年

    (1.九江學(xué)院材料科學(xué)與工程學(xué)院,九江 332005;2.江西安天高新材料股份有限公司,九江 332100)

    0 引 言

    鎂鋁尖晶石(MgAl2O4)是MgO-Al2O3二元系中唯一穩(wěn)定存在的二元化合物,具有熔點(diǎn)高(2 135 ℃)、化學(xué)穩(wěn)定性好、熱膨脹系數(shù)低、抗熱震穩(wěn)定性好及抗侵蝕性強(qiáng)等優(yōu)點(diǎn),被廣泛應(yīng)用于水泥、玻璃、有色冶煉和鋼鐵等高溫工業(yè)領(lǐng)域[1]。但是,MgAl2O4在自然界中存量極少,工業(yè)用的MgAl2O4原料大部分是通過固相燒結(jié)法人工合成,然而MgO和Al2O3之間的固相反應(yīng)往往伴有5%~8%的體積膨脹[2],致使其很難燒結(jié)致密化。

    有研究表明,在MgAl2O4材料中引入少量燒結(jié)助劑,比如氟化物(如LiF[3])、氯化物(MgCl2、AlCl3[4]),金屬氧化物(如ZrO2[5]、TiO2[6]、Cr2O3[7])以及稀土氧化物(如Sc2O3[8]、Y2O3[9]、Eu2O3[10]和CeO2[11])等,可以有效降低燒結(jié)溫度,改善材料的顯微結(jié)構(gòu)和性能。過渡金屬氧化物NiO是一種應(yīng)用廣泛的燒結(jié)助劑。張汪年等[12]研究表明,由于Ni2+半徑(0.069 nm)與Mg2+半徑(0.072 nm)相近,將NiO摻入白云石中,在燒結(jié)過程中會(huì)形成MgO-NiO連續(xù)固溶體,致使MgO晶格發(fā)生畸變,提高了Mg2+的擴(kuò)散率,從而促進(jìn)MgO-CaO材料的燒結(jié)致密化。而NiO作為添加劑對(duì)MgAl2O4材料反應(yīng)燒結(jié)過程的影響卻鮮有報(bào)道,將NiO摻入MgAl2O4材料中時(shí),由于Ni2+半徑與Al3+半徑(0.053 5 nm)、Mg2+半徑均比較接近,Ni2+既可以取代Al3+的位置,也可以取代Mg2+的位置[13]。到目前為止,NiO對(duì)MgAl2O4材料反應(yīng)燒結(jié)的影響機(jī)制仍然不明確?;诖?,本文以NiO為添加劑,探究NiO加入量對(duì)鎂鋁尖晶石材料致密化行為和顯微結(jié)構(gòu)的影響,以揭示其燒結(jié)致密化機(jī)制,本研究對(duì)固相燒結(jié)法制備MgAl2O4具有一定的理論指導(dǎo)意義。

    1 實(shí) 驗(yàn)

    1.1 試樣制備

    本實(shí)驗(yàn)中使用的高純電熔鎂砂粉產(chǎn)自遼寧某地區(qū),其主要化學(xué)成分(質(zhì)量分?jǐn)?shù))為:MgO,97.8%;SiO2,0.64%。煅燒活性氧化鋁粉產(chǎn)自浙江某地區(qū),其化學(xué)成分(質(zhì)量分?jǐn)?shù))為:Al2O3,99.6%;Fe2O3,0.02%;Na2O,0.17%;SiO2,0.02%。氧化亞鎳粉(NiO)購(gòu)于國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司,純度≥98%。

    將MgO和Al2O3粉按理論摩爾比1∶1進(jìn)行配料,在此基礎(chǔ)上分別引入質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0%、0.5%、1.0%、1.5%和2.0%的NiO,分別標(biāo)記為N0、N0.5、N1、N1.5、N2,具體的配料方案如表1所示。將不同NiO含量的原料置于行星式球磨機(jī)中混合3 h,以無水乙醇為分散介質(zhì),剛玉球?yàn)檠心ソ橘|(zhì)。混合均勻的漿料經(jīng)干燥、研磨后,于150 MPa壓力下壓制成φ15 mm×10 mm的圓柱形試樣。成型的素坯經(jīng)110 ℃干燥24 h后置于高溫電爐中,以一定的速率升溫至1 300~1 600 ℃保溫3 h,然后隨爐冷卻。

    表1 試樣的配料組成Table 1 Formulation of specimens

    1.2 檢測(cè)與表征

    試樣燒結(jié)前在110 ℃下干燥24 h,取出冷卻至常溫,測(cè)量其高度,標(biāo)為L(zhǎng)0;試樣在高溫?zé)Y(jié)后,冷卻至常溫測(cè)量燒結(jié)后高度,標(biāo)為L(zhǎng)1,通過式(1)計(jì)算其線變化率ΔLd。

    (1)

    采用阿基米德排水法測(cè)試試樣燒結(jié)后的體積密度和顯氣孔率。將試樣研磨成粉末,利用D8 Advance型X射線衍射儀對(duì)燒后試樣進(jìn)行物相分析;利用MDI Jade 6.0軟件計(jì)算物相的晶格常數(shù);采用TESCAN VEGA Ⅱ型掃描電子顯微鏡觀察試樣的顯微結(jié)構(gòu),并采用X-ACT型能譜儀進(jìn)行微區(qū)元素分析。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 物相分析

    圖1(a)為不同NiO含量的試樣經(jīng)1 600 ℃煅燒3 h后的XRD圖譜。從圖中可以看出,未添加NiO的試樣中僅形成了單一MgAl2O4相。當(dāng)NiO含量超過1%后,在2θ≈43.1°處出現(xiàn)少量NiO的衍射峰,且衍射峰強(qiáng)度隨著NiO含量的增加而增強(qiáng)。這是由于NiO在高溫下能與Al2O3反應(yīng)生成NiAl2O4,并能與MgO形成連續(xù)固溶體[14],而NiAl2O4與MgAl2O4同屬于立方晶系,且晶胞參數(shù)相差很小。當(dāng)NiO含量低于1%時(shí),Ni2+可以完全固溶到MgAl2O4中,所以在XRD圖譜中觀察不到NiO的衍射峰;當(dāng)NiO含量超過1%后,NiO在短時(shí)間內(nèi)無法完全固溶到尖晶石中,故剩余部分只能以游離態(tài)賦存于晶界處。從左上角MgAl2O4最強(qiáng)峰的放大圖可以看出,尖晶石的衍射峰隨著NiO含量增加先向低角度偏移,當(dāng)NiO含量超過1%后,又開始反向偏移,這可能是由于Ni2+在尖晶石中優(yōu)先取代Al3+的位置,當(dāng)Ni2+含量比較多時(shí),其又開始占據(jù)Mg2+的位置,而Ni2+、Al3+和Mg2+的離子半徑分別為0.069 nm、0.053 5 nm和0.072 nm,所以剛開始Ni2+取代Al3+時(shí)會(huì)導(dǎo)致晶格發(fā)生膨脹,當(dāng)Ni2+含量較多轉(zhuǎn)而取代Mg2+后,晶格又開始發(fā)生收縮[15]。

    圖1(b)為N1.5試樣在不同溫度煅燒3 h后的XRD圖譜。如圖所示,當(dāng)溫度為1 300 ℃時(shí),試樣中除了有明顯的MgAl2O4衍射峰外,還存在未反應(yīng)完全的MgO和Al2O3。隨著溫度升高,MgO和Al2O3逐漸反應(yīng)完全,在1 500 ℃時(shí)MgO和Al2O3基本消失。MgAl2O4的衍射峰強(qiáng)度隨著溫度升高逐漸增加,且峰形愈來愈尖銳。表明溫度升高顯著促進(jìn)了材料的燒結(jié)與尖晶石晶體的發(fā)育長(zhǎng)大。另外,通過圖中左上角的放大圖可以發(fā)現(xiàn),隨著溫度升高,MgAl2O4的衍射峰逐漸向低角度偏移,且峰形由單峰演變成明顯的雙峰,這是因?yàn)闇囟仍礁?,試樣中尖晶石相的生成量越多,NiO在MgAl2O4中的固溶量越大,形成的晶格缺陷就越多,導(dǎo)致尖晶石晶格參數(shù)發(fā)生變化。表2為利用MDI Jade 6.0軟件計(jì)算的經(jīng)不同條件煅燒后獲得尖晶石的晶格常數(shù)值。如表所示,隨著溫度升高,尖晶石的晶格常數(shù)從0.806 9 nm逐漸增加到0.807 4 nm。

    圖1 不同條件下試樣的XRD圖譜。(a)1 600 ℃時(shí)不同NiO含量試樣的XRD圖譜;(b)N1.5試樣在不同溫度下煅燒3 h后的XRD圖譜Fig.1 XRD patterns of the samples at different conditions. (a) Samples with different NiO content sintered at 1 600 ℃; (b) sample N1.5 sintered at different temperatures for 3 h

    表2 經(jīng)不同條件熱處理后MgAl2O4的晶格常數(shù)值Table 2 Lattice parameter values of MgAl2O4 after heat treatment at different conditions

    2.2 燒結(jié)性能分析

    圖2(a)、(b)和(c)分別為試樣的線變化率、體積密度和顯氣孔率隨NiO含量的變化曲線。如圖2(a)所示,當(dāng)溫度在1 400 ℃以下時(shí),線變化率隨NiO含量增加變化并不明顯。當(dāng)溫度升高到1 500 ℃和1 600 ℃時(shí),隨著NiO含量增加,線變化率均表現(xiàn)出先減小后增加的趨勢(shì),并分別在添加量為1.5%和1.0%時(shí)達(dá)到最低值。由此可以看出,當(dāng)NiO含量在1.0%~1.5%時(shí)最有利于MgAl2O4的燒結(jié),過量添加反而會(huì)抑制材料燒結(jié)。另外,試樣的線變化率隨著溫度升高均呈現(xiàn)先上升后下降的趨勢(shì),并且在1 400 ℃時(shí)達(dá)到最高點(diǎn)。當(dāng)溫度高于1 400 ℃后,試樣的線變化率又開始顯著下降,而且溫度越高,試樣的線變化率下降趨勢(shì)越明顯。當(dāng)溫度為1 600 ℃時(shí)最有利于獲得高致密度的MgAl2O4材料。

    從圖2(b)和2(c)中可以看出,試樣的體積密度和顯氣孔率隨NiO含量增加呈相反的規(guī)律,而顯氣孔率與線變化率的變化規(guī)律基本一致。當(dāng)溫度為1 300 ℃和1 400 ℃時(shí),試樣的體積密度和顯氣孔率隨NiO含量的增加均波動(dòng)不大。當(dāng)溫度升高到1 500 ℃和1 600 ℃時(shí),隨著NiO含量的增加,試樣的體積密度呈先升高后降低的趨勢(shì),而顯氣孔率先降低后升高,且都在1.5%左右時(shí)達(dá)到峰值,表明適量的NiO對(duì)試樣的燒結(jié)過程有著顯著影響,隨著溫度升高,Ni2+固溶到鎂鋁尖晶石中形成固溶體,導(dǎo)致晶格中形成了大量缺陷,從而促進(jìn)了Mg2+和Al3+在體系中的互擴(kuò)散[16]。當(dāng)NiO含量超過1.5%后,其內(nèi)部開始出現(xiàn)殘余第二相NiO分布于晶界處,阻礙了質(zhì)點(diǎn)的遷移和擴(kuò)散,使MgAl2O4的燒結(jié)受到抑制。另外,當(dāng)NiO的含量低于2.0%時(shí),隨著溫度升高,試樣的顯氣孔率先略微上升而后再下降,并在1 400 ℃時(shí)達(dá)到最高值。這是因?yàn)榇穗A段內(nèi)尖晶石化反應(yīng)仍未結(jié)束,膨脹效應(yīng)導(dǎo)致內(nèi)部結(jié)構(gòu)變得疏松,所以顯氣孔率上升。當(dāng)溫度升高到1 500 ℃以上時(shí),尖晶石化反應(yīng)基本完成,試樣開始轉(zhuǎn)入燒結(jié)階段,所以致密度開始顯著改善。而當(dāng)NiO含量為2%時(shí),顯氣孔率隨溫度變化的規(guī)律與線變化率的存在一定出入。這可能是因?yàn)轱@氣孔率在1 300 ℃和1 400 ℃時(shí)非常接近,在測(cè)量過程中存在一定的實(shí)驗(yàn)誤差。

    圖2 NiO含量對(duì)試樣燒結(jié)性能的影響Fig.2 Effect of NiO content on the sintering performance of samples

    2.3 顯微結(jié)構(gòu)分析

    圖3為不同NiO含量的試樣在1 600 ℃煅燒3 h后的SEM照片。如圖所示,未添加NiO的試樣中已發(fā)生顯著燒結(jié),但是其內(nèi)部仍然存在較多大氣孔。隨著NiO含量增加,試樣內(nèi)氣孔明顯減少,晶粒之間連接更為緊密,MgAl2O4晶粒發(fā)育越來越完善,呈典型的正八面體形貌,晶粒尺寸從0%時(shí)的4.0 μm長(zhǎng)大到1.5%時(shí)的8.8 μm。結(jié)合圖3(f)中N1.5試樣的EDS分析結(jié)果可知,尖晶石晶粒中存在著明顯的Ni元素的峰,這表明Ni2+已經(jīng)完全固溶到尖晶石晶粒內(nèi)部,而且其質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1.34%左右,基本與實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)量相符。另外,從圖4中試樣N1.5的面掃描分析可以看出,Ni元素較均勻分布于尖晶石基體中。但是,當(dāng)NiO的含量為2%時(shí),試樣致密度反而降低,這是由于當(dāng)NiO添加量過多時(shí),試樣中開始出現(xiàn)未固溶完全的NiO,分散于MgAl2O4晶間,在一定程度上阻礙了MgAl2O4材料的燒結(jié)致密化。

    圖3 不同NiO含量的試樣在1 600 ℃熱處理3 h后的SEM照片及EDS圖Fig.3 SEM images and EDS of samples with different NiO content after heat treatment at 1 600 ℃ for 3 h

    圖4 N1.5 試樣在1 600 ℃熱處理3 h后的面掃描結(jié)果Fig.4 Surface scan results of the sample N1.5 after heat treatment at 1 600 ℃ for 3 h

    圖5是N1.5試樣在不同溫度下熱處理3 h后的SEM照片。從圖中可以看出,在1 300 ℃和1 400 ℃時(shí),試樣內(nèi)部結(jié)構(gòu)疏松多孔,還存在較多未反應(yīng)完全的Al2O3顆粒。由于燒結(jié)溫度偏低,固-固反應(yīng)動(dòng)力學(xué)條件較弱,MgAl2O4晶粒發(fā)育較差,主要呈等軸顆粒狀,粒徑較小,晶粒尺寸主要分布在0.5~1.2 μm。隨著溫度升高,固相燒結(jié)作用逐漸增強(qiáng),當(dāng)溫度為1 500 ℃時(shí),顆粒間開始顯著膠黏,大氣孔漸漸縮小并排出體外,晶粒發(fā)育逐漸完善,轉(zhuǎn)變成典型的八面體形貌,平均粒徑也長(zhǎng)大到1.8 μm左右。當(dāng)溫度繼續(xù)升高到1 600 ℃時(shí),試樣的致密度顯著改善,氣孔基本消失,晶粒間連接緊密,平均晶粒尺寸迅速增長(zhǎng)至8.8 μm。

    圖5 N1.5試樣在不同溫度下熱處理3 h后的SEM照片F(xiàn)ig.5 SEM images of the sample N1.5 after heat treatment at different temperatures for 3 h

    3 結(jié) 論

    (1)熱處理溫度對(duì)MgAl2O4材料的燒結(jié)性能具有顯著影響。當(dāng)溫度為1 600 ℃時(shí),MgAl2O4材料的致密度開始顯著改善,晶粒尺寸急劇長(zhǎng)大。

    (2)引入適量的NiO能顯著促進(jìn)MgAl2O4的反應(yīng)燒結(jié)和晶粒發(fā)育。當(dāng)溫度為1 600 ℃,NiO添加量為1.5%時(shí),能獲得晶粒發(fā)育完全的致密MgAl2O4材料,過量添加反而不利于燒結(jié)致密化。當(dāng)NiO的添加量從0%增加到1.5%時(shí),尖晶石的平均晶粒尺寸從4.0 μm長(zhǎng)大到8.8 μm。燒結(jié)強(qiáng)化機(jī)理是NiO與MgAl2O4晶體完全固溶并優(yōu)先取代Al3+位置,顯著增強(qiáng)了體系中離子的互擴(kuò)散速率,從而促進(jìn)MgAl2O4的燒結(jié)。

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