臺階式并行微通道內(nèi)液液兩相流流型及其轉(zhuǎn)變機理

湛偉，劉西洋，朱春英，馬友光，付濤濤

（天津大學化工學院，化學工程聯(lián)合國家重點實驗室，天津 300072）

引 言

近幾十年來，微化工技術(shù)逐漸受到人們的重視。與傳統(tǒng)化工技術(shù)相比，微化工技術(shù)有著獨特的優(yōu)勢。微裝置特征尺度小，單位體積的傳質(zhì)和單位面積傳熱能力得到增強，制作成本低廉[1]；微型化的設備也可使生產(chǎn)更加安全可控[2]?；谖⒒ぜ夹g(shù)產(chǎn)生的單分散液滴具有非常高的比表面積和相接觸面積[3]，能夠加速反應進行，提高目標產(chǎn)物的收率；廣泛應用于化妝品[4]、醫(yī)療行業(yè)[5]、生物技術(shù)[6]、材料合成[7]和化學工業(yè)[8]。生產(chǎn)單分散液滴的微化工裝置通常包括T 型[9-10]、同軸并流型[11-12]、十字型[13-14]和臺階式裝置[15-16]。在使用T 型、同軸并流型、十字型微通道裝置時，泵壓力和環(huán)境振動的波動會導致流體流速波動，這會影響液滴尺寸和產(chǎn)生高度單分散液滴的能力，因為這些微通道裝置內(nèi)液滴的生成過程與兩相流量密切相關(guān)。而臺階式微通道裝置是通過界面張力控制的自發(fā)膨脹機理產(chǎn)生液滴。Postek 等[17]發(fā)現(xiàn)，在臨界毛細數(shù)以下，界面張力主導了液滴生成，液滴大小取決于臺階構(gòu)型和尺寸；Ofner 等[18]證明通過串聯(lián)臺階式裝置產(chǎn)生液滴的尺寸完全取決于裝置的幾何構(gòu)型；Vladisavljevi? 等[19]通過臺階式微裝置獲得高度均勻的液滴，并證明在臨界毛細數(shù)下，液滴尺寸與分散相流速無關(guān)。因此，這種裝置更容易控制，受兩相流速波動的影響小，能夠穩(wěn)定產(chǎn)生單分散液滴。臺階式微裝置有這些優(yōu)點，使得其相比于T 型、同軸并流型、聚焦型等微通道裝置更容易實現(xiàn)數(shù)目放大過程。Stoffel 等[20]采用臺階式微裝置，設計了256 個并行微通道實現(xiàn)了氣泡生成的并行放大，產(chǎn)生的氣泡的變異系數(shù)（多通道間氣泡或液滴長度的標準差與平均值之比）小于1%。Amstad 等[21]提出了可擴展的千足裝置，設計了550個通道實現(xiàn)了高通量產(chǎn)生液滴，產(chǎn)生液滴的變異系數(shù)小于3%；Ofner 等[22]設計了具有364 個并行微通道的臺階式微裝置，能夠在分散相流量為25 ml?h-1的條件下產(chǎn)生單分散液滴，產(chǎn)生液滴的變異系數(shù)小于3%；Xu 等[23]采用一種高縱橫比（>3.5）的臺階式微裝置，并行了2000 個微通道，每秒可產(chǎn)生15000 個液滴，產(chǎn)生液滴的變異系數(shù)小于3%；Schuler 等[24]采用臺階式微裝置，并行了23 個微通道，利用離心力在每個微通道上每秒產(chǎn)生500 個液滴，產(chǎn)生液滴的變異系數(shù)在2%～4%之間。然而，研究發(fā)現(xiàn)，多個微通道內(nèi)多相流動力學的相互影響，以及空腔中液滴群對液滴生成的反饋效應對并行放大過程產(chǎn)生的液滴的單分散性產(chǎn)生很大的影響。Mittal等[25]在研究臺階式產(chǎn)生液滴機理的過程中，發(fā)現(xiàn)已經(jīng)產(chǎn)生的液滴和正在產(chǎn)生的液滴間的碰撞等相互作用會改變?nèi)榛瘎恿W，從而導致產(chǎn)生液滴的多分散性現(xiàn)象。而Stoffel等[20]、Amstad等[21]和Xu等[23]在研究并行放大時，并沒有對這些因素進行深入探究。從以上分析可知，臺階式并行微通道內(nèi)多相流分布的均勻性及其動力學影響機制仍是液滴高通量生產(chǎn)的并行放大過程中有待探明的關(guān)鍵科學問題。

近年來，相關(guān)學者陸續(xù)研究了臺階式單微通道內(nèi)液液兩相流流型及其轉(zhuǎn)變機理。例如，Eggersdorfer等[26]通過研究楔形臺階裝置得到滴狀流和噴射流的轉(zhuǎn)變條件。但是，臺階式并行微通道裝置內(nèi)液液兩相流的流型及其轉(zhuǎn)變機理尚不明確。臺階式并行微通道是臺階式微化工裝置數(shù)量放大的基礎，通過研究臺階式并行微通道內(nèi)液液兩相流的流型及其轉(zhuǎn)變機理，以及并行微通道間流體動力學的動態(tài)效應，有助于理解和分析具有多個微通道的臺階式微化工裝置內(nèi)多相流的流型及轉(zhuǎn)變機理，夯實臺階式微化工裝置的數(shù)量放大基礎。本文通過改變兩相流量和分散相黏度，探究了臺階式并行微通道內(nèi)液液兩相流的流型及其轉(zhuǎn)變機理；構(gòu)建了類比電阻的流體動力學模型，解釋了流型轉(zhuǎn)變的原因；使用介尺度概念解析了并行微通道中流體動力學的競爭中的協(xié)調(diào)性及其動態(tài)效應。

1 實驗材料和方法

1.1 實驗材料

在本實驗中，甘油水溶液用作分散相，加入3%Span 85 的環(huán)己烷用作連續(xù)相。使用質(zhì)量分數(shù)為0，30%和50%的甘油水溶液反映分散相黏度對流型轉(zhuǎn)變的影響。在環(huán)己烷中加入表面活性劑3%Span 85是為了防止液滴的聚并，促進連續(xù)相在微通道壁面上的潤濕。本實驗在常溫常壓下進行，所用的牛頓流體的物性參數(shù)如表1 所示，其中黏度由烏式毛細管黏度計測量,表面張力通過懸滴法由表面張力儀(KINO Industry Co., Ltd., SL200KB, USA)測得，采用密度計（Anton Paar DMA5000M, Austria）測量兩相的密度。

表1 實驗所用流體的物性參數(shù)Table 1 Physical properties of various fluids used in the experiment

1.2 微通道尺寸及形狀

本實驗所用的微流控設備由天津微納制造技術(shù)有限公司制造。通道通過精密銑床在PMMA 平板上加工而成?？逃形⑼ǖ赖腜MMA 平板與一塊大小相同的PMMA 平板貼合并由螺母密封。臺階式并行微通道是由一個空腔和兩個平行的分散相入口通道組成。分散相入口通道的尺寸為6.5 mm×0.4 mm × 0.4 mm，臺階寬度為0.7 mm，通道的間距為2.4 mm?？涨坏某叽鐬?0 mm × 0.7 mm ×2.1 mm。微通道裝置如圖1所示。

圖1 微通道裝置Fig.1 Schematic diagram of microchannel device

1.3 實驗裝置

實驗裝置包括流體控制系統(tǒng)和圖像采集系統(tǒng)兩個部分，如圖2 所示。分散相流速是通過精密的微量注射泵（PHD2000,Harvard Apparatus，America）控制。注射器及微通道入口用內(nèi)徑為1.02 mm 的聚乙烯管連接。連續(xù)相流速是通過連續(xù)泵（Plunger pump, TBP-5002, China, 0.1 × 10-6～50 cm3·min-1）控制。微通道內(nèi)液滴的產(chǎn)生過程通過高速攝像儀（Photonfoucs MV2-1280-640-CL-8, Switzerland）記錄，實驗的拍攝頻率為200幀/s。光源為冷光源。

圖2 實驗裝置Fig.2 Schematic diagram of experimental apparatus

2 實驗結(jié)果與討論

2.1 流型

研究了不同流量和黏度條件下，臺階式微通道裝置的兩個微通道產(chǎn)生液滴的流型，將連續(xù)相和分散相以恒定的體積流速注入微流體裝置中，分別以Qc、Qd表示。固定連續(xù)相流量，隨著分散相流量的增加，通道1和通道2產(chǎn)生液滴的流型會發(fā)生變化。臺階式單微通道內(nèi)產(chǎn)生液滴的流型可分為滴狀流和噴射流[27-28]。在滴狀流流型下，當分散相從微通道進入臺階上時，水平方向的約束首先得到釋放，液滴頭部以餅狀的形態(tài)在平臺上進行二維鋪展。當分散相前端跨過平臺邊緣進入無壁面約束的空腔后，液滴頭部進行三維膨脹過程并在界面張力作用下形成近似球狀的頭部[29]。根據(jù)Sugiura 等[30]的研究，臺階上的Laplace 壓力大于空腔內(nèi)液滴頭部的壓力，在這樣的壓差和后續(xù)分散相的推動下，分散相逐漸由臺階流入空腔。臺階上液滴頸部與空腔內(nèi)液滴頭部之間的Laplace 壓力差隨著液滴頭部半徑的增大而逐漸增大，使得臺階上的分散相以更快的速度流出臺階[31]；隨著臺階上液滴頸部內(nèi)的分散相不斷減小，液滴頸部不斷減小最后脫離通道上下壁面形成一條不受約束的細線，觸發(fā)Rayleigh-Plateau失穩(wěn)過程[26]，在臺階上快速夾斷，最后形成大小均一的球形液滴。當分散相慣性力超過界面張力起主導作用時，液滴流型就會由滴狀流轉(zhuǎn)變?yōu)閲娚淞鳌Ｔ趪娚淞髁餍拖?，分散相進行三維膨脹階段時，液滴頸部夾斷位置向臺階下游移動，液滴頸部夾斷時間增加。液滴頸部不會觸發(fā)Rayleigh-Plateau 失穩(wěn)過程，而是在連續(xù)相的剪切作用下發(fā)生夾斷。由于液滴頸部夾斷時間增加，單位時間內(nèi)更多的分散相進入液滴頭部，導致液滴尺寸增大，單分散性下降。對于并行微通道，由于分散相流量或連續(xù)流流量的分配性，會出現(xiàn)比較豐富的流型現(xiàn)象。當分散相流量較小時，微通道1和2都是以滴狀流方式產(chǎn)生液滴，此時的流型稱為滴狀-滴狀流（dripping-dripping），如圖3(a)所示。當分散相流量進一步增加時，微通道1 出現(xiàn)了以噴射流方式產(chǎn)生液滴的現(xiàn)象；這個狀態(tài)不穩(wěn)定，當通道1以滴狀流方式連續(xù)產(chǎn)生幾個單分散性好的液滴時，就會出現(xiàn)以噴射流方式產(chǎn)生多分散性的液滴；這種滴狀流和噴射流交替出現(xiàn)的現(xiàn)象稱為過渡流。此時通道1 的流型稱為過渡流，但通道2 仍為滴狀流，這種流型稱為過渡-滴狀流（transition-dripping），如圖3(b)所示。分散相流量進一步增加導致通道2 交替出現(xiàn)滴狀流和噴射流；通道1 產(chǎn)生的液滴頭部與通道上下壁接觸，產(chǎn)生的液滴受到空腔的約束形成橢球形，液滴的長度大于空腔的寬度。此時產(chǎn)生的液滴尺寸遠大于過渡流時產(chǎn)生的液滴尺寸。所以將此時通道1 的流型稱為噴射流，而通道2 的流型為過渡流，這種情況稱為噴射-過渡流（jettingtransition），如圖3(c)所示。在噴射-過渡流的基礎上進一步增大分散相流量，將導致通道2 的流型轉(zhuǎn)變?yōu)閲娚淞?，通?的流型仍為噴射流，這種流型稱為噴射-噴射流（jetting-jetting），如圖3(d)所示。

圖3 臺階式并行微通道內(nèi)液液兩相流流型（Qc=200 μl·min-1，通道間距2.4 mm）Fig.3 Droplet flow patterns corresponding to different flow rate of the dispersed phase

2.2 流型圖以及流型的轉(zhuǎn)變

以連續(xù)相流量為橫坐標，分散相流量為縱坐標，繪制了微通道內(nèi)液液兩相流的流型圖和不同分散相黏度下的流型轉(zhuǎn)變線，如圖4(a-Ⅰ)和(b-Ⅰ)所示。當分散相黏度和連續(xù)相流量一定時，隨著分散相流量的增加，微通道會分別出現(xiàn)滴狀-滴狀流、過渡-滴狀流、噴射-過渡流和噴射-噴射流四種流型。隨著連續(xù)相流量的增加，使流型發(fā)生轉(zhuǎn)變的分散相流量增加如圖4(a-Ⅰ)所示。隨著分散相黏度的增加，流型轉(zhuǎn)變線下降，說明微通道內(nèi)更易發(fā)生流型的轉(zhuǎn)變，如圖4(b-Ⅰ)所示。黏性力、慣性力與界面張力對流型轉(zhuǎn)變有重要影響[27,32-33]，三種力的相對大小可借助無量綱Weber 數(shù)We（慣性力和界面張力的相對大小，We=ρwu2/σ）、Ohnesorge數(shù)Oh（黏性力與慣性力和界面張力乘積開方的相對大小，Oh=μ/(ρσw)1/2）和Reynolds 數(shù)Re（慣性力與黏性力的相對大小，Re=ρwu/μ）來表示。通過無量綱分析，將分散相各種力的相對大小無量綱化為：

式中，ρc為連續(xù)相的密度；uc為連續(xù)相的特征速度；hD為空腔深度；μc為連續(xù)相黏度。以兩相的無量綱數(shù)群繪制出流型圖和流型轉(zhuǎn)變線，如圖4(a-Ⅱ)和(b-Ⅱ)所示。使用無量綱數(shù)群可以將不同黏度條件下的相同流型區(qū)域統(tǒng)一到單個區(qū)域，更好地體現(xiàn)出該區(qū)域的特征。例如滴狀-滴狀流區(qū)域的特征是界面張力處于主導地位；噴射-噴射流區(qū)域的特征是慣性力處于主導地位。

圖4 微通道內(nèi)的流型圖和流型轉(zhuǎn)變線Fig.4 Flow patterns diagram and the transition lines in microchannel

液滴在臺階式微通道中生成時，其流型主要受到裝置結(jié)構(gòu)、操作條件和流體物性的影響。已經(jīng)有學者就裝置結(jié)構(gòu)對液滴（氣泡）的流型的影響進行了研究。Liu 等[34]發(fā)現(xiàn)在單通道臺階式微裝置中，當液滴頸部夾斷位置位于平臺上時，液滴以滴狀流生成單分散性較好的液滴。而當夾斷位置離開平臺后，液滴的流型由滴狀流轉(zhuǎn)變?yōu)閲娚淞鳎斂s短臺階寬度后，發(fā)生流型轉(zhuǎn)變的分散相流量臨界值降低。Mi 等[35]研究并行雙微通道內(nèi)氣泡的生成機理時，發(fā)現(xiàn)隨著通道間距的增大，達到雙微通道生成流型的氣體流量閾值增大，兩個微通道生成氣泡的頻率和尺寸的均勻性變差。而在本實驗中，主要研究了操作條件、空腔反饋效應以及流體物性對流型的影響。Eggersdorfer等[26]通過模擬獲得了液滴在孔口內(nèi)沿對稱軸方向上的壓力變化，得到了臺階式微通道產(chǎn)生滴狀流的條件是液滴頸部內(nèi)分散相進入液滴頭部的瞬時流速Q(mào)out大于進入液滴頸部的分散相瞬時速度Qin。當分散相流量逐漸增加時，液滴會在某一個臨界點出現(xiàn)Qout>Qin，此時就會發(fā)生滴狀流到噴射流的流型轉(zhuǎn)變。當空腔內(nèi)堆滿液滴時，會擠壓將要產(chǎn)生的液滴，阻礙其三維膨脹過程，導致其三維膨脹過程變慢，單位時間內(nèi)分散相進入液滴頸部的速度大于或等于分散相從液滴頸部進入液滴頭部的速度，從而導致流型轉(zhuǎn)變。連續(xù)相流量的增加有助于將空腔內(nèi)的液滴排出，減少兩個通道產(chǎn)生液滴時受到空腔內(nèi)液滴的擠壓。因此隨著連續(xù)相流量的增加，達到流型轉(zhuǎn)變時的分散相流量增加。Mi 等[35]研究了氣-液兩相流系統(tǒng)中氣泡產(chǎn)生的流型轉(zhuǎn)變。結(jié)果表明，空腔中的反饋效應對微通道中的流型轉(zhuǎn)變有很大影響。采用電路電阻和流體阻力的類比來解釋流型轉(zhuǎn)變的原因。將流量類比成電流，壓力類比成電壓，流體動力學阻力類比成電阻，構(gòu)建了電阻壓降模型，如圖5所示。

圖5 類比電路系統(tǒng)的流體流動阻力圖：通道1入口A和通道1出口C之間的壓降記為ΔP1，對應的阻力記為R1；通道2入口A和通道2出口B之間的壓降記為ΔP2，對應的阻力記為R2；通道2出口B和通道1出口C之間的壓降記為ΔP3，對應的阻力記為R3；R4表示微通道1出口和空腔出口之間的阻力Fig.5 Analogy diagram of fluid resistance and circuit resistance:The pressure drop between entrance A of channel 1 and exit C of channel 1 is denoted as ΔP1 and the corresponding resistance is denoted as R1;The pressure drop between entrance A of channel 2 and exit B of channel 2 is denoted as ΔP2 and the corresponding resistance is denoted as R2;The pressure drop between outlet B of channel 2 and outlet C of channel 1 is denoted as ΔP3 and the corresponding resistance is denoted as R3;R4 represents the resistance between the outlet of microchannel 1 and the chamber outlet

兩個微通道之間對應的空腔壓降標記為ΔP3；微通道1入口和出口之間的壓降標記為ΔP1；微通道2 入口和出口之間的壓降標記為ΔP2。根據(jù)Hagen-Poiseuille 方程[36]ΔP=QR，從圖中可以看出存在壓降均衡：ΔP1=ΔP2+ΔP3。當兩個通道都產(chǎn)生液滴時，通道1 和通道2 都是單相流，流體阻力不變且R1=R2。又因ΔP3>0，故從壓降均衡可知：ΔP1>ΔP2。因此，根據(jù)ΔP=QR可知，通道1中的流量Qd1大于通道2 中的流量Qd2。當流體物性和連續(xù)相流量一定時，隨著分散相流量的增加，單位時間內(nèi)產(chǎn)生更多的液滴堆于空腔，連續(xù)相難以及時將空腔中的液滴排出，從而阻礙了兩個微通道產(chǎn)生液滴。當通道1產(chǎn)生的液滴進行三維膨脹時，空腔中的液滴會阻礙正在產(chǎn)生的液滴的三維膨脹過程，導致液滴頭部在空腔進行三維膨脹的速度變慢，從而導致單位時間內(nèi)分散相進入液滴頸部的速度大于或等于分散相從液滴頸部進入液滴頭部的速度，達到了噴射流的形成條件，引發(fā)了通道1發(fā)生流型轉(zhuǎn)變。由壓降阻力模型得出通道1 內(nèi)分散相流量大于通道2 內(nèi)分散相流量(Qd1>Qd2)；又由于通道1更接近空腔出口，空腔中的液滴對通道1產(chǎn)生液滴的阻礙作用相比于通道2更大。所以，在相同連續(xù)相和分散相流量條件下，通道1先達到了噴射流的形成條件(Qout>Qin)，因此，隨著分散相流量的增加，通道1相比于通道2先出現(xiàn)過渡流和噴射流。同樣，隨著分散相流量進一步增大，空腔中堆積的液滴數(shù)量會進一步增加，對兩個通道的阻礙作用更大。在流量增大和空腔反饋效應的共同作用下，最終導致兩個微通道內(nèi)發(fā)生流型轉(zhuǎn)變。

根據(jù)Hagen-Poiseuille 方程[36]得知，流體流動速度和液體黏度成反比，增大分散相黏度，使得液滴生成過程界面演化速度降低，液滴夾斷階段所用時間增加[25]。隨著分散相黏度的增加，液滴頭部在臺階上進行二維鋪展和三維膨脹的速度降低，液滴頸部內(nèi)分散相流向液滴頭部的瞬時速度Qout降低。當增加分散相流量時，更容易達到噴射流的轉(zhuǎn)變條件(Qout≤Qin)，從而更易發(fā)生流型轉(zhuǎn)變。所以導致流型轉(zhuǎn)變線下降，滴狀流流區(qū)范圍變小，噴射流流區(qū)范圍變大，如圖4(b)所示。

2.3 流型轉(zhuǎn)變的介尺度動態(tài)效應

對于并行微通道內(nèi)液滴的生成來說，兩個通道間存在著競爭中的協(xié)調(diào)性的介尺度動態(tài)效應[37]。純的競爭效應指的是當液滴在一個通道出口處產(chǎn)生時，另一個微通道上流量狀態(tài)不發(fā)生變化。純的協(xié)調(diào)效應指的是兩個微通道出口處同時產(chǎn)生液滴[38]。本實驗中觀察到的現(xiàn)象是兩個通道交替產(chǎn)生液滴，因此，在該并行微通道中液滴的生成不僅受到競爭效應，而且受到協(xié)調(diào)效應的影響。分散相流量很低時，這種現(xiàn)象尤為明顯。為了闡明競爭中的協(xié)調(diào)性的介尺度動態(tài)效應對并行微通道內(nèi)液滴生成的影響，有必要給出兩個微通道內(nèi)分散相的流動狀態(tài)的演變過程，如圖6(a)、(c)所示。將兩個通道內(nèi)分散相與通道出口的距離記為ld，示意圖如圖6(b)所示。

在Qd=100 μl·min-1時，通道1出口液滴在進行二維鋪展和三維膨脹的過程中，通道2 內(nèi)分散相不斷地遠離微通道出口，進行“蓄能”過程；當通道1出口處的液滴頸部夾斷形成液滴后，為減小界面自由能，頸部在夾斷后向通道出口回縮；此時通道2 內(nèi)的分散相開始向通道出口流動，進行釋放壓力的過程。而通道1內(nèi)的分散相在經(jīng)過短暫回縮后會繼續(xù)進行二維鋪展和三維膨脹過程。通道2內(nèi)分散相的每次釋放壓力都會使分散相比前一次更接近通道出口，當通道2內(nèi)分散相釋放的壓力使得其能夠克服通道的流體阻力而突破出通道，并且進行二維鋪展的速度大于通道1 內(nèi)分散相進行二維鋪展的速度時，通道2 就會開始產(chǎn)生液滴；通道1 開始進行“蓄能”過程。然后當通道2產(chǎn)生的液滴頸部夾斷后分散相向通道內(nèi)回縮時，此時通道1 內(nèi)的分散相就會開始釋放壓力，向通道出口流動，如圖6(a)、(c)所示。

圖6 兩個并行微通道內(nèi)液滴生成過程的液液界面演化:示例1Fig.6 The interfacial evolution during droplet formation in the two parallel microchannels:example 1

分散相流量很低時，分散相的慣性力比較小，不足以使分散相克服兩個通道的阻力，使兩個通道都產(chǎn)生液滴。通道1 和2 存在競爭和協(xié)調(diào)的關(guān)系。當通道1 內(nèi)的分散相出現(xiàn)在通道出口外，通道2 內(nèi)分散相處于管內(nèi)時，由于兩個通道存在競爭效應，通道1 內(nèi)的分散相從通道內(nèi)流出相對于通道2 內(nèi)分散相流出克服的阻力更小，所以通道1 在競爭中處于優(yōu)勢地位。而兩個通道又存在協(xié)調(diào)關(guān)系，為了使通道1 內(nèi)分散相能夠順利流出通道，通道2 內(nèi)的分散相轉(zhuǎn)移到通道1 內(nèi)，從而形成了通道2 內(nèi)分散相“蓄能”的現(xiàn)象。當通道1 出口液滴頸部夾斷時，為減小界面自由能，頸部在夾斷后向通道出口回縮，此時，通道1 失去競爭優(yōu)勢地位，通道2 處于競爭優(yōu)勢地位。又由于兩個通道存在協(xié)調(diào)關(guān)系，通道1 內(nèi)的分散相向通道2 轉(zhuǎn)移，通道2 內(nèi)分散相流量增大，于是向通道出口移動，形成了釋放壓力的現(xiàn)象。而當通道2 釋放壓力后，其內(nèi)的分散相壓力不足以克服通道的流體阻力時，通道1 還是在競爭效應中處于優(yōu)勢地位。這是由于通道1產(chǎn)生的液滴頸部夾斷后，頸部只是短暫地向通道內(nèi)回縮，仍有一部分分散相處于通道出口外，相比于通道2 需要克服更少的阻力。

在不同的操作條件下，兩個通道的動態(tài)效應表現(xiàn)出不同的形式。隨著分散相流量的增加，分散相壓力可以突破兩個微通道的流體阻力，從而使得兩個微通道內(nèi)的分散相在同一時刻進行著二維鋪展和三維膨脹過程。但是兩個微通道的競爭與協(xié)調(diào)效應并沒有消失，當兩個微通道在產(chǎn)生液滴時，一個通道仍會對另一個通道產(chǎn)生液滴的過程造成影響。當分散相流量Qd=500 μl·min-1時，分散相壓力足以使得兩個通道內(nèi)分散相克服通道阻力同時進行界面演化過程，如圖7（b）所示。雖然兩個微通道同時進行界面演化過程，但是最后液滴頸部的夾斷時間卻不相同，這是由于兩個微通道之間存在一定的耦合效應[39]。兩個通道同時進行界面演化過程，當通道2處于競爭優(yōu)勢時，其液滴頸部優(yōu)先夾斷；為減小界面自由能，頸部在夾斷后向通道出口回縮，如圖7（a）所示。通道2 失去競爭優(yōu)勢，協(xié)調(diào)通道2產(chǎn)生液滴。此時通道2 內(nèi)的分散相向通道內(nèi)流動，通道2 的阻力增大；導致分散相更多地進入通道1內(nèi)，促進通道1 液滴頸部的夾斷。當通道1 液滴頸部夾斷后，由于前一個階段進入通道1 的分散相流量比較大，抵消了此時本應該出現(xiàn)的液滴頸部夾斷后向通道內(nèi)回縮的現(xiàn)象，并且還有多余的壓力促使通道1 內(nèi)的分散相界面演化速度大于通道2，如圖7（b）所示，兩個通道同時進行二維鋪展時，前一個通道的鋪展速度大于后一個通道的鋪展速度，所以此時通道1 在與通道2 的競爭中占優(yōu)勢。通道1比通道2 液滴頸部更快夾斷，液滴頸部夾斷后頸部會回縮，此時通道1 失去競爭優(yōu)勢，協(xié)調(diào)通道2 產(chǎn)生液滴，如圖7（a）所示。

圖7 兩個并行微通道內(nèi)液滴生成過程的液液界面演化:示例2Fig.7 The interfacial evolution during droplet formation in the two parallel microchannels:example 2

3 結(jié) 論

本文采用高速攝像儀研究了臺階式并行微通道內(nèi)液液兩相流流型及其轉(zhuǎn)變機理。甘油水溶液用作分散相、含3% Span 85 的環(huán)己烷用作連續(xù)相，以兩相流量為坐標軸繪制了流型圖，并給出了流型轉(zhuǎn)變線。結(jié)果表明，液液兩相流流型主要受到操作條件、空腔反饋效應以及流體物性的影響。當分散相黏度和連續(xù)相流量一定時，隨著分散相流量的增加，分別出現(xiàn)滴狀-滴狀流、過渡-滴狀流、噴射-過渡流和噴射-噴射流四種流型。隨著連續(xù)相流量的增加，使流型發(fā)生轉(zhuǎn)變的分散相流量增加；隨著分散相黏度的增加，流型轉(zhuǎn)變線下降，說明更易發(fā)生流型的轉(zhuǎn)變。通過研究微通道內(nèi)液液兩相流的流型發(fā)現(xiàn)，兩個微通道內(nèi)流體動力學存在著“競爭中的協(xié)調(diào)性”的介尺度動態(tài)效應。臺階式并行微通道內(nèi)液液兩相流具有豐富的流型和動力學特征，兩個微通道內(nèi)流體動力學的相互耦合對流型有重要影響。此外，并行微通道的間距[35]、數(shù)量[40]和臺階寬度[34]對臺階式并行微通道內(nèi)多相流流型的轉(zhuǎn)變有重要的影響，后續(xù)將繼續(xù)深入研究并行微通道的間距、數(shù)量和臺階寬度對液液兩相流流型的影響。本文的研究結(jié)果對臺階式并行微通道內(nèi)多相流的流型和液滴生成具有借鑒意義。

符 號 說 明

d——兩個微通道的間距，mm

h——空腔深度，m

l——通道內(nèi)分散相距離通道出口的距離，μm

Q——體積流量，μl·min-1

R——阻力，kPa·s·m-3

t——時間，s

u——特征速度，m·s-1

w——通道寬度，m

μ——黏度，mPa·s

ρ——密度，kg·m-3

σ——液液兩相界面張力，N·m-1

下角標

C——通道

c——連續(xù)相

D——空腔

d——分散相

in——流入液滴頸部的分散相

out——流出液滴頸部的分散相

1,2,3——分別代表通道1、通道2、兩個通道出口之間的空腔