用于裂變瞬發(fā)中子譜測量的平行板雪崩計數(shù)器研制及性能測試

朱意威 黃翰雄 楊賀潤 王學(xué)浩,3 任 杰 段利敏張俊偉 孫 琪 阮錫超

1（中國原子能科學(xué)研究院核數(shù)據(jù)重點實驗室 北京102413）2（中國科學(xué)院近代物理研究所 蘭州730000）3（西華師范大學(xué) 南充637002）

中子誘發(fā)核材料裂變后的裂變瞬發(fā)中子譜（Prompt Fission Neutron Spectrum，PFNS）在國防應(yīng)用、反應(yīng)堆設(shè)計、臨界安全計算、核技術(shù)以及裂變理論研究中都有廣泛的應(yīng)用，也是核裝置診斷的重要參數(shù)。國內(nèi)外對此已經(jīng)開展了很多相關(guān)的實驗測量工作［1-6］和理論研究［7-8］。這些實驗測量采用了幾種不同的中子能譜測量方法，例如γ標(biāo)識法［1］、中子飛行時間法［2-4］和核乳膠法［5-6］等。然而，不管是同一方法中，還是不同方法之間，這些測量結(jié)果在能譜高能和低能兩端都存在明顯的分歧，測量結(jié)果和理論計算的結(jié)果之間也存在分歧［9-10］。低能端產(chǎn)生分歧的主要原因是裂變出射的中子和本底中子不好區(qū)分；高能端的分歧主要是因為裂變譜呈麥克斯維分布，高能中子在整個裂變中子譜的占比太少，導(dǎo)致測量結(jié)果的統(tǒng)計太差。測量低能中子誘發(fā)易裂變材料的PFNS時，可以把探測器探測閾設(shè)置成略高于源中子能量，這樣可以很好地扣除源中子散射本底對裂變譜的貢獻(xiàn)，得到裂變譜高能段的結(jié)果［11］。對于源中子與裂變出射中子能區(qū)有重疊的情況，目前通用的方法是利用中子飛行時間方法把裂變中子挑選出來，將出射中子的飛行時間譜轉(zhuǎn)成能譜，從而得到PFNS。具體做法是將待測樣品鍍在一個導(dǎo)電的薄底襯上，做成裂變片，然后將裂變片作為平行板雪崩計數(shù)器（Parallel Plate Avalanche Counters，PPAC）的一個電極，PPAC測量裂變碎片，外面用中子探測器測量裂變出射中子，通過PPAC和中子探測器的符合測量可以把裂變中子挑選出來，從而扣除非裂變中子的影響，得到該樣品的PFNS。針對PFNS的問題，國際原子能機(jī)構(gòu)（International Atomic Energy Agency，IAEA）曾經(jīng)專門成立合作組［4］，期待解決PFNS數(shù)據(jù)分歧的問題。

目前已有的實驗數(shù)據(jù)能點主要集中在2.5 MeV和14 MeV能點附近，其他能點的數(shù)據(jù)仍然缺乏。美國洛斯阿拉莫斯國家實驗室（Los Alamos National Laboratory，LANL）開發(fā)了基于白光中子源的PFNS測量方法［10］，由于中子源限制，目前國內(nèi)外只有LANL開展了這項研究。其基本原理是通過雙中子飛行時間方法，把連續(xù)能量的入射中子分能段進(jìn)行處理，通過設(shè)置中子飛行時間窗得到不同能段源中子誘發(fā)裂變的瞬發(fā)中子譜。其優(yōu)勢是可以通過一次實驗測量得到一系列能點的PFNS，對數(shù)據(jù)評價和理論模型改進(jìn)有重要作用。

為了澄清當(dāng)前PFNS的數(shù)據(jù)分歧，中國原子能科學(xué)研究院開展了基于白光中子源的PFNS的實驗研究。中國散裂中子源反角白光中子束線（Back-n）是目前國內(nèi)中子注量率最強(qiáng)的白光中子源［12］，在這上面開展PFNS測量有利于提高數(shù)據(jù)的統(tǒng)計精度。為了達(dá)到白光源條件下雙中子飛行時間法測量PFNS的目的，專門研制了一個PPAC用于測量裂變碎片。針對PFNS測量的特點，該PPAC要滿足以下條件：一是PPAC結(jié)構(gòu)材料盡可能少，以降低源中子在PPAC上的散射中子本底；二是PPAC的時間響應(yīng)要快，PPAC與中子探測器的時間分辨直接影響最終能譜的能量分辨；三是PPAC內(nèi)裂變片樣品量足夠多，以保證PFNS測量的統(tǒng)計精度。本文對該PPAC的構(gòu)造進(jìn)行了詳細(xì)介紹，用241Am和252Cf源對其最佳工作條件及最佳時間分辨進(jìn)行了測試。

1 PPAC設(shè)計及結(jié)構(gòu)

1.1 PPAC設(shè)計

PPAC跟普通電離室都屬于氣體探測器，然而因為二者工作電壓區(qū)間不同，導(dǎo)致其性能特性和適用場景不同。PPAC工作電壓高，工作模式處于雪崩區(qū)［13］，時間響應(yīng)比普通電離室要快得多。由于雪崩效應(yīng)，PPAC輸出信號幅度跟入射粒子能量不成正比。然而α粒子在PPAC內(nèi)產(chǎn)生的信號幅度跟碎片產(chǎn)生的信號幅度相比要小一些，所以從信號幅度上可以把大部分α粒子和碎片區(qū)分出來?？傮w而言，PPAC具有時間響應(yīng)快、輻照損傷小、適應(yīng)高計數(shù)率（103～105s-1）條件下的輻射測量、對重離子探測效率接近100%、可以做成面積比較大的探測器、成本低廉等優(yōu)點［14-18］，特別適合用于PFNS測量。目前PPAC的電極結(jié)構(gòu)有兩種：絲狀電極和平板電極。絲狀電極的優(yōu)點是具有平面位置分辨能力，缺點是讀取位置分辨的后端電子學(xué)相對復(fù)雜一些。平板電極就是用薄膜電極代替絲狀電極，適合用于提取帶電粒子信號的時間信息和計數(shù)測量。根據(jù)前面的論述可知，對于PFNS測量，使用PPAC測量的是中子誘發(fā)靶材料發(fā)生裂變的時間，而不關(guān)注裂變碎片的產(chǎn)生位置。因此，平板電極的PPAC滿足PFNS測量的需求。

此外，平板電極的電場分布更均勻，不容易發(fā)生打火現(xiàn)象。圖1是用Maxwell軟件［19］模擬的平板電極和絲狀電極的電場分布圖。模擬設(shè)置的其中一片電極電壓為-500 V，另一片電壓為0 V，兩塊電極之間的距離為3 mm。從圖1可以看出，平板電極內(nèi)部的電場分布更平滑，而絲狀電極在靠近電極邊緣時場強(qiáng)有明顯的突變。突變的電場容易增加電極間打火的概率。為保證PFNS長時間、穩(wěn)定地實驗測量，最終采用了平板電極的設(shè)計方案。

圖1 不同電極結(jié)構(gòu)的電場分布模擬結(jié)果 (a)平板電極，(b)絲狀電極Fig.1 Simulation results of electric field distribution for two kinds of electrode (a)Plate-electrode,(b)Wire-electrode

1.2 PPAC的結(jié)構(gòu)

經(jīng)計算［20］，基于反角白光的實驗條件，單個液閃探測器與PPAC符合測量時，100 mg的238U樣品量可使出射中子譜在6 MeV能區(qū)的統(tǒng)計不確定度好于6.4%，達(dá)到當(dāng)前實驗數(shù)據(jù)的普遍水平。而裂變片樣品質(zhì)量不能太厚，否則裂變碎片會因樣品的自吸收而出不來。因此設(shè)計了一個由10個單元組成的PPAC，10個單元可以單獨引出信號，每個單元的樣品量約為10 mg。根據(jù)PFNS測量的特點，為減少PPAC結(jié)構(gòu)材料上產(chǎn)生的散射中子本底，要求PPAC的結(jié)構(gòu)材料盡可能少，從樣品底襯、電極支撐架、電纜走線以及PPAC外殼，都盡量精簡。圖2是PPAC外觀及內(nèi)部的照片，圖3是內(nèi)部結(jié)構(gòu)示意圖。每個單元采用“三明治”夾心結(jié)構(gòu)，即中間是裂變片，接-500 V電壓作為陰極，兩側(cè)接地的是陽極，電極間距3 mm。裂變片底襯材料為100μm厚的不銹鋼，底襯兩面各鍍有約5 mg的238U樣品（底襯直徑72 mm，鍍層直徑約40 mm）；兩側(cè)陽極采用厚度為2μm雙面鍍鋁的Mylar膜。陽極引出信號至外殼的真空LEMO接頭作為信號收集極。單元之間用厚度為20μm的金片作為屏蔽，作用是阻止該單元內(nèi)的裂變碎片或帶電粒子穿透到相鄰的PPAC單元，避免數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)（Data Acquisition system，DAQ）對同一事例多次觸發(fā)。PPAC外殼是一個內(nèi)徑110 mm的圓柱形鋁筒，壁厚3 mm。鋁筒兩端各有一個直徑為60 mm的入射窗，入射窗材質(zhì)為25μm厚的Kapton膜。入射窗的作用是允許大部分中子穿過PPAC外殼打在裂變片上，同時，入射窗也應(yīng)該盡量薄，以減少源中子在入射窗上的散射。PFNS在反角白光束線測量時的中子束斑直徑為50 mm，PPAC靶片尺寸及入射窗尺寸都是為了滿足“束包靶”及源中子不能直接打在PPAC外殼上的要求而確定的。PPAC外殼上還有兩個真空接頭，分別作為PPAC的進(jìn)氣口和抽氣口。

圖2 PPAC外觀(a)及內(nèi)部(b)照片F(xiàn)ig.2 The photo of the appearance of the PPAC(a)and its internal structure(b)

圖3 PPAC的RC回路圖Fig.3 The RC circuit of the PPAC

1.3 氣壓穩(wěn)定系統(tǒng)

PPAC工作于低壓、流氣模式。工作氣體通常選用異丁烷（C4H10）或全氟丙烷（C3F8），根據(jù)文獻(xiàn)［21］的研究，異丁烷更適合用在高計數(shù)率、重帶電離子的探測場合；而全氟丙烷比較適合測量輕帶電粒子。另外，異丁烷是可燃?xì)怏w，有些實驗室出于安全考慮禁止使用。本工作使用的是異丁烷作為工作氣體，純度為99.99%。PPAC工作氣壓一般小于1 kPa，氣體流量約為50 mL·min-1。為保證PPAC內(nèi)工作氣體的純度和氣壓穩(wěn)定，使用了一套流氣自動控制系統(tǒng)（圖4）。整個系統(tǒng)由主控器（INFICON VCC500）、壓力 傳 感 器（Pfeiffer CMR372）、電 磁 閥（Pfeiffer EVR116）、減壓閥、針閥、截斷閥和真空泵（Pfeiffer TS600，無油干泵）等組成。PPAC出氣端的壓力傳感器實時將氣壓信號傳給主控器，主控器根據(jù)預(yù)設(shè)的氣壓值自動調(diào)節(jié)電磁閥開口大小，從而實現(xiàn)流氣的穩(wěn)壓控制。針閥可以起到很好的第一級穩(wěn)流作用，降低流氣速度的同時，一方面可以減少電磁閥的動作頻率，另一方面也可以防止氣壓突然變化過大導(dǎo)致壓力傳感器及電磁閥受損。抽真空時，用一個聚四氟轉(zhuǎn)接頭將真空泵與PPAC進(jìn)行了導(dǎo)電絕緣處理，以免真空泵給PPAC的輸出信號帶來干擾。PPAC剛開始抽真空時，以及PPAC出現(xiàn)打火現(xiàn)象后，需要將PPAC內(nèi)的殘余氣體抽干凈，然后充入新的工作氣體，反復(fù)抽-充換氣3次以保證工作氣體的純度，這一過程俗稱“洗氣”。

圖4 流氣控制示意圖Fig.4 The sketch map of gas flow control system

在該PPAC正式使用前，對其進(jìn)行了氣密性測量。測試方法是把PPAC進(jìn)氣口截斷關(guān)閉，用真空泵在出氣口抽真空，等真空降到100 Pa左右時把出氣口的閘板閥關(guān)閉，然后間隔一段時間記錄一次PPAC的真空氣壓值。測試結(jié)果如圖5所示，不同曲線表示不同時間點的測試結(jié)果，其中BAD1和BAD2是PPAC有明顯漏氣的情況，其余是真空正常的結(jié)果。從測試結(jié)果可以看出，PPAC有明顯漏氣時，真空一方面很難降到100 Pa以下；另一方面即使通過增加抽氣時間使得氣壓達(dá)到100 Pa附近，0.5 h后氣壓會明顯大于300 Pa。實驗前需要先對PPAC做一次氣密性測量，優(yōu)良的氣密性是PPAC達(dá)到最佳時間分辨的一個必要前提。

圖5 PPAC真空度隨時間的變化Fig.5 Variation of vacuum degree of the PPAC with time

2 PPAC性能測試

PPAC的時間分辨性能直接決定了入射中子的能量不確定度和PFNS的能量分辨率，對PPAC的性能測試主要是對其時間分辨進(jìn)行測量。實驗測試分為兩步進(jìn)行：先利用α源測試PPAC相鄰兩個單元的時間符合，可以在無外部干擾情況下，測試PPAC本身的性能。確定PPAC性能后，再測試PPAC與液閃探測器的時間符合譜，得到PPAC與液閃探測器符合測量的時間分辨，以確定PFNS測量時測量系統(tǒng)的整體時間分辨情況。

2.1 相鄰兩個PPAC單元之間的時間符合

為了測試相鄰兩個PPAC工作單元之間的時間分辨，需要先去除相鄰兩單元之間的金片，以便α粒子能穿透兩個相鄰單元。在第一個單元陽極外側(cè)用膠帶固定住一個241Am源，241Am放出的α粒子先在最上面那個單元內(nèi)電離氣體產(chǎn)生信號1（PPAC1），隨后穿透第一個單元進(jìn)入第二個單元產(chǎn)生信號2（PPAC2）。實驗電子學(xué)如圖6所示，兩個PPAC單元的信號經(jīng)快前放（FTA820）放大后，通過恒比定時（CF8000）進(jìn)行定時后分別作為飛行時間的起始信號（START）和停止信號（STOP）。該時間譜的形狀符合高斯分布，可以用高斯峰的半高寬（Full Width at Half Maximum，F(xiàn)WHM）來定義PPAC的時間分辨能力。

圖6 兩個PPAC單元的時間符合電子學(xué)Fig.6 The electronics of the time-correlated measurement between two PPAC units

兩個單元之間的時間分辨反映了PPAC本身的時間特性，是用來評估PPAC性能的一個重要指標(biāo)。為了找到該PPAC時間分辨最好的工作條件，測試了不同氣壓（P）、不同高壓（VH）條件下相鄰單元的時間符合譜。圖7是該PPAC時間分辨最好時的時間符合譜，利用高斯擬合得到FWHM=24.34道。TAC道寬為25.3 ps/道，所以該PPAC最佳時間分辨為FWHM=24.34×25.3 ps=620 ps，對應(yīng)工作條件為：P=700 Pa，VH=-555 V。

圖7 相鄰單元之間的時間符合譜Fig.7 The time-correlated spectrum of two neighbor PPAC units

2.2 PPAC與液閃探測器的時間符合

中子飛行時間方法測量PFNS的基本原理是：通過PPAC與中子探測器進(jìn)行時間符合測量，得到中子誘發(fā)靶材料裂變的出射中子飛行時間譜，經(jīng)過轉(zhuǎn)換從而得到PFNS。因此，除了要關(guān)心PPAC相鄰單元之間的時間分辨特性外，PPAC與中子探測器的時間符合譜的時間分辨也是PFNS測量的一個關(guān)鍵參數(shù)。對能量大于1 MeV的中子能譜，通常選用液體閃爍體探測器（簡稱“液閃”，LS）；對1 MeV以下能區(qū)的中子，可以選用鋰玻璃探測器。中國原子能科學(xué)研究院PFNS測量項目更關(guān)心快中子能區(qū)的結(jié)果，因此，性能測試時選擇用液閃探測器與PPAC進(jìn)行時間符合測量，液閃探測器除了有時間響應(yīng)快的優(yōu)點外，還有較好的n-γ甄別能力，能剔除大部分的γ本底。測試時PPAC的工作條件跟§2.1相鄰單元符合測量是一樣的，只需要把241Am源換成一個252Cf碎片源。在PPAC旁邊相距約10 cm處放置一個液閃（型號為EJ301，閃爍體尺寸為?12.7 cm×5.1 cm，高壓-1 650 V），PPAC測量252Cf源自發(fā)裂變放出的裂變碎片，液閃測量PPAC內(nèi)252Cf源自發(fā)裂變放出的中子，兩個探測器進(jìn)行時間符合測量，可以剔除大部分液閃探測器測得的非裂變中子的干擾。PPAC與液閃探測器時間符合譜的半高寬被定義為探測系統(tǒng)的時間分辨。PPAC與液閃探測器符合測量的電子學(xué)見圖8。為了減少DAQ的無效開門信號，用液閃探測到的中子信號定時后送門產(chǎn)生器（CO4020）產(chǎn)生DAQ的開門信號（Gate）。實驗數(shù)據(jù)獲取機(jī)箱用的是WIENER的MVME機(jī)箱，軟件用的是MESYTEC的MVME。

圖8 液閃探測器與PPAC時間符合測量的電子學(xué)Fig.8 Electronics of time-correlated measurement between liquid scintillator detector and PPAC

之前用PPAC測量α?xí)rPPAC的最佳工作氣壓為700 Pa，工作電壓為-555 V。由于碎片信號的幅度比α信號的幅度大得多，所以相同氣壓下，需要適當(dāng)降低工作電壓，以免PPAC打火。另外，也要確保PPAC輸出信號的幅度不能超過后端電子學(xué)的電壓上限值。圖9是此次測量的其中一個結(jié)果，圖9（a）是液閃測量252Cf時的粒子甄別譜（Pulse Shape Discrimination，PSD），左邊是γ事件，右邊是中子事件；圖9（b）是沒加PSD條件時，中子和γ粒子從PPAC飛行到液閃探測器的飛行時間譜。從圖9可以看出，由于中子的能量是連續(xù)的，從PPAC到液閃探測器的飛行時間有快有慢，在γ峰右邊形成了明顯的拖尾，導(dǎo)致無法確定探測系統(tǒng)的時間分辨；圖9（c）是用圖9（a）中方框內(nèi)的γ事例挑選出來的飛行時間譜，扣除了中子的影響。對圖9（c）這個譜取半高寬就得到了探測系統(tǒng)的時間分辨。經(jīng)過測試，確定該PPAC測量碎片時最佳工作電壓為-500 V，工作氣壓為750 Pa。最佳工作條件下PPAC與中子探測器的時間符合譜半高寬FWHM=3.67道×240 ps/道=880 ps。

圖9 液閃探測器的PSD譜及是否加PSD條件的飛行時間譜比較(a)液閃探測器PSD譜，(b)沒加PSD條件的飛行時間譜，(c)加PSD條件后的飛行時間譜Fig.9 Comparison of PSD spectrum of liquid scintillation detector and time of flight spectrum with or without PSD condition(a)The PSD spectrum measured by liquid scintillator detector,(b)The time of flight spectrum without PSD condition,(c)The time of flight spectrum after PSD condition

2.3 PPAC與液閃探測器時間分辨對出射中子能譜的影響

時間分辨對出射中子能譜能量分辨的影響可以由中子飛行時間公式推導(dǎo)得到［22］：

式中：L為中子飛行時間；E為中子能量；t為中子飛行時間；Ei稱為中子的能散。從式（1）可以看出，能量不確定來自三方面：一是飛行距離的不確定，它是由中子源（或樣品）和探測器在中子飛行路徑上的長度貢獻(xiàn)的，本項目出射中子飛行距離為1 m，距離精度ΔL為1 mm；二是中子飛行時間的不確定，它來自脈沖束寬度和探測器、電子學(xué)系統(tǒng)定時帶來的不確定（不包括ΔL引進(jìn)的Δt），取中子探測器與PPAC的符合時間譜半高寬0.9 ns作為時間不確定度；第三項是產(chǎn)生中子源反應(yīng)的帶電粒子的能量不確定及靶厚和中子出射張角帶給中子的能量分散，在白光中子源的PFNS實驗中，源中子能量本身就是連續(xù)的，這項假設(shè)為0。在PFNS實驗中，能量相近的中子引起的PFNS形狀上沒有明顯區(qū)別，所以入射中子的能量分辨可以忽略不計。對出射中子的影響可以根據(jù)上面公式和中子飛行時間公式［23］計算得到，計算過程中取中子飛行距離1 m，飛行距離精度1 mm，時間精度0.9 ns，計算結(jié)果如表1所示。

表1 不同中子能量的中子飛行時間與能量分辨的關(guān)系Table 1 The relationship between the neutron time of flight and the energy resolution of neutrons in different energy

中子能量越高，飛行時間越短，探測器的時間分辨對最終能譜影響越大。PFNS關(guān)注的最大出射中子能量約為8 MeV（更大能量的出射中子占整個能譜的份額太小，基本測不出來了）。以8 MeV的出射中子為例，由時間分辨引入的出射中子能量不確定度最大為7.78%，小于10%的預(yù)期目標(biāo)。因此，該PPAC的時間分辨滿足PFNS測量的要求。

3 結(jié)語

設(shè)計了一個專門用于PFNS測量，由10個單元構(gòu)成的PPAC。該PPAC在使用241Am測試時，相鄰兩個單元的時間符合譜半高寬為620 ps；用252Cf測試PPAC與液閃探測器時間符合譜的半高寬為880 ps。該PPAC的時間響應(yīng)快，可以滿足PFNS測量10%的能量不確定度需求，為后續(xù)開展PFNS測量奠定了基礎(chǔ)。同時，本文對PPAC的內(nèi)部結(jié)構(gòu)及流氣控制系統(tǒng)都作了詳細(xì)描述，希望對從事類似氣體探測器工作的同志提供一些參考。

致謝感謝中國散裂中子源敬罕濤老師提供反角白光中子源相關(guān)參數(shù)供計數(shù)率估算。