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    降雨徑流匯入背景下受納水體可溶態(tài)Ni和As的動(dòng)態(tài)變化

    2022-02-01 10:38:56劉浩峰劉玉燕張一瑋丁方方張牛牛
    熱帶地理 2022年12期
    關(guān)鍵詞:雨強(qiáng)降雨量徑流

    劉浩峰,劉玉燕,張一瑋,丁方方,張牛牛,王 林

    (1. 海南師范大學(xué)地理與環(huán)境科學(xué)學(xué)院,???570100;2. 海南省熱帶海島地表過程與環(huán)境變化重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,???570100)

    城市化是人類社會(huì)發(fā)展的必然趨勢和過程,快速的城市化過程使得城市不透水層迅速增加(Hamilton et al.,2021),濕沉降在不透水層面上迅速轉(zhuǎn)化為徑流,徑流沖刷并攜帶大量污染物進(jìn)入水體,對整個(gè)城市水環(huán)境造成嚴(yán)重威脅(Opher et al.,2009;Charters et al.,2021)。目前中國各大城市均注重點(diǎn)源污染的控制與治理,并取得階段性成果,但城市內(nèi)河流、湖泊等受納水體水質(zhì)仍無法得到較大改善,城市降雨徑流污染未能得到有效控制是重要原因(Huang et al., 2014;Zhao et al., 2020;胡明 等,2021)。降雨徑流現(xiàn)已逐漸發(fā)展成為城市水環(huán)境主要污染源(Ding et al.,2021)。但現(xiàn)有研究多側(cè)重于污染物在單一環(huán)境要素(降雨徑流或受納水體)中的分布、累積及運(yùn)移(Huber et al., 2016; Satish et al.,2016;Fu et al.,2018;Liu et al.,2021),針對受納水體對降雨徑流的響應(yīng),特別是降雨徑流匯入過程中受納水體的微觀變化研究較為薄弱。

    重金屬是常見污染物,廣泛分布于大氣、水體、土壤與生物體等多環(huán)境介質(zhì)中,一旦遇到豐沛的降水,大氣、土壤與生物體中累積的重金屬又極易被降雨徑流沖刷而匯入水體(Huber et al.,2016),從而進(jìn)一步惡化區(qū)域水環(huán)境。鎳(Ni)與砷(As)是號(hào)稱“五毒”金屬中的重要成員,均位列于世界衛(wèi)生組織國際癌癥研究機(jī)構(gòu)公布的致癌物清單中。水體中重金屬有害性不僅取決于其種類、理化性質(zhì),而且還取決于其存在的價(jià)態(tài)、形態(tài)。水環(huán)境中的重金屬一般有可溶態(tài)、懸浮態(tài)和沉積態(tài)3種形式(何苗,2021)。相較懸浮態(tài)而言,可溶態(tài)的Ni 和As更容易被生物體吸收,也更容易被遠(yuǎn)距離遷移,造成污染范圍的擴(kuò)大??扇軕B(tài)的Ni 和As 生物活性與毒害要大于懸浮態(tài)(Gogoi et al.,2020)并廣泛存在于城市水環(huán)境中,因此對Ni 和As 進(jìn)行水溶態(tài)變化研究具有重要環(huán)境意義。

    ??趯儆跓釒Ъ撅L(fēng)氣候,降雨量豐沛(年均降雨量為1 684 mm),降雨徑流易形成且突出。同時(shí),??谑薪ǔ蓞^(qū)近年來不斷擴(kuò)大,城區(qū)面積逐漸增加,城市不透水層迅速增加(海南省統(tǒng)計(jì)局,2016;2020)。雖然??谑写髿猸h(huán)境良好,但境內(nèi)地表水環(huán)境質(zhì)量堪憂(李良,2018;海南省生態(tài)環(huán)境廳,2020;Zhang et al.,2020),特別是降雨徑流水質(zhì)較差,且已通過匯流排入市區(qū)地表水系,對水體造成污染(李春榮等,2013;Ding et al.,2021)。美舍河俗稱??谀赣H河,屬于海口市建成區(qū)較為獨(dú)立的降雨徑流受納水體,其水環(huán)境問題已較為突出(李良,2018);特別是重金屬、抗生素等污染質(zhì)量濃度偏高(徐浩等,2013;楊奕等,2016)。

    目前關(guān)于降雨徑流對重金屬的影響探究較多,但已有研究大多關(guān)注水體中重金屬的濃度、生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評價(jià)以及源解析,針對整個(gè)降雨過程中可溶態(tài)重金屬的遷移以及轉(zhuǎn)化仍缺乏系統(tǒng)研究?;诖?,本文選取??诿郎岷邮袇^(qū)河段,使用室內(nèi)分析與野外采樣結(jié)合的方法對降雨徑流匯入后受納水體中可溶態(tài)Ni、As的動(dòng)態(tài)變化及其影響因素進(jìn)行探討。以期深入認(rèn)識(shí)Ni與As 的水環(huán)境遷移轉(zhuǎn)化過程,同時(shí)為城市水環(huán)境污染防治提供理論支持。

    1 材料與方法

    1.1 樣品采集

    美舍河下游流芳橋至長堤路入??诙问呛?谑袇^(qū)主要河段,該河段管網(wǎng)分流工程于2018年9月基本完成,目前為雨污分流制。沿該河段,在河岸兩側(cè)各選擇1個(gè)雨水排放口,斷面代碼分別設(shè)置為W1和W2;依據(jù)河流監(jiān)測斷面設(shè)置原則、借鑒Ruchter等(2015)研究方法,以排水口為界,分別在排放口上游3 m、下游3 m 處各設(shè)置1 個(gè)河流監(jiān)測斷面,代碼分別設(shè)置為R和X(圖1)。選擇2020年雨季的9 場次降雨,在降雨徑流通過排放口匯入美舍河前后,分別采集降雨徑流及受納水體樣品。具體為:樣品采集所選排放口為雨水排放口,以降雨后排污口開始向河流排水為起始時(shí)間,計(jì)時(shí)5 min 后開始采集第一次徑流樣品,其后每隔5 min 采集一次,采樣時(shí)間共計(jì)40 min;將雨水口W1和W2每次采集的樣品等量混合,代表1個(gè)降雨徑流樣品,每場次降雨采集徑流樣品8 個(gè);于6 月25 日、8 月19 日兩次采樣,由于降雨量小、持續(xù)時(shí)間短,排放口處的流量小且斷續(xù),因而采樣僅維持20 min,每場次僅采集4 個(gè)徑流樣品。按照上述時(shí)間,同步在2 個(gè)河流斷面采集水樣。記錄各場次降雨事件的降雨量、降雨強(qiáng)度、降雨時(shí)長、雨前干燥期長度等降雨特征(表1)。共采集降雨徑流樣品64個(gè)、受納水體樣品128個(gè),總計(jì)樣品量192個(gè)。

    圖1 采樣斷面示意圖Fig.1 Schematic diagram of sampling section

    表1 降雨事件基本特征Table 1 Basic characteristics of rainfall events

    1.2 樣品分析與質(zhì)量控制

    樣品經(jīng)0.45 μm 孔徑醋酸纖維濾膜過濾獲得懸浮物與水樣。直接利用電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP-MS, Agilent7500ce, Agilent Technologies, Santa Clara,CA, USA)測定水樣中的可溶態(tài)Ni 與As;利用HNO3-HCl-HF 體系消化法使用微波消解儀(CEM,USA)消解懸浮物樣品、ICP-MS測定懸浮態(tài)Ni與As。測定前調(diào)諧ICP-MS工作參數(shù),使其靈敏度最大、干擾最小。儀器主要工作參數(shù)為:射頻功率1 450 W,冷卻氣15.0 L/min,輔助氣1.0 L/min,載氣1.06 L/min。元素測定中所選用的同位素為:60Ni、75As,Ge選作Ni的內(nèi)標(biāo),Y選作As的內(nèi)標(biāo)(Zhang et al., 2019)。實(shí)驗(yàn)過程中所使用的HNO3、HCl及HF 均為優(yōu)級(jí)純(Merck),水為超純水(18.2 MΩ/cm)。

    測試時(shí)使用隨同樣品進(jìn)行空白試驗(yàn),存在一定的質(zhì)譜峰干擾。ORS 技術(shù)是在20 世紀(jì)90 年代末期發(fā)展起來的一種消除干擾的技術(shù),可以選擇性地減少基體干擾(Feng et al., 2017)。使用ORS 技術(shù)有效消除多原子離子對Ni和As的干擾。As和Ni的檢出 限 分 別 為1.409×10-1和2.73×10-2ng/g,回 收 率85%~125%, 相 對 標(biāo) 準(zhǔn) 偏 差 低 于2.5%。 采 用GBW07290和BCR723進(jìn)行實(shí)驗(yàn)流程質(zhì)量控制。

    2 結(jié)果分析

    2.1 降雨徑流與受納水體中Ni 和As 的質(zhì)量濃度及其固液分配

    污染元素在水體中的固液分配行為是決定污染物命運(yùn)的重要過程(Gogoi et al.,2020),各監(jiān)測斷面Ni和As 的固液分配具有較強(qiáng)的環(huán)境意義,具體為:W為雨水口斷面,代表降雨徑流的水環(huán)境基本狀態(tài)。W 斷面可溶態(tài)Ni和As的質(zhì)量濃度分別達(dá)到1.45 (ND-8.46) μg/L 和6.02 (1.02~40.17) μg/L,懸浮態(tài)Ni 和As 的質(zhì)量濃度分別達(dá)到5.47(2.74×10-2~63.37) μg/L 和1.81 (4.21×10-2~19.81) μg/L,降雨徑流中Ni 的可溶態(tài)質(zhì)量濃度低于懸浮態(tài),而As 的可溶態(tài)質(zhì)量濃度高于懸浮態(tài)(圖2)。以Fd 表示溶解態(tài)重金屬質(zhì)量濃度占總量的百分比,若Fd>50%,表示重金屬以溶解態(tài)為主,反之以懸浮態(tài)為主(常靜 等,2009)。W 斷面Ni和As的Fd 分別達(dá)到20.97%和76.92%,表明降雨徑流中Ni以懸浮態(tài)為主、而As以可溶態(tài)為主。

    R為雨水排水管上游參照斷面,代表降雨徑流匯入前受納水體的狀態(tài)。R 斷面可溶態(tài)Ni 和As 的質(zhì)量濃度分別達(dá)到1.17(1.03×10-2~4.66)和4.83(8.68×10-1~12.95)μg/L,懸浮態(tài)Ni 和As 的質(zhì)量濃度分別達(dá)到9.33×10-1(5.84×10-3~6.89)和2.42×10-1(1.00×10-2~1.31)μg/L,降雨徑流匯入前受納水體可溶態(tài)Ni 與As 質(zhì)量濃度均高于懸浮態(tài)(見圖2)。R斷面Ni和As的Fd分別達(dá)到55.67%和94.77%,表明在降雨徑流匯入前,受納水體中Ni和As 主要為可溶態(tài)形式存在,尤其以As最為明顯。

    X為雨水排水管下游參照斷面,代表降雨徑流匯入后受納水體的狀態(tài)。在降雨徑流匯入5~45 min內(nèi),X斷面可溶態(tài)Ni和As的質(zhì)量濃度分別達(dá)到1.53(6.28×10-2~5.35)和4.18(1.05~1.82)μg/L,懸浮態(tài)Ni 和As 的質(zhì)量濃度分別達(dá)到1.71(2.27×10-2~9.95)和5.49×10-1(8.01×10-5~5.30)μg/L,降雨徑流匯入后,受納水體Ni的可溶態(tài)質(zhì)量濃度低于懸浮態(tài),而As的可溶態(tài)質(zhì)量濃度高于懸浮態(tài)(見圖2)。X 斷面Ni 和As 的Fd 分別達(dá)到47.23%和88.38%,相比R斷面,2個(gè)元素的Fd均明顯降低。有研究表明(Fu et al.,2018),降雨徑流的匯入會(huì)使水體中污染元素的Fd降低,與本研究相一致。這表明在降雨徑流匯入后,受納水體中Ni 的可溶態(tài)比例明顯下降,且下降至以懸浮態(tài)為主;As 雖仍以可溶態(tài)為主,但與徑流匯入前相比,其可溶態(tài)也明顯下降。這表明在降雨徑流匯入后,受納水體Ni和As 出現(xiàn)從可溶態(tài)向懸浮態(tài)的轉(zhuǎn)化,這可能與降雨徑流輸入及底泥再懸浮作用有關(guān),具體機(jī)理仍需進(jìn)一步探討。

    2.2 降雨徑流Ni和As對受納水體的輸入性判別

    圖2 顯示,W 斷面Ni 和As 可溶態(tài)平均質(zhì)量濃度均高于R 斷面。將W 與R 斷面可溶態(tài)Ni和As 平均質(zhì)量濃度對比發(fā)現(xiàn),比值分別為1.24和1.37,說明降雨徑流可溶態(tài)Ni和As 對受納水體有較明顯輸入作用。其中,多場次降雨徑流可溶態(tài)重金屬的輸入相對比較明顯,具體表現(xiàn)為5月25日、6月25日、8月19日、8月21日等場次Ni的輸入,5月22日、6月25 日、6 月30 日、8 月16 日、8 月19 日、8 月21日、8月31日等場次As的輸入(圖3)。

    圖2 降雨徑流與受納水體中Ni與As的分布Fig.2 Distribution of Ni and As in rainfall-runoff and receiving water

    W 斷面Ni和As 懸浮態(tài)平均質(zhì)量濃度均遠(yuǎn)高于R 斷面(見圖2)。將W 與R 斷面懸浮態(tài)Ni和As 平均質(zhì)量濃度相比,發(fā)現(xiàn)比值分別為5.86和7.46。兩斷面懸浮態(tài)Ni和As質(zhì)量濃度的比值均遠(yuǎn)高于1,說明降雨徑流懸浮態(tài)Ni 和As 對受納水體輸入作用非常強(qiáng)烈,其中,除8月16日場次外,其他絕大多數(shù)場次降雨徑流的輸入作用都很突出(見圖3)。因此,降雨徑流匯入可造成受納水體中Ni和As 懸浮態(tài)增加。

    圖3 降雨徑流Ni和As對受納水體的輸入性分析Fig.3 Analysis of input of Ni and As in rainfall-runoff to the receiving water

    2.3 降雨徑流匯入后受納水體可溶態(tài)Ni 和As 的動(dòng)態(tài)變化

    雖然降雨徑流對受納水體Ni 和As 的輸入貢獻(xiàn)為懸浮態(tài)大于可溶態(tài),但可溶態(tài)重金屬的生物活性及其危害要大于顆粒態(tài)(Fu et al.,2018)。吸附于顆粒物之上的懸浮態(tài)重金屬是蓄積庫,而重金屬最終以可溶態(tài)形式被生物體所吸收,因此水環(huán)境中重金屬的可溶態(tài)研究具有更重要的環(huán)境意義(陳瑩,2011;程豐等,2019)。水動(dòng)力條件是影響水環(huán)境中污染物遷移轉(zhuǎn)化的主要因素(Zereini et al.,2017),而降雨量、雨強(qiáng)等因素是決定降雨徑流形成及其沖刷力強(qiáng)弱的主要影響因素。根據(jù)降雨量,將若干場次降雨徑流及其受納水體分為3 類情景,分別討論降雨徑流匯入后受納水體可溶態(tài)Ni 和As的動(dòng)態(tài)變化。

    2.3.1 降雨量≤10 mm 情景下徑流匯入對受納水體可溶態(tài)Ni和As的影響 降雨量≤10 mm、且雨前干燥期較短時(shí),如5月22日(降雨量4.9 mm、干燥期1 d),W 和R斷面可溶態(tài)Ni和As質(zhì)量濃度差較小,甚至W 斷面Ni 和As 質(zhì)量濃度小于R 斷面,此時(shí)X斷面變化趨勢更多與上游R 斷面趨于一致(圖4)。這說明降雨量≤10 mm、且雨前干燥期較短時(shí),受納水體可溶態(tài)Ni和As受降雨徑流匯入的影響較小,其受上游來水影響明顯。由于降雨量小,所以徑流相對弱、沖刷力小、攜帶污染物能力差,加之雨前干燥期較短,不透水層污染物累積量也小(常靜等,2009;Fu et al., 2018),故徑流中污染物含量低,徑流匯入對受納水體可溶態(tài)Ni和As影響小。

    降雨量≤10mm,且雨前干燥期較長時(shí),如8月19日(降雨量6 mm、干燥期3 d)、6月25日(降雨量3.7 mm、干燥期8 d),W 斷面Ni和As質(zhì)量濃度高于R斷面,而X斷面變化趨勢與R和W斷面均沒有明顯的趨同現(xiàn)象(見圖4)。這可能是上游來水與降雨徑流相互作用、共同影響所致。雨前干燥期較長,不透水層污染物累積量相對較高(常靜等,2009),這會(huì)使降雨徑流中污染物升高,但因?yàn)榻涤炅啃?,徑流相對弱、沖刷力小、攜帶污染物能力差;加之總徑流量相對偏小,徑流中污染物總量有限,故降雨徑流匯入雖對受納水體可溶態(tài)Ni 和As產(chǎn)生一定影響,但與上游來水混合后,其影響規(guī)律變得不明顯。

    圖4 降雨量≤10 mm時(shí)徑流匯入對受納水體可溶態(tài)Ni、As影響Fig.4 Influence of runoff inflow on soluble Ni and As in receiving water when rainfall ≤10 mm

    降雨量≤10 mm 時(shí),觀察雨強(qiáng)高峰值出現(xiàn)時(shí)間與受納水體可溶態(tài)Ni和As 變化的關(guān)系,發(fā)現(xiàn)二者之間無明顯聯(lián)系。降雨量小、平均雨強(qiáng)小、最大雨強(qiáng)值也不高,這可能是降雨量≤10 mm 時(shí)雨強(qiáng)高峰值對于徑流匯入后受納水體可溶態(tài)Ni和As 變化無明顯影響的主要原因。

    2.3.2 降雨量10~30 mm 情境下徑流匯入對受納水體可溶態(tài)Ni 和As 影響 降雨量在10~30 mm 之間、且雨前干燥期較長時(shí),如5 月21 日(降雨量16.4 mm、干燥期6 d、雨強(qiáng)高峰出現(xiàn)在降雨中期)、8月16 日(降雨量26.3 mm、干燥期14 d、雨強(qiáng)高峰出現(xiàn)在降雨中期靠前)(見表1),若雨強(qiáng)高峰出現(xiàn)在降雨中期,X 斷面可溶態(tài)Ni 和As 變化趨勢在前期與R斷面較為接近、后期與降雨徑流W斷面趨于一致,且雨強(qiáng)出現(xiàn)越早,X 斷面可溶態(tài)Ni 和As 也越早受到W斷面的影響且出現(xiàn)趨同性(圖5)。這說明在雨強(qiáng)高峰出現(xiàn)前,受納水體可溶態(tài)Ni和As 主要受上游來水影響;雨強(qiáng)高峰出現(xiàn)后,受納水體可溶態(tài)Ni和As 主要受降雨徑流的影響,受納水體溶態(tài)Ni 和As 變化容易受雨強(qiáng)出現(xiàn)時(shí)間的影響,且雨強(qiáng)出現(xiàn)越早,受納水體對降雨徑流的響應(yīng)越早。雨強(qiáng)直接影響徑流沖刷力,直接干擾降雨徑流攜帶污染物的能力。在同等氣象、地形等微環(huán)境條件下,雨強(qiáng)越大、降雨徑流沖刷力越強(qiáng)、攜帶污染物質(zhì)量濃度越高,這可能是受納水體可溶態(tài)Ni 和As 變化容易受雨強(qiáng)出現(xiàn)時(shí)間影響的主要原因。

    圖5 降雨量10~30 mm時(shí)徑流及受納水體可溶態(tài)Ni和As變化Fig.5 Changes of soluble Ni and As in runoff and receiving water when rainfall is in 10~30 mm

    降雨量在10~30 mm 之間、且雨前干燥期較短、最大雨強(qiáng)值過高時(shí),如8 月21 日(降雨量29.5 mm、干燥期1 d)、8 月31 日(降雨量23.5 mm、干燥期1 d)(見表1),受納水體可溶態(tài)Ni和As 的X 斷面變化趨勢與W 斷面無明顯的趨同性(見圖5),但可溶態(tài)As與上游R斷面趨于一致,同時(shí)可溶態(tài)Ni 質(zhì)量濃度呈升高趨勢,說明受納水體可溶態(tài)As 受降雨徑流影響小,而可溶態(tài)Ni受影響明顯。

    對降雨徑流匯入后Ni 和As 的相態(tài)變化研究揭示降雨徑流對受納水體的輸入As 以可溶態(tài)為主、Ni 以懸浮態(tài)為主,故本研究若干場次降雨徑流匯入受納水體后均出現(xiàn)W 斷面可溶態(tài)As 質(zhì)量濃度高于R 和X 斷面,而可溶態(tài)Ni 質(zhì)量濃度反而低于R和X 斷面的現(xiàn)象,尤以8 月21 日與8 月31 日較為典型。當(dāng)降雨存在最大雨強(qiáng)值過高現(xiàn)象時(shí),強(qiáng)勁的徑流沖刷力攜帶懸浮物能力大大提高(Yazdi et al.,2021),增大降雨徑流中Ni 和As 懸浮態(tài)向受納水體的輸入。8月21日和8月31日降雨均存在最大雨強(qiáng)值過高現(xiàn)象,且徑流匯入后,X 斷面可溶態(tài)Ni 質(zhì)量濃度呈現(xiàn)不斷升高趨勢,可能是Ni 的徑流輸入以懸浮態(tài)為主、懸浮態(tài)Ni 解吸至受納水體、或徑流沖刷擾動(dòng)沉積物并使沉積物釋放Ni所致。

    2.3.3 降雨量≥30 mm 情境下徑流匯入對受納水體可溶態(tài)Ni和As影響 降雨量≥30 mm,且最大雨強(qiáng)出現(xiàn)在降雨前期時(shí),如5月25日(降雨量66.1 mm、干燥期3 d、雨強(qiáng)高峰出現(xiàn)在降雨前期)、6月30日(降雨量47.8 mm、干燥期2 d、雨強(qiáng)高峰出現(xiàn)在降雨前期)(見表1),發(fā)現(xiàn)X斷面可溶態(tài)Ni和As變化趨勢與降雨徑流W 斷面僅在前期有趨同性(圖6)。這說明受納水體可溶態(tài)Ni和As 僅在徑流匯入后的前期受其影響顯著。上述兩場次降雨雖然雨量大,但前期干燥期并不是很長,徑流中污染物質(zhì)量濃度并不高,加之最大雨強(qiáng)集中出現(xiàn)在采樣前期,這也是此類降雨徑流可溶態(tài)Ni和As 對受納水體影響前期較明顯,后期逐漸淡化的原因。降雨徑流匯入后,受納水體可溶態(tài)Ni和As的變化規(guī)律并不一致,這可能與Ni和As遷移特性以及徑流對Ni和As輸入的差異有關(guān)。

    圖6 降雨量≥30 mm時(shí)徑流及受納水體可溶態(tài)Ni和As變化Fig.6 Changes of soluble Ni and As in runoff and receiving water when rainfall ≥30 mm

    3 討論

    降雨對不透水層的沖刷,使得沉積在地表的大量灰塵進(jìn)入地表徑流,而As和Ni傾向于富集在中、粗粒徑的地表灰塵中(楊海龍等,2017),而降水徑流中的顆粒物粒徑小于地表灰塵中的顆粒物粒徑,這些細(xì)小顆粒物吸附了As 和Ni 等污染物,進(jìn)入受納水體后,可能會(huì)增加相應(yīng)的懸浮態(tài)污染物(Fu et al., 2018),隨著降雨徑流的匯入,直接對受納水體中Ni和As 的固液分配產(chǎn)生干擾,造成受納水體Ni和As 整體呈現(xiàn)可溶態(tài)占比下降、懸浮態(tài)占比上升的趨勢,上述原因致使受納水體中Ni 和As固液分配產(chǎn)生變化。

    降雨徑流中的Ni 和As,無論是可溶態(tài)還是懸浮態(tài),對河流都具有輸入作用,但可溶態(tài)的貢獻(xiàn)作用相對較弱。本研究也再次證實(shí)降雨徑流對于城市水環(huán)境污染的“源”作用(Ding et al.,2021)。降雨徑流向受納水體輸入較高比例的懸浮態(tài)Ni 和As,同時(shí),降雨徑流的匯入會(huì)擾動(dòng)受納水體底泥,使其表層顆粒物再懸?。n玉龍等,2015),從而增加受納水體懸浮態(tài)Ni 和As 的釋放,使得受納水體中可溶態(tài)Ni和As占比上升,這與Liu等(2021)對鉑族元素Pd的研究結(jié)果一致。

    降雨徑流的匯入會(huì)對受納水體中可溶態(tài)Ni 和As的動(dòng)態(tài)變化造成直接影響,其中,降雨量、雨前干燥期長短、雨強(qiáng)及其高峰期出現(xiàn)時(shí)間等均為主要影響因素。同時(shí),降雨徑流的匯入還可能會(huì)改變受納水體的理化特性,從而影響懸浮態(tài)重金屬吸附、解吸(田小松等,2012;徐沛斌,2013);不同強(qiáng)度的降雨徑流對沉積物也會(huì)造成不同程度的擾動(dòng)(韓玉龍等,2015),導(dǎo)致沉積物釋放重金屬行為的差異。由于上述因素的復(fù)雜性,可溶性Ni和As 部分動(dòng)態(tài)變化過程機(jī)理存在不確定性,仍需進(jìn)一步研究。

    綜上所述,降雨徑流將沉積在地表灰塵中的可溶態(tài)與懸浮態(tài)的Ni和As 輸送到收納水體中,導(dǎo)致受納水體中的Ni和As 質(zhì)量濃度增高,固液分配比發(fā)生變化;其中,懸浮態(tài)的Ni和As 貢獻(xiàn)較大,降水徑流導(dǎo)致表層沉積物再懸浮也加劇這一效應(yīng)。降雨量、雨前干燥期、雨強(qiáng)等因素會(huì)影響受納水體中的Ni和As的變化。

    4 結(jié)論

    1)從各場次降雨徑流的結(jié)果看,降雨徑流的匯入,直接對受納水體中Ni和As 的固液分配產(chǎn)生干擾,受納水體可溶態(tài)Ni和As 占總質(zhì)量濃度的比值分別從55.67%、94.77%降至20.97%、76.92%,造成受納水體Ni 和As 整體呈現(xiàn)可溶態(tài)占比下降、懸浮態(tài)占比上升的趨勢。

    2)對美舍河W斷面與R斷面的可溶態(tài)Ni和As平均質(zhì)量濃度對比,發(fā)現(xiàn)比值分別為1.24 和1.37,而懸浮態(tài)比值為5.86和7.46,說明W斷面懸浮態(tài)Ni和As明顯多于R。介于W、R兩處降雨環(huán)境、河流環(huán)境完全相同,可認(rèn)為W斷面處的污染物來源于雨水排水口且主要為懸浮態(tài)輸入。因此,降雨徑流對受納水體Ni 和As 的輸入貢獻(xiàn)主要依賴其懸浮態(tài),可溶態(tài)Ni 和As 對受納水體也具有一定輸入作用,但相對較弱。

    3)對不同降雨量、雨前干燥期影響下的受納水體變化分析發(fā)現(xiàn),降雨量≤10 mm 時(shí),若雨前干燥期較短,則降雨徑流對受納水體可溶態(tài)Ni 和As變化的影響較小;但若雨前干燥期長,則降雨徑流會(huì)對受納水體可溶態(tài)Ni 和As 產(chǎn)生一定影響。降雨量在10~30 mm 之間、且雨前干燥期較長時(shí),受納水體可溶態(tài)Ni 和As 變化容易受雨強(qiáng)出現(xiàn)時(shí)間的影響,雨強(qiáng)出現(xiàn)越早,則受納水體對降雨徑流的響應(yīng)越早;但若前期干燥期過短、且存在最大雨強(qiáng)值過高現(xiàn)象,則受納水體可溶態(tài)As受降雨徑流影響小,而可溶態(tài)Ni 受降雨徑流影響明顯。降雨量≥30 mm時(shí),若最大雨強(qiáng)出現(xiàn)在降雨前期,則受納水體僅在徑流匯入后的前期受其影響顯著??梢?,降雨徑流對受納水體可溶態(tài)Ni和As的影響存在差異。

    本研究表明降雨徑流的匯入對受納水體中可溶態(tài)Ni和As 的動(dòng)態(tài)變化造成直接影響,但降雨徑流匯入導(dǎo)致水體底泥表層沉積物再懸浮對懸浮態(tài)Ni和As 增加也有一定影響。由于受納水體中可溶態(tài)Ni和As部分動(dòng)態(tài)變化過程機(jī)理存在不確定性,此部分仍需進(jìn)一步研究。

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