ZrTe5的太赫茲輻射研究

盧文暉，夏 宇，王 鋒，呂海慧，劉 崢，李 敏

（上海理工大學(xué) 光電信息與計(jì)算機(jī)工程學(xué)院，上海 200093）

引 言

太赫茲（THz）是指頻率在0.1～10 THz（波長(zhǎng)為0.03～3 mm）的電磁波，介于微波和紅外之間。得益于超快超強(qiáng)激光技術(shù)的發(fā)展，使得太赫茲脈沖在宇宙探索、國(guó)防軍事、材料特性檢測(cè)、通信雷達(dá)、醫(yī)學(xué)診斷及安全檢測(cè)等領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用[1-6]。

近年來(lái)，太赫茲發(fā)射光譜也逐漸成為一種研究拓?fù)洳牧媳砻嫣匦缘挠行Х椒ā?015年Zhu等[7]指出，在Bi2Se3導(dǎo)帶上方約1.5 eV處發(fā)現(xiàn)了第二狄拉克表面態(tài)，且在第二狄拉克表面態(tài)產(chǎn)生的太赫茲輻射來(lái)自表面耗盡場(chǎng)而第一狄拉克表面態(tài)產(chǎn)生的太赫茲輻射來(lái)自非線性光整流。2018年Huang等[8]指出，在斜入射下，MoS2產(chǎn)生的太赫茲輻射來(lái)自于表面對(duì)稱(chēng)破缺誘導(dǎo)的諧振光整流和表面耗盡場(chǎng)。經(jīng)與n型GaAs的太赫茲波形對(duì)比可得，MoS2被證明為p型。因此，在太赫茲波段探索新型材料的光激發(fā)特性，以實(shí)現(xiàn)寬頻段、高效率發(fā)射一直是研究的重點(diǎn)。利用不同材料產(chǎn)生太赫茲輻射的研究也由來(lái)已久，本征半導(dǎo)體、摻雜半導(dǎo)體、超導(dǎo)材料、絕緣體?金屬相變材料等的相繼引入也為太赫茲的應(yīng)用提供了新的領(lǐng)域[9-12]。Mendis等[10]研究了p型InAs產(chǎn)生的太赫茲輻射，并指出了摻雜物極性的重要性，證明了在InAs中摻雜受體比摻雜施主產(chǎn)生的太赫茲輻射強(qiáng)。Shen等[11]發(fā)現(xiàn)，低溫生長(zhǎng)的GaAs光電導(dǎo)發(fā)射器產(chǎn)生的太赫茲輻射頻譜可達(dá)30 THz。但受限于材料的遷移率、載流子濃度等特性，太赫茲波輻射強(qiáng)度及譜寬未能實(shí)現(xiàn)大幅度提升。

層狀五碲化鋯（ZrTe5）是一種兼具一維鏈狀和二維層狀結(jié)構(gòu)特點(diǎn)的拓?fù)洳牧?，能隙約為80 meV[13]，因其高的載流子遷移率和窄的帶隙結(jié)構(gòu)成為潛在的太赫茲源。目前，關(guān)于層狀ZrTe5產(chǎn)生太赫茲輻射的機(jī)理尚未見(jiàn)報(bào)道，為此本文利用太赫茲發(fā)射光譜系統(tǒng)，研究層狀ZrTe5表面如何產(chǎn)生太赫茲輻射。利用飛秒激光脈沖，激發(fā)層狀ZrTe5樣品產(chǎn)生太赫茲波，并將其與傳統(tǒng)本征砷化鎵（GaAs）產(chǎn)生太赫茲信號(hào)強(qiáng)度進(jìn)行比較，得到層狀ZrTe5的太赫茲輻射機(jī)理。

1 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)組成

實(shí)驗(yàn)采用的太赫茲時(shí)域反射系統(tǒng)實(shí)驗(yàn)裝置如圖1所示：XYZ為激光光源坐標(biāo)系，入射光沿Z軸傳播，P偏振（S偏振）波沿X軸（Y軸）振動(dòng)；xyz為樣品坐標(biāo)系。實(shí)驗(yàn)中所用激光器（ErFemto-780 nm ProL100，上海朗研光電有限公司）的中心波長(zhǎng)為780 nm，脈沖寬度為100 fs，重復(fù)頻率為80 MHz，輸出功率為180 mW。將輸出的激光脈沖一分為二，一束作為泵浦光，用以激發(fā)ZrTe5樣品，另一束作為探測(cè)光，用以探測(cè)太赫茲信號(hào)。泵浦光經(jīng)透鏡Lens1（f=180 mm）聚焦在樣品上，產(chǎn)生的太赫茲脈沖由一對(duì)離軸拋物面鏡收集并聚焦在探測(cè)光電導(dǎo)天線（PCA-D）上。

值得注意的是，在樣品之后的光路中放置了一個(gè)阻擋殘余泵浦脈沖的特氟龍平板，而產(chǎn)生的太赫茲脈沖可以通過(guò)吸收率小的平板。與此同時(shí)，探測(cè)脈沖經(jīng)時(shí)間延遲裝置通過(guò)聚焦透鏡Lens2（f=8 mm）聚焦在光電導(dǎo)天線上，光激發(fā)產(chǎn)生的自由載流子在太赫茲電場(chǎng)作用下加速運(yùn)動(dòng)，產(chǎn)生微電流，此微電流經(jīng)鎖相放大器采集，得到太赫茲時(shí)域光譜信息。在泵浦光路中插有半波片（HWP），通過(guò)旋轉(zhuǎn)半波片（HWP）調(diào)節(jié)泵浦光偏振狀態(tài)，半波片旋轉(zhuǎn)角為φ，當(dāng)φ為0°時(shí)，泵浦光為水平偏振狀態(tài)。泵浦光以45°（圖1中α角）入射到樣品表面，在反射方向收集太赫茲波，而太赫茲波的偏振狀態(tài)則通過(guò)太赫茲線柵偏振片（WGP）檢測(cè)。

2 實(shí)驗(yàn)原理與結(jié)果

在實(shí)驗(yàn)環(huán)境溫度為（20.8±1）℃，相對(duì)濕度為25.6%的條件下，通過(guò)圖1所示的實(shí)驗(yàn)裝置對(duì)本征GaAs和層狀ZrTe5的太赫茲輻射特性進(jìn)行測(cè)試。首先，探測(cè)層狀ZrTe5在光激發(fā)下產(chǎn)生的太赫茲輻射，由于層狀ZrTe5樣品極薄且小，故將其附著在硅襯底上；然后，測(cè)量硅襯底在光激發(fā)下的太赫茲時(shí)域圖，如圖2所示，硅襯底上無(wú)太赫茲電場(chǎng)產(chǎn)生；最后，測(cè)量光激發(fā)層狀ZrTe5時(shí)的太赫茲時(shí)域圖，排除襯底硅對(duì)太赫茲電場(chǎng)的貢獻(xiàn)，確保產(chǎn)生的太赫茲電場(chǎng)全部來(lái)自層狀ZrTe5。

圖2 Si和層狀ZrTe5產(chǎn)生太赫茲輻射的時(shí)域圖Fig.2 Time domain of terahertz radiation generated by Si and layered ZrTe5

已有的研究表明，半導(dǎo)體產(chǎn)生太赫茲輻射的有效機(jī)制有光整流效應(yīng)、表面耗盡場(chǎng)、photo-Dember效應(yīng)[14-16]。寬帶隙半導(dǎo)體材料如GaAs[17-18]、InP[19]等產(chǎn)生太赫茲輻射的主要機(jī)制是半導(dǎo)體表面的耗盡場(chǎng)效應(yīng)。由于費(fèi)米能級(jí)交界面處的“針孔效應(yīng)”，導(dǎo)帶和價(jià)帶彎曲，形成一定寬度的耗盡層。當(dāng)作用在半導(dǎo)體表面的入射激光光子能量大于半導(dǎo)體帶隙時(shí)，光子被吸收，產(chǎn)生電子空穴對(duì)，它們?cè)诎雽?dǎo)體內(nèi)的靜電場(chǎng)驅(qū)動(dòng)下，產(chǎn)生垂直表面且流向內(nèi)部的瞬態(tài)漂移電流，從而產(chǎn)生太赫茲輻射。漂移電流可表示為[20]

式中：N為光生載流子；e為電子電荷；μ為遷移率；Es為表面耗盡場(chǎng)；Iphoton為泵浦光強(qiáng) 。表面耗盡場(chǎng)與泵浦光強(qiáng)無(wú)關(guān)，光生載流子與泵浦光強(qiáng)成正比，即太赫茲電場(chǎng)與泵浦功率成正比。對(duì)于InAs[21]、InSb[22]、GaSb[23]等窄帶隙材料，photo-Dember效應(yīng)是其表面產(chǎn)生太赫茲輻射的主要機(jī)制。photo-Dember效應(yīng)是指，光激發(fā)的電子空穴對(duì)在垂直樣品表面的方向形成密度梯度，電子空穴對(duì)遷移率的差異導(dǎo)致了擴(kuò)散電流的產(chǎn)生，從而產(chǎn)生太赫茲輻射。此效應(yīng)可描述為[20]式中：Z為垂直樣品表面的方向；Ed為photo-Dember電場(chǎng)。其中Ed與光生載流子密度梯度成正比，擴(kuò)散電流與瞬態(tài)電場(chǎng)和光生載流子密度的倍數(shù)成比例，因此正比于泵浦功率的平方。

通過(guò)實(shí)驗(yàn)，得到太赫茲電場(chǎng)幅度隨泵浦功率變化的函數(shù)關(guān)系，明確本征GaAs和層狀ZrTe5產(chǎn)生太赫茲輻射機(jī)理。層狀ZrTe5產(chǎn)生的太赫茲輻射與泵浦功率的關(guān)系如圖3（a）所示，實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)（圓點(diǎn)）符合二次擬合。由photo-Dember效應(yīng)引起的擴(kuò)散電流式（2）可知，擴(kuò)散電流正比于泵浦功率的平方，即太赫茲電場(chǎng)正比于泵浦功率的平方。因此，證明photo-Dember效應(yīng)是層狀ZrTe5產(chǎn)生太赫茲輻射的有效機(jī)理之一。本征GaAs太赫茲電場(chǎng)與泵浦功率關(guān)系的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)（方塊）在線性函數(shù)下擬合良好。根據(jù)耗盡場(chǎng)引起的漂移電流式（1）可知，太赫茲電場(chǎng)與泵浦功率成正比，即本征GaAs產(chǎn)生太赫茲輻射的有效機(jī)理之一是表面耗盡場(chǎng)[16-17]。

圖3 不同泵浦功率下本征GaAs和層狀ZrTe5的太赫茲時(shí)域圖Fig.3 Terahertz time domain spectrum of intrinsic GaAs and layered ZrTe5 at different pump power

在實(shí)驗(yàn)中，分別測(cè)量了泵浦功率在6.5 mW和55 mW下本征GaAs和層狀ZrTe5的太赫茲時(shí)域圖。如圖3（b）、（c）所示：泵浦功率為6.5 mW時(shí)，層狀ZrTe5樣品產(chǎn)生太赫茲電場(chǎng)高于本征GaAs；泵浦功率為55 mW時(shí)，層狀ZrTe5產(chǎn)生太赫茲電場(chǎng)是本征GaAs的2倍。在相同實(shí)驗(yàn)條件下，當(dāng)780 nm（1.59 eV）激光激發(fā)樣品時(shí)，相對(duì)于本征GaAs，層狀ZrTe5帶隙較小，吸收深度較淺，光生電子的剩余能量相對(duì)較大。而且，層狀ZrTe5具有高的載流子遷移率，使得在相同的入射激光功率下，層狀ZrTe5表面光生載流子的濃度梯度應(yīng)該比本征GaAs表面的大得多。因此，層狀ZrTe5產(chǎn)生太赫茲輻射強(qiáng)度高于本征GaAs。

為了進(jìn)一步研究層狀ZrTe5太赫茲輻射機(jī)制。實(shí)驗(yàn)測(cè)量了太赫茲電場(chǎng)幅度隨泵浦光偏振角的關(guān)系。如圖1所示，泵浦光偏振狀態(tài)通過(guò)半波片（HWP）來(lái)改變，太赫茲脈沖偏振狀態(tài)通過(guò)太赫茲線柵偏振片（WGP）檢測(cè)。太赫茲電場(chǎng)的水平偏振（Sx）和豎直偏振（Sy）分量可分別表示為：

圖4 太赫茲電場(chǎng)和泵浦光偏振角的關(guān)系Fig.4 THz electric as a function of pump polarization angle

由式（4）可知，由于光電流垂直于樣品表面，因此不產(chǎn)生太赫茲電場(chǎng)，豎直偏振太赫茲電場(chǎng)全部由光整流效應(yīng)產(chǎn)生。由實(shí)驗(yàn)可以觀察到，豎直偏振太赫茲與泵浦光偏振角沒(méi)有明顯的依賴(lài)關(guān)系，這是因?yàn)閥方向的二階非線性磁化率相對(duì)于z方向較小。由于窄帶隙層狀ZrTe5耗盡場(chǎng)相當(dāng)弱，可以忽略不計(jì)，而光電流是photo-Dember效應(yīng)作用下產(chǎn)生的，所以，photo-Dember效應(yīng)在層狀ZrTe5產(chǎn)生太赫茲輻射中占主導(dǎo)地位。在不同偏振光激發(fā)下，水平偏振（Sx）和豎直偏振（Sy）太赫茲電場(chǎng)時(shí)域圖如圖5所示。由于photo-Dember效應(yīng)在層狀ZrTe5產(chǎn)生的太赫茲輻射中占主導(dǎo)地位，且是photo-Dember效應(yīng)引起的太赫茲輻射，其僅存在于水平偏振方向。因此，在不同偏振光激發(fā)下，水平偏振太赫茲電場(chǎng)始終大于豎直偏振太赫茲電場(chǎng)。

圖5 不同偏振光激發(fā)下產(chǎn)生的太赫茲時(shí)域圖Fig.5 Terahertz time domain diagram of different polarized light excitation

3 結(jié) 論

層狀ZrTe5的太赫茲輻射強(qiáng)度與傳統(tǒng)半導(dǎo)體GaAs相比，明顯高于傳統(tǒng)半導(dǎo)體GaAs，且由于層狀ZrTe5帶隙更窄，激發(fā)所需光子能量更小，更容易激發(fā)產(chǎn)生太赫茲輻射。此外，ZrTe5表面產(chǎn)生太赫茲輻射的機(jī)理與常用的光電導(dǎo)天線和非線性晶體產(chǎn)生太赫茲輻射的機(jī)理相比，不需要外加偏置電場(chǎng)，不需要設(shè)計(jì)天線結(jié)構(gòu)，而只需利用表面場(chǎng)就能產(chǎn)生太赫茲輻射，不會(huì)引起輻射損傷。該研究對(duì)分析其他拓?fù)洳牧显谔掌澆ǘ蔚妮椛涮匦匝芯烤哂袇⒖甲饔谩?/p>