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    層狀graphene/WSSe范德瓦耳斯異質(zhì)結(jié)電子特性和界面接觸的理論研究

    2022-02-01 07:04:38趙婷婷
    人工晶體學(xué)報 2022年12期
    關(guān)鍵詞:費米單層能級

    趙婷婷

    (1.大連理工大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院,大連 116024;2.大連理工大學(xué),凝固控制與數(shù)字化制備技術(shù)重點實驗室,大連 116024)

    0 引 言

    自2004年首次發(fā)現(xiàn)石墨烯(graphene)以來,其獨特的物理和化學(xué)性質(zhì)[1-2],如狄拉克錐[3]、高電導(dǎo)率和載流子遷移率[4]以及霍爾電導(dǎo)率的半整數(shù)量子化[5],引起了科學(xué)工作者的極大興趣和關(guān)注。然而,由于石墨烯帶隙寬度為零,其在場效應(yīng)晶體管中的應(yīng)用受到限制。因此,迫切需要找到有效的方法來改善graphene 的電子特性以拓寬其在納米電子和光電子器件中的應(yīng)用范圍??蒲泄ぷ髡咭呀?jīng)嘗試諸多方法來調(diào)節(jié)graphene的電子特性,例如摻雜[6]、氫化[7]和尺寸效應(yīng)[8]。此外,通過不同層狀材料堆疊構(gòu)建范德瓦耳斯異質(zhì)結(jié)不僅能夠繼承母材的電子特性[9],還能產(chǎn)生一些新的性質(zhì),打破單層材料應(yīng)用的限制。

    過渡金屬硫化物具有類似石墨烯結(jié)構(gòu),其單層是上下兩層硫族元素中間包夾一層過渡金屬元素,由于其半導(dǎo)體特性及超導(dǎo)電性受到研究人員的廣泛關(guān)注。自從通過化學(xué)氣相沉積法合成Janus MoSSe以來,新型過渡金屬硫化物Janus MXY (M=Mo, W; X/Y=S, Se, Te, X≠Y)進入人們視野[19]。其中,Janus WSSe單層W原子通過共價鍵與兩側(cè)的S和Se原子連接,由于結(jié)構(gòu)的不對稱性會在該材料上形成固有的平面外電場,這種獨特的結(jié)構(gòu)使其在納米電子器件中表現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力,并且已有文獻報道借助化學(xué)氣相沉積法制備了WSSe單層結(jié)構(gòu)[20]。Dong等[21]揭示了在器件應(yīng)用中采用壓電MXY (M=Mo, W; X/Y=S, Se, Te, X≠Y)及其范德瓦耳斯異質(zhì)結(jié)的可能性。雙層或者多層WSSe的電子特性可以通過控制硫族元素原子層順序來調(diào)節(jié)[22]。最近,研究人員對Janus MXY和graphene單層構(gòu)建的范德瓦耳斯異質(zhì)結(jié)已經(jīng)展開了一些探索,如graphene/MoSeS/graphene[23]、graphene/MoXY[24]、graphene/MoSeS[25]。理論計算表明改變本征偶極矩的方向會影響肖特基勢壘高度,導(dǎo)致p型和n型肖特基接觸之間的轉(zhuǎn)變[26]。受這些graphene基范德瓦耳斯異質(zhì)結(jié)的啟發(fā),本文借助第一性原理計算方法對graphene/WSSe的電子特性和界面性能進行了探究,結(jié)果表明graphene/WSSe的能帶結(jié)構(gòu)可以被視為兩個單層材料能帶結(jié)構(gòu)的疊加。在層間距為0.341 nm的情況下,graphene與WSSe 形成n型肖特基接觸。通過調(diào)整層間距和外部電場,可以有效調(diào)節(jié)graphene/WSSe的接觸類型和SBH。這些結(jié)果為新型graphene基異質(zhì)結(jié)光電子和納米電子器件的設(shè)計和制造提供了理論依據(jù)。

    1 計算方法

    本文中的所有計算均是基于密度泛函理論(density functional theory, DFT)在CASTEP模塊進行。選擇廣義梯度近似(generalized gradient approximation, GGA)的Perdew-Burke-Ernzerhof (PBE)[27]來描述交換相關(guān)泛函。借助超軟贗勢(USP)方法處理電子-離子相互作用。由于密度泛函理論方法無法準確描述以范德瓦耳斯力為主的弱相互作用異質(zhì)結(jié),借助Tkatchenko-Scheffler (TS)對其進行了色散修正,DFT-TS方法合理地描述了層間的長程范德瓦耳斯相互作用。在垂直異質(zhì)結(jié)方向施加了2 nm真空防止兩個周期材料之間的相互作用。截斷能的取值大小為500 eV,自洽場收斂標準為5×10-6eV/atom,原子間相互作用力的收斂閾值設(shè)置為0.01 eV/?(1 ?=0.1 nm)。最大應(yīng)力和最大位移分別為0.05 GPa和1×10-4nm。分別選取4×4×1和6×6×1 的k點網(wǎng)格用于幾何優(yōu)化和能量計算。相應(yīng)原子的價電子分別為:C-2s22p2,S-3s23p4,Se-4s24p4和W-5d46s2。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性

    在對graphene/WSSe性能計算之前,本文先對graphene和Janus WSSe單層的結(jié)構(gòu)進行了優(yōu)化,兩者的晶格常數(shù)分別為0.246 nm和0.324 nm,接近文獻報道數(shù)值[28-29]。為了獲得低晶格失配率的計算模型,分別構(gòu)建4×4×1的graphene單層和3×3×1 的Janus WSSe單層,這兩種單層的晶胞尺寸分別為0.984 nm和0.972 nm。此時,搭建的graphene/WSSe異質(zhì)結(jié)的晶格失配率為 0.7%, 滿足完全共格要求,即晶格失配率小于5%。

    在構(gòu)建graphene基范德瓦耳斯異質(zhì)結(jié)時,二維單層的取向不容易控制??紤]到垂直方向graphene和Janus WSSe取向差異,本文構(gòu)建了兩種堆疊模型,如圖1(a)和(b)所示。又由于與graphene單層鄰近的硫族原子層可以是S或Se原子層,如圖1(c)和(d)所示,因此,本文共搭建了四種graphene/WSSe異質(zhì)結(jié)模型,分別稱為Ⅰ型、Ⅱ型、Ⅲ型和Ⅳ型。

    圖1 四種構(gòu)型graphene/WSSe的頂視圖和側(cè)視圖Fig.1 Top and side views of four configurations of graphene/WSSe

    為了考察graphene/WSSe異質(zhì)結(jié)的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性,根據(jù)公式(1)對結(jié)合能(Eb)進行計算:

    Eb=(EH-EG-EWSSe)/NC

    (1)

    式中:EH、EG和EWSSe分別表示異質(zhì)結(jié)、孤立graphene和Janus WSSe單層的總能量。NC表示graphene/WSSe異質(zhì)結(jié)中總的碳原子數(shù)。由表1可知,四種graphene/WSSe異質(zhì)結(jié)(Ⅰ型、Ⅱ型、Ⅲ型和Ⅳ型)對應(yīng)的每個C原子的結(jié)合能分別為-61.39 meV、-61.43 meV、-63.60 meV和-63.66 meV,這與文獻報道graphene基異質(zhì)結(jié)的值相當[7],反映了graphene/WSSe異質(zhì)結(jié)層間相互作用為范德瓦耳斯力。此外,四種異質(zhì)結(jié)的平衡層間距離分別為0.346 nm、0.347 nm、0.340 nm和0.341 nm,這與其他異質(zhì)結(jié)報道值相近,如MoS2/ZnO[30],進一步驗證了graphene和WSSe單層相互作用為范德瓦耳斯力。另一方面,計算了電子局域函數(shù),深入探索Ⅰ型、Ⅱ型、Ⅲ型和Ⅳ型graphene/WSSe異質(zhì)結(jié)中兩個單層之間的成鍵情況,如圖2(a)~(d)所示。從圖2能夠看出四種異質(zhì)結(jié)中g(shù)raphene和WSSe層間沒有明顯的電子累積,同樣驗證了兩個單層材料是通過范德瓦耳斯力相互作用的結(jié)論。此外,根據(jù)前面的計算結(jié)果不難發(fā)現(xiàn)堆疊方式對graphene/WSSe異質(zhì)結(jié)的電子和結(jié)構(gòu)性質(zhì)影響很微弱,本文選擇相對更為穩(wěn)定的Ⅳ型異質(zhì)結(jié)作為進一步計算的對象。

    表1 四種構(gòu)型graphene/WSSe的結(jié)合能(Eb)和平衡層間距(DE)Table 1 Binding energy (Eb) and equilibrium interlayer distances (DE) of four configurations of graphene/WSSe

    圖2 Ⅰ型、Ⅱ型、Ⅲ型和Ⅳ型graphene/WSSe的電子局域函數(shù)Fig.2 Electron localization functions of graphene/WSSe for Ⅰ, Ⅱ, Ⅲ and Ⅳ pattern

    2.2 電子特性

    為了了解graphene/WSSe異質(zhì)結(jié)的電學(xué)性質(zhì),計算graphene、WSSe單層和graphene/WSSe異質(zhì)結(jié)的能帶結(jié)構(gòu),如圖3(a)~(c)所示。由圖可知,graphene具有線性色散關(guān)系,于倒易空間K點形成狄拉克錐,表現(xiàn)出零帶隙能帶結(jié)構(gòu),這說明了graphene的金屬特性。Janus WSSe表現(xiàn)出直接帶隙,GGA-PBE泛函計算得到帶隙寬度為1.727 eV,HSE06泛函得到帶隙寬度為2.176 eV,與文獻結(jié)果一致[31-32]。從圖3(c)中可以看出,graphene/WSSe異質(zhì)結(jié)中g(shù)raphene的帶隙打開了7 meV,這與graphene/SnO中的報道值相當[33]。因此,通過與WSSe結(jié)合可以有效地提高graphene的光電性能,有利于其在電子器件中的應(yīng)用[34]。另外,graphene/WSSe異質(zhì)結(jié)的能帶結(jié)構(gòu)是單層graphene和Janus WSSe能帶結(jié)構(gòu)的簡單加和,主要是由于異質(zhì)結(jié)的兩個單層之間通過范德瓦耳斯力結(jié)合。圖3(d)顯示了graphene/WSSe異質(zhì)結(jié)的總態(tài)密度(total density of states, TDOS)和分態(tài)密度(partial density of states, PDOS)。顯然,graphene/WSSe異質(zhì)結(jié)在費米能級(EF)附近主要由graphene貢獻,且很好地保持graphene狄拉克點附近的線性色散關(guān)系。

    依據(jù)金屬/半導(dǎo)體界面的肖特基-模特模型[15]可以獲得:n型肖特基勢壘高度(n-type SBH,ΦBn)為導(dǎo)帶底與費米能級的能量差,p型肖特基勢壘高度(p-type SBH,ΦBp)代表價帶頂和費米能級的能量差值。圖3(h)顯示了graphene/WSSe異質(zhì)結(jié)界面接觸類型的示意圖。從圖3(c)可知,graphene/WSSe異質(zhì)結(jié)的導(dǎo)帶底相比于價帶頂更接近費米能級,ΦBn和ΦBp值分別為0.095 eV和1.470 eV,故該異質(zhì)結(jié)形成n型肖特基接觸(n-type Schottky contact, NSC)。

    功函數(shù)的大小可以表示電子從材料表面逸出的難易,可通過下式計算:

    WF=Evac-EF

    (2)

    式中:Evac和EF分別表示真空能級和費米能級。計算得到graphene、Janus WSSe單層和graphene/WSSe異質(zhì)結(jié)的功函數(shù)分別為-4.279 eV、-5.578 eV和-4.176 eV。因此,graphene和Janus WSSe形成異質(zhì)結(jié)時,graphene單層的電荷會轉(zhuǎn)移到WSSe上。接著對電荷密度差分(charge density difference, CDD)進行計算來進一步驗證上述結(jié)論。電荷密度差分是通過異質(zhì)結(jié)的電荷減去graphene和Janus WSSe孤立單層的電荷來定義的,這可以由公式(3)表示:

    Δρ=ρH-ρgraphene-ρWSSe

    (3)

    式中:ρH,ρgraphene和ρWSSe分別是graphene/WSSe異質(zhì)結(jié)以及graphene和Janus WSSe單層的電荷密度。

    圖3(e)展示了graphene/WSSe異質(zhì)結(jié)的電荷密度差分,其中紅色和綠色區(qū)域分別表示電荷積累和耗散。由圖可知,異質(zhì)結(jié)中g(shù)raphene中的部分電荷會向WSSe上轉(zhuǎn)移,這對前面的結(jié)果進行了進一步的驗證。此外,在圖3(f)中展示了沿z方向的平面平均電荷密度差分,其中負值和正值分別表示電荷耗散和積累。同樣得到該異質(zhì)結(jié)中g(shù)raphene層的部分電荷朝WSSe層轉(zhuǎn)移的結(jié)論。因此,graphene/WSSe異質(zhì)結(jié)中形成了內(nèi)建電場,如圖3(g)所示。異質(zhì)結(jié)中從graphene指向WSSe的內(nèi)建電場在界面處生成勢壘,有利于電子擴散與漂移達到平衡。

    圖3 Graphene/WSSe 異質(zhì)結(jié)。(a)~(c)能帶結(jié)構(gòu);(d) TDOS和PDOS;(e)三維電荷密度差分,等值面為0.001 5 e·?-3;(f)平面平均電荷密度差分;(g)內(nèi)置電場的示意圖;(h)接觸類型的示意圖Fig.3 Graphene/WSSe heterojuction. (a)~(c) Band structures; (d) TDOS and PDOS; (e) the three-dimensional CDD, the isosurface refers to isovalues of 0.001 5 e·?-3; (f) the planar-averaged CDD; (g) schematic model of built-in electric field; (h) schematic model of contact types

    圖4為graphene/WSSe異質(zhì)結(jié)的光吸收譜。如圖4(a)所示,graphene/WSSe異質(zhì)結(jié)的吸收系數(shù)可被視為graphene和WSSe單層的吸收系數(shù)的疊加。通過與Janus WSSe單層構(gòu)建異質(zhì)結(jié),graphene單層對可見光的吸收能力有明顯的提升。如圖4(b)所示,graphene/WSSe異質(zhì)結(jié)在可見光區(qū)的吸收系數(shù)可達到7.5×104cm-1,約為Janus WSSe吸收系數(shù)最大值的1.25倍,graphene吸收系數(shù)最大值的2.8倍。相比于graphene和WSSe單層,graphene/WSSe異質(zhì)結(jié)太陽能效率更高,表明其在功能光電器件中的巨大應(yīng)用前景。

    圖4 光吸收譜Fig.4 Optical absorption spectra

    2.3 調(diào)節(jié)異質(zhì)結(jié)層間距

    從器件應(yīng)用的角度來看,層間耦合是提高電子器件性能的有效途徑。眾所周知,通過調(diào)整層間距離,層間耦合可以有效地影響graphene/WSSe異質(zhì)結(jié)的電子特性,故調(diào)整層間距可以被視為是改善二維graphene基異質(zhì)結(jié)電子特性和SBH的有效方法。在實驗中,可以通過利用納米機械壓力[35]、熱退火[36]來調(diào)節(jié)異質(zhì)結(jié)的層間距。圖5(a)表示垂直應(yīng)變下graphene/WSSe的結(jié)構(gòu)示意圖,其中向上和向下的箭頭分別表示拉伸和壓縮應(yīng)變。根據(jù)圖5(b),結(jié)合能可以被視為層間距離(D)的函數(shù),當異質(zhì)結(jié)層間距為0.341 nm時,結(jié)合能具有最低值,驗證了表1中的計算結(jié)果。

    圖5 z方向垂直應(yīng)變下graphene/WSSe。(a)模型示意圖;(b)~(c) Eb和SBH的變化趨勢;(d)~(j)能帶結(jié)構(gòu);(k) graphene/WSSe中g(shù)raphene的摻雜Fig.5 Graphene/WSSe under vertical strain in the z-direction. (a) Schematic model; (b)~(c) change trend of SBH and Eb; (d)~(j) band structures; (k) doping of graphene in graphene/WSSe

    圖5(c)展示了不同層間距下graphene/WSSe的SBH的變化趨勢。正如前面提及的,當D為0.341 nm時,ΦBn和ΦBp分別為0.095 eV和1.470 eV,此時異質(zhì)結(jié)形成了NSC。根據(jù)圖5(d)~(j)可知,隨著D從0.341 nm降低至0.240 nm,ΦBn表現(xiàn)出逐漸增加的趨勢,而ΦBp逐漸降低。當D達到0.240 nm時,ΦBp小于ΦBn,即0.615 eV<0.643 eV,表明在異質(zhì)結(jié)界面處從NSC轉(zhuǎn)變到p型肖特基接觸(p-type Schottky contact, PSC)。根據(jù)圖5(c),通過將D從0.341 nm增加到0.380 nm,ΦBn由0.095 eV減少到0.026 eV,同時ΦBp從1.470 eV增加到1.580 eV,這意味著NSC特征得以保留。值得一提的是,當D=0.380 nm時,ΦBn非常接近0 eV,這意味著容易發(fā)生從NSC到歐姆接觸的轉(zhuǎn)變。當D從0.380 nm增加到0.400 nm時,ΦBn和ΦBp分別顯示出急劇增加和減少的趨勢,同時狄拉克錐在費米能級上方移動。而當D由0.400 nm增加到0.480 nm,NSC始終被保留下來。

    值得注意的是,基于graphene基異質(zhì)結(jié)中g(shù)raphene的狄拉克錐位置會受垂直應(yīng)變和外部電場控制。根據(jù)圖5(k)可知,若電子從WSSe轉(zhuǎn)移到graphene部分,graphene的狄拉克錐尖會移動到費米能級下方,這被定義為電子摻雜,即e摻雜。相反,電子從graphene轉(zhuǎn)移到WSSe單層,graphene的狄拉克錐尖會移動到費米能級上方,這被定義為空穴摻雜,即h摻雜。狄拉克錐相對于費米能級的位移(ED)可表示為:ΔED=ED-EF。摻雜graphene的電荷載流子(電子或空穴)密度(Nh/e)可以通過公式(4)[37]獲得:

    (4)

    根據(jù)圖5(h)~(j),當D從0.400 nm增加到0.480 nm時,狄拉克錐尖比費米能級高大約0.338 eV。根據(jù)電荷密度差分的分析,這種現(xiàn)象表明電子從graphene轉(zhuǎn)移到WSSe部分。此外,當D從0.400 nm增加到0.480 nm時,空穴摻雜(Nh)的載流子密度為8.39×1012cm-2。

    2.4 施加外部電場

    外部電場也被認為是改善范德瓦耳斯異質(zhì)結(jié)電子特性的有利方法[38]。本部分通過沿z方向向graphene/WSSe施加垂直電場來研究外部電場對其界面性質(zhì)的影響。從WSSe到graphene的方向被定義為電場正方向,如圖6(a)所示。由圖6(b)可知,正負外電場都能將graphene/WSSe異質(zhì)結(jié)界面處從NSC轉(zhuǎn)變到PSC。在-0.3 V·?-1的外電場下,graphene/WSSe的ΦBp和ΦBn分別為0.863 eV和0.662 eV,表明NSC在界面處形成。在-0.4 V·?-1的外電場下,在異質(zhì)結(jié)界面形成PSC,ΦBp和ΦBn分別為0.665 eV和0.863 eV。另一方面,正的外電場使得ΦBn和ΦBp分別呈現(xiàn)逐漸增加和減少的趨勢。通過將外電場從0.1 V·?-1提高到0.2 V·?-1,ΦBp從1.320 eV降低到0.569 eV,同時ΦBn從0.173 eV增加到0.915 eV,異質(zhì)結(jié)界面從NSC變?yōu)镻SC。

    圖6(c)~(h)顯示了不同外電場下graphene/WSSe的能帶結(jié)構(gòu)。如圖6(c)~(f)所示,隨著負的電場不斷增加,費米能級朝著Janus WSSe的價帶方向移動,ΦBp和ΦBn分別呈現(xiàn)減小和增加的趨勢。另外,正的外電場下的費米能級顯示出與負外電場下類似的移動趨勢,如圖6(g)~(h)所示。由圖可知,通過將外電場從0.1 V·?-1提高到0.2 V·?-1,ΔED從0.335 eV增加到1.280 eV,這表明graphene/WSSe的Nh從8.24×1012cm-2增加到1.20×1014cm-2。因此,外電場可被視為調(diào)節(jié)graphene/WSSe異質(zhì)結(jié)界面接觸類型和SBH的有效方法。應(yīng)注意的是,可以通過柵極電壓在實驗中實現(xiàn)外部電場的應(yīng)用[39]。

    3 結(jié) 論

    本文借助第一性原理計算探索了graphene/WSSe異質(zhì)結(jié)的電子特性和界面接觸。通過形成graphene/WSSe范德瓦耳斯異質(zhì)結(jié),可以很好地保留graphene和WSSe單層的固有電子特性。Graphene/WSSe異質(zhì)結(jié)中g(shù)raphene的帶隙為7 meV,這意味著該異質(zhì)結(jié)在納米電子和光電子器件中具有很好的應(yīng)用前景。在可見光范圍內(nèi),graphene/WSSe的吸收系數(shù)達到7.5×104cm-1,相比于WSSe和graphene單層,異質(zhì)結(jié)表現(xiàn)出增強的可見光吸收能力。在平衡層間距下,異質(zhì)結(jié)形成NSC,ΦBn和ΦBp分別為0.095 eV和1.470 eV。對于graphene基范德瓦耳斯異質(zhì)結(jié),層間距和外部電場被視為調(diào)節(jié)graphene狄拉克錐位置的兩種有效策略。與層間距相比,外部電場對于graphene的載流子密度具有更寬的調(diào)節(jié)范圍。向graphene/WSSe施加0.2 V·?-1的外電場時,graphene最高載流子密度可以達到1.20×1014cm-2。這些計算結(jié)果對graphene/WSSe異質(zhì)結(jié)電子器件的設(shè)計提供了理論依據(jù)。

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